EP4267993A1 - Dispositif de détection comportant différentes couches de scintillation - Google Patents

Dispositif de détection comportant différentes couches de scintillation

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Publication number
EP4267993A1
EP4267993A1 EP21840061.2A EP21840061A EP4267993A1 EP 4267993 A1 EP4267993 A1 EP 4267993A1 EP 21840061 A EP21840061 A EP 21840061A EP 4267993 A1 EP4267993 A1 EP 4267993A1
Authority
EP
European Patent Office
Prior art keywords
detector
neutrons
rank
proximal face
scintillation
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
EP21840061.2A
Other languages
German (de)
English (en)
Inventor
Nicolas DUFOUR
Adrien Sari
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
Original Assignee
Commissariat a lEnergie Atomique CEA
Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Commissariat a lEnergie Atomique CEA, Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA filed Critical Commissariat a lEnergie Atomique CEA
Publication of EP4267993A1 publication Critical patent/EP4267993A1/fr
Withdrawn legal-status Critical Current

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Classifications

    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01TMEASUREMENT OF NUCLEAR OR X-RADIATION
    • G01T3/00Measuring neutron radiation
    • G01T3/06Measuring neutron radiation with scintillation detectors

Definitions

  • the technical field of the invention is the characterization of a radioactive object capable of emitting neutrons.
  • waste from the nuclear industry requires means of control, sometimes sophisticated, in order to meet regulatory requirements as well as direct the controlled waste to appropriate storage or disposal channels.
  • Dismantling operations of nuclear facilities dedicated to enrichment, fuel fabrication, or reprocessing generate waste comprising isotopes that emit a or emit neutrons by spontaneous fission. It may for example be 242 Cm or 244 Cm, which have a high probability of spontaneous fission, or a-emitting isotopes such as 238 Pu, 240 Pu or 242 Pu.
  • neutrons are also emitted by reaction (a, n), in particular when an a emitter is emitted near a light element (atomic number ⁇ 17), for example fluorine or oxygen.
  • neutron measurement devices make it possible to discriminate between a neutron resulting from a spontaneous fission and a neutron resulting from an (a,n) reaction by means of devices of the temporal coincidence analysis type.
  • Neutrons detected in temporal coincidence are considered to result from spontaneous fission.
  • Neutrons detected in isolation are considered to come from an (a,n) reaction: these are generally considered as non-informative.
  • the object to be characterized is irradiated by neutrons or by high energy photons.
  • the object contains a fissile (for example 235 U) or fertile (for example 238 U) isotope
  • the irradiation neutron or photonic generates an emission of neutrons, the quantity of neutrons emitted depending on the quantity of fissile or fertile isotope irradiated.
  • a large number of neutron measurement devices implement neutron counters, of the 3 He proportional counter type, the latter being confined in envelopes made of a moderating material.
  • the moderator material makes it possible to thermalize the neutrons before their detection. Indeed, the efficiency of this type of detector is very good for thermal neutrons, whose energy is less than 0.5 eV.
  • Detectors of the organic scintillator type can also be implemented. These detectors are essentially sensitive to fast neutrons. Their principle is based on the transfer of all or part of the energy of a detected neutron to the scintillator material, in the form of a recoil nucleus. In organic scintillators, neutron energy is transferred to a hydrogen nucleus (recoil proton). The latter excites the molecules of the scintillator material, which results in an emission of scintillation photons, generally in the visible range.
  • organic scintillators have the disadvantage that they are also very sensitive to gamma photons.
  • the isotopes capable of emitting neutrons also emit gamma photons, or are generally mixed with gamma-emitting isotopes.
  • the addition, in the organic scintillators, of isotopes favorable to neutron capture, for example of the (n,a) type, generating an emission of a charged particle, makes it possible to confer a certain sensitivity with regard to thermal neutrons.
  • the inventors have designed a detection device, based on the use of such organic scintillators, suitable for checking objects likely to comprise neutron-emitting isotopes.
  • a first object of the invention is a device for characterizing a radioactive object, the radioactive object being capable of emitting neutrons, the device comprising N detectors, N being an integer strictly greater than 1, each detector comprising:
  • a scintillation layer formed of an organic scintillator and allowing formation of scintillation photons under the effect of an interaction with a fast neutron;
  • a photodetector configured to detect the scintillation photons generated in the scintillation layer; the device comprising a proximal face, intended to be placed facing the object to be characterized; the device being characterized in that:
  • the detectors are arranged respectively at different distances from the proximal face
  • each detector is assigned a rank n, between 1 and N, the rank being an integer representing a distance between the detector and the proximal face, the rank being all the higher as the distance between the detector and the proximal face is elevated;
  • the scintillation layer of at least one detector, of rank n ⁇ N is interposed between the proximal face and the scintillation layer of another detector, of rank greater than n such that neutrons, propagating, from the object, towards the scintillation layer of the detector of rank higher than n, are thermalized by crossing the scintillation layer of rank n.
  • the detector closest to the proximal face is a rank 1 detector; each detector of rank n, n being greater than 1, is separated from the proximal face by n-1 detectors; such that neutrons, emitted by the object and reaching the detector of rank n, propagate through the respective n-1 scintillation layers of said n-1 detectors.
  • the photodetector of each detector is configured to form pulses, each pulse resulting from an interaction of a neutron in the scintillation layer; the photodetector of each detector is connected to an electronic spectrometry circuit, the electronic spectrometry circuit being configured to form a spectrum, the spectrum corresponding to a histogram of the amplitudes of the pulses resulting from the photodetector.
  • At least one scintillation layer is formed of an organic scintillator, allowing detection of fast neutrons, the organic scintillator having been the subject of an addition of an isotope suitable for detection of thermal neutrons.
  • the isotope added in the scintillation layer is capable of capturing a thermal neutron, the capture leading to the emission of a charged particle, in particular an alpha particle.
  • the isotope can be s Li and/or 10 B.
  • each detector is connected to an electronic discrimination circuit, configured to distinguish the pulses generated, in the scintillation layer, by the fast neutrons and the thermal neutrons.
  • Each scintillation layer can be a plate, the different scintillation layers of the different detectors extending, parallel to the proximal face, being superimposed on each other.
  • each scintillation layer in a direction perpendicular to the proximal face, can be between 1 cm and 10 cm.
  • a second object of the invention is a method for characterizing an object, using a device according to the first object of the invention, in which each detector is connected to an electronic circuit configured to process detected pulses by the photodetector of said detector, the method comprising: a) placing the object facing the proximal face; b) acquisition of measurements, resulting from each electronic circuit; c) characterization of the object using the measurements.
  • the object can be placed on a support, facing the proximal face.
  • the object can be a wall, the proximal face being arranged facing the wall.
  • each scintillation layer is formed of an organic scintillator, allowing detection of fast neutrons, the organic scintillator having been the subject of an addition of an isotope suitable for detection of thermal neutrons;
  • each detection circuit comprises a discriminator circuit, so as to separate pulses, detected by each photodetector, corresponding respectively to fast neutrons or to thermal neutrons;
  • the characterization of the object is carried out from counting rates, resulting from each detection circuit, of pulses corresponding respectively to fast neutrons or to thermal neutrons.
  • each detection circuit is configured to form a pulse amplitude spectrum corresponding to fast neutrons
  • the characterization of the object is carried out from the amplitude spectrum resulting from each detection circuit.
  • Step a) can be preceded by irradiation of the object by neutrons or photons, so that the measurements resulting from step b) result from neutrons emitted by fission, in the object (3) , under the effect of irradiation.
  • Figures IA and IB show an example of a device according to the invention.
  • FIG. 2A shows a pulse resulting from a detection of a photon (solid line) and a pulse resulting from a detection of a neutron (dotted lines).
  • FIG. 2B represents a cloud of points, each point corresponding to a detected pulse.
  • Each pulse is parameterized by a total load (axis of abscissas), and a comparison (axis of ordinates) between a load of a tail of the pulse and the total load.
  • FIG. 2C schematizes the main steps of a method for characterizing an object using a device according to the invention.
  • FIGS. 3A and 3B represent probabilities of detection of neutrons emitted in coincidence (axis of ordinates) as a function of a time interval separating two detected pulses (axis of abscissas).
  • Figures 3A and 3B address detected fast and thermal neutrons respectively.
  • FIG. 4A schematizes an embodiment in which a neutron or photon source irradiates an object to be characterized, the irradiation inducing neutron emission.
  • FIG. 4B diagrams an embodiment in which the device is used as a wall control.
  • FIGS 5A and 5B show other examples of device according to the invention.
  • Figures IA and IB represent a measuring device 1 allowing characterization of an object 3.
  • the object to be characterized is formed by waste, for example waste from operation or dismantling operations of a nuclear facility.
  • the object 3 is likely to contain a-emitting radionuclides.
  • ⁇ emitters can potentially emit neutrons by spontaneous fission. Depending on the presence of light elements in their vicinity, the a emitters can lead to the emission of a neutron by reaction (a,n).
  • characterization it is meant an identification of the neutron-emitting radionuclides in the object, and possibly a quantification of their activity.
  • the characterization generally supposes a determination of a quantity of neutrons emitted by the object as a function of the energy, that is to say an energy distribution of the neutrons emitted by the object.
  • the quantity of neutrons is usually reduced to a unit of time: it is generally a number of neutrons emitted per second, which corresponds to an emission rate.
  • Energy can be discretized into energy channels.
  • the quantity of neutrons emitted as a function of the energy corresponds to an emission spectrum.
  • An emission spectrum is a concept known to those skilled in the art. This is a histogram representing a quantity of neutrons emitted in different energy channels, each energy channel corresponding to an energy band, usually designated by the English term “energy bin”.
  • Knowledge of the emission spectrum makes it possible to identify the type of radionuclide contained in the object. Indeed, an emission spectrum constitutes a signature specific to each radionuclide, allowing identification.
  • the emission spectrum can also make it possible to quantify the activity of the radionuclide, identified by its emission spectrum, in the object.
  • the object 3 is placed on a support 2.
  • the measuring device 1 comprises N detectors 10 n , N being an integer strictly greater than 1.
  • N is generally between 2 and 10.
  • the measuring device comprises a proximal face 10 p , intended to be placed next to object 3 to characterize.
  • Each detector 10 n extends at a distance d n from the proximal face.
  • the N detectors extend respectively at different distances d n from the proximal face 10 p , each distance d n being determined parallel to an axis Z perpendicular to the proximal face 10 p .
  • the rank n of each detector 10 n is assigned such that the greater the distance d n between a detector 10 n , the higher the rank.
  • Each detector 10 n comprises a scintillator material, forming a flax scintillation layer, connected to a photodetector 12 n .
  • each 12 n photodetector is a photomultiplier tube.
  • the coupling of scintillating materials to photodetectors is well known in the field of nuclear measurement. In the field of neutron measurement, recourse to organic scintillator materials, for example plastic scintillators, is frequent.
  • a light pulse is emitted in the scintillation layer ll n , the intensity of which depends on an energy released by the neutron or the gamma photon during the interaction.
  • the 12 n photodetector detects the light pulse and generates an electric pulse whose amplitude depends on the intensity of the light pulse, the latter depending on the energy released by the neutron or the gamma photon during the interaction.
  • Each scintillation layer ll n can be formed, without limitation, of an organic polystyrene (CsH 8 ) scintillator, or a scintillator of the stilbene (C14H12) or anthracene (C14H10) type.
  • Each scintillation layer ll n can be in solid form, the scintillator being a plastic scintillator.
  • the scintillation layer can also comprise an organic scintillator in liquid form, in which case the latter is kept in a confinement envelope.
  • the thickness of each scintillation layer can be between 1 cm and 10 cm.
  • Organic scintillators are known to exhibit high detection sensitivity to fast neutrons. Their principle is based on the transfer of all or part of the neutron energy to the scintillator material, in the form of a recoil nucleus. In organic scintillators, energy is transferred to a hydrogen nucleus (recoil proton). The latter excites the molecules of the scintillator material, which results in an emission of photons, generally in the visible range.
  • organic scintillators have the disadvantage that they are also very sensitive to gamma photons. It is however possible to carry out, by digital or analog processing, a discrimination between pulses, detected by the photodetector, and corresponding respectively to neutrons or to photons.
  • each detector 10 n is coupled to an electronic circuit 13 n , configured to process the pulses generated by the photodetector 12 n connected to the scintillation layer 11 n .
  • the electronic circuits 13i, 13 n , 13 N respectively associated with the detectors 10i, 10 n , 10 N have been represented.
  • FIG. 2A schematizes a pulse detected respectively following an interaction of a photon in the scintillator material (solid line curve) or following an interaction of a neutron in the scintillator material (dotted curve).
  • the pulse is affected by a “tail”, or “trail”, usually designated by the Anglo-Saxon term “tail”.
  • a ratio can be determined where :
  • Q tot corresponds to the total charge detected, that is to say to the integral of the pulse;
  • Qtaii corresponds to the proportion of Q tot corresponding to the “trail” of the pulse: cf. hatched portion of Figure 2A.
  • FIG. 2B represents a cloud of points representing, for various interactions detected, the ratio (axis of the ordinates) as a function of the total charge detected Q tot (axis
  • the detected interactions are due either to a y photon or to a fast neutron. Each interaction corresponds to a point in the point cloud.
  • Qtot causes the pulses resulting from interactions of y photons in an organic scintillator to be relatively symmetric, and strongly distributed in amplitude.
  • the electronic circuit 13 n connected to each detector 10 n comprises: an amplifier 14 n , allowing shaping of the pulse generated by the detector 10 n ; a discriminator 15 n , allowing a determination of the total charge Q tot detected by each pulse as well as the part Q ta u of the total charge corresponding to a tail of the pulse. Based on Q tot and the pulse is assigned either to a Qtot photon y, or to a fast neutron. In the context of this application, only the pulses corresponding to fast neutrons are kept.
  • FIG. 1B shows the amplifiers 14i, 14 n , 14 N and the discriminators 15i, 15 n and 15 N of the respective electronic circuits 13i, 13 n , 13 N .
  • each detector 10 n “insensitive”, or not very sensitive, to photons y, whether they are gamma photons emitted by the object 3 or by ambient gamma photons.
  • the measuring device 1 can thus be used to characterize objects comprising gamma-emitting radionuclides.
  • each detection layer ll n is formed from a material of the organic scintillator type, having previously undergone the addition of an isotope suitable for neutron capture causing emission of a charged particle, and in particular a capture of the type ( n / A).
  • the isotope can for example be s Li. More generally, the added isotope allows emission of a charged particle, in the organic scintillator, under the effect of exposure to thermalized neutron radiation.
  • s Li for example in the form of lithium carboxylate, in an organic polystyrene scintillator, has been described in the publication Frangville C.
  • the lithium carboxylate can in particular be lithium aValerate.
  • the mass fraction of s Li incorporated in the polystyrene matrix can be between 0.05% and 3%, for example 1.7%. It is also referred to as an s Li-doped plastic scintillator.
  • the added isotope can also be 10 B. Isotopes such as s Li or 10 B are known to emit a particles when subjected to a thermal neutron flux, by reaction (n,a). Coupling with a scintillator material allows detection of the a particle.
  • the scintillator may be an organic scintillator in the liquid state, which can be doped with s Li and/or 10 B.
  • the fast neutrons form an energy-distributed zone (variable Q tot ), with a relatively high ratio, close to 0.2. This translates the fact that the Qtot pulses resulting from fast neutron interactions in an organic scintillator doped with s Li are asymmetrical, and distributed in amplitude.
  • the zone corresponding to the fast neutrons is identified by the label “nf” in FIG. 2B.
  • the slow neutrons form a zone with little energy distribution (Q tot relatively constant), with a ratio relatively high, between 0.2 and 0.3.
  • the Qtot zone corresponding to thermal neutrons is identified by the “n-th” label in FIG. 2B.
  • the measuring device makes it possible to measure, for each 10 n detector, a quantity of interaction detected, generally expressed in the form of a counting rate (number of interactions detected per second), for fast neutrons and thermal neutrons . Subsequently, for each detector, the thermal or rapid counting rates resulting from the same 10 n detector are respectively denoted CRT n and CRF n .
  • An important aspect of the measuring device 1 is that, for each detector 10 n of rank n > 1, a scintillation layer 11 n ⁇ of a detector 10 n ⁇ , with n′ ⁇ n, extends between the proximal face 10p and the scintillation layer ll n of the 10 n detector.
  • the scintillation layer 11 n of at least one detector 10 n , of rank n ⁇ N is interposed between the proximal face 10 p and the scintillation layer of another detector, of rank greater than n.
  • a scintillation layer 11 n of rank n acts on the one hand as a detector medium for the detector 10 n , but also as a thermalizing medium for neutrons detected by a detector of higher rank.
  • thermalizing medium is meant a medium making it possible to lower the energy of the neutrons, in particular by elastic scattering.
  • each scintillation layer 11 n is interposed between the proximal face and the scintillation layers of each detector of rank greater than n.
  • the incident neutrons in a scintillation layer of given rank n are slowed down by the n-1 scintillation layers ll n of rank less than n. Therefore, more the higher the rank of a detector 10 n , the more the incident neutrons at the scintillation layer ll n of this detector are thermalized, due to their propagation through the n-1 scintillation layers extending between the proximal face 10 p and the scintillation layer ll n .
  • the detectors are joined to each other, so that when l ⁇ n ⁇ N a detector of rank n is interposed between a detector of rank n-1 and a detector of rank n+1.
  • the detectors can be spaced apart, either by air or by a thermalizing material.
  • the fact of interposing a thermalizing material between two scintillation layers 11 n , 11 n +i of two detectors of successive ranks 10 n , 10 n +i makes it possible to reinforce the effect of thermalization of the neutrons between the two detectors.
  • the thermalizing material can be chosen from the materials usually used for this purpose, for example polyethylene or graphite.
  • the inventors have estimated counting rates CRF n and CRT n respectively measured by three 10 n detectors whose scintillation layer ll n is parallelepipedic in size 20 cmx20 cmx5 cm, the thickness 5 cm designating the dimension in the direction perpendicular to the proximal face 10 p .
  • the controlled object was supposed to contain either 240 Pu or 244 Cm, at a distance of 1 cm from the proximal face, and centered with respect to the latter.
  • Each modeled scintillation layer had polystyrene doped with a mass fraction of 0.05% sLi .
  • the modeling was carried out using the computer code MCNP 6.2, known to those skilled in the art, by considering a single neutron emission direction, perpendicular to the proximal face 10 p .
  • the quantities modeled were respectively the reaction rates (n,T) and (n,p).
  • the (n,T) reaction corresponds to the (n,a) reaction in s Li generating a tritium ( 3 H) atom, denoted T, and an a ( 4 He) particle.
  • the reaction rate (n,T) is proportional to the CRT count rate n .
  • the (n,p) reaction corresponds to the (n,p) reaction in the scintillation layer.
  • the reaction rate (n,p) is proportional to the CRF count rate n .
  • Tables 1 and 2 show the average reaction rates (n,T), (n,p) as well as a ratio for each neutron emitted, respectively considering an isotope of 240 Pu and 244 Cm.
  • the reaction rate can be considered as proportional to the counting rate.
  • the relative uncertainties for the respective estimates of the counting rates CRT n and CRF n are respectively less than 0.12% and 0.11%.
  • the uncertainty (at 1 a) of the determination of each ratio is estimated at 0.06.
  • each detector 10 n of counting rate CRT n , CRF n can make it possible to identify a radioelement, neutron emitter, present in the waste. Knowing the efficiency of each detector 10 n , each counting rate CRT n , CRF n can be estimated from the modeled reaction rates.
  • the electronic circuit 13 n is connected to a processing unit 20.
  • the processing unit is programmed to allow an estimation of an emission spectrum of the object according to the pulses detected by each detector 10 n , coupled to an electronic circuit 13 n .
  • the measuring device allows characterization of an object 3 by implementing the following steps, shown schematically in FIG. 2C.
  • Step 100 arrangement of an object 3 facing the proximal face 10 p of the measuring device
  • Step 110 measurement of counting rate CRT n (thermal), CRF n (fast), measured by each detector 10 n , by each electronic circuit 13 n connected to the detector.
  • the pulses corresponding to fast neutrons are representative of the energies of the recoil protons created during the interactions of the fast neutrons in the plastic scintillator.
  • the pulses linked to thermal neutrons correspond to the pulses formed, in the plastic scintillator, by the a particles emitted following capture reactions on the s Li.
  • the discrimination is carried out on the basis of a determination, for each pulse, of 'a total load value Q tot and a load value corresponding to the tail of the pulse Qtaii- More precisely, the discrimination is carried out by considering, for each pulse, a couple Discrimination makes it possible to obtain the counting rates CRT n and CRF
  • Step 120 from the counting rates resulting from step 110, identification of one or more isotopes, for example by using the processing unit 20.
  • Step 120 may consist in estimating a neutron emission spectrum of the characterized object 3.
  • neutron emission spectrum is meant a neutron emission rate (number of neutrons emitted per second) for different bands of energies.
  • the neutron emission spectrum can be compared to emission spectra of known radionuclides. Indeed, the emission spectra of the main radionuclides are known, and specific to each of them.
  • deconvolution algorithms make it possible to identify a contribution of each radionuclide in the emission spectrum of the object 3.
  • the neutron emission spectrum can be estimated on the basis of the counting rates detected by each detector 10 n .
  • a projection matrix H is taken into account, the latter allowing a passage between the emission spectrum A of the object 3, which is unknown, and the different counting rates detected by the detectors 10 n .
  • the emission spectrum A of the object 3 is discretized in energy according to K channels. We can form an equation
  • M H x A (1) where x is the matrix product.
  • M is a measurement vector, comprising the different counting rates CRT n , CRF n .
  • the vector M is obtained by a concatenation of the set of counting rates CRT n , CRF n resulting from each electronic circuit 13 n .
  • the dimension of M is (2/V, 1).
  • N corresponds to the number of 10 n detectors used:
  • A is a vector corresponding to the emission spectrum of the object 3, of dimension (K, 1), which must be estimated.
  • H is a projection matrix, of dimension (2/V, K).
  • H(i, k) of the matrix H is a probability that a neutron, of energy Ek, emitted by the object, is detected by a 10 n detector as being a fast or thermal neutron.
  • the matrix H can be obtained by modeling, by implementing a computer code simulating the transport of neutrons. It may for example be a calculation code based on a Monte Carlo type method such as for example the MCNP, Tripoli-4 or Geant4 code. In order to establish the matrix H, it is necessary to model the measurement configuration, as described in connection with tables 1 and 2, and to have the efficiencies of each detector 10 n .
  • Such a method allows an estimation of an emission spectrum A of the object 3.
  • the resolution of the reconstructed emission spectrum A is dependent on the contrast achieved between the different spectra of the projection matrix H, with the configuration used. It is possible to improve the contrast by increasing the number of detectors, hence a larger measurement vector M.
  • Estimation of A can be done by implementing an inversion algorithm, usually an iterative algorithm.
  • the pulses resulting from the discriminators 15 n are processed according to their amplitude, so as to form an energy spectrum S n .
  • the electronic circuit 13 n comprises a multi-channel analyzer 16 n , making it possible to establish an amplitude spectrum of the pulses detected during a measurement period.
  • the multichannel analyzers 16i, 16n, 16N of the respective electronic circuits 13i, 13n , 13N have been represented.
  • each 10 n detector is exposed to different neutrons (or gamma photons).
  • the 16 n multi-channel analyzer forms the amplitude spectrum of each pulse detected by the detector, corresponding to a fast neutron.
  • the amplitude spectrum is usually referred to as the “energy spectrum” S n .
  • the amplitude of each pulse is correlated with the energy released, in the scintillation layer 11 n , by an interaction having generated said pulse.
  • the energy spectrum S n is usually represented in the form of a histogram, representing a quantity of detected fast neutrons S n (Ej) according to discretized energy channels Ej. Subsequently, each energy spectrum S n respectively detected by a detector 10 n is designated detected spectrum.
  • the detected spectrum S n can be supplemented by a count (or a counting rate CRT n ) of the pulses attributed to thermal neutrons during step 120.
  • a count or a counting rate CRT n
  • an energy value can be arbitrarily assigned to thermal neutron counting, the value assigned to this channel being the CRT count rate n .
  • the estimation of the emission spectrum A of the object passes through a projection matrix H, the latter allowing a transition between the emission spectrum A of the object, which is unknown, and the different spectra S n detected by the detectors 10 n .
  • Each detected spectrum S n is discretized in energy according to J channels. Equation (1), cited above, can be used.
  • M is the measurement vector resulting from the measurements of the various detected energy spectra S n .
  • the measurement vector M is obtained by a concatenation of the set of vectors S n . If J is the number of energy channels of each detected spectrum, the dimension of S is (N. J, 1), N being the number of detectors.
  • A is a vector corresponding to the emission spectrum of object 3, of dimension (K, 1). A corresponds to the spectral activity of the source, which must be reconstructed. N. J corresponds to the product of N by /.
  • H is a projection matrix, of dimension (N. J, K).
  • H(nj, k) of the matrix H is a probability that a neutron, of energy Ek, emitted by the object, generates a pulse of energy Ej in a detector 10 n .
  • the matrix El can be obtained by modeling, as described in connection with expression (2).
  • the inversion can be performed by an optimization algorithm of the MLEM type, as previously described.
  • the processing circuit 13 n connected to each detector 10 n comprises a module intended to detect pulses considered as detected in temporal coincidence.
  • a circuit consists in selecting the pulses detected in a restricted time interval, the latter being representative of neutrons resulting from spontaneous fission.
  • the duration of the time interval is about 0.2 ps.
  • the duration of the time interval is about 0.2 ms. The selection makes it possible not to take into account neutrons resulting from reactions (a,n).
  • the time intervals can be determined by a Rossi-alpha method.
  • FIGS. 3A and 3B represent, as a function of the time interval (axis of abscissas), the probabilities of real and accidental (interval a) and accidental (interval b) coincidences.
  • Figures 3A and 3B relate respectively to fast and thermal neutron detection.
  • FIG. 4A represents an embodiment, in which the object to be characterized 3 is irradiated by a beam of particles, so as to generate a fission of fissile or fertile isotopes present in the object.
  • the particle beam can be a beam of photons (photofission), or a beam of neutrons, according to the principles of active neutron interrogation.
  • the particles are emitted by an irradiation source 30. This may be a linear accelerator (in the case of photofission), or a neutron generator or an isotopic source, in the case of photofission. active neutron interrogation. When using an isotopic source, it can be 252 Cf.
  • the neutrons detected are either prompt neutrons or delayed neutrons, generated by fissions occurring in object 3.
  • FIG. 4B represents an embodiment in which the object to be characterized is a wall 3'.
  • Dismantling operations generate a large number of walls to characterize.
  • the control must be carried out by placing counters, for example proportional counters, in quasi-contact with the wall, preferably at a distance less than 1cm. This is relatively restrictive.
  • the device makes it possible to perform characterization from a distance from the wall, the device being moved parallel to the latter: the distance between the measuring device 1 and the wall 3' can reach several tens of centimeters.
  • FIG. 5A shows an embodiment in which the detectors 10i...10 n are not placed side by side, but spaced apart.
  • each detector 10 n is spaced from a detector 10 n +i by a layer 19 n formed of a thermalizing material, such as those cited above.
  • a layer 19 n formed of a thermalizing material, such as those cited above.
  • two layers 19i, adjacent to detector 10i, and 19 n , adjacent to detector 10 n have been shown.
  • the proximal face 10 p is planar, each detector 10 n being of parallelepipedal shape. According to other examples, the proximal face may be curved, for example circular, each detector 10 n also possibly having a curvature.
  • Figure 5B shows a configuration in which each scintillation layer is ring-shaped. Such a configuration can be adapted to the control of cylindrical objects, such as waste drums.
  • the invention may be applied to the characterization of objects resulting from nuclear installations, whether for routine operation or clean-up/dismantling operations.
  • the objects may in particular be waste, rubble, barrels or walls.

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Abstract

Dispositif (1) de caractérisation d'un objet radioactif (3), l'objet radioactif étant susceptible d'émettre des neutrons, le dispositif comportant N détecteurs (10n), N étant un entier strictement supérieur à 1, chaque détecteur comprenant : ‐ une couche de scintillation (11n), formée d'un scintillateur organique et, permettant une formation de photons de scintillation sous l'effet d'une interaction avec un neutron rapide; ‐ un photodétecteur (12n), configuré pour détecter les photons de scintillation générés dans la couche de scintillation; le dispositif comportant une face proximale (10p), destinée à être disposée face à l'objet à caractériser; le dispositif étant caractérisé en ce que : ‐ les détecteurs sont disposés (10n) respectivement à des distances (dn) différentes de la face proximale; ‐ à chaque détecteur (10n) est assigné un rang n, compris entre 1 et N, le rang étant un entier représentatif d'une distance (dn) entre le détecteur et la face proximale, le rang étant d'autant plus élevé que la distance entre le détecteur et la face proximale est élevée; ‐ la couche de scintillation (11n) d'au moins un détecteur, de rang n < N, est interposée entre la face proximale et la couche de scintillation d'un autre détecteur, de rang supérieur à n, de telle sorte que des neutrons, se propageant, à partir de l'objet, vers la couche de scintillation du détecteur de rang supérieur à n, sont thermalisés en traversant la couche de scintillation de rang n.

Description

Description
Titre : Dispositif de détection comportant différentes couches de scintillation
DOMAINE TECHNIQUE
Le domaine technique de l'invention est la caractérisation d'un objet radioactif susceptible d'émettre des neutrons.
ART ANTERIEUR
La gestion des déchets issus de l'industrie nucléaire nécessite des moyens de contrôle, parfois sophistiqués, de façon à satisfaire à des exigences règlementaires ainsi qu'à orienter les déchets contrôlés vers des filières d'entreposage ou de stockage appropriées. Des opérations de démantèlement d'installations nucléaires dédiées à l'enrichissement, à la fabrication du combustible, ou au retraitement, génèrent des déchets comportant des isotopes émetteurs a ou émetteurs neutroniques par fission spontanée. Il peut par exemple s'agir de 242Cm ou 244Cm, qui présentent une probabilité élevée de fission spontanée, ou d'isotopes émetteurs a tels que 238Pu, 240Pu ou 242Pu.
Outre la fission spontanée, des neutrons sont également émis par réaction (a,n), notamment lorsqu'un émetteur a est émis à proximité d'un élément léger (numéro atomique < 17), par exemple le fluor ou l'oxygène.
Actuellement, des dispositifs de mesure neutroniques permettent de discriminer un neutron issu d'une fission spontanée et un neutron issu d'une réaction (a,n) par des dispositifs de type analyse de coïncidence temporelle. On utilise le fait que, contrairement aux neutrons résultant d'une réaction (a,n), plusieurs neutrons issus d'une fission spontanée sont émis simultanément, en coïncidence temporelle. Les neutrons détectés en coïncidence temporelle sont considérés comme résultant d'une fission spontanée. Les neutrons détectés de façon isolée sont considérés comme provenant d'une réaction (a,n) : ces derniers sont généralement considérés comme non informatifs.
Un autre type d'émission neutronique résulte de méthodes d'interrogation neutronique active ou d'interrogation photonique active. Selon ce type de méthode, l'objet à caractériser fait l'objet d'une irradiation par des neutrons ou par des photons de haute énergie. Lorsque l'objet comporte un isotope fissile (par exemple 235U) ou fertile (par exemple 238U), l'irradiation neutronique ou photonique engendre une émission de neutrons, la quantité de neutrons émise dépendant de la quantité d'isotope fissile ou fertile irradiée.
Un grand nombre de dispositifs de mesure neutronique mettent en œuvre des compteurs neutroniques, de type compteurs proportionnels à 3He, ces derniers étant confinés dans des enveloppes constituées d'un matériau modérateur. Le matériau modérateur permet de thermaliser les neutrons avant leur détection. En effet, l'efficacité de ce type de détecteur est très bonne pour les neutrons thermiques, dont l'énergie est inférieure à 0.5 eV.
Des détecteurs de type scintillateurs organiques peuvent également être mis en œuvre. Ces détecteurs sont essentiellement sensibles aux neutrons rapides. Leur principe est basé sur le transfert de tout ou partie de l'énergie d'un neutron détecté au matériau scintillateur, sous la forme d'un noyau de recul. Dans les scintillateurs organiques, l'énergie des neutrons est transférée à un noyau d'hydrogène (proton de recul). Ce dernier excite les molécules du matériau scintillateur, ce qui se traduit par une émission de photons de scintillation, généralement dans le domaine visible.
Les documents US2013/0099125 et WO2013116241 décrivent des dispositifs combinant différents scintillateurs, organiques ou inorganiques, de façon à quantifier une intensité d'un rayonnement neutronique et d'un rayonnement photonique.
Cependant, les scintillateurs organiques ont l'inconvénient d'être également très sensibles aux photons gamma. Or, lorsque l'on souhaite contrôler un équipement ou un déchet nucléaire, les isotopes, susceptibles d'émettre des neutrons, émettent également des photons gamma, où sont généralement mélangés à des isotopes émetteurs gamma.
Cet inconvénient peut être surmonté en utilisant des circuits électroniques dédiés, en utilisant le fait que les impulsions issues des scintillateurs organiques, résultant d'interaction de neutrons avec le matériau scintillateur, ont des caractéristiques différentes. La discrimination entre les impulsions permet une discrimination entre les contributions aux signaux détectés respectivement attribuées aux photons gamma et aux neutrons.
Par ailleurs, l'adjonction, dans les scintillateurs organiques, d'isotopes propices à des captures neutroniques, par exemple de type (n,a), engendrant une émission d'une particule chargée, permet de conférer une certaine sensibilité à l'égard de neutrons thermiques. Les inventeurs ont conçu un dispositif de détection, basé sur l'utilisation de tels scintillateurs organiques, adapté au contrôle d'objets susceptibles de comporter des isotopes émetteurs neutroniques.
EXPOSE DE L'INVENTION
Un premier objet de l'invention est un dispositif de caractérisation d'un objet radioactif, l'objet radioactif étant susceptible d'émettre des neutrons, le dispositif comportant N détecteurs, N étant un entier strictement supérieur à 1, chaque détecteur comprenant :
- une couche de scintillation, formée d'un scintillateur organique et, permettant une formation de photons de scintillation sous l'effet d'une interaction avec un neutron rapide ;
- un photodétecteur, configuré pour détecter les photons de scintillation générés dans la couche de scintillation; le dispositif comportant une face proximale, destinée à être disposée face à l'objet à caractériser ; le dispositif étant caractérisé en ce que :
- les détecteurs sont disposés respectivement à des distances différentes de la face proximale ;
- à chaque détecteur est assigné un rang n, compris entre 1 et N, le rang étant un entier représentatif d'une distance entre le détecteur et la face proximale, le rang étant d'autant plus élevé que la distance entre le détecteur et la face proximale est élevée;
- la couche de scintillation d'au moins un détecteur, de rang n < N, est interposée entre la face proximale et la couche de scintillation d'un autre détecteur, de rang supérieur à n de telle sorte que des neutrons, se propageant, à partir de l'objet, vers la couche de scintillation du détecteur de rang supérieur à n, sont thermalisés en traversant la couche de scintillation de rang n.
Selon un mode de réalisation, le détecteur le plus proche de la face proximale est un détecteur de rang 1 ; chaque détecteur de rang n, n étant supérieur à 1, est séparé de la face proximale par n-1 détecteurs ; de telle sorte que des neutrons, émis par l'objet et atteignant le détecteur de rang n, se propagent à travers les n-1 couches de scintillation respectives desdits n-1 détecteurs.
De préférence, le photodétecteur de chaque détecteur est configuré pour former des impulsions, chaque impulsion résultant d'une interaction d'un neutron dans la couche de scintillation ; le photodétecteur de chaque détecteur est relié à un circuit électronique de spectrométrie le circuit électronique de spectrométrie étant configuré pour former un spectre, le spectre correspondant à un histogramme des amplitudes des impulsions résultant du photodétecteur.
Avantageusement, au moins une couche de scintillation est formée d'un scintil lateur organique, permettant une détection de neutrons rapides, le scintil lateur organique ayant fait l'objet d'une adjonction d'un isotope propice à une détection de neutrons thermiques. L'isotope ajouté dans la couche de scintillation est apte à capturer un neutron thermique, la capture entraînant l'émission d'une particule chargée, en particulier une particule alpha. L'isotope peut être sLi et/ou 10B.
De préférence, chaque détecteur est relié à un circuit électronique de discrimination, configuré pour distinguer les impulsions générées, dans la couche de scintillation par les neutrons rapides et les neutrons thermiques.
Chaque couche de scintillation peut être une plaque, les différentes couches de scintillation des différents détecteurs s'étendant, parallèlement à la face proximale, en étant superposées les unes aux autres.
L'épaisseur de chaque couche de scintillation, selon une direction perpendiculaire à la face proximale peut être comprise entre 1 cm et 10 cm.
Un deuxième objet de l'invention est un procédé de caractérisation d'un objet, à l'aide d'un dispositif selon le premier objet de l'invention, dans lequel chaque détecteur est relié à un circuit électronique configuré pour traiter des impulsions détectées par le photodétecteur dudit détecteur, le procédé comportant : a) disposition de l'objet en regard de la face proximale ; b) acquisition de mesures, résultant de chaque circuit électronique; c) caractérisation de l'objet à l'aide des mesures.
L'objet peut être disposé sur un support, en regard de la face proximale. L'objet peut être une paroi, la face proximale étant disposée en regard de la paroi.
Selon un mode de réalisation, - chaque couche de scintillation est formée d'un scintillateur organique, permettant une détection de neutrons rapides, le scintillateur organique ayant fait l'objet d'une adjonction d'un isotope propice à une détection de neutrons thermiques ;
- chaque circuit de détection comporte un circuit discriminateur, de façon à séparer des impulsions, détectées par chaque photodétecteur, correspondant respectivement à des neutrons rapides ou à des neutrons thermiques ;
- la caractérisation de l'objet est effectuée à partir de taux de comptage, résultant de chaque circuit de détection, d'impulsions correspondant respectivement à des neutrons rapides ou à des neutrons thermiques.
Selon une possibilité :
- chaque circuit de détection est configuré pour former un spectre d'amplitude des impulsions correspondant à des neutrons rapides ;
- la caractérisation de l'objet est effectuée à partir du spectre d'amplitude résultant de chaque circuit de détection.
L'étape a) peut être précédée d'une irradiation de l'objet par des neutrons ou des photons, de telle sorte que les mesures résultant de l'étape b) résultent de neutrons émis par fission, dans l'objet (3), sous l'effet de l'irradiation.
L'invention sera mieux comprise à la lecture de l'exposé des exemples de réalisation présentés, dans la suite de la description, en lien avec les figures listées ci-dessous.
FIGURES
Les figures IA et IB représentent un exemple de dispositif selon l'invention.
La figure 2A montre une impulsion résultant d'une détection d'un photon (trait plein) et une impulsion résultant d'une détection d'un neutron (pointillés).
La figure 2B représente un nuage de points, chaque point correspondant à une impulsion détectée. Chaque impulsion est paramétrée par une charge totale (axe des abscisses), et une comparaison (axe des ordonnées) entre une charge d'une traîne de l'impulsion et la charge totale.
La figure 2C schématise les principales étapes d'un procédé de caractérisation d'un objet en utilisant un dispositif selon l'invention.
Les figures 3A et 3B représentent des probabilités de détection de neutrons émis en coïncidence (axe des ordonnées) en fonction d'un intervalle temps séparant deux impulsions détectées (axe des abscisses). Les figures 3A et 3B adressent respectivement les neutrons rapides et thermiques détectés. La figure 4A schématise un mode de réalisation dans lequel une source de neutrons ou de photons irradie un objet à caractériser, l'irradiation induisant une émission de neutrons.
La figure 4B schématise un mode de réalisation dans lequel le dispositif est utilisé en tant que contrôle de parois.
Les figures 5A et 5B montrent d'autres exemples de dispositif selon l'invention.
EXPOSE DE MODES DE REALISATION PARTICULIERS
Les figures IA et IB représentent un dispositif de mesure 1 permettant une caractérisation d'un objet 3. Dans cet exemple, l'objet à caractériser est formé par des déchets, par exemple des déchets issus de l'exploitation ou d'opérations de démantèlement d'une installation nucléaire. L'objet 3 est susceptible de comporter des radionucléides émetteurs a. Les émetteurs a peuvent être potentiellement émetteurs de neutrons par fission spontanée. En fonction de la présence d'éléments légers dans leur voisinage, les émetteurs a peuvent conduire à une émission d'un neutron par réaction (a,n).
Par caractérisation, il est entendu une identification des radionucléides émetteurs de neutrons dans l'objet, et éventuellement une quantification de leur activité. La caractérisation suppose généralement une détermination d'une quantité de neutrons émis par l'objet en fonction de l'énergie, c'est-à-dire une distribution en énergie des neutrons émis par l'objet. La quantité de neutrons est usuellement ramenée à une unité de temps : il s'agit généralement d'un nombre de neutrons émis par seconde, ce qui correspond à un taux d'émission.
L'énergie peut être discrétisée en canaux d'énergie. La quantité de neutrons émis en fonction de l'énergie correspond à un spectre d'émission. Un spectre d'émission est une notion connue de l'homme du métier. Il s'agit d'un histogramme représentant une quantité de neutrons émis dans différents canaux d'énergie, chaque canal d'énergie correspondant à une bande d'énergie, usuellement désigné par le terme anglais « energy bin ». La connaissance du spectre d'émission permet d'identifier le type de radionucléide contenu dans l'objet. En effet, un spectre d'émission constitue une signature propre à chaque radionucléide, permettant une identification. Le spectre d'émission peut également permettre de quantifier l'activité du radionucléide, identifié par son spectre d'émission, dans l'objet.
L'objet 3 est disposé sur un support 2. Le dispositif de mesure 1 comporte N détecteurs 10n, N étant un entier strictement supérieur à 1. A chaque détecteur 10n est assigné un rang n, n étant un entier naturel, avec l<n<N. Dans l'exemple représenté, N = 3. N est généralement compris entre 2 et 10. Le dispositif de mesure comporte une face proximale 10p, destinée à être disposée en regard de l'objet 3 à caractériser. Chaque détecteur 10n s'étend à une distance dn de la face proximale. Les N détecteurs s'étendent respectivement à différentes distances dn de la face proximale 10p, chaque distance dn étant déterminée parallèlement à un axe Z perpendiculaire à la face proximale 10p. Le rang n de chaque détecteur 10n est assigné de telle sorte que plus la distance dn entre un détecteur 10n est élevée, plus le rang est élevé.
Chaque détecteur 10n comporte un matériau scintillateur, formant une couche de scintillation lin, reliée à un photodétecteur 12n. Dans l'exemple représenté, chaque photodétecteur 12n est un tube photomultiplicateur. Le couplage de matériaux scintil lateurs à des photodétecteurs est bien connu dans le domaine de la mesure nucléaire. Dans le domaine de la mesure de neutrons, le recours à des matériaux scintillateurs organiques, par exemple des scintillateurs plastiques, est fréquent. Sous l'effet d'une interaction avec un neutron ou un photon gamma, une impulsion lumineuse est émise dans la couche de scintillation lln, dont l'intensité dépend d'une énergie libérée par le neutron ou le photon gamma lors de l'interaction. Le photodétecteur 12n détecte l'impulsion lumineuse et génère une impulsion électrique dont l'amplitude dépend de l'intensité de l'impulsion lumineuse, cette dernière dépendant de l'énergie libérée par le neutron ou le photon gamma lors de l'interaction.
Chaque couche de scintillation lln peut être formée, de façon non limitative, d'un scintillateur organique de polystyrène (CsH8), ou un scintillateur de type stilbène (C14H12) ou anthracène (C14H10). Chaque couche de scintillation lln peut être sous forme solide, le scintillateur étant un scintillateur plastique. La couche de scintillation peut également comporter un scintillateur organique sous forme liquide, auquel cas ce dernier est maintenu dans une enveloppe de confinement. L'épaisseur de chaque couche de scintillation peut être comprise entre 1 cm et 10 cm.
Les scintillateurs organiques, tels que précédemment cités, sont connus pour présenter une sensibilité de détection élevée aux neutrons rapides. Leur principe est basé sur le transfert de tout ou partie de l'énergie du neutron au matériau scintillateur, sous la forme d'un noyau de recul. Dans les scintillateurs organiques, l'énergie est transférée à un noyau d'hydrogène (proton de recul). Ce dernier excite les molécules du matériau scintillateur, ce qui se traduit par une émission de photons, généralement dans le domaine visible. Cependant, les scintillateurs organiques ont l'inconvénient d'être également très sensibles aux photons gamma. Il est cependant possible d'effectuer, par traitement numérique ou analogique, une discrimination entre des impulsions, détectées par le photodétecteur, et correspondant respectivement à des neutrons ou à des photons.
Comme représenté sur la figure IB, chaque détecteur 10n est couplé à un circuit électronique 13n, configuré pour traiter les impulsions générées par le photodétecteur 12n relié à la couche de scintillation lln. Sur la figure IB, on a représenté les circuits électroniques 13i, 13n, 13N respectivement associés aux détecteurs 10i, 10n, 10N.
Chaque interaction d'un neutron rapide ou d'un photon gamma dans une couche de scintillation lln donne lieu à une impulsion dont la forme dépend du rayonnement ayant interagi avec le matériau détecteur. La figure 2A schématise une impulsion détectée respectivement suite à une interaction d'un photon dans le matériau scintillateur (courbe en trait plein) ou suite à une interaction d'un neutron dans le matériau scintillateur (courbe en pointillés). Dans ce dernier cas, l'impulsion est affectée d'une « queue », ou « traîne », usuellement désignée par le terme anglosaxon « tail ». Pour chaque impulsion détectée, on peut déterminer un ratio où :
Qtot
Qtot correspond à la charge totale détectée, c'est-à-dire à l'intégrale de l'impulsion ; Qtaii correspond à proportion de Qtot correspondant à la « traine » de l'impulsion : cf. partie hachurée de la figure 2A.
La figure 2B représente un nuage de points représentant, pour différentes interactions détectées, le ratio (axe des ordonnées) en fonction de la charge totale détectée Qtot (axe
Qtot des abscisses). Les interactions détectées sont dues soit à un photon y, soit à un neutron rapide. Chaque interaction correspond à un point du nuage de points.
On observe que pour chaque interaction, la mesure des paramètres Qtot et permet une Qtot discrimination entre les photons y et les neutrons rapides. Les photons gamma forment une zone distribuée en énergie (Qtot variable), avec un ratio relativement faible. Cela traduit le
Qtot fait que les impulsions résultant d'interactions de photons y dans un scintillateur organique, sont relativement symétriques, et fortement distribuées en amplitude.
Afin de permettre une discrimination entre les photons y et les neutrons, le circuit électronique 13n relié à chaque détecteur 10n comporte : un amplificateur 14n, permettant une mise en forme de l'impulsion générée par le détecteur 10n; un discriminateur 15n, permettant une détermination de la charge totale Qtot détectée par chaque impulsion ainsi que la partie Qtau de la charge totale correspondant à une traîne de l'impulsion. Sur la base de Qtot et de l'impulsion est assignée soit à un Qtot photon y, soit à un neutron rapide. Dans le cadre de cette application, seuls les impulsions correspondant à des neutrons rapides sont conservées.
Sur la figure IB, on a représenté les amplificateurs 14i, 14n, 14N et les discriminateurs 15i, 15n et 15N des circuits électroniques respectifs 13i, 13n, 13N.
La discrimination entre photons et neutrons rapides rend chaque détecteur 10n « insensible », ou peu sensible, à des photons y, qu'il s'agisse de photons gamma émis par l'objet 3 ou par des photons gamma ambiants. Le dispositif de mesure 1 peut être ainsi utilisé pour caractériser des objets comportant des radionucléides émetteurs gamma.
De préférence, chaque couche de détection lln est formée d'un matériau de type scintillateur organique, ayant préalablement subi une adjonction d'un isotope propice à une capture neutronique entraînant une émission d'une particule chargée, et notamment une capture de type (n,a). L'isotope peut par exemple être sLi. De façon plus générale, l'isotope ajouté permet une émission d'une particule chargée, dans le scintillateur organique, sous l'effet d'une exposition à un rayonnement neutronique thermalisé. L'incorporation de sLi, par exemple sous forme de carboxylate de lithium, dans un scintillateur organique de polystyrène, a été décrit dans la publication Frangville C. « Large solubility of lithium carboxylates reaching high rates of sLi incorporation in polystyrene-based plastic scintillators for fast/thermal neutron and gamma ray detection », Mater. Chem. Front., 2019,3,1626. Le carboxylate de lithium peut notamment être l'aValérate de lithium. La fraction massique de sLi incorporé dans la matrice de polystyrène peut être comprise entre 0,05 % et 3%, par exemple 1,7 %. On parle également de scintillateur plastique dopé au sLi. L'isotope ajouté peut également être du 10B. Des isotopes tels que sLi ou 10B sont connus pour émettre des particules a lorsqu'ils sont soumis à un flux de neutrons thermique, par réaction (n,a). Le couplage avec un matériau scintillateur permet une détection de la particule a.
De façon alternative, le scintillateur peut être un scintillateur organique à l'état liquide, pouvant être dopé avec sLi et/ou 10B.
Le recours à un matériau scintillateur organique dopé au sLi (ou 10B) permet de combiner une détection de neutrons rapides, grâce à l'action du scintillateur organique, et une détection de neutrons thermiques, sous l'effet de l'adjonction de sLi. En effet, comme on peut le voir sur la figure 2B, parmi les points correspondant aux neutrons détectés :
Les neutrons rapides forment une zone distribuée en énergie (Qtot variable), avec un ratio relativement élevé, voisin de 0,2. Cela traduit le fait que les impulsions Qtot résultant d'interactions de neutrons rapides dans un scintillateur organique dopé au sLi sont dissymétriques, et distribuées en amplitude. La zone correspondant aux neutrons rapides est repérée par le label « n-f » sur la figure 2B.
Les neutrons lents forment une zone peu distribuée en énergie (Qtot relativement constant), avec un ratio relativement élevé, compris entre 0,2 et 0,3. La zone Qtot correspondant aux neutrons thermiques est repérée par le label « n-th » sur la figure 2B.
Ainsi, sur la base de Qtot, il est possible de discriminer une impulsion générée par un neutron rapide d'une impulsion générée par un neutron thermique. Le dispositif de mesure permet de mesurer, pour chaque détecteur 10n, une quantité d'interaction détectée, généralement exprimée sous la forme d'un taux de comptage (nombre d'interactions détectées par seconde), pour les neutrons rapides et les neutrons thermiques. Par la suite, pour chaque détecteur les taux de comptage thermique ou rapide résultant d'un même détecteur 10n sont respectivement notés CRTn et CRFn.
Un aspect important du dispositif de mesure 1 est que, pour chaque détecteur 10n de rang n > 1, une couche de scintillation lln- d'un détecteur 10n-, avec n' < n, s'étend entre la face proximale 10p et la couche de scintillation lln du détecteur 10n. Autrement dit, la couche de scintillation lln d'au moins un détecteur 10n, de rang n < N, est interposée entre la face proximale 10p et la couche de scintillation d'un autre détecteur, de rang supérieur à n.
Selon cet arrangement, pour n<N, une couche de scintillation lln de rang n agit d'une part en tant que milieu détecteur pour le détecteur 10n, mais également comme milieu thermalisant de neutrons détectés par un détecteur de rang plus élevé. Par milieu thermalisant, on entend un milieu permettant d'abaisser l'énergie des neutrons, en particulier par diffusion élastique.
De préférence, comme représenté sur les figures IA et IB, chaque couche de scintillation lln est interposée entre la face proximale et les couches de scintillation de chaque détecteur de rang supérieur à n. Ainsi, les neutrons incidents dans une couche de scintillation de rang n donné sont ralentis par les n-1 couches de scintillation lln de rang inférieur à n. Par conséquent, plus le rang d'un détecteur 10n est élevé, plus les neutrons incidents à la couche de scintillation lln de ce détecteur sont thermalisés, du fait de leur propagation à travers les n-1 couches de scintillation s'étendant entre la face proximale 10p et la couche de scintillation lln.
Dans l'exemple représenté sur les figures IA et IB, les détecteurs sont accolés les uns aux autres, de telle sorte que lorsque l<n<N un détecteur de rang n est interposé entre un détecteur de rang n-1 et un détecteur de rang n+1. De façon alternative, les détecteurs peuvent être espacés les uns des autres, soit par de l'air, soit par un matériau thermalisant. Le fait d'interposer un matériau thermalisant entre deux couches de scintillation lln, lln+i de deux détecteurs de rang successifs 10n, 10n+i permet de renforcer l'effet de thermalisation des neutrons entre les deux détecteurs. Le matériau thermalisant peut être choisi parmi les matériaux usuellement utilisés à cette fin, par exemple du polyéthylène ou du graphite.
Les inventeurs ont estimé des taux de comptage CRFn et CRTn respectivement mesurés par trois détecteurs 10n dont la couche de scintillation lln est parallélépipédique de taille 20 cmx20 cmx5 cm, l'épaisseur 5 cm désignant la dimension selon la direction perpendiculaire à la face proximale 10p. L'objet contrôlé était supposé contenir soit 240Pu, soit 244Cm, à une distance de 1 cm de la face proximale, et centré par rapport à cette dernière. Chaque couche de scintillation modélisée comportait du polystyrène dopé avec une fraction massique de 0,05% de sLi.
La modélisation a été effectuée en utilisant le code de calcul MCNP 6.2, connu de l'homme du métier, en considérant une seule direction d'émission des neutrons, perpendiculaire à la face proximale 10p. Les grandeurs modélisées étaient respectivement les taux de réaction (n,T) et (n,p). La réaction (n,T) correspond à la réaction (n,a) dans sLi générant un atome de tritium (3H), noté T, et une particule a (4He). Le taux de réaction (n,T) est proportionnel au taux de comptage CRTn. La réaction (n,p) correspond à la réaction (n,p) dans la couche de scintillation. Le taux de réaction (n,p) est proportionnel au taux de comptage CRFn.
Les tableaux 1 et 2 montrent les taux de réaction moyens (n,T), (n,p) ainsi qu'un ratio pour chaque neutron émis, respectivement en considérant un isotope de 240Pu et de 244Cm. En première approche, le taux de réaction peut être considéré comme proportionnel au taux de comptage.
Tableau 1
Tableau 2
Les incertitudes relatives pour les estimations respectives des taux de comptage CRTn et CRFn sont respectivement inférieures à 0.12% et à 0.11%. L'incertitude (à 1 a) de la détermination de chaque ratio est estimé à 0.06.
(n.p)
L'évolution du ratio 7^7 , résultant des différents détecteurs 10n dépend du radioélément (n.p) considéré : il constitue une signature de la présence d'un radioélément dans l'objet 3 examiné. Ainsi, la mesure, par chaque détecteur 10n, de taux de comptage CRTn, CRFn peut permettre d'identifier un radioélément, émetteur neutronique, présent dans le déchet. Connaissant l'efficacité de chaque détecteur 10n, chaque taux de comptage CRTn, CRFn peut être estimé à partir des taux de réaction modélisés. En modélisant une source d'activité connue (par exemple 1 kBq), moyennant une prise en compte d'un rendement de détection, il est possible d'estimer les taux de comptage CRTn, CRFn résultant de chaque détecteur 10n, et d'effectuer une quantification de l'activité d'un isotope identifié.
Selon une possibilité, le circuit électronique 13n est relié à une unité de traitement 20. L'unité de traitement est programmée pour permettre une estimation d'un spectre d'émission de l'objet en fonction des impulsions détectées par chaque détecteur 10n, couplé à un circuit électronique 13n.
Ainsi, le dispositif de mesure permet une caractérisation d'un objet 3 en mettant en œuvre les étapes suivantes, schématisées sur la figure 2C. Etape 100 : disposition d'un objet 3 face à la face proximale 10p du dispositif de mesure
Etape 110 : mesure de taux de comptage CRTn (thermique), CRFn (rapide), mesuré par chaque détecteur 10n, par chaque circuit électronique 13n relié au détecteur.
Les impulsions correspondant à des neutrons rapides sont représentatives d'énergies des protons de recul créés lors des interactions des neutrons rapides dans le scintillateur plastique. Les impulsions liées à des neutrons thermiques correspondent aux impulsions formées, dans le scintillateur plastique, par les particules a émises suite à des réactions de capture sur le sLi. La discrimination est effectuée sur la base d'une détermination, pour chaque impulsion, d'une valeur de charge totale Qtot et d'une valeur de charge correspondant à la traîne de l'impulsion Qtaii- Plus précisément, la discrimination est effectuée en considérant, pour chaque impulsion, un couple La discrimination permet d'obtenir les taux de comptage CRTn et CRF
Qto n. t
Etape 120 : à partir des taux de comptage résultant de l'étape 110, identification d'un ou plusieurs isotopes, par exemple en utilisant l'unité de traitement 20.
L'étape 120 peut consister à estimer un spectre d'émission neutronique de l'objet caractérisé 3. Par spectre d'émission neutronique, il est entendu un taux d'émission neutronique (nombre de neutrons émis par seconde) pour différentes bandes d'énergies. Le spectre d'émission neutronique peut être comparé à des spectres d'émission de radionucléides connus. En effet, le spectre d'émission des principaux radionucléides sont connus, et spécifiques à chacun d'entre eux.
Lorsque l'objet comporte plusieurs radionucléides, des algorithmes de déconvolution permettent d'identifier une contribution de chaque radionucléide dans le spectre d'émission de l'objet 3.
L'estimation du spectre d'émission neutronique peut être effectuée sur la base des taux de comptage détectés par chaque détecteur 10n. Au cours de cette étape, on prend en compte une matrice de projection H cette dernière permettant un passage entre le spectre d'émission A de l'objet 3, qui est inconnu, et les différents taux de comptage détectés par les détecteurs 10n.
Le spectre d'émission A de l'objet 3 est discrétisé en énergie selon K canaux. On peut former une équation
M = H x A (1) où x correspond au produit matriciel. M est un vecteur de mesure, comportant les différents taux de comptage CRTn, CRFn. Le vecteur M est obtenu par une concaténation de l'ensemble des taux de comptage CRTn, CRFn résultant de chaque circuit électronique 13n. La dimension de M est (2/V, 1). N correspond au nombre de détecteurs 10n mis en œuvre :
A est un vecteur correspondant au spectre d'émission de l'objet 3, de dimension (K, 1), qu'il faut estimer.
H est une matrice de projection, de dimension (2/V, K). Chaque terme H(i, k) de la matrice H est une probabilité qu'un neutron, d'énergie Ek, émis par l'objet, soit détecté par un détecteur 10n comme étant un neutron rapide ou thermique.
De façon plus visuelle, l'expression (1) peut être explicitée par :
La matrice H peut être obtenue par modélisation, en mettant en œuvre un code de calcul simulant le transport de neutrons. Il peut par exemple s'agir d'un code de calcul basé sur une méthode de type Monte Carlo comme par exemple le code MCNP, Tripoli-4 ou Geant4. Afin d'établir la matrice H, il est nécessaire de modéliser la configuration de mesure, comme décrit en lien avec les tableaux 1 et 2, et de disposer des efficacités de chaque détecteur 10n.
Une telle méthode permet une estimation d'un spectre d'émission A de l'objet 3. Cependant, la résolution du spectre d'émission A reconstruit est dépendante du contraste réalisé entre les différents spectres de la matrice de projection H, avec la configuration utilisée. Il est possible d'améliorer le contraste en augmentant le nombre de détecteurs, donc un vecteur de mesure M plus important. L'estimation de A peut être effectuée en mettant en œuvre un algorithme d'inversion, généralement un algorithme itératif.
Selon un mode de réalisation, les impulsions résultant des discriminateurs 15n, correspondant à des neutrons rapides, sont traitées en fonction de leur amplitude, de façon à former un spectre d'énergie Sn. Pour cela, le circuit électronique 13n comporte un analyseur multicanal 16n, permettant d'établir un spectre d'amplitude des impulsions détectées au cours d'une période de mesure. Sur la figure IB, on a représenté les analyseurs multicanal 16i, 16n, 16N des circuits électroniques respectifs 13i, 13n, 13N. Au cours de la période de mesure, chaque détecteur 10n est exposé à différents neutrons (ou photons gamma). L'analyseur multicanal 16n forme le spectre d'amplitude de chaque impulsion détectée par le détecteur, correspondant à un neutron rapide. Le spectre d'amplitude est usuellement désigné « spectre d'énergie » Sn. En effet, l'amplitude de chaque impulsion est corrélée avec l'énergie libérée, dans la couche de scintillation lln, par une interaction ayant généré ladite impulsion. Le spectre d'énergie Sn est usuellement représenté sous la forme d'un histogramme, représentant une quantité de neutrons rapides détectés Sn(Ej) selon des canaux d'énergie Ej discrétisés. Par la suite, chaque spectre d'énergie Sn respectivement détecté par un détecteur 10n est désigné spectre détecté.
Dans un mode de réalisation préférentiel, le spectre détecté Sn peut être complété par un comptage (ou un taux de comptage CRTn) des impulsions attribuées à des neutrons thermiques lors de l'étape 120. Dans ce cas, une valeur d'énergie peut être arbitrairement attribuée au comptage des neutrons thermiques, la valeur attribuée à ce canal étant le taux de comptage CRTn.
Comme précédemment évoqué, l'estimation du spectre d'émission A de l'objet passe par une matrice de projection H cette dernière permettant un passage entre le spectre d'émission A de l'objet, qui est inconnu, et des différents spectres Sn détectés par les détecteurs 10n.
Le spectre d'émission A de l'objet étant discrétisé en énergie selon K canaux. Chaque spectre détecté Sn est discrétisé en énergie selon J canaux. On peut utiliser l'équation (1), précédemment citée.
M = H x A (3) où x correspond au produit matriciel.
M est le vecteur mesure résultant des mesures des différents spectres d'énergie détectés Sn. Le vecteur de mesure M est obtenu par une concaténation de l'ensemble des vecteurs Sn. Si J est le nombre de canaux d'énergies de chaque spectre détecté, la dimension de S est (N. J, 1), N étant le nombre de détecteurs. A est un vecteur correspondant au spectre d'émission de l'objet 3, de dimension (K, 1). A correspond à l'activité spectrale de la source, qu'il faut reconstruire. N. J correspond au produit de N par /.
H est une matrice de projection, de dimension (N. J, K). Chaque terme H(nj, k) de la matrice H est une probabilité qu'un neutron, d'énergie Ek, émis par l'objet, génère une impulsion d'énergie Ej dans un détecteur 10n. Selon l'expression (3), la valeur S^Ej') d'un spectre mesuré par un détecteur 10n à une énergie
Ej est telle que :
K
Sn Ej) = j H(,nj, k)A k) (4) fc=i où A(k) correspond à un taux d'émission de neutrons, par l'objet, à l'énergie Ek.
De façon plus visuelle, l'expression (4) peut être explicitée par :
La matrice El peut être obtenue par modélisation, comme décrit en lien avec l'expression (2). L'inversion peut être réalisée par un algorithme d'optimisation de type MLEM, comme précédemment décrit.
Selon un mode de réalisation, le circuit de traitement 13n relié à chaque détecteur 10n, comporte un module destiné à détecter des impulsions considérées comme détectées en coïncidence temporelle. Un tel circuit consiste à sélectionner les impulsions détectées dans un intervalle temporel restreint, ces dernières étant représentatives de neutrons résultant d'une fission spontanée. Pour des neutrons rapides, la durée de l'intervalle temporel est d'environ 0,2 ps. Pour les neutrons thermiques, la durée de l'intervalle temporel est d'environ 0,2 ms. La sélection permet de ne pas prendre en compte des neutrons résultant de réactions (a,n). Les intervalles temporels peuvent être déterminés par une méthode de Rossi-alpha. Les figures 3A et 3B représentent, en fonction de l'intervalle temporel (axe des abscisses), les probabilités de coïncidences réelles et accidentelles (intervalle a) et accidentelles (intervalle b). Les figures 3A et 3B concernent respectivement les détections de neutrons rapides et thermiques.
La figure 4A représente un mode de réalisation, dans lequel l'objet à caractériser 3 est irradié par un faisceau de particules, de façon à engendrer une fission d'isotopes fissiles ou fertiles présents dans l'objet. Le faisceau de particules peut être un faisceau de photons (photofission), ou un faisceau de neutrons, selon les principes de l'interrogation neutronique active. Les particules sont émises par une source d'irradiation 30. Il peut s'agir d'un accélérateur linéaire (dans le cas de la photofission), ou d'un générateur de neutrons ou d'une source isotopique, dans le cas de l'interrogation neutronique active. Lorsqu'on utilise une source isotopique, il peut s'agir de 252Cf. Les neutrons détectés sont soit des neutrons prompts, soit des neutrons retardés, engendrés par des fissions se produisant dans l'objet 3.
La figure 4B représente un mode de réalisation dans lequel l'objet à caractériser est une paroi 3'. Les opérations de démantèlement génèrent un nombre important de parois à caractériser. Cependant, en l'absence d'émetteurs gamma, et en présence d'émetteurs a, le contrôle doit être réalisé en disposant des compteurs, par exemple des compteurs proportionnels, au quasi- contact de la paroi, de préférence à une distance inférieure à 1 cm. Cela est relativement contraignant. Le dispositif permet d'effectuer une caractérisation à distance de la paroi, le dispositif étant déplacé parallèlement à cette dernière : la distance entre le dispositif de mesure 1 et la paroi 3' peut atteindre plusieurs dizaines de centimètres.
La figure 5A représente un mode de réalisation dans lequel les détecteurs 10i...l0n ne sont pas accolés l'un à l'autre, mais espacés l'un de l'autre. Dans l'exemple représenté, pour n<N, chaque détecteur 10n est espacé d'un détecteur 10n+i par une couche 19n formée d'un matériau thermalisant, tels que ceux précédemment cités. Sur la figure 5A, on a représenté deux couches 19i, adjacente du détecteur 10i, et 19n, adjacente du détecteur 10n.
Dans les exemples précédemment décrits, la face proximale 10p est plane, chaque détecteur 10n étant de forme parallélépipédique. Selon d'autres exemples, la face proximale peut être courbe, par exemple circulaire, chaque détecteur 10n pouvant également présenter une courbure. La figure 5B représente une configuration dans laquelle chaque couche de scintillation est de forme annulaire. Une telle configuration peut être adaptée au contrôle d'objets cylindriques, comme des fûts de déchets.
L'invention pourra être appliquée à la caractérisation d'objets résultant d'installations nucléaires, qu'il s'agisse d'exploitation courante ou d'opérations d'assainissement/démantèlement. Les objets pourront notamment être des déchets, gravats, fûts ou parois.

Claims

REVENDICATIONS
1. Dispositif (1) de caractérisation d'un objet radioactif (3), l'objet radioactif étant susceptible d'émettre des neutrons, le dispositif comportant N détecteurs (10n), N étant un entier strictement supérieur à 1, chaque détecteur comprenant :
- une couche de scintillation (lln), formée d'un scintillateur organique et, permettant une formation de photons de scintillation sous l'effet d'une interaction avec un neutron rapide, et permettant une détection de neutrons thermiques, le scintillateur organique ayant fait l'objet d'une adjonction d'un isotope propice à une détection de neutrons thermiques ;
- un photodétecteur (12n), configuré pour détecter les photons de scintillation générés dans la couche de scintillation; le dispositif comportant une face proximale (10p), destinée à être disposée face à l'objet à caractériser ; le dispositif étant caractérisé en ce que :
- les détecteurs sont disposés (10n) respectivement à des distances (dn) différentes de la face proximale ;
- à chaque détecteur (10n) est assigné un rang n, compris entre 1 et N, le rang étant un entier représentatif d'une distance (dn) entre le détecteur et la face proximale, le rang étant d'autant plus élevé que la distance entre le détecteur et la face proximale est élevée;
- la couche de scintillation (lln) d'au moins un détecteur, de rang n < N, est interposée entre la face proximale et la couche de scintillation d'un autre détecteur, de rang supérieur à n, de telle sorte que des neutrons, se propageant, à partir de l'objet, vers la couche de scintillation du détecteur de rang supérieur à n, sont thermalisés en traversant la couche de scintillation de rang n ;
- le dispositif comporte des moyens d'identification d'un radioélément dans ledit objet par analyse de l'évolution de taux de comptage pour chacune desdites couches, résultant d'impulsions correspondant respectivement à des neutrons rapides ou à des neutrons thermiques.
2. Dispositif selon la revendication 1, dans lequel
- le détecteur (10i) le plus proche de la face proximale est un détecteur de rang 1 ;
- chaque détecteur de rang n, n étant supérieur à 1, est séparé de la face proximale par n- 1 détecteurs ; - de telle sorte que des neutrons, émis par l'objet et atteignant le détecteur de rang n, se propagent à travers les n-1 couches de scintillation respectives desdits n-1 détecteurs.
3. Dispositif selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel :
- le photodétecteur (12n) de chaque détecteur (10n) est configuré pour former des impulsions, chaque impulsion résultant d'une interaction d'un neutron dans la couche de scintillation ;
- le photodétecteur (12n) de chaque détecteur est relié à un circuit électronique de spectrométrie (13n) le circuit électronique de spectrométrie étant configuré pour former un spectre, le spectre correspondant à un histogramme des amplitudes des impulsions résultant du photodétecteur (12n).
4. Dispositif selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel l'isotope ajouté dans la couche de scintillation est apte à capturer un neutron thermique, la capture entraînant l'émission d'une particule chargée.
5. Dispositif selon la revendication 4, dans lequel l'isotope est sLi et/ou 10B.
6. Dispositif selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel chaque détecteur (10n) est relié à un circuit électronique de discrimination (15n), configuré pour distinguer les impulsions générées, dans la couche de scintillation (lln) par les neutrons rapides et les neutrons thermiques.
7. Dispositif selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel chaque couche de scintillation (lln) est une plaque, les différentes couches de scintillation des différents détecteurs s'étendant, parallèlement à la face proximale, en étant superposées les unes aux autres.
8. Dispositif selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel l'épaisseur de chaque couche de scintillation, selon une direction perpendiculaire à la face proximale (10p), est comprise entre 1 cm et 10 cm.
9. Procédé de caractérisation d'un objet (3), à l'aide d'un dispositif selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel chaque détecteur (10n) est relié à un circuit électronique (13n) configuré pour traiter des impulsions détectées par le photodétecteur (12n) dudit détecteur, le procédé comportant : a) une disposition de l'objet en regard de la face proximale ; b) une acquisition de mesures, résultant de chaque circuit électronique (13n) ; c) une caractérisation de l'objet à l'aide des mesures. 0. Procédé selon la revendication 9, dans lequel l'objet est disposé sur un support (2), en regard de la face proximale. 1. Procédé selon la revendication 9, dans lequel l'objet est une paroi, la face proximale étant disposée en regard de la paroi. 2. Procédé selon l'une quelconque des revendications 9 à 11, dans lequel :
- chaque couche de scintillation (lln) est formée d'un scintillateur organique, permettant une détection de neutrons rapides, le scintillateur organique ayant fait l'objet d'une adjonction d'un isotope propice à une détection de neutrons thermiques ;
- chaque circuit de détection (13n) comporte un circuit discriminateur (15n), de façon à séparer des impulsions, détectées par chaque photodétecteur, correspondant respectivement à des neutrons rapides ou à des neutrons thermiques ;
- la caractérisation de l'objet est effectuée à partir de taux de comptage, résultant de chaque circuit de détection (13n), d'impulsions correspondant respectivement à des neutrons rapides ou à des neutrons thermiques. 3. Procédé selon la revendication 12, dans lequel
- chaque circuit de détection est configuré pour former un spectre d'amplitude des impulsions correspondant à des neutrons rapides ;
- la caractérisation de l'objet est effectuée à partir du spectre d'amplitude résultant de chaque circuit de détection. 4. Procédé selon l'une quelconque des revendications 12 ou 13, dans lequel la caractérisation de l'objet est une estimation d'un spectre d'émission de l'objet, le spectre d'émission étant un taux d'émission de neutrons dans différentes bandes d'énergie. 5. Procédé selon l'une quelconque des revendications 12 à 14, dans lequel l'étape a) est précédée d'une irradiation de l'objet par des neutrons ou des photons, de telle sorte que les mesures résultant de l'étape b) résultent de neutrons émis par fission, dans l'objet (3), sous l'effet de l'irradiation.
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