EP4747659A1

EP4747659A1 - Procédé et dispositif de caractérisation de radionucléides en mélange

Info

Publication number: EP4747659A1
Application number: EP24743374.1A
Authority: EP
Inventors: Christophe Dujardin; Frédéric Chaput; Benoit SABOT
Original assignee: Centre National de la Recherche Scientifique; Commissariat a lEnergie Atomique CEA; École Normale Supérieure de Lyon; École Normale Supérieure - PSL; Commissariat à l'Énergie Atomique et Aux Énergies Alternatives; Université Claude Bernard Lyon 1
Current assignee: Centre National de la Recherche Scientifique; École Normale Supérieure de Lyon; École Normale Supérieure - PSL; Commissariat à l'Énergie Atomique et Aux Énergies Alternatives; Université Claude Bernard Lyon 1
Priority date: 2023-07-21
Filing date: 2024-07-12
Publication date: 2026-05-27
Also published as: FR3151409A1; FR3151409B1; JP2026526003A; WO2025021563A1

Abstract

L'invention concerne un procédé (10) de caractérisation d'au moins deux radionucléides, a, b, en mélange dans un fluide radioactif, les radionucléides étant des émetteurs bêta purs substantiellement, le procédé (10) étant mis en œuvre par un dispositif (1) de caractérisation comprenant un scintillateur (2) configuré pour contenir le fluide radioactif et des moyens de mesure (3, 4) configurés pour détecter des photons émis par le scintillateur (2) dû à des désintégrations des radionucléides, le dispositif (1) étant étalonné par un nombre moyen de photons détectés par désintégration et une valeur de rendement de détection de désintégrations pour chaque radionucléide a, b, le procédé (10) comprenant les étapes de : - mesure (14) d'un nombre moyen de photons produits par désintégration pour le fluide radioactif, - détermination (16) d'un nombre de désintégrations pour chaque radionucléide du fluide radioactif à partir des nombres moyens de photons détectés pour chaque radionucléide, a, b, et du nombre moyen de photons détectés pour le fluide radioactif, et - détermination (18) de l'activité de chaque radionucléide à partir du nombre de désintégrations et la valeur d'étalonnage pour chaque radionucléide, a, b, du fluide radioactif. L'invention concerne également un dispositif de caractérisation mettant en œuvre un tel procédé.

Description

Procédé et dispositif de caractérisation de radionucléides en mélange

La présente invention concerne un procédé de caractérisation d’au moins deux radionucléides en mélange dans un fluide radioactif. La présente invention concerne également un dispositif de caractérisation mettant en œuvre un tel procédé.

Le domaine de l'invention est, de manière non limitative, celui de la surveillance d’activités nucléaires.

Etat de la technique

Les radionucléides instables qui existent sous forme de constituants naturels ou induits par les activités humaines conduisent naturellement à l'émission de rayonnements dits ionisants. La détection de ces rayonnements avec une grande efficacité est d'une importance primordiale dans de nombreux secteurs de la société, notamment la santé, la sécurité et la gestion des déchets nucléaires. Dans le cas des radionucléides se désintégrant par transition beta (émission d’électrons) directement à l'état fondamental, il est nécessaire de détecter directement les rayonnements bêta, ce qui est très difficile en raison du libre parcours moyen très court et complexe de ces particules dans de l’air ou l’eau.

Parmi les radionucléides courants émetteurs bêta purs, le tritium (³H) est l'un des plus difficiles à analyser principalement parce qu'il s'agit d'émetteurs bêta de faible énergie. Cependant, le tritium est impliqué dans de nombreuses activités nucléaires et doit être suivi, par exemple, lors de contrôles obligatoires par les autorités de sureté nucléaire ou de démantèlements de centrales nucléaires.

Un autre exemple est le krypton-85 (⁸⁵Kr). Il s’agit d’un produit de fission dans les réacteurs nucléaires. Le ⁸⁵Kr étant un gaz rare, son déplacement dans le réacteur ainsi que la présence de la moindre fissure peuvent être suivis, permettant un contrôle du bon état des barrières entre le combustible et l’environnement. Hormis les soucis de rejet dans l’atmosphère lors du traitement des déchets nucléaires, il est aussi un bon indicateur de l’état d’un réacteur.

Le krypton-85 étant un émetteur quasi-beta pur de plus hautes énergies que le tritium, il est un peu plus aisé à détecter. Cependant, son spectre d’émission contient également des électrons de basses énergies ce qui fait du krypton-85 un perturbateur important pour la mesure de tritium, d’autant plus que les deux radionucléides sont souvent présents ensembles dans un réacteur.

Pour pouvoir détecter le tritium ou encore le krypton-85, il est nécessaire de mélanger les gaz ou liquides radioactifs à mesurer avec un élément détecteur lui-même. Dans le cas d’un gaz radioactif, cela peut être réalisé avec une chambre d’ionisation (constituant un mélange gaz-gaz) ou avec un scintillateur liquide (mélange gaz-liquide).

Ces systèmes de détection actuels sont très spécifiques. La scintillation liquide est généralement utilisée pour la mesure de tritium ³H sur des prélèvements d’eau. Cependant, la scintillation liquide ne peut pas être réalisée sur les autres gaz radioactifs. Notamment, la solubilité du Kr-85 est très faible dans le liquide scintillant.

Des compteurs proportionnels pour ³H et ⁸⁵Kr, quant à eux, n’offrent pas la possibilité de discrimination des gaz. Actuellement, une mesure utilisant la chromatographie est nécessaire. Pour discriminer différents radionucléides dans un mélange, différents types de détecteurs sont nécessaires, ainsi que des manipulations et séparations des gaz en laboratoire. Ces techniques sont très onéreuses et ont un temps de préparation et de mesure pouvant aller jusqu’à une semaine suivant les pratiques de laboratoire. Aussi, il n’est pas aisé de les déployer largement sur l’ensemble du territoire comme il s’agit d’une mesure de laboratoire avec préparation d’échantillons.

Il est un but de l’invention de proposer un procédé et un dispositif permettant la caractérisation d’un fluide radioactif contenant un mélange de radionucléides et d’en extraire les activités respectives.

Un autre but de la présente invention est de proposer un procédé et un dispositif facilement déployables pour des mesures en ligne et o perando.

Il est encore un but de la présente invention de proposer un procédé et un dispositif de caractérisation permettant des mesures ne nécessitant qu’un équipement compact et transportable.

Au moins un de ces buts est atteint avec un procédé de caractérisation d’au moins deux radionucléides en mélange dans un fluide radioactif, les radionucléides étant des émetteurs bêta purs substantiellement, le procédé étant mis en œuvre par un dispositif de caractérisation comprenant un scintillateur configuré pour contenir le fluide radioactif et des moyens de mesure configurés pour détecter des photons émis par le scintillateur dû à des désintégrations des radionucléides, le dispositif étant étalonné par un nombre moyen de photons détectés par désintégration et une valeur de rendement de détection pour chaque radionucléide, le procédé comprenant les étapes de :

mesure d’un nombre moyen de photons produits par désintégration pour le fluide radioactif,
détermination d’un nombre de désintégrations pour chaque radionucléide du fluide radioactif à partir des nombres moyens de photons pour chaque radionucléide, a, b, et du nombre moyen de photons pour le fluide radioactif, et
détermination de l’activité de chaque radionucléide à partir du nombre de désintégrations et la valeur de rendement de détection de photons pour chaque radionucléide du fluide radioactif.

Le procédé selon la présente invention est un procédé d’identification et quantification de radionucléides dans un fluide radioactif.

La technique de mesure d’un radionucléide en fluide (gaz ou liquide radioactif) peut être effectuée à l’aide d’un scintillateur solide ou liquide exposé à ce gaz, dans une enceinte close. Les rayonnements issus des désintégrations radioactives interagissent avec le scintillateur, qui en retour émet de la lumière (photons). Ces photons peuvent être détectés par un ou plusieurs photo-détecteurs. En général, pour s’affranchir du bruit intrinsèque des photo-détecteurs, un évènement est considéré comme valide si au moins deux photons sont détectés dans une fenêtre de coïncidence temporelle pré définie.

Le procédé selon la présente invention permet d’une part d’identifier la nature du radionucléide et de déterminer s’il est seul ou mélangé.

Le procédé selon la présente invention permet d’autre part d’identifier les activités respectives en cas de mélange de radionucléides en une seule mesure. Le procédé selon l’invention permet une mesure ou caractérisation en ligne nécessitant un équipement réduit par rapport aux systèmes de l’état de l’art.

Le procédé selon l’invention peut être mis en œuvre avec des fluides contenant des mélanges de radionucléides beta purs substantiellement, aussi bien avec des gaz ou des liquides. Le scintillateur utilisé est adapté à la nature du fluide radioactif mesuré.

Le procédé selon l’invention permet de réaliser les mesures sur un fluide radioactif en ligne et operando, c’est-à-dire, sur site pendant le fonctionnement de l’installation nucléaire par exemple, pour des raisons de surveillance, et sans la nécessité d’en prendre un échantillon et d’une analyse en laboratoire. Le procédé ne produit pas de déchets de consommables, tels qu’un scintillateur organique mélangé à une phase aqueuse contenant de la radioactivité pour la scintillation liquide. Les mesures peuvent être réalisées pratiquement en temps réel (temps de mesure de l’ordre d’une minute). Aussi, la mise en œuvre du procédé est relativement simple, notamment par rapport à une chambre d’ionisation.

Par le terme « émetteurs bêta substantiellement », on désigne à la fois les émetteurs bêta purs et les émetteurs bêta quasi purs, c’est-à-dire, les émetteurs ayant également une émission gamma avec une probabilité inférieure à 10 % de l’ensemble de voies de désintégration.

Par le terme « désintégration », on comprend la transformation d’un noyau radioactif, ou radionucléide, en un autre noyau en produisant un rayonnement ionisant (alpha, bêta, et/ou gamma). Le rayonnement bêta correspond à l’émission, par le noyau radioactif, d’électrons. Ces électrons interagissent avec le scintillateur, qui émet de la lumière (des photons) suite à l’absorption des électrons. Les photons pourront alors être détectés par des moyens de mesure.

Dans le présent document, le nombre moyen de photons produits par désintégration correspond au nombre de photons produits et effectivement détectés par un électron émis. Le nombre de photons accessible par mesure, ou comptage, correspond au nombre de photons produits par désintégration multiplié par l’efficacité de collection de lumière de moyens de détection, ou de mesure, mis en œuvre et l’efficacité de détection des photons par ces moyens de détection.

L’activité d’un radionucléide indique le nombre de désintégrations par seconde dans une certaine quantité de matière radioactive. Elle est exprimée en becquerel (Bq).

L’étalonnage du dispositif, et donc l’obtention d’une valeur de rendement de détection de désintégrations et du nombre moyen photons détectés par désintégration, pour chaque radionucléide séparément, peut être réalisé au moyen d’au moins deux types prédéterminés de radionucléides émetteurs bêta substantiellement. Ces valeurs sont des valeurs caractéristiques des radionucléides. Le nombre moyen de photons détectés par désintégration peut être considéré comme l’énergie moyenne des électrons émis.

La valeur de rendement de détection de désintégrations peut correspondre au nombre des doubles coïncidences en fonction de l’activité radioactive d’un radionucléide pour au moins une fenêtre de coïncidence.

Le nombre moyen de photons produits par désintégration pour chaque radionucléide séparément peut être mesuré, pour une même fenêtre de coïncidence, comme suit :

la mesure du nombre de désintégrations donnant lieu à une double coïncidence et du nombre de désintégrations donnant lieu à une triple coïncidence pour chaque radionucléide séparément,
le calcul de la relation entre le nombre de désintégrations donnant lieu à une triple coïncidence et le nombre de désintégrations donnant lieu à une double coïncidence pour chaque radionucléide séparément.

Pour cet exemple, le dispositif de caractérisation comprend, comme moyens de mesure, trois photomultiplicateurs.

Alternativement, il est possible de n’utiliser que deux détecteurs, ou même un seul détecteur dans la mesure où une électronique de numérisation est utilisée et avec la mise en œuvre d’un traitement du signal adapté.

Le nombre moyen de photons produits par désintégration pour chaque radionucléide séparément peut également être mesuré, pour une première et une deuxième fenêtre de coïncidence, comme suit :

la mesure du nombre de désintégrations donnant lieu à une double coïncidence pour la première fenêtre de coïncidence et du nombre de désintégrations donnant lieu à une double coïncidence pour la deuxième fenêtre de coïncidence pour chaque radionucléide séparément,
le calcul de la relation entre les nombres de désintégrations donnant lieu à une double coïncidence pour deux fenêtres de coïncidence différentes pour chaque radionucléide séparément.

Pour cet exemple, le dispositif de caractérisation comprend, comme moyens de mesure, deux photomultiplicateurs.

Alternativement, il est possible de n’utiliser qu’un seul détecteur dans la mesure où une électronique de numérisation est utilisée et avec la mise en œuvre d’un traitement du signal adapté.

Selon un mode de réalisation du procédé, l’étape de mesure du nombre moyen de photons produits par désintégration pour le fluide radioactif peut être réalisée, pour une même fenêtre de coïncidence, par :

la mesure du nombre de désintégrations donnant lieu à une double coïncidence et du nombre de désintégrations donnant lieu à une triple coïncidence pour le fluide radioactif,
le calcul de la relation entre le nombre de désintégrations donnant lieu à une triple coïncidence et le nombre de désintégrations donnant lieu à une double coïncidence pour le fluide radioactif.

Pour ce mode de réalisation, le dispositif de caractérisation comprend, comme moyens de mesure, trois photomultiplicateurs.

Alternativement, il est possible de n’utiliser seulement deux détecteurs, ou même un seul détecteur dans la mesure où une électronique de numérisation est utilisée et avec la mise en œuvre d’un traitement du signal adapté.

Selon un mode de réalisation, l’étape de mesure du nombre moyen de photons produits par désintégration pour le fluide radioactif peut être réalisée, pour une première et une deuxième fenêtre de coïncidence, par :

la mesure du nombre de désintégrations donnant lieu à une double coïncidence pour la première fenêtre de coïncidence et du nombre de désintégrations donnant lieu à une double coïncidence pour la deuxième fenêtre de coïncidence pour le fluide radioactif,
le calcul de la relation entre les nombres de désintégrations donnant lieu à une double coïncidence pour deux fenêtres de coïncidence différentes pour le fluide radioactif.

Pour ce mode de réalisation, le dispositif de caractérisation comprend, comme moyens de mesure, deux photomultiplicateurs.

Les mises en œuvre, ou variantes, du procédé selon l’invention présentées ci-dessus sont équivalentes dans le sens où il y a une corrélation entre, premièrement, le rapport entre les nombres de désintégrations donnant lieu à une double coïncidence pour deux fenêtres de coïncidence différentes et, deuxièmement, le rapport entre le nombre de désintégrations donnant lieu à une triple coïncidence et le nombre de désintégrations donnant lieu à une double coïncidence. Cette relation est propre à la statistique de Poisson de l’émission de photons et dépend du radionucléide et des paramètres d’émission de lumière du scintillateur et de détection du dispositif.

Selon l’invention, la deuxième fenêtre de coïncidence peut être environ cinq fois plus longue que la première fenêtre de coïncidence.

Avantageusement, la deuxième fenêtre de coïncidence peut être environ dix fois plus longue que la première fenêtre de coïncidence.

En particulier, la deuxième fenêtre de coïncidence peut être environ vingt fois plus longue que la première fenêtre de coïncidence

Avantageusement, la première fenêtre de coïncidence est inférieure ou égale au temps de déclin du scintillateur. Le temps de déclin du scintillateur est défini comme le temps effectif et statistique d’émission des photons de scintillation suivant l’interaction avec le rayonnement ionisant. Dans des cas simples, la statistique suit une loi du type exp(-t/τ), où τ est le temps de déclin du scintillateur.

A titre d’exemple et avec un scintillateur poreux en YAG:Ce, la première fenêtre de coïncidence peut être comprise entre 5 et 70 ns, en fonction du temps de déclin du scintillateur. La deuxième fenêtre de coïncidence peut être comprise entre 100 et 1000 ns.

Le procédé selon l’invention peut être mis en œuvre notamment pour détecter ou identifier les radionucléides krypton 85 (⁸⁵Kr) et tritium (³H) dans un fluide rendu radioactif par la présence de ces éléments et dans lequel ces radionucléides sont mélangés.

Ces fluides peuvent comprendre de l’air ambiant ou de l’eau.

Les radionucléides ⁸⁵Kr et ³H sont notamment soumis à l’obligation d’être surveillés dans les installations nucléaires et l’environnement.

Selon un autre aspect de la même invention, il est proposé un dispositif de caractérisation d’au moins deux radionucléides, a, b, en mélange dans un fluide radioactif, le dispositif étant configuré pour être étalonné par un nombre moyen de photons détectés par désintégration et une valeur de rendement de détection de désintégrations pour chaque radionucléide a, b, le dispositif comprenant :

un scintillateur configuré pour contenir le fluide radioactif,
des moyens de mesure configurés pour détecter des photons émis par le scintillateur dû à des désintégrations des radionucléides,

le dispositif étant configuré pour mettre en œuvre les étapes du procédé selon l’une quelconque des revendications précédentes.

Le dispositif selon l’invention, mettant en œuvre le procédé selon l’invention, permet de réaliser des mesures ou caractérisations en ligne nécessitant une mise en œuvre simplifiée par rapport aux systèmes de l’état de l’art.

Selon un mode de réalisation avantageux, le scintillateur peut comprendre un matériau poreux et transparent aux photons émis par le scintillateur.

Des matériaux de scintillateurs très poreux et transparents ou translucides sont avantageux pour la mesure et la caractérisation de radionucléides émetteurs de rayonnement bêta. Parmi les matériaux poreux possibles se trouvent des assemblages de nanoparticules, présentant des propriétés de scintillation, tels que des aérogels scintillants.

Selon un exemple, le scintillateur peut être un aérogel de grenat d'yttrium et d'aluminium dopé cérium (YAG:Ce).

Il peut s’agir notamment d’un aérogel de Y₃Al₅O₁₂ dopé Ce³⁺ ou/et Ce⁴⁺. Cet aérogel présente une efficacité de scintillation élevée et une décroissance de scintillation (temps de déclin) courte (inférieure à 200 ns). Un scintillateur de ce type permet ainsi d'utiliser une fenêtre de temps de coïncidence la plus étroite possible.

Cet aérogel est particulièrement adapté pour des mesures proches du temps réel.

Ce type de scintillateur est notamment adapté pour des mesures avec un gaz radioactif.

Selon un autre exemple, le scintillateur est un scintillateur inorganique liquide. Ce type de scintillateur est particulièrement adapté pour caractériser un mélange liquide contenant des radionucléides beta purs substantiellement, comme par exemple le ³H avec strontium 90 (⁹⁰Sr) ou le carbone 14 (¹⁴C), ou tout autre mélange liquide de radionucléides.

Le procédé et le dispositif de caractérisation selon la présente invention peuvent être mis en œuvre notamment pour la surveillance du fonctionnement de réacteurs nucléaires ainsi que du territoire pour les activités nucléaires, en particulier pour les activités liées à la production d’énergie et au recyclage et stockage des déchets nucléaires.

Le procédé et le dispositif selon l’invention permettent de répondre à l’obligation de suivi règlementaire imposée par les autorités de sureté nucléaire, pour le contrôle des rejets et le suivi environnemental.

Description des figures et modes de réalisation

D’autres avantages et caractéristiques apparaîtront à l’examen de la description détaillée d’exemples nullement limitatifs, et des dessins annexés sur lesquels :

la représente schématiquement un dispositif de caractérisation d’un fluide radioactif selon un mode de réalisation de l’invention ;
la présente des courbes de calibration pour un scintillateur aérogel de Y₃Al₅O₁₅ dopé cérium, exposé séparément à deux gaz de radionucléides ⁸⁵Kr (a) et ³H (b) ;
la montre des mesures de nombres moyens de photons émis par désintégration pour ⁸⁵Kr et ³H selon deux méthodes de mesure ;
la est une représentation schématique de modes de réalisation d’un procédé de caractérisation selon l’invention ;
la montre des mesures de l’évolution du nombre de désintégrations pour deux différentes fenêtres de coïncidence et pour deux mélanges de gaz différents ; et
la montre des activités de radionucléides dans des mélanges présentés dans la , déterminées au moyen du procédé selon l’invention.

Il est bien entendu que les modes de réalisation qui seront décrits dans la suite ne sont nullement limitatifs. En particulier, toutes les variantes et tous les modes de réalisation décrits sont combinables entre eux si rien ne s’oppose à cette combinaison sur le plan technique.

Sur les figures, les éléments communs à plusieurs figures peuvent conserver la même référence.

Le dispositif de caractérisation selon l’invention comprend un scintillateur configuré pour contenir le fluide radioactif, ainsi que des moyens de mesure pour détecter les photons émis par le scintillateur dû à des désintégrations des radionucléides.

Les moyens de mesure comprennent un ou plusieurs photo-détecteurs. Par exemple, les moyens de mesure peuvent comprendre un, deux ou trois photo-détecteurs, tels que des photomultiplicateurs, en fonction du mode de mesure appliqué, comme indiqué ci-dessous pour les différents modes de réalisation du procédé.

Le scintillateur, qui peut être solide ou liquide, est exposé au fluide radioactif, qui peut être un gaz ou un liquide, dans une enceinte close. Les rayonnements issus des désintégrations radioactives interagissent avec le scintillateur, qui émet de la lumière (photons) suite à ces interactions. Les photons peuvent être détectés par un ou plusieurs photo-détecteurs. En général, pour s’affranchir du bruit intrinsèque des photo-détecteurs, un évènement est considéré comme valide si au moins deux photons sont détectés dans une fenêtre de coïncidence temporelle. Un « évènement » correspond à une désintégration.

Le ou les photo-détecteurs peuvent notamment être des photomultiplicateurs. Il est possible d’utiliser soit trois photo-détecteurs pour des mesures avec une fenêtre de coïncidence, soit deux photo-détecteurs pour des mesures avec deux fenêtres de coïncidences différentes. Ces mesures permettent de connaître le nombre moyen de photons émis et détectés par désintégration, ce nombre moyen étant une caractéristique du radionucléide à détecter et du dispositif de détection.

Il est également possible de n’utiliser qu’un seul photodétecteur lorsque le traitement de données est adapté en conséquence.

La représente schématiquement un dispositif de caractérisation d’un fluide radioactif selon un mode de réalisation de la présente invention.

Dans le mode de réalisation représenté, le fluide radioactif est un gaz.

Le dispositif 1 comprend un scintillateur solide 2 ainsi que deux photo-détecteurs 3, 4 disposés à proximité immédiate du scintillateur 2. Le scintillateur 2 est agencé dans une cuvette ou enceinte transparente 5. Les flèches pointillées désignent des photons de scintillation générés dans le scintillateur 2. L’entrée et la sortie du gaz radioactif sont indiquées par des flèches pleines 6, 7.

De préférence, le scintillateur 2 comprend un matériau poreux et transparent aux photons émis par le scintillateur. Il peut notamment comprendre un aérogel de Y₃Al₅O₁₂ dopé Ce³⁺ ou/et Ce⁴⁺, par exemple tel que décrit dans M. Odziomek et al., Design and Application of High Optical Quality YAG:Ce Nanocrystal-Loaded Silica Aerogels, ACS Applied Materials & Interfaces 2018 10 (38), 32304-32312.

Le dispositif 1 comprend également un module 8 de contrôle, dit module de coïncidence, permettant de numériser des impulsions mesurées et compter des coïncidences. Dans l’exemple représenté, le module 8 réalise des coïncidences entre les signaux détectés par les deux détecteurs 3, 4, et ce pour deux fenêtres de coïncidence Δt₁, Δt₂ différentes.

La illustre également les deux fenêtres de coïncidence, Δt₁ et Δt₂, sur un axe de temps de mesure. Des photons détectés et numérisés sont indiqués par des traits verticaux 10. Le nombre de coïncidences D₁, D₂ mesurées est indiqué pour chaque fenêtre de coïncidence Δt₁, Δt₂ (D_1,2 = 0 ou 1 dans l’exemple représenté).

Le dispositif selon l’invention, par exemple tel que représenté sur la , peut être utilisé pour mettre en œuvre les étapes d’un procédé de caractérisation d’un fluide radioactif selon l’invention qui seront décrites par la suite.

Pour pouvoir réaliser le procédé selon l’invention au moyen d’un dispositif de caractérisation tel que par exemple décrit ci-dessus, il est nécessaire que le dispositif ait été préalablement étalonné, ce qui est typiquement le cas pour tous les dispositifs de mesure.

L’étalonnage du dispositif permet d’obtenir des courbes et des valeurs d’étalonnage pour chaque radionucléide séparément.

L’étalonnage du dispositif de caractérisation est réalisé au moyen d’au moins deux types prédéterminés de radionucléides émetteurs bêta purs substantiellement. Ces radionucléides prédéterminés correspondent à ceux que l’on souhaite caractériser dans un fluide radioactif avec le dispositif de caractérisation.

L’étalonnage du dispositif est réalisé premièrement par une mesure de son rendement de détection de désintégrations. Le rendement peut être exprimé par le nombre des doubles coïncidences en fonction de l’activité radioactive (act) d’un radionucléide pour au moins une fenêtre de coïncidence, Δt.

On obtient ainsi une courbe D = f(act) liant le nombre de désintégrations détectées à l’activité pour chaque radionucléide a, b pour lequel le dispositif est calibré.

Le nombre de photons par désintégration est mesuré en double coïncidence D, D₁ ou D₂, avec les mêmes fenêtres de coïncidence que pour les mesures de caractérisation.

La présente des courbes de calibration D = f(act) pour un aérogel de Y₃Al₅O₁₅ dopé cérium comme scintillateur, exposé à deux gaz de radionucléides séparés ( a) : ⁸⁵Kr ; b) : ³H), pour deux fenêtres de coïncidences, Δt₁ = 40 ns et Δt₂ = 400 ns.

L’étalonnage du dispositif de caractérisation comprend deuxièmement une mesure d’un nombre moyen de photons produits par désintégration pour au moins deux radionucléides, a, b, séparément. Le nombre moyen de photons par désintégration peut être obtenu en mesurant le nombre de coïncidences selon différentes configurations de mesure.

A titre d’exemple, deux variantes de cette partie de l’étalonnage seront décrites de manière non limitative, une première variante et une deuxième variante.

Première variante

Selon la première variante, on mesure le nombre de triples coïncidences T et le nombre de doubles coïncidences avec une même fenêtre de coïncidence Δt, pour chaque radionucléide a, b séparément. Le nombre moyen de photons par désintégration est alors obtenu selon la relation T/D. Cette mesure est effectuée pour chacun des radionucléides a, b séparément, pour obtenir r_a = T_a/D_a et r_b = T_b/D_b.

Deuxième variante

Selon une deuxième variante, on mesure le nombre de doubles coïncidences D₁ avec une première fenêtre de coïncidence Δt₁ et le nombre de doubles coïncidences D₂ avec une deuxième fenêtre de coïncidence Δt₂. Le nombre moyen de photons par désintégration est alors obtenu, pour chaque radionucléide a, b, en calculant la relation r_a = D_1a/D_2a et r_b = D_1b/D_2b, respectivement.

Les deux variantes, c’est-à-dire, la détermination des relations T_a/D_a et T_b/D_b d’un côté et D_1a/D_2a et D_1b/D_2b de l’autre côté, permettent d’obtenir des résultats équivalents. La montre des mesures des rapports T/D et D₁/D₂, où T/D est tracé en fonction de D₁/D₂. Dans cet exemple, la première fenêtre de coïncidence est de Δt₁ = 40 ns, et la deuxième fenêtre de coïncidence est de Δt₂ = 400 ns. D₁ et D₂ sont donc nommés D₄₀ et D₄₀₀, respectivement. Les points de mesure carrés 31 correspondent au ⁸⁵Kr et les points de mesure en forme d’étoile 32 correspondent au ³H. Ce diagramme démontre que les deux estimateurs du nombre moyen de photons (T/D et D₁/D₂) sont complètement corrélés, justifiant que les deux variantes pour effectuer l’étalonnage concernant le nombre moyen de photons produits et détectés par désintégration peuvent être utilisées indifféremment.

Lorsqu’on effectue l’étalonnage du dispositif en réalisant les mesures précitées pour des radionucléides séparés, c’est-à-dire, non mélangés, on fait une présomption de la présence attendue de l’un et/ou de l’autre radionucléide dans le mélange que l’on souhaite caractériser avec ce dispositif.

La est une représentation schématique d’un procédé de caractérisation selon un mode de réalisation de la présente invention.

Le procédé selon l’invention sera décrit avec un fluide radioactif comprenant un mélange de deux types de radionucléides a, b. Le procédé selon l’invention peut également être mis en œuvre avec un mélange de plus de deux radionucléides dès lors que l’énergie d’émission des électrons de chacun est différente.

A titre d’exemple, dans le cas d’un scintillateur en aérogel YAG:Ce, l’écart entre les énergies maximum du spectre d’émission électronique doit être au moins de l’ordre de 50 keV.

Le procédé selon l’invention peut notamment être mis en œuvre pour caractériser un fluide radioactif, et plus particulièrement un gaz contenant un mélange de ⁸⁵Kr et ³H, radionucléides soumis à l’obligation de surveillance dans les activités nucléaires.

A titre d’exemple, deux variantes du procédé selon l’invention seront décrites par la suite de manière non limitative, une première variante et une deuxième variante.

Le procédé 10, selon le mode de réalisation représenté sur la , comprend une étape 14 de mesure d’un nombre moyen de photons produits par désintégration pour le fluide radioactif, c’est-à-dire, le mélange de radionucléides.

Elle est préférentiellement réalisée sur site ou operando.

Première variante

Selon la première variante, on mesure, pour le fluide, le nombre de triples coïncidences T et le nombre de doubles coïncidences D, avec une même fenêtre de coïncidence Δt respectivement. Le nombre moyen de photons détectés par désintégration est alors obtenu à l’aide de la relation T/D.

La fenêtre de coïncidence Δt est de préférence inférieure ou égale au temps de déclin du scintillateur utilisé. Une fenêtre de coïncidence courte permet de réduire le bruit de détection.

Deuxième variante

Selon la deuxième variante, on mesure, pour le fluide, le nombre de doubles coïncidences D₁ avec une première fenêtre de coïncidence Δt₁ et le nombre de doubles coïncidences D₂ avec une deuxième fenêtre de coïncidence Δt₂. Le nombre moyen de photons détectés par désintégration est alors obtenu en calculant la relation D₁/D₂.

De préférence, la première fenêtre de coïncidence Δt₁ est inférieure ou égale au temps de déclin du scintillateur. La deuxième fenêtre de coïncidence Δt₂ est environ dix fois plus longue que la première fenêtre de coïncidence.

Par exemple, pour un scintillateur en aérogel de Y₃Al₅O₁₂ dopé Ce comme présenté ci-dessus, la première fenêtre de coïncidence Δt₁ peut être comprise entre 10 et 40 ns, en fonction du temps de déclin du scintillateur. La deuxième fenêtre de coïncidence Δt₂ peut être comprise entre 100 et 1000 ns.

Les deux variantes, c’est-à-dire, la détermination de la relation T/D d’un côté et de la relation D₁/D₂ de l’autre côté, permettent d’obtenir des résultats équivalents, tout comme c’est le cas pour les radionucléides non mélangés, comme démontré ci-dessus en référence à la . Les deux estimateurs (T/D et D₁/D₂) du nombre moyen de photons détectés étant corrélés, les deux variantes du procédé selon l’invention peuvent être utilisées indifféremment.

Une fois les nombres moyens de photons par désintégration pour le fluide radioactif obtenu, le procédé 10 tel que représenté sur la se poursuit avec une étape 16 de détermination d’un nombre de désintégrations pour chaque radionucléide a, b à partir des nombres moyens de photons détectés pour chaque radionucléide, a, b (fournis par l’étalonnage du dispositif de caractérisation, référence 11) et du nombre moyen de photons détectés du fluide radioactif.

Première variante

Chaque radionucléide a, b présent dans le mélange contribue en fonction de son activité (act_a et act_b) de manière séparée aux valeurs moyennes de D et T mesurées pendant un temps d’acquisition défini (correspondant à un point de mesure). Ces valeurs moyennes mesurées permettent d’estimer la relation T/D. Les valeurs moyennes de T et de D du mélange sont reliées aux valeurs de D_a, T_a, D_b, T_b des radionucléides a, b présents dans le mélange comme suit :

T/D = (T_a+T_b)/(D_a+D_b) (équation 1),

D = D_a+ D_b (équation 2).

Avec le nombre moyen de photons par désintégration pour chaque radionucléide a, b, c’est-à-dire, r_a= T_a/D_a et r_b = T_b/D_b déterminés lors de l’étalonnage, il est possible de réduire le nombre de variables de l’équation 1 :

T/D = (r_a.D_a + r_b.D_b)/(D_a+D_b) (équation 3).

Avec l’équation 2, on obtient un système de deux équations à deux inconnues, D_a et D_b, pouvant être ainsi calculées facilement.

Deuxième variante

Chaque radionucléide a, b présent dans le mélange contribue à hauteur de son activité (act_a et act_b) de manière séparée aux valeurs moyennes D₁ et D₂ mesurées pendant un temps d’acquisition défini (correspondant à un point de mesure).

La présente des mesures de l’évolution de D₁ (Δt₁ = 40 ns) et de D₂ (Δt₂ = 400 ns) pour deux mélanges de gaz différents :

mix1 (59 Bq de 85Kr de et 756 Bq de 3H),
mix2 (271 Bq de 85Kr et 756 Bq de 3H).

Les deux mélanges ainsi que les deux fenêtres de coïncidence sont bien distingués dans le diagramme. Les points ronds 41, 43 correspondent au mélange mix1 et les points carrés 42, 44 au mélange mix2. Les points vides 41, 42 correspondent aux mesures avec Δt₁ = 40 ns, et les points pleins 43, 44 aux mesures avec Δt₂ = 400 ns.

Les valeurs moyennes mesurées de D₁/D₂ et de D₂, respectivement, peuvent être exprimées comme suit :

D₁/D₂ = (D_1a+D_1b)/(D_2a+D_2b) (équation 4),

D₂ = D_2a + D₂ _b (équation 5).

Avec le nombre moyen de photons par désintégration pour chaque radionucléide a, b, c’est-à-dire, r_a= D_1a/D_2a et r_b = D_1b/D_2b déterminés lors de l’étalonnage, il est possible de réduire le nombre de variables de l’équation 4 :

D₁/D₂ = (r_a .D_2a + r_b.D_2b)/(D_2a + D_2b) (équation 6).

Avec l’équation 5, on obtient un système de deux équations à deux inconnues, D_2a et D_2b, pouvant être calculées facilement.

Il est à noter que d’autres formules reliant D₁ et D₂ peuvent être utilisées pour effectuer la détermination d’un nombre de désintégrations pour chaque radionucléide a, b, tel que par exemple D₁/(D₁+D₂) ou encore d’autres relations.

Toujours en référence à la , lors d’une étape 18 suivante, l’activité radioactive de chaque radionucléide a, b (act_a et act_b), présent en mélange dans le fluide, est déterminée à partir du nombre de désintégrations pour chaque radionucléide, a, b, obtenus à l’étape précédente 16 et du nombre des doubles coïncidences pour chaque radionucléide, a, b (D(act_a), D(act_b) fournis par l’étalonnage du dispositif de caractérisation, référence 12).

La illustre la résolution du système d’équations (équations 5 et 6) point par point, et reporte les valeurs de D_2a et D_2b, soit un estimateur du nombre d’évènements de désintégration détectés pour chacun des gaz radioactifs pour les deux mélanges (mix1 et mix2) de l’exemple présenté en référence à la . On extrait du système d’équations ces évolutions de D_2a et D_2b, et on en déduit les activités séparément pour ⁸⁵Kr et ³H présents dans les mélanges. Les activités retrouvées correspondent aux valeurs réellement utilisées dans les deux mélanges.

Dans les Figures 2, 3, 5 et 6, un point de mesure correspond à un temps d’intégration de 100 s. Ce temps correspond ainsi au temps nécessaire pour détecter, identifier et quantifier les deux radionucléides dans le gaz radioactif. On peut donc considérer que les mesures sont effectuées en temps réel, ou quasi-temps réel.

Bien entendu, le procédé et le dispositif selon l’invention, illustrés ci-dessus dans des modes de réalisation pour caractériser un gaz radioactif contenant du ³H et du ⁸⁵Kr, peuvent également être mis en œuvre avec des liquides radioactifs. En effet, en utilisant un scintillateur liquide, notamment organique, par exemple avec des propriétés en temps de déclin propres, il est possible de caractériser un mélange liquide d’émetteurs beta purs, comme par exemple un mélange de ³H avec ⁹⁰Sr, ³H avec ¹⁴C ou tout autre mélange courant en liquide en adaptant la ou les fenêtre(s) de coïncidence au temps de déclin du scintillateur liquide utilisé.

Les radionucléides à caractériser (et discriminer) selon le procédé doivent émettre des rayonnements avec des énergies différentes. Dans l’exemple décrit ci-dessus, le ⁸⁵Kr émet des électrons de plus haute énergie que le ³H.

Bien sûr, l’invention n’est pas limitée aux exemples qui viennent d’être décrits et de nombreux aménagements peuvent être apportés à ces exemples sans sortir du cadre de l’invention.

Claims

Procédé (10) de caractérisation d’au moins deux radionucléides, a, b, en mélange dans un fluide radioactif, les radionucléides étant des émetteurs bêta purs substantiellement, le procédé (10) étant mis en œuvre par un dispositif (1) de caractérisation comprenant un scintillateur (2) configuré pour contenir le fluide radioactif et des moyens de mesure (3, 4) configurés pour détecter des photons émis par le scintillateur (2) dû à des désintégrations des radionucléides, le dispositif (1) étant étalonné par un nombre moyen de photons détectés par désintégration et une valeur de rendement de détection de désintégrations pour chaque radionucléide a, b, le procédé (10) comprenant les étapes de :
mesure (14) d’un nombre moyen de photons produits par désintégration pour le fluide radioactif,

détermination (16) d’un nombre de désintégrations pour chaque radionucléide du fluide radioactif à partir des nombres moyens de photons détectés pour chaque radionucléide, a, b, et du nombre moyen de photons détectés pour le fluide radioactif, et

détermination (18) de l’activité de chaque radionucléide à partir du nombre de désintégrations et la valeur de rendement de détection de désintégrations pour chaque radionucléide, a, b, du fluide radioactif.
Procédé (10) selon la revendication 1, caractérisé en ce que l’étape (14) de mesure du nombre moyen de photons produits par désintégration pour le fluide radioactif est réalisée, pour une fenêtre de coïncidence, Δt, par :
la mesure du nombre de désintégrations donnant lieu à une double coïncidence, D, et du nombre de désintégrations donnant lieu à une triple coïncidence, T, pour le fluide radioactif,

le calcul de la relation T/D pour le fluide radioactif.
Procédé (10) selon la revendication 1, caractérisé en ce que l’étape (14) de mesure du nombre moyen de photons produits par désintégration pour le fluide radioactif est réalisée, pour une première et une deuxième fenêtre de coïncidence, Δt₁ et Δt₂, par :
la mesure du nombre de désintégrations donnant lieu à une double coïncidence, D₁, pour la première fenêtre de coïncidence, Δt₁, et du nombre de désintégrations donnant lieu à une double coïncidence, D₂, pour la deuxième fenêtre de coïncidence, Δt₂, pour le fluide radioactif,

le calcul de la relation D₁/D₂ pour le fluide radioactif.
Procédé (10) selon la revendication 3, caractérisé en ce que la deuxième fenêtre de coïncidence est environ cinq fois plus longue que la première fenêtre de coïncidence.
Procédé (10) selon la revendication 3 ou 4, caractérisé en ce que la première fenêtre de coïncidence est inférieure ou égale au temps de déclin du scintillateur.
Procédé (10) selon l’une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce que les au moins deux radionucléides comprennent du ⁸⁵Kr et/ou ³H.
Dispositif (1) de caractérisation d’au moins deux radionucléides, a, b, en mélange dans un fluide radioactif, les radionucléides étant des émetteurs bêta purs substantiellement, le dispositif (1) étant configuré pour être étalonné par un nombre moyen de photons détectés par désintégration et une valeur de rendement de détection de désintégrations pour chaque radionucléide a, b, le dispositif (1) comprenant :
un scintillateur (2) configuré pour contenir le fluide radioactif,

des moyens de mesure (3, 4) configurés pour détecter des photons émis par le scintillateur (2) dû à des désintégrations des radionucléides ,
le dispositif (1) étant configuré pour mettre en œuvre les étapes du procédé (10) selon l’une quelconque des revendications précédentes.
Dispositif (1) selon la revendication précédente, caractérisé en ce que le scintillateur (2) comprend un matériau poreux et transparent aux photons émis par le scintillateur (2).
Dispositif (1) selon la revendication 7 ou 8, caractérisé en ce que le scintillateur (2) comprend un aérogel de Y₃Al₅O₁₂ dopé Ce.