DEF0016992MA - - Google Patents

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DEF0016992MA
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BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLANDFEDERAL REPUBLIC OF GERMANY

Tag der Anmeldung: 7. März 1955 Bekanntgemacht am 14. Juni 1956Registration date: March 7, 1955. Advertised on June 14, 1956

DEUTSCHES PATENTAMTGERMAN PATENT OFFICE

PA TENTANMELD UNGPA TENTAN REGISTRATION UNG

KLASSE 12 ο GRUPPE 23o3CLASS 12 ο GROUP 23o3

F 16992 IVb/12 οF 16992 IVb / 12 ο

Dr. Gerhard Schrader, OpladenDr. Gerhard Schrader, Opladen

ist als Erfinder genannt wordenhas been named as the inventor

Farbenfabriken Bayer Aktiengesellschaft, Leverkusen-BayerwerkPaint factories Bayer Aktiengesellschaft, Leverkusen-Bayerwerk

Verfahren zur Herstellung von Monothiono-pyrophorsäure-tetraalkylesternProcess for the preparation of monothionopyrophoric acid tetraalkyl esters

Monothiono-pyrqphosphorsäure-tetraalkylester sind aus der Literatur bekannt. Die schwierige Herstellung dieser Stoff klasse hat es aber bisher verhindert, daß diese technisch bedeutungsvollen Ester eine praktische Verwendung als insektizide Stoffe gefunden haben.Monothiono-pyrqphosphoric acid tetraalkyl esters are known from the literature. The difficult manufacturing However, this class of substance has so far prevented this technically important ester from becoming a practical one Have found use as insecticidal substances.

Es ist aus der USA.-Patentschrift 2 434 357 bekannt, Phosgen mit Salzen von O, O-Dialkyl-dithiophosphorsäuren umzusetzen, wobei Tetraalkylcarbonyl-tetrathiodiphosphate erhalten werden.It is known from US Pat. No. 2,434,357, phosgene with salts of O, O-dialkyl-dithiophosphoric acids implement, being Tetraalkylcarbonyl-tetrathiodiphosphate can be obtained.

■ S■ S

Es wurde nun gefunden, daß überraschenderweise Phosgen oder Thiophosgen auf die Salze von O, O-Dialkylmonothiophosphorsäuren derart einwirken, daß unter Abspalten von Kohlenoxysulfid bzw. Schwefelkohlenstoff die entsprechenden Monothiono-pyrophosphqrsäure-tetraalkylester entstehen. Die Reaktion verläuft nach folgendem Schema (für den Fall eines Ammoniumsalzes):It has now been found that, surprisingly, phosgene or thiophosgene reacts to the salts of O, O-dialkylmonothiophosphoric acids act in such a way that with splitting off of carbon oxysulphide or carbon disulfide the corresponding tetraalkyl monothiono-pyrophosphoric acid develop. The reaction proceeds according to the following scheme (in the case of an ammonium salt):

(RO)2 (RO) 2 P —
t
P -
t
ONH4 ONH 4 COCl2 COCl 2
4
0
4th
0
(CSCl3)(CSCl 3 )
(RO)2 (RO) 2 ρ ρ SNH4 SNH 4

SOSO 30SOSO 30

(RO)2P-O-C-S-P(OR)2 ->■ (RO)2P-0-P(OR)2+COS ^-2NH4Cl(RO) 2 POCSP (OR) 2 -> ■ (RO) 2 P-0-P (OR) 2 + COS ^ -2NH 4 Cl

Il ■ ■ · ■ (+Cs2)Il ■ ■ ■ ■ (+ Cs 2 )

O(S)O (S)

609 530/476609 530/476

F 16992 IVb/12οF 16992 IVb / 12ο

Während nach den Angaben der USA.-Patentschrift 2 434 357 das Tetraalkylcarbonyl-tetrathiodiphosphat als Endprodukt erhalten wird, geht überraschenderweise die erfindungsgemäße Reaktion, bei der Dithio-diphosphate bzw. Trithio-diphosphate der oben angeführten Zusammensetzung als nicht isolierbare Zwischenprodukte auftreten, weiter. Die nach der USA.-Patentschrift 2 434 357 erhältlichen Tetraalkylcarbonyl-tetrathiodiphosphate sind beständig und spalten kein Kohlenoxysulfid ab, ergeben also keine Endprodukte, deren Zusammensetzung der der erfindungsgemäßen Reaktionsprodukte analog ist.While, according to the information in US Pat. No. 2,434,357, the tetraalkylcarbonyl tetrathiodiphosphate is obtained as the end product, the reaction according to the invention surprisingly goes with the dithio-diphosphates or trithio-diphosphates of the above-mentioned composition as non-isolable Intermediate products occur further. The tetraalkylcarbonyl tetrathiodiphosphates obtainable according to US Pat. No. 2,434,357 are stable and do not split off carbon oxysulphide, so they do not produce any End products whose composition is analogous to that of the reaction products according to the invention.

Bei der Verwendung von Phosgen verläuft die dem vorliegenden Verfahren zugrunde liegende Reaktion bereits bei Zimmertemperatur. Bei der Verwendung von Thiophosgen jedoch bildet sich bei Zimmertemperatur erst eine orangerote Zwischenform, die erst allmählich farblos wird. Schnell tritt hier die Entfärbung bei etwa 60 bis 70° ein.When using phosgene, the reaction on which the present process is based takes place already at room temperature. When using thiophosgene, however, it forms at room temperature first an orange-red intermediate form, which only gradually becomes colorless. Discoloration occurs quickly here at about 60 to 70 degrees.

Vorteilhaft werden die Salze der O, O-Dialkylthionophosphorsäüren in einem geeigneten Lösungsmittel angeschlämmt. Bewährt haben sich Kohlenwasserstoffe, z. B. Benzol, Toluol, Xylol.The salts of O, O-dialkylthionophosphoric acids are advantageous suspended in a suitable solvent. Hydrocarbons have proven themselves z. B. benzene, toluene, xylene.

Die nach dem neuen Verfahren erhältlichen Monothiono-pyrophosphorsäure-tetraalkylester sind farblose bis schwachgelb gefärbte, im Hochvakuum unzersetzt destillierbare Öle, die als Insektenbekämpfungsmittel Verwendung finden sollen. Folgende Beispiele geben einen Überblick über das Verfahren.The tetraalkyl monothionopyrophosphoric acid obtainable by the new process are colorless to pale yellow colored oils that can be distilled without decomposition in a high vacuum and are used as insecticides Should be used. The following examples provide an overview of the process.

Beispiel 1example 1

C2H5OC 2 H 5 O

C.H.0'C.H.0 '

OC2H5 OC 2 H 5

1OCH. 1 OCH.

38 g des Ammoniumsalzes der O, O-Diäthylthionophosphorsäure werden in 2OOccmToluol angeschlämmt. Bei 6o° gibt man unter Rühren eine Lösung von 12 g Thiophosgen in 12 ecm Toluol hinzu. Es bildet sich ein orangerotes Zwischenprodukt, das bereits nach 1Z2 bis ι Stunde farblos wird. Man läßt auf Zimmertemperatur erkalten, saugt von den ausgeschiedenen Salzen ab und fraktioniert. Es werden 28 g des rohen Monothiono-pyrophosphorsäure-tetraäthylesters erhalten. Unter einem Druck von 0,05 mm siedet der Ester unzersetzt bei 900.38 g of the ammonium salt of O, O-diethylthionophosphoric acid are suspended in 2OOccm toluene. At 60 °, a solution of 12 g of thiophosgene in 12 ecm of toluene is added with stirring. An orange-red intermediate product forms which becomes colorless after just 1 hour 2 to 1 hour. It is allowed to cool to room temperature, the precipitated salts are filtered off with suction and fractionated. 28 g of the crude monothionopyrophosphoric acid tetraethyl ester are obtained. Under a pressure of 0.05 mm, the ester boils undecomposed at 90 ° .

Beispiel 2Example 2

Wie im Beispiel 1 werden 38 g des Ammoniumsalzes der O, O-Diäthylthionophosphorsäure in 200 ecm Toluol angeschlämmt. Man gibt bei 20° eine Lösung von 12 g Thiophosgen in 20 ecm Toluol hinzu und sorgt durch gelegentliches Kühlen dafür, daß die Temperatur nicht über 200 steigt. Nach 8 Stunden Rühren erhält man ein farbloses Reaktionsprodukt, das bei der Aufarbeitung 27 g des rohen Monothionopyrophosphorsäure-tetraäthylesters liefert. Ausbeute 88% der Theorie.As in Example 1, 38 g of the ammonium salt of O, O-diethylthionophosphoric acid are suspended in 200 ecm of toluene. At 20 ° a solution of 12 g of thiophosgene in 20 cc of toluene are added and ensures by occasional cooling ensure that the temperature does not exceed 20 0 increases. After stirring for 8 hours, a colorless reaction product is obtained which, when worked up, gives 27 g of the crude tetraethyl monothionopyrophosphorate. Yield 88% of theory.

C2H5OC 2 H 5 O

C2H5OC 2 H 5 O

Beispiel 3
S O
Example 3
SO

OC2H5 OC 2 H 5

OC2H5 OC 2 H 5

76 g des Ammoniumsalzes der O, O-Diäthylthionophosphorsäure werden in 400 ecm Toluol angeschlämmt. Dazu gibt man bei 20° eine Toluol-Phosgen-Lösung, die 20 g Phosgen enthält. Man läßt 4 Stunden bei Zimmertemperatur rühren, saugt dann die entstandenen Salze ab und entfernt durch Destillation das Lösungsmittel. Man erhält 45 g des rohen Monothiono-pyrophosphorsäure-tetraäthylesters. Beim Fraktionieren im Vakuum geht der Ester bei 0,05 mm bei 90 bis 920 über.76 g of the ammonium salt of O, O-diethylthionophosphoric acid are suspended in 400 ecm of toluene. A toluene-phosgene solution containing 20 g of phosgene is added at 20 °. The mixture is stirred for 4 hours at room temperature, the salts formed are then filtered off with suction and the solvent is removed by distillation. 45 g of the crude monothionopyrophosphoric acid tetraethyl ester are obtained. When fractionating in vacuo, the ester passes over at 0.05 mm at 90 to 92 ° .

Beispiel 4Example 4

SO teSO te

CH3O. j] j) ,OCH3 CH 3 O. j] j), OCH 3

,P-O-P,,POP,

1OCH, 1 OCH,

60 g des Ammoniumsalzes der O, O-Dimethylthionophosphorsäure werden in 300 ecm Benzol angeschlämmt. Bei 500 gibt man 20 g Thiophosgen, gelöst in 20 ecm Benzol, dazu und sorgt durch gelegentliches Kühlen, daß die Temperatur nicht wesentlich über 500 steigt. Man hält die Temperatur dann noch 3 Stunden bei 500, saugt die entstandenen Salze ab und entfernt durch Destillation das Lösungsmittel. Beim Fraktionieren erhält man 40 g des neuen Monothiono-pyrophosphorsäure-tetramethylesters vom Kp o,ol 8o°.60 g of the ammonium salt of O, O-dimethylthionophosphoric acid are suspended in 300 ecm of benzene. At 50 0 was added 20 g of thiophosgene dissolved in 20 cc of benzene, in addition and by occasional cooling ensures that the temperature is not substantially more than 50 0 increases. Maintaining the temperature then for 3 hours at 50 0, the resulting salts filtered off and the solvent removed by distillation. When fractionation obtained 40 grams of the new Monothiono-pyrophosphoric tetramethylesters of boiling o ol 8o °.

Beispiel 5Example 5

60 g des Ammoniumsalzes der O, O-Dimethylthionophosphorsäure werden wie im Beispiel 4'in 300 ecm 100. Benzol suspendiert. Dazu gibt man bei Zimmertemperatur eine Phosgen-Toluol-Lösung, die 20 g Phosgen Λ enthält. Man läßt 12 Stunden bei Zimmertemperatur rühren, saugt dann die entstandenen Salze ab und fraktioniert das Rohprodukt. Es werden 37 g des Monothiono-pyrophosphorsäure-tetramethylestersvom Kp. 0,01 78 bis 840 erhalten.60 g of the ammonium salt of O, O-dimethylthionophosphoric acid are suspended in 300 ecm 100 benzene as in Example 4 '. A phosgene-toluene solution containing 20 g of phosgene Λ is added at room temperature. The mixture is stirred for 12 hours at room temperature, then the salts formed are filtered off with suction and the crude product is fractionated. There are obtained 37 g of Monothiono-pyrophosphoric tetramethylestersvom Kp. 0.01 78 to 84 0th

Claims (1)

PATENTANSPRUCH:PATENT CLAIM: Verfahren zur Herstellung von Monothionopyrophosphorsäure-tetraalkylestern, dadurch gekennzeichnet, daß man Phosgen oder Thiophosgen, gegebenenfalls in einem inerten Lösungsmittel und bei leicht erhöhten Temperaturen, unter Abspaltung von Kohlenoxysulfid bzw. Schwefelkohlenstoff auf Salze von O, 0-Dialkylthionophosphorsäureestern einwirken läßt.Process for the preparation of monothionopyrophosphoric acid tetraalkyl esters, characterized in that phosgene or thiophosgene, optionally in an inert solvent and at slightly elevated temperatures, with elimination of carbon oxysulphide or carbon disulfide Salts of O, 0-dialkylthionophosphoric acid esters can act. Angezogene Druckschriften:
USA.-Patentschrift Nr. 2 434 357.
Referred publications:
U.S. Patent No. 2,434,357.

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