EP4643160A1 - Procédé de mesure non destructive de l'activité de 14c - Google Patents

Procédé de mesure non destructive de l'activité de 14c

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Publication number
EP4643160A1
EP4643160A1 EP23838158.6A EP23838158A EP4643160A1 EP 4643160 A1 EP4643160 A1 EP 4643160A1 EP 23838158 A EP23838158 A EP 23838158A EP 4643160 A1 EP4643160 A1 EP 4643160A1
Authority
EP
European Patent Office
Prior art keywords
detector
spectrum
kev
spectral value
screen
Prior art date
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Pending
Application number
EP23838158.6A
Other languages
German (de)
English (en)
Inventor
Julien VENARA
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
Original Assignee
Commissariat a lEnergie Atomique CEA
Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
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Filing date
Publication date
Application filed by Commissariat a lEnergie Atomique CEA, Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA filed Critical Commissariat a lEnergie Atomique CEA
Publication of EP4643160A1 publication Critical patent/EP4643160A1/fr
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01TMEASUREMENT OF NUCLEAR OR X-RADIATION
    • G01T1/00Measuring X-radiation, gamma radiation, corpuscular radiation, or cosmic radiation
    • G01T1/16Measuring radiation intensity
    • G01T1/167Measuring radioactive content of objects, e.g. contamination
    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01TMEASUREMENT OF NUCLEAR OR X-RADIATION
    • G01T1/00Measuring X-radiation, gamma radiation, corpuscular radiation, or cosmic radiation
    • G01T1/36Measuring spectral distribution of X-rays or of nuclear radiation spectrometry

Definitions

  • the technical field of the invention relates to a technique for non-destructive measurement of the 14 C activity of an object.
  • 14 C is an activation product found in graphite moderated reactors. It can be formed in a reactor according to the following three neutron activation reactions: 14 N (n,p) 14 C, 13 C (n,y) 14 C and 17 O (n,a) 14 C. The average effective section for each of these neutron reactions in the thermal neutron range is respectively 1.81 barns, 0.0009 barns and 0.235 barns. 13 C is naturally present in the graphite matrix at 1.07%. 14 N and 17 O are present as impurities in graphite but are also present in air at 77.25% and 0.8% respectively, air being able to constitute the heat transfer fluid for certain graphite reactors. As a result, they are likely to have been absorbed on the free surfaces of the graphite.
  • 14 C is a pure, low energy P emitter, the maximum energy emitted being 156 keV. Its in situ radiological characterization is known to be difficult. Its activity level is generally estimated from destructive analyzes carried out in the laboratory on samples taken in the field.
  • the Celiktas C document "A method to obtain a noiseless beta spectrum" describes the principles of p spectrometry, in the laboratory, applied at 14 C, taking into account parameters relating to the rise time of the pulses so as to discriminate interactions of radiation with interactions of other types of particles.
  • the inventor proposes a method for estimating the 14 C activity of activated objects, for example graphite taken from the core of a reactor.
  • the method can also be implemented in the field, through activated graphite, for example by placing a detector in a channel made through the graphite. This is a method based on a device that is inexpensive and simple to implement.
  • a first object of the invention is a method for estimating the 14 C activity of an object, using a detector configured to form pulses under the effect of exposure to particles p , the detector being connected to a spectrometric measurement circuit, configured to establish a spectrum, the spectrum corresponding to a histogram of the amplitude of the pulses formed during a measurement period, the method comprising the following steps:
  • the first maximum energy may be less than or equal to 130 keV or 120 keV or 100 keV.
  • the first energy band may extend above a first minimum energy, the first minimum energy being greater than or equal to 10 keV or 20 keV or 30 keV.
  • Step e) may include
  • the distance between the detector and the object can be
  • the screen used in step b) can be an aluminum screen whose thickness is greater than or equal to 3 mm or 4 mm.
  • the detector may comprise a detector material of the organic scintillator type or of the semiconductor type.
  • a second object of the invention is a measuring device, configured to determine a 14 C activity of an object, the device comprising:
  • a detector comprising a detector material configured to form pulses under the effect of exposure to P particles
  • spectrometry circuit connected to the detector, and configured to form a histogram of the amplitude of the pulses detected during an acquisition period
  • processing unit connected to the spectrometry circuit, and configured to implement steps c) to f) of a method according to the first object of the invention.
  • the detector material may be an organic scintillator.
  • the thickness of the detector material can be between 3 mm and 10 mm.
  • the detector material may be a semiconductor.
  • the device may include a movable screen, configured to move from a closed configuration, in which the screen is interposed between the detector material and the object, to an open configuration in which the screen leaves a space between the detector material. and the object.
  • Figure 1 schematically shows a measuring device.
  • Figure 2A shows a spectrum detected facing an object, the detector being in the open configuration.
  • Figure 2B shows a spectrum detected facing an object, the detector being in the closed configuration.
  • Figure 2C shows a subtraction of the spectrum measured in Figure 2B from the spectrum measured in Figure 2A. Subtraction allows us to obtain a spectrum p.
  • Figure 3 shows a modeling of a gamma contribution of a spectrum according to the open configuration and according to the closed configuration.
  • Figure 4A shows a modeling of a P spectrum of a sample, as well as the components of the radioelements forming the activity of the sample.
  • Figure 4B schematizes the geometry of the detector modeled according to the closed configuration.
  • Figure 4C schematizes the geometry of the detector modeled according to the open configuration.
  • Figure 5 represents a difference between spectra of a 14 C source measured and modeled respectively.
  • Figure 6 shows an evolution of the energy deposited in the detector material as a function of the thickness of graphite.
  • Figure 7 represents mass activities measured on samples, as a function of the position of the samples in a fuel channel of a reactor.
  • FIG 8 represents the main stages of the invention.
  • Figure 1 represents a measuring device allowing measurement of the 14 C activity of an object 2.
  • the device comprises a scintillator detector 10, comprising a scintillator material 11 preferably organic, preferably based on Polyvinyltoluene (PVT ).
  • PVT Polyvinyltoluene
  • Light pulses are formed. These light pulses are converted into electrical pulses by one or more photodetectors 12.
  • the electrical pulses are then processed by a spectrometry circuit.
  • the spectrometry circuit 13 is configured to form an amplitude histogram of the pulses detected by the organic scintillator during an acquisition period.
  • an energy calibration function By implementing an energy calibration function, resulting from an energy calibration, it is usual to carry out a correspondence between the amplitude of the pulses and energy values.
  • the amplitude of the pulse it generates corresponds to the energy of the particle before the interaction in the detector material.
  • the energy calibration of the detector that is to say the correspondence between the value of the pulse amplitudes and the energy, was carried out using a source of 207 Bi and/or 137 Cs, which emit electrons , to discrete energy values, by internal conversion.
  • an organic scintillator detector is suitable for carrying out p-type charged particle spectrometry.
  • An organic scintillator is also sensitive to ionizing photons of type X or y.
  • materials forming an organic scintillator have a low atomic number, making them unconducive to the formation of photoelectric interactions. Thus, an organic scintillator is considered not suitable for X or y spectrometry type applications.
  • the scintillator detector is covered with an optically sealed envelope 14, of thin thickness, for example an aluminized PET (Polyethylene Terephthalate) film, 18 ⁇ m thick to ensure sealing against ambient light.
  • aluminized PET Polyethylene Terephthalate
  • the low thickness makes it possible to minimize the attenuation of radiation p.
  • P particle designates a p- particle.
  • the thickness e of the scintillator material is for example 4 mm.
  • the diameter of the scintillator material in the example is 76 mm.
  • An organic scintillator material has the advantage of being insensitive to gamma radiation, due to its low atomic number. In addition, this type of scintillator limits the backscattering phenomenon of p particles. Another advantage is a certain stability of the response of the scintillator material with respect to thermal variations. The response, in terms of light intensity produced, when exposed to the same radiation, is stable from 0° to 50°C, which is appropriate for field use conditions.
  • the measuring device comprises a processing unit 20, configured to implement spectra processing steps described below.
  • the processing unit 20 is programmed to execute instructions coded in a memory, connected to the processing unit by wired or wireless connection.
  • the processing unit 20 may in particular include a microprocessor.
  • the detector may comprise a semiconductor material, suitable for spectrometry p. It may for example be a silicon type semiconductor, for example planar silicon.
  • the advantage of an organic scintillator material is the ability to be manufactured in different dimensions and shapes.
  • the shape can be adapted to the shape of the sample.
  • the detector 10 comprises a movable screen 15, acting as a shutter, configured to be arranged: in a closed position, between the detector 10 and the object to be measured 2; or in an open position, freeing the space between the detector 10 and the object 2, as shown in Figure 1.
  • the screen 15 is movable in translation in a plane parallel to the detector material 11.
  • the screen is for example made of aluminum, the thickness being preferably equal to 4 mm. Details relating to the thickness of the screen 15 are given in connection with Figure 3.
  • the screen 15 can be connected to the detector material by a slide system, allowing translation of the screen relative to the detector material.
  • the invention is based on detection, by detector 10, of P particles emitted by 14 C, knowing that the object analyzed is likely to contain other P-emitting radioelements, for example 3 H, 152 Eu, 154 Eu, 36 CI, 60 Co, 137 Cs, 155 Eu.
  • the specific activity of 14 C in activated graphite is generally of the order of 10 3 to 10 5 Bq. g 1 .
  • the specific activity of other P emitters is generally less than 1000 Bq. g 1 .
  • the specific activity of 14 C is generally 2 to 100 times greater than the activity of other p-emitting radioelements.
  • a p spectrum on an activated graphite sample generally includes: a P component linked to the continuous P emission spectra for the following emitters: 152Eu, 154Eu, 155Eu, 137Cs, 60Co, 14C, 36CI and 3H; a P component linked to the discrete internal conversion electron emission spectra for the following non-pure beta emitters: 152Eu, 154Eu, 155Eu, 137Cs, 60Co; a y component related to the discrete gamma photon emission spectra for the following non-pure beta emitters: 152Eu, 154Eu, 155Eu, 137Cs, 60Co and 36CI.
  • Figures 2A, 2B and 2C show the effect of blocking the detector by the screen 15 on the spectrum P measured by the detector.
  • Figures 2A, 2B and 2C represent measured spectra experimentally against a sample of activated graphite.
  • Figure 2A represents a spectrum without screen: screen in the open position, as shown in Figure 1. This is the Sp measurement spectrum.
  • Figure 2B represents a spectrum with screen (screen in the closed position). This is a Spbdf background spectrum. The latter is considered to be representative of a y contribution in the Sp measurement spectrum.
  • the spectra were measured using the same acquisition duration of 120 seconds.
  • the screen was a 4 mm thick aluminum plate.
  • the Sp measurement spectrum is considered representative of the P and y particles emitted by the object as well as the natural background noise y.
  • the Spbdf background spectrum is considered representative of the natural background noise y and the particles y emitted by the object.
  • Figure 2C shows the subtraction of the Spbdf background spectrum (Figure 2B) from the Sp measurement spectrum ( Figure 2A).
  • the SpP spectrum shown in Figure 2C, resulting from the subtraction, is a corrected spectrum, considered only representative of the P particles emitted by the object.
  • Table 1 represents an example of an activity spectrum, obtained by sampling, of a sample of graphite with a mass equal to 5 grams. The activity of 36CI was not taken into account, due to heterogeneous results observed in different samples.
  • Figure 4A represents P spectra simulated with the MCNP6 calculation code, in a detector material with a diameter of 76 mm and a thickness of 4 mm.
  • Figures 4B and 4C represent the measurement geometry modeled by the calculation code, according to the respectively closed and open configurations.
  • the simulated object was a sample of graphite, whose activity spectrum is that described in Table 1. It was a cylindrical sample with a diameter of 14.7 mm and a height of 20.2 mm, the base of which was arranged at a distance of 25 mm from the detector. The activity of the sample was assumed to be homogeneous.
  • the modeled materials are PMMA polymethyl methacrylate acrylic (light guide), PTFE polytetrafluoroethylene (reflector) and Al.
  • the model shown in Figure 4B includes an aluminum cover between the graphite sample and the plastic scintillator EJ200 (Eljen Technology with a sensitive surface of 2430 cm 2 and a side of 493 mm), while the model shown in Figure 4C does not have a cover.
  • Figure 4A allows us to observe the respective components of 154 Eu, 152 Eu, 155 Eu, 137 Cs, 60 Co, 3 H, and 14 C.
  • the component, in the spectrum, of 14 C is the majority up to 156 keV, which is the maximum emission energy of the P particles of 14 C. Beyond 156 keV, the majority components are those of 154 Eu and 137 Cs.
  • first energy band AE1 In a first energy band AE1, extending to energies lower than 156 keV, the contribution of 14 C is the majority.
  • the first energy band AE1 extends between a first minimum energy Elmin and a first maximum energy Elmax. Its width is at least 5 keV or even 10 keV or even 20 keV.
  • first energy band AE1 [Elmin - Elmax] between 30 keV and 100 keV
  • the spectral value that is to say the integral of the spectrum in the energy band , is due, 98%, to 14 C.
  • a first spectral value NI defined in the first energy band AE1 extending between a few keV and 156 keV
  • spectral value we mean a sum of all the counts or counting rates in the energy band considered.
  • the first energy band AE1 extends beyond 10 keV, or 20 keV, and below 150 keV, or 120 keV, or 100 keV. The inventor considers that a first energy band AE1 extending between 30 keV and 100 keV is optimal.
  • the cumulative counting rate is 54.8 counts per second for the entire spectrum, including 53.9 counts per second coming from 14 C, or around 98%.
  • a second energy band AE2 extending between a second minimum energy E2min and a second maximum energy E2max.
  • the second minimum energy E2min is greater than 156 keV.
  • a second spectral value N2 is taken into account, in the second energy band AE2.
  • the spectrum P of the emitting radioelements P different from 14 C is relatively flat between the first energy band AE1 and the second energy band AE2
  • the contribution of the other radioelements in the first spectral value
  • N2 in the second energy band AE2
  • the width of the second spectral band is at least 10 keV, or at least 20 keV.
  • A is the activity, expressed for example in Bq/g.
  • the determination of the transfer function FT can be carried out by modeling.
  • Figure 5 shows a comparison between a spectrum measured with the detector previously described (curve a), and a modeled spectrum (curve b). The detector was exposed to a point source of 14 C. Comparison of the measured and modeled spectra shows a difference of less than 10%. Spectral modeling can therefore be considered reliable.
  • the y-axis is a count rate per activity (s 1 . Bq 1 ) and the x-axis is energy (MeV).
  • the contribution of other radioelements can be evaluated by taking into account the activity of the object in emitting radioelements P different from 14 C. This may be an activity determined a priori or a activity measured, for example by gamma spectrometry. From the activity P of said other radioelements, the contribution of the latter can be evaluated by modeling.
  • Figure 6 represents a quantity of energy (ordinate axis - unit MeV.Bq -1 .g), deposited by P particles emitted by a homogeneous distribution of 14 C in a depth of concrete varying between 0 and 2 mm (axis abscissa unit pm).
  • the curve in Figure 6 flattens, which means that the P particles, emitted beyond this depth, do not contribute to the measured spectrum.
  • the measured spectrum only corresponds to the superficial part of the object analyzed, closest to the detector.
  • the total activity of the object can be extrapolated by taking into account assumptions about the distribution of activity in the object, for example a homogeneous distribution.
  • the object is a large sample
  • the detector can be scanned along the sample. This can help determine an activation profile along the sample.
  • the measurement method previously described was implemented on graphite samples taken from a fuel channel of the core of a gas-cooled and graphite-moderated reactor.
  • the graphite samples were cylindrical: 15 mm in diameter and 20 mm in height. Each sample was positioned at a distance of approximately 5 mm from the sample, so as to limit the risk of contamination by contact between the detector (or screen) and the sample. The distance has been optimized so as not to reduce detection efficiency.
  • a front face of the sample was placed facing the detector.
  • a rear face of the sample was placed facing the detector.
  • the side wall of the sample, connecting the front face and the rear face was placed facing the detector.
  • a transfer function FT was established for each series of measurements, equal to 1.05 10 -3 s 1 . Bq 1 . g in the first and second series of measurements and 1.08 10 -3 s 1 . Bq 1 . g in the third series of measurements.
  • the density of graphite was assumed to be 1.5. Density was determined based on mass measurements and sample dimensions. The measurement uncertainty associated with the transfer function was ⁇ 6%.
  • Figure 7 represents the estimates of the mass activity of 14 C (ordinate axis - unit Bq. g 1 ), depending on the respective positions of each sample relative to the central axis of the reactor: abscissa axis - unit cm .
  • the designations “Face 1”, “Face 2” and “Face 3” correspond respectively to the front face, rear face and side wall of the cylinder.
  • the obtained profile is consistent with the simulated neutron flux profile along the fuel channel from which the samples were taken.
  • Figure 8 summarizes the main steps of a process according to the invention.
  • Step 100 arrangement of a detector facing the object to be characterized
  • Step 110 acquisition of a spectrum, in the open configuration: this is the measured spectrum Sp.
  • Step 120 acquisition of a Spbdf background spectrum, in the closed configuration.
  • Step 130 subtraction of the background spectrum resulting from step 120 from the spectrum resulting from step 110.
  • the spectrum resulting from this step is a P Sp spectrum.
  • Step 140 determination of a first spectral value NI in the first energy band AE1 of the Spp spectrum.
  • Step 150 optionally, determination of a second spectral value N2, in the second energy band AE2 of the SpP spectrum, then subtraction of the second spectral value from the first spectral value, so as to obtain a corrected spectral value (NI - N2).
  • Step 160 application of the transfer function so as to estimate the 14 C activity denoted A[ 14 C] of the object.
  • Steps 130 to 160 can be implemented by the processing unit 20.
  • the invention can be implemented to characterize the activity of 14 C, for the purposes of radiological inventory and waste classification.

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Abstract

Procédé d'estimation de l'activité 14C d'un objet, à l'aide d'un détecteur configuré pour former des impulsions sous l'effet d'une exposition à des particules β, le détecteur étant relié à un circuit spectrométrique, configuré pour établir un spectre, le spectre correspondant à un histogramme de l'amplitude d'impulsions détectées durant une période de mesure a) disposition du détecteur face à l'objet et acquisition d'un spectre de mesure; b) interposition d'un écran entre le détecteur et l'objet et acquisition d'un spectre de fond; c) correction du spectre de mesure, en utilisant le spectre de fond; d) à partir du spectre corrigé, détermination d'une première valeur spectrale dans une première bande d'énergie; e) correction éventuelle de la première valeur spectrale; f) application d'une fonction de transfert à la valeur spectrale de façon à estimer une activité en 14C de l'objet.

Description

Procédé de mesure non destructive de l'activité de 14C
DOMAINE TECHNIQUE
Le domaine technique de l'invention concerne une technique de mesure non destructive de l'activité en 14C d'un objet.
ART ANTERIEUR
La connaissance de l'état radiologique des procédés et équipements d'une installation nucléaire est essentielle pour établir des scénarios de démantèlement robustes et définir la gestion des déchets, en particulier leurs catégorisations et leurs exutoires. Les mesures nucléaires non destructives in situ couplées à des techniques de modélisation, permettent d'établir un inventaire radiologique des équipements sur pieds, de procédés et des structures de génie civil.
Le 14C est un produit d'activation rencontré dans les réacteurs modérés au graphite. Il peut être formé en réacteur selon les trois réactions d'activation neutronique suivantes : 14N (n,p) 14C, 13C (n,y) 14C et 17O (n,a) 14C. La section efficace moyenne pour chacune de ces réactions neutroniques dans le domaine des neutrons thermiques est respectivement de 1,81 barns, 0,0009 barns et 0,235 barns. 13C est présent naturellement dans la matrice graphite à hauteur de 1,07%. 14N et 17O sont présents à l'état d'impuretés dans le graphite mais sont également présents dans l'air à hauteur respectivement de 77,25% et de 0,8%, l'air pouvant constituer le fluide caloporteur de certains réacteurs au graphite. De ce fait, ils sont susceptibles d'avoir été absorbés sur les surfaces libres du graphite.
Afin d'évaluer les niveaux d'activité de 14C dans un cœur de réacteur, on peut se baser sur des calculs de niveaux d'activation par modélisation numérique. Mais cela suppose de disposer d'un historique complet quant aux flux neutroniques auxquels le graphite a été exposé, ainsi qu'une connaissance de la composition du graphite, y compris les impuretés. Pour cette raison, les calculs d'activation doivent être recalés par des analyses d'échantillons.
14C est un émetteur P pur, de faible énergie, l'énergie maximale émise étant de 156 keV. Sa caractérisation radiologique in situ est réputée difficile. Son niveau d'activité est généralement estimé à partir d'analyses destructives effectuées en laboratoire sur d'échantillons prélevés sur le terrain. Le document Celiktas C "A method to obtain a noiseless beta spectrum" décrit les principes d'une spectrométrie p, en laboratoire, appliqué à 14C, avec prise en compte de paramètres relatifs au temps de montée des impulsions de façon à discriminer des interactions de rayonnement avec des interactions d'autres types de particules.
La publication Hyeonmin Lee "Performance evaluation of a beta-spectrometer comprising a platic scintillator and multi-wire chamber using a coincidence method", décrit un spectromètre P fonctionnant en coïncidence avec un capteur à gaz (CF4). Le fonctionnement en coïncidence permet de limiter l'influence du rayonnement y.
Les mesures destructives en laboratoire s'accompagnent toutefois de certains inconvénients : questions sur la représentativité des échantillons prélevés, coût et délai d'analyse.
L'inventeur propose une méthode d'estimation de l'activité en 14C d'objets activés, par exemple du graphite prélevé du cœur d'un réacteur. La méthode peut également être mise en œuvre sur le terrain, à travers du graphite activé, par exemple en disposant un détecteur dans un canal pratiqué à travers le graphite. Il s'agit d'une méthode basée sur un dispositif peu cher et simple à mettre en œuvre.
EXPOSE DE L'INVENTION
Un premier objet de l'invention est un procédé d'estimation de l'activité en 14C d'un objet, à l'aide d'un détecteur configuré pour former des impulsions sous l'effet d'une exposition à des particules p, le détecteur étant relié à un circuit de mesure spectrométrique, configuré pour établir un spectre, le spectre correspondant à un histogramme de l'amplitude des impulsions formées durant une période de mesure, le procédé comportant les étapes suivantes :
- a) disposition du détecteur face à l'objet et acquisition d'un spectre de mesure;
- b) interposition d'un écran entre le détecteur et l'objet et acquisition d'un spectre de fond, l'écran étant configuré pour absorber les particules émises par l'objet
- c) correction du spectre de mesure, en utilisant le spectre de fond, pour obtenir un spectre corrigé ;
- d) à partir du spectre corrigé, détermination d'une première valeur spectrale dans une première bande d'énergie s'étendant en dessous d'une première énergie maximale, la première énergie maximale étant de préférence inférieure ou égale à 156 keV ;
- e) correction éventuelle de la première valeur spectrale ; f) application d'une fonction de transfert à la première valeur spectrale déterminée lors de l'étape d), ou à la valeur spectrale corrigée résultant de l'étape e), de façon à estimer une activité en 14C de l'objet.
La première énergie maximale peut être inférieure ou égale à 130 keV ou 120 keV ou 100 keV.
La première bande d'énergie peut s'étendre en dessus d'une première énergie minimale, la première énergie minimale étant supérieure ou égale à 10 keV ou 20 keV ou 30 keV.
L'étape e) peut comporter
- détermination d'une deuxième valeur spectrale, dans une deuxième bande d'énergie s'étendant entre une deuxième énergie minimale et une deuxième énergie maximale, la deuxième énergie minimale étant supérieure à 156 keV ;
- soustraction de la deuxième valeur spectrale à la première valeur spectrale, pour former la première valeur spectrale corrigée.
Lors de l'étape a), la distance entre le détecteur et l'objet peut être
- supérieure à 1 mm ou à 5 mm ;
- et/ou inférieure à 20 mm ou à 10 mm.
L'écran utilisé lors de l'étape b) peut être un écran d'aluminium dont l'épaisseur est supérieure ou égale à 3 mm ou à 4 mm.
Le détecteur peut comporte un matériau détecteur de type scintillateur organique ou de type semi-conducteur.
Un deuxième objet de l'invention est un dispositif de mesure, configuré pour déterminer une activité en 14C d'un objet, le dispositif comportant :
- un détecteur comportant un matériau détecteur configuré pour former des impulsions sous l'effet d'une exposition à des particules P;
- un circuit de spectrométrie, relié au détecteur, et configuré pour former un histogramme de l'amplitude des impulsions détectées durant une période d'acquisition ;
- une unité de traitement , reliée au circuit de spectrométrie, et configurée pour mettre en oeuvre les étapes c) à f) d'un procédé selon le premier objet de l'invention.
Le matériau détecteur peut être un scintillateur organique. L'épaisseur du matériau détecteur peut être comprise entre 3 mm et 10 mm. Le matériau détecteur peut être un semi-conducteur. Le dispositif peut comporter un écran mobile, configuré pour passer d'une configuration fermée, dans laquelle l'écran est interposé entre le matériau détecteur et l'objet, à une configuration ouverte dans laquelle l'écran laisse libre un espace entre le matériau détecteur et l'objet. L'invention sera mieux comprise à la lecture de l'exposé des exemples de réalisation présentés, dans la suite de la description, en lien avec les figures listées ci-dessous.
FIGURES
La figure 1 schématise un dispositif de mesure.
La figure 2A montre un spectre détecté face un objet, le détecteur étant selon la configuration ouverte.
La figure 2B montre un spectre détecté face un objet, le détecteur étant selon la configuration fermée.
La figure 2C montre une soustraction du spectre mesuré sur la figure 2B du spectre mesuré sur la figure 2A. La soustraction permet d'obtenir un spectre p.
La figure 3 montre une modélisation d'une contribution gamma d'un spectre selon la configuration ouverte et selon la configuration fermée.
La figure 4A montre une modélisation d'un spectre P d'un échantillon, ainsi que des composantes des radioéléments formant l'activité de l'échantillon.
La figure 4B schématise la géométrie du détecteur modélisé selon la configuration fermée.
La figure 4C schématise la géométrie du détecteur modélisé selon la configuration ouverte.
La figure 5 représente une différence entre des spectres d'une source de 14C respectivement mesuré et modélisé.
La figure 6 montre une évolution de l'énergie déposée dans le matériau détecteur en fonction de l'épaisseur de graphite.
La figure 7 représente des activités massiques mesurées sur des échantillons, en fonction de la position des échantillons dans un canal combustible d'un réacteur.
La figure 8 représente les principales étapes de l'invention.
EXPOSE DE MODES DE REALISATION PARTICULIERS
La figure 1 représente un dispositif de mesure permettant une mesure de l'activité en 14C d'un objet 2. Le dispositif comporte un détecteur scintillateur 10, comportant un matériau scintil lateur 11 de préférence organique, de préférence à base de Polyvinyltoluène (PVT). Sous l'effet d'interactions entre un rayonnement ionisant et le matériau scintillateur, des impulsions lumineuses sont formées. Ces impulsions lumineuses sont converties en impulsions électriques par un ou plusieurs photodétecteurs 12. Les impulsions électriques sont ensuite traitées par un circuit de spectrométrie. Le circuit de spectrométrie 13 est configuré pour former un histogramme en amplitude des impulsions détectées par le scintillateur organique durant une période d'acquisition. En mettant en œuvre une fonction de calibration en énergie, résultant d'un étalonnage en énergie, il est usuel d'effectuer une correspondance entre l'amplitude des impulsions et des valeurs d'énergie. Lorsqu'une particule ionisante dépose toute son énergie dans le scintillateur, l'amplitude de l'impulsion qu'elle génère correspond à l'énergie de la particule avant l'interaction dans le matériau détecteur. L'étalonnage en énergie du détecteur, c'est-à-dire la correspondance entre la valeur des amplitudes des impulsions et l'énergie, a été effectué en utilisant une source de 207Bi et/ou de 137Cs, qui émettent des électrons, à des valeurs d'énergie discrètes, par conversion interne.
Le recours à un détecteur scintillateur organique est approprié pour effectuer une spectrométrie de particules chargées, de type p. Un scintillateur organique est également sensible à des photons ionisants de type X ou y. Cependant, les matériaux formant un scintillateur organique ont un faible numéro atomique, ce qui les rend peu propices à la formation d'interactions photoélectriques. Ainsi, un scintillateur organique est considéré comme non approprié pour des applications de type spectrométrie X ou y.
Le détecteur scintillateur est recouvert d'une enveloppe optiquement étanche 14, de faible épaisseur, par exemple un film de PET (Polyéthylène Téréphtalate) aluminisé, d'épaisseur 18 pm pour assurer une étanchéité la lumière ambiante. La faible épaisseur permet de minimiser l'atténuation des rayonnements p. Dans la suite du texte, le terme particule P désigne une particule p-.
L'épaisseur e du matériau scintillateur est par exemple de 4 mm. Le diamètre du matériau scintillateur de l'exemple est de 76 mm. Un matériau scintillateur organique présente l'avantage d'être peu sensible au rayonnement gamma, du fait d'un faible numéro atomique. De plus, ce type de scintillateur limite le phénomène de rétrodiffusion des particules p. Un autre avantage est une certaine stabilité de la réponse du matériau scintillateur vis-à-vis de variations thermiques. La réponse, en terme d'intensité lumineuse produite, en étant exposé à un même rayonnement, est stable de 0° à 50°C, ce qui est approprié à des conditions d'utilisation sur le terrain.
Le dispositif de mesure comporte une unité de traitement 20, configurée pour mettre en œuvre des étapes de traitement de spectres décrites par la suite. L'unité de traitement 20 est programmée pour exécuter des instructions codées dans une mémoire, reliée à l'unité de traitement par liaison filaire ou sans fil. L'unité de traitement 20 peut notamment comporter un microprocesseur. Selon une variante, le détecteur peut comporter un matériau semi-conducteur, adapté à la spectrométrie p. Il peut par exemple s'agir d'un semi-conducteur de type Silicium, par exemple un silicium planar.
L'avantage d'un matériau scintillateur organique est la capacité à être fabriqué selon différentes dimensions et différentes formes. Lorsque l'objet est un échantillon prélevé, la forme peut être adaptée à la forme de l'échantillon.
Le détecteur 10 comporte un écran mobile 15, faisant office d'obturateur, configuré pour être disposé : dans une position fermée, entre le détecteur 10 et l'objet à mesurer 2 ; ou dans une position ouverte, libérant l'espace entre le détecteur 10 et l'objet 2, comme représenté sur la figure 1.
Dans cet exemple, l'écran 15 est mobile en translation dans un plan parallèle au matériau détecteur 11. L'écran est par exemple formé d'aluminium, l'épaisseur étant de préférence égale à 4 mm. Des détails relatifs à l'épaisseur de l'écran 15 sont donnés en lien avec la figure 3. L'écran 15 peut être relié au matériau détecteur par un système de glissière, autorisant une translation de l'écran par rapport au matériau détecteur.
L'invention est basée sur une détection, par le détecteur 10, de particules P émises par 14C, sachant que l'objet analysé est susceptible de contenir d'autres radioéléments émetteurs P, par exemple 3H, 152Eu, 154Eu, 36CI, 60Co, 137Cs, 155Eu. L'activité massique de 14C dans du graphite activé est généralement de l'ordre de 103 à 105 Bq. g 1. L'activité massique des autres émetteurs P est généralement inférieure à 1000 Bq. g 1. Ainsi, sur du graphite activé, l'activité massique de 14C est généralement 2 à 100 fois supérieure à l'activité des autres radioéléments émetteurs p.
Un spectre p sur un échantillon de graphite activé comporte généralement : une composante P liée aux spectres continus d'émission P pour les émetteurs suivants : 152Eu, 154Eu, 155Eu, 137Cs, 60Co, 14C, 36CI et 3H ; une composante P liée aux spectres discrets d'émission d'électrons de conversion interne pour les émetteurs bêta non purs suivants : 152Eu, 154Eu, 155Eu, 137Cs, 60Co ; une composante y liée aux spectres discrets d'émission de photons gamma pour les émetteurs bêta non purs suivants : 152Eu, 154Eu, 155Eu, 137Cs, 60Co et 36CI.
Les figures 2A, 2B et 2C montrent l'effet de l'obturation du détecteur par l'écran 15 sur le spectre P mesuré par le détecteur. Les figures 2A, 2B et 2C représentent des spectres mesurés expérimentalement face à un échantillon de graphite activé. La figure 2A représente un spectre sans écran : écran dans la position ouverte, telle que représenté sur la figure 1. Il s'agit du spectre de mesure Sp. La figure 2B représente un spectre avec écran (écran dans la position fermée). Il s'agit d'un spectre de fond Spbdf. Ce dernier est considéré comme représentatif d'une contribution y dans le spectre de mesure Sp. Les spectres ont été mesurés selon une même durée d'acquisition de 120 secondes. L'écran était une plaque d'aluminium d'épaisseur 4 mm.
Sur la figure 3, on a représenté deux spectres y simulés, résultant de la détection de photons y dans le détecteur dans les configurations respectivement ouverte et fermée (courbes a et b). La contribution des particules P dans chaque spectre a été ignorée. Les deux spectres modélisés sont très proches l'un de l'autre. Cela signifie que la soustraction du spectre de fond Spbdf mesuré dans la configuration fermée (cf. figure 2B) permet une bonne correction de l'influence des photons y dans le spectre Sp mesuré dans la configuration ouverte.
Le spectre de mesure Sp est considéré comme représentatif des particules P et y émises par l'objet ainsi que par le bruit de fond naturel y. Le spectre de fond Spbdf est considéré comme représentatif du bruit de fond naturel y et des particules y émises par l'objet.
La figure 2C montre la soustraction du spectre de fond Spbdf (figure 2B) du spectre de mesure Sp (figure 2A). Le spectre SpP représenté sur la figure 2C, résultant de la soustraction, est un spectre corrigé, considéré comme uniquement représentatif des particules P émises par l'objet.
Le tableau 1 représente un exemple de spectre d'activité, obtenu par prélèvement, d'un échantillon de graphite de masse égale à 5 grammes. L'activité de 36CI n'a pas été prise en compte, du fait de résultats hétérogènes constatés dans différents échantillons.
Tableau 1
La figure 4A représente des spectres P simulés avec le code de calcul MCNP6, dans un matériau détecteur de diamètre 76 mm et d'épaisseur 4 mm. Les figures 4B et 4C représentent la géométrie de mesure modélisée par le code de calcul, selon les configurations respectivement fermées et ouvertes. L'objet simulé était un échantillon de graphite, dont le spectre d'activité est celui décrit sur le tableau 1. Il s'agissait d'un échantillon cylindrique de diamètre 14.7 mm et de hauteur 20.2 mm, dont la base était disposée à une distance de 25 mm du détecteur. L'activité de l'échantillon était supposée homogène.
Sur les figures 4B et 4C, les matériaux modélisés sont PMMA polyméthacrylate de méthyle acrylique (guide de lumière), PTFE polytétrafluoroéthylène (réflecteur) et Al. Le modèle représenté sur la figure 4B comporte un cache d'aluminium entre l'échantillon de graphite et le scintil lateur plastique EJ200 (Eljen Technology de surface sensible 2430 cm2 et 493 mm de côté), tandis que le modèle représenté sur la figure 4C ne comporte pas de cache.
On a simulé le spectre P total détecté ainsi que la composante de chaque radioélément dans le spectre. Ainsi, la figure 4A permet d'observer les composantes respectives de 154Eu, 152Eu, 155Eu, 137Cs, 60Co, 3H, et 14C.
On observe que la composante, dans le spectre, de 14C, est majoritaire jusqu'à 156 keV, qui est l'énergie d'émission maximale des particules P de 14C. Au-delà de 156 keV, les composantes majoritaires sont celles de 154Eu et 137Cs.
Dans une première bande d'énergie AE1, s'étendant à des énergies inférieures à 156 keV, la contribution de 14C est majoritaire. La première bande d'énergie AE1 s'étend entre une première énergie minimale Elmin et une première énergie maximale Elmax. Sa largeur est d'au moins 5 keV voire 10 keV voire 20 keV. Ainsi, si l'on considère une première bande d'énergie AE1 = [Elmin - Elmax] comprise entre 30 keV et 100 keV, la valeur spectrale, c'est-à-dire l'intégrale du spectre dans la bande d'énergie, est due, à 98%, à 14C. Ainsi, à partir d'une première valeur spectrale NI, définie dans la première bande d'énergie AE1, s'étendant entre quelques keV et 156 keV, il est possible d'estimer l'activité en 14C de l'objet mesuré. Par valeur spectrale on entend une somme de l'ensemble des coups ou taux de comptage dans la bande d'énergie considérée. De préférence, la première bande d'énergie AE1 s'étend au-delà de 10 keV, ou de 20 keV, et en dessous de 150 keV, ou de 120 keV, ou de 100 keV. L'inventeur estime qu'une première bande d'énergie AE1 s'étendant entre 30 keV et 100 keV est optimale.
En prenant en compte la première bande d'énergie [30 keV - 100 keV], dans le spectre représenté sur la figure 4A, le taux de comptage cumulé est de 54.8 coups par seconde pour l'ensemble du spectre, dont 53.9 coups par seconde provenant de 14C, soit environ 98%. Afin de tenir compte de la contribution, minoritaire, des radioéléments autres que 14C, il peut être envisagé de définir une deuxième bande d'énergie AE2, s'étendant entre une deuxième énergie minimale E2min et une deuxième énergie maximale E2max. La deuxième énergie minimale E2min est supérieure à 156 keV. On prend en compte une deuxième valeur spectrale N2, dans la deuxième bande d'énergie AE2. On tire profit du fait que le spectre P des radioéléments émetteurs P différents de 14C, dits « autres radioéléments », est relativement plat entre la première bande d'énergie AE1 et la deuxième bande d'énergie AE2 Ainsi, la contribution des autres radioéléments, dans la première valeur spectrale, peut être déduite de la deuxième valeur spectrale N2, dans la deuxième bande d'énergie AE2. En première approximation, on peut estimer que la contribution des autres radioéléments, dans la première bande d'énergie AE1, correspond à N2. On peut alors corriger la première valeur spectrale, de façon que la première valeur spectrale corrigée soit égale à NI - N2. La largeur de la deuxième bande spectrale est d'au moins 10 keV, ou au moins 20 keV.
A partir de la première valeur spectrale NI, ou de la première valeur spectrale corrigée N1-N2, on peut appliquer une fonction de transfert FT, de façon à estimer l'activité de 14C, selon les expressions :
Où A est l'activité, exprimée par exemple en Bq/g.
La détermination de la fonction de transfert FT peut être effectuée par modélisation. La figure 5 montre une comparaison entre un spectre mesuré avec le détecteur précédemment décrit (courbe a), et un spectre modélisé (courbe b). Le détecteur était exposé à une source ponctuelle de 14C. La comparaison des spectres mesuré et modélisé montre un écart inférieur à 10%. La modélisation spectrale peut donc être considérée comme fiable. Sur la figure 5, l'axe des ordonnées est un taux de comptage par activité (s 1. Bq 1) et l'axe des abscisses est l'énergie (MeV).
Selon une variante, la contribution des autres radioéléments peut être évaluée par une prise en compte de l'activité de l'objet en radioéléments émetteurs P différents de 14C. Il peut s'agir d'une activité déterminée a priori ou d'une activité mesurée, par exemple par spectrométrie gamma. A partir de l'activité P desdits autres radioéléments, la contribution de ces derniers peut être évaluée par modélisation. La figure 6 représente une quantité d'énergie (axe des ordonnées - unité MeV.Bq-1.g), déposée par des particules P émises par une répartition homogène de 14C dans une profondeur de béton variant entre 0 et 2 mm (axe des abscisses unité pm). Au-delà d'une profondeur 300 pm, la courbe de la figure 6 s'aplatit, ce qui signifie que les particules P, émises au-delà de cette profondeur, ne contribuent pas au spectre mesuré. Ainsi, le spectre mesuré ne correspond qu'à la partie superficielle de l'objet analysé, la plus proche du détecteur. L'activité totale de l'objet peut être extrapolée en prenant en compte des hypothèses quant à la répartition de l'activité dans l'objet, par exemple une répartition homogène.
Lorsque l'objet est un échantillon volumineux, il est possible de disposer un collimateur devant le matériau détecteur, de façon à réduire la surface du matériau détecteur exposée au rayonnement p. Le détecteur peut faire l'objet d'un balayage le long de l'échantillon. Cela peut permettre de déterminer un profil d'activation le long de l'échantillon.
La méthode de mesure précédemment décrite a été mise en oeuvre sur des échantillons de graphite prélevés dans un canal de combustible du cœur d'un réacteur à caloporteur gaz et modéré au graphite. Les échantillons de graphite étaient cylindriques : 15 mm de diamètre et 20 mm de hauteur. Chaque échantillon a été positionné à une distance d'environ 5 mm de l'échantillon, de façon à limiter les risques de contamination par contact entre le détecteur (ou l'écran) et l'échantillon. La distance a été optimisée de façon à ne pas réduire l'efficacité de détection.
Dans une première série de mesures, une face avant de l'échantillon était disposée face au détecteur. Dans une deuxième série de mesures, une face arrière de l'échantillon était disposée face au détecteur. Dans une troisième série de mesures, la paroi latérale de l'échantillon, reliant la face avant et la face arrière, était disposée face au détecteur.
On a supposé une activité homogène de la carotte. Une fonction de transfert FT a été établie pour chaque série de mesures, égale à 1.05 10-3 s 1. Bq 1. g dans les première et deuxième séries de mesures et 1.08 10-3 s 1. Bq 1. g dans la troisième série de mesures. La densité du graphite a été supposée égale à 1.5. La densité a été déterminée sur la base de mesures de masse et des dimensions des échantillons. L'incertitude de mesure associée à la fonction de transfert était de ± 6%.
Dans chaque mesure, on a acquis un spectre en configuration ouverte, et un spectre en configuration fermé, puis obtenu un spectre corrigé par soustraction du spectre en configuration fermé du spectre en configuration ouverte. On a pris en compte, sur chaque spectre corrigé : une première valeur spectrale NI, correspondant aux taux de comptage cumulés dans la première bande d'énergie AE1: 30 keV - 100 keV ; une deuxième valeur spectrale N2, correspondant aux taux de comptage cumulés dans la première bande d'énergie : AE2 : 156 keV - 256 keV.
L'activité de 14C a été estimée selon l'expression (1')
La figure 7 représente les estimations de l'activité massique de 14C (axe des ordonnées - unité Bq. g 1), en fonction des positions respectives de chaque échantillon par rapport à l'axe central du réacteur : axe des abscisses - unité cm. Sur la figure 7 , les désignations « Face 1 », « Face 2 » et « Face 3 » correspondent respectivement aux face avant, face arrière et paroi latérale du cylindre.
Le profil obtenu est cohérent avec le profil de flux neutronique simulé le long du canal de combustible duquel les échantillons ont été prélevés.
La figure 8 résume les principales étapes d'un procédé selon l'invention.
Etape 100 : disposition d'un détecteur face à l'objet à caractériser
Etape 110 : acquisition d'un spectre, dans la configuration ouverte : il s'agit du spectre mesuré Sp.
Etape 120 : acquisition d'un spectre fond Spbdf, dans la configuration fermée.
Etape 130 : soustraction du spectre de fond résultant de l'étape 120 du spectre résultant de l'étape 110. Le spectre résultant de cette étape est un spectre P Sp .
Etape 140 : détermination d'une première valeur spectrale NI dans la première bande d'énergie AE1 du spectre Spp.
Etape 150 : éventuellement, détermination d'une deuxième valeur spectrale N2, dans la deuxième bande d'énergie AE2 du spectre SpP, puis soustraction de la deuxième valeur spectrale de la première valeur spectrale, de façon à obtenir une valeur spectrale corrigée (NI - N2).
Etape 160 : application de la fonction de transfert de façon à estimer l'activité en 14C notée A[14C] de l'objet.
Les étapes 130 à 160 peuvent être mises en oeuvre par l'unité de traitement 20. L'invention pourra être mise en oeuvre sur pour caractériser l'activité de 14C, à des fins d'inventaire radiologique et de classification de déchets.

Claims

REVENDICATIONS
1. Procédé d'estimation de l'activité en 14C d'un objet, à l'aide d'un détecteur (1) configuré pour former des impulsions sous l'effet d'une exposition à des particules P, le détecteur étant relié à un circuit de mesure spectrométrique, configuré pour établir un spectre, le spectre correspondant à un histogramme de l'amplitude des impulsions formées durant une période de mesure, le procédé comportant les étapes suivantes :
- a) disposition du détecteur face à l'objet et acquisition d'un spectre de mesure;
- b) interposition d'un écran (15) entre le détecteur et l'objet et acquisition d'un spectre de fond, l'écran étant configuré pour absorber les particules P émises par l'objet
- c) correction du spectre de mesure, en utilisant le spectre de fond, pour obtenir un spectre corrigé ;
- d) à partir du spectre corrigé, détermination d'une première valeur spectrale (NI) dans une première bande d'énergie (AE1) s'étendant en dessous d'une première énergie maximale (Elmax), la première énergie maximale étant inférieure ou égale à 156 keV ;
- e) correction éventuelle de la première valeur spectrale ;
- f) application d'une fonction de transfert à la première valeur spectrale déterminée lors de l'étape d), ou à la valeur spectrale corrigée résultant de l'étape e), de façon à estimer une activité en 14C de l'objet.
2. Procédé selon la revendication 1, dans lequel la première énergie maximale (Elmax) est inférieure ou égale à 130 keV ou 120 keV ou 100 keV.
3. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel la première bande d'énergie (AE1) s'étend en dessus d'une première énergie minimale (Elmin), la première énergie minimale étant supérieure ou égale à 10 keV ou 20 keV ou 30 keV.
4. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel l'étape e) comporte les sous-étapes :
- détermination d'une deuxième valeur spectrale (N2), dans une deuxième bande d'énergie (AE2) s'étendant entre une deuxième énergie minimale (E2min) et une deuxième énergie maximale (E2max), la deuxième énergie minimale étant supérieure à 156 keV ;
- soustraction de la deuxième valeur spectrale à la première valeur spectrale, pour former la première valeur spectrale corrigée.
5. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel lors de l'étape a), la distance entre le détecteur et l'objet est :
- supérieure à 1 mm ou à 5 mm ;
- et/ou inférieure à 20 mm ou à 10 mm.
6. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel l'écran utilisé lors de l'étape b) est un écran d'aluminium dont l'épaisseur est supérieure ou égale à 3 mm ou à 4 mm.
7. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel le détecteur comporte un matériau détecteur de type scintil lateur organique
8. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel le détecteur comporte un matériau détecteur de type semi-conducteur.
9. Dispositif de mesure (1), configuré pour déterminer une activité en 14C d'un objet (2), le dispositif comportant :
- un détecteur (10) comportant un matériau détecteur (11) configuré pour former des impulsions sous l'effet d'une exposition à des particules P;
- un circuit de spectrométrie (13), relié au détecteur, et configuré pour former un histogramme de l'amplitude des impulsions détectées durant une période d'acquisition ;
- une unité de traitement (20), reliée au circuit de spectrométrie, et configurée pour mettre en oeuvre les étapes c) à f) d'un procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes.
10. Dispositif selon la revendication 9, dans lequel le matériau détecteur est un scintillateur organique
11. Dispositif selon la revendication 10, dans lequel l'épaisseur du matériau détecteur est dont l'que est comprise entre 3 mm et 10 mm.
12. Dispositif selon la revendication 9, dans lequel le matériau détecteur est un semi- conducteur.
13. Dispositif selon l'une quelconque des revendications 9 à 12, dans lequel le dispositif comporte un écran mobile (15), configuré pour passer d'une configuration fermée, dans laquelle l'écran est interposé entre le matériau détecteur et l'objet, à une configuration ouverte dans laquelle l'écran laisse libre un espace entre le matériau détecteur et l'objet.
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