DE960572C - Verfahren und Vorrichtung zur Erzeugung von methanarmem Synthesegas - Google Patents

Verfahren und Vorrichtung zur Erzeugung von methanarmem Synthesegas

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DE960572C
DE960572C DEM3968D DEM0003968D DE960572C DE 960572 C DE960572 C DE 960572C DE M3968 D DEM3968 D DE M3968D DE M0003968 D DEM0003968 D DE M0003968D DE 960572 C DE960572 C DE 960572C
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Dipl-Ing Erich Brueggemann
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Metallgesellschaft AG
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10JPRODUCTION OF PRODUCER GAS, WATER-GAS, SYNTHESIS GAS FROM SOLID CARBONACEOUS MATERIAL, OR MIXTURES CONTAINING THESE GASES; CARBURETTING AIR OR OTHER GASES
    • C10J1/00Production of fuel gases by carburetting air or other gases without pyrolysis
    • C10J1/207Carburetting by pyrolysis of solid carbonaceous material in a fuel bed

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Combustion & Propulsion (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Industrial Gases (AREA)

Description

  • Verfahren und Vorrichtung zur Erzeugung von methanarmem Synthesegas Für die Herstellung des Ausgangsgases sowohl der Ammoniaksynthese als auch der Kohlenoxydhydrierang und der Kohle- oder Ölhydrierung verwendet man in der Hauptsache Wassergas oder Generatorgas. Neuere Bestrebungen gehen dahin, Vergasungsverfahren zu entwickeln, die sowohl den Bedürfnissen der Synthese als auch den Eigenschaften der jeweils verfügbaren Brennstoffe besser entsprechen.
  • Insbesondere wurde die Vergasung von festenBrennstoffen mit Sauerstoff oder sauerstoffangereicherter Luft oder Luft unter Druck, die in ihrer normalen Ausführung ein Gas mit höherem Methangehalt liefert, in diesem Sinne ausgestaltet. Indessen bestanden bisher erhebliche Schwierigkeiten, die Druckvergasung so zu leiten, daB der Methangehalt des erblasenen Gases für die nachfolgende Synthese genügend niedrig wird. Deshalb hat man es vorgezogen, das Methan, das in dem durch normale Druckvergasung erzeugten Gas enthalten ist, in einem gesonderten Verfahrensschritt in Wasserstoff und Kohlenoxyd umzusetzen.
  • Durch die Erfindung gelingt es nun, ein genügend methanarmes Gas durch eine besondere Ausgestaltung der Druckvergasung zu gewinnen und dabei die Druckvergasung selbst noch vorteilhafter zu gestalten. Erfindungsgemäß geschieht die Druckgaserzeugung derart, daß im Gaserzeuger zwei Vergasungszonen vorgesehen werden. In der einen Zone wird die Druckvergasung des aufgegebenen Brennstoffes mit Sauerstoff oder sauerstoffangereicherter Luft oder Luft und Wasserdampf und/oder Kohlendioxyd in bekannter Weise durchgeführt mit oder ohne Anwendung von Maßnahmen, die die Methanbildung verringern. Das so erzeugte methanhaltige Gas wird zweckmäßig nach Abscheidung seiner kondensierbaren Bestandteile, wie Wasserdampf und, falls vorhanden, Teer, Öl, Benzin oder eines Teils derselben, unter Zusatz von Sauerstoff oder sauerstoffhaltigen Gasen in die zweite Zone eingeführt, in der es mit dem aus der ersten Zone kommenden heißen Brennstoff oder Brennstoffrückstand in Berührung kommt.
  • In der ersten Zone kann die Vergasung des Brennstoffes ziemlich weitgehend oder auch nur teilweise erfolgen. Sie kann bei gleichbleibendem Aufwand an Vergasungsmitteln durch Änderung der durch den Gaserzeuger geführten Brennstoffmenge oder bei gleichbleibender Beschickung mit Brennstoff durch Änderung des Vergasungsmittelaufwandes oder durch gleichzeitige Anwendung beider Maßnahmen beliebig eingestellt werden. Die aufgegebene Brennstoffmenge kann so bemessen werden, daß in der unteren Zone entweder noch eine weitgehende Aufsättigung des durchgeführten Gases mit Kohlenstoff erfolgt, oder aber, daß eine derartige Aufsättigung nach Möglichkeit unterbunden wird, z. B. zum Zwecke einer weiteren Herabdrückung des Methangchaltes. Im letzteren Fall würde man nur so viel Brennstoff dem Druckgaserzeuger zuführen, als in der ersten Zone vergast wird. Die Vergasung in der oberen Zone richtet sich ausschließlich nach Menge und Art des aufgegebenen Vergasungsmittels. Die Menge des in dieser Zone vergasten Kohlenstoffes kann also nicht durch die aufgegebene Brennstoffmenge beeinflußt werden. Dagegen kann die Vergasung von Kohlenstoff in der unteren Zone sowohl durch das rückgeführte Gas als auch durch den in diese Zone gelangenden Koks begrenzt werden.
  • In der zweiten Zone findet einerseits die Spaltung des im Gas vorhandenen Methans statt, andererseits eine Vergasurg des Kohlenstoffs, soweit er in dem in die zweite Zone eintretenden heißen Gut noch vorhanden ist. Wird der Kohlenstoff des Brennstoffes in der ersten Zone vollständig oder weitgehend vergast, so wird der Methangehalt des erzeugten Gases besonders niedrig. In manchen Fällen, z. B. bei Brennstoffen mit niedrigem Aschenschmelzpunkt, empfiehlt es sich, die Vergasung in der ersten. Zone nicht besonders weitgehend zu gestalten. Tritt nämlich der Brennstoff noch mit höherem Kohlenstoffgehalt aus der ersten in die .zweite Zone über, so ist selbst bei verhältnismäßig hoher Arbeitstemperatur in der ersten Zone eine störende Verschlackung auch bei den Stoffen mit niedrigem Aschenschmelzpunkt nicht zu befürchten, weil der höhere.Koksanteil des Brennstoffes dem entgegenwirkt. Die zweite Zone wird dann so geführt, daß die maximalen Temperaturen entsprechend niedrig bleiben. Diese kann hier ohne weiteres durch die jeweils in der zweiten Zone zugesetzte Menge von Sauerstoff und Wasserdampf und gegebenenfalls Kohlendioxyd sowie durch den Grad der Vorwärmung des der zweiten Zone zugeführten Gases in weiten Grenzen geregelt und den jeweiligen Bedürfnissen angepaßt werden. In der gleichen Weise kann aber auch die erste Zone mit niedrigerenVergasungstemperaturen betrieben werden, falls dies z. B. mit Rücksicht auf niedrigen Aschenschmelzpunkt des Brennstoffes bei weitergehender Vergasung seines Kohlenstoffgehaltes in der ersten Zone oder aus anderen Gründen zweckmäßig oder notwendig erscheint. Aber auch bei Brennstoffen mit höherem Aschenschmelzpunkt kann der Brennstoff mit höherem Kohlenstoffgehalt in die zweite Zone eintreten, z. B. wenn man die Vergasungsleistung gleichmäßiger auf beide Zonen verteilen will.
  • Das Gas der zweiten Zone wird getrennt von dem Gas der ersten Zone aus dem Gaserzeuger abgeführt. Ein Teil des Gases der zweiten Zone kann aber auch durch die erste Zone aus dem Gaserzeuger abgezogen werden. Diese Arbeitsweise bietet eine weitere Möglichkeit zur Regelung der Temperaturen in den beiden Zonen. Dadurch, daß ein Gaskreislauf durch die beiden Zonen geschaffen wird, kann die Vergasungstemperatur in der zweiten Zone entsprechend der Menge des im Kreislauf geführten Gases verringert werden. Da in dem oberen Teil der zweiten Zone die Temperaturen infolge der wärmeverbrauchenden Aufspaltung von Kohlendioxyd und Wasserstoff ungefähr nur bei 85o bis xroo° C liegen, wirkt das Kreislaufgas aber auch in der ersten Zone kühlend. Ein großer Vorteil des Verfahrens gemäß der Erfindung liegt darin, daß durch die beschriebenen Möglichkeiten der Temperaturregelung in den beiden Zonen die Gaszusammensetzung nicht wesentlich geändert wird. Man kann also in besonders hohem Maße den jeweiligen Eigenschaften, insbesondere dem Aschenschmelzpunkt des vergasten Brennstoffes, Rechnung tragen und trotzdem jede gewünschte Gaszusammensetzung erzielen.
  • Aus wärmewirtschaftlichen Gründen ist es vorteilhaft, das in die zweite Zone eintretende Gas vor der Zumischung des Sauerstoffs, z. B. durch Wärmeaustausch mit dem aus einer oder beiden Zonen abgeführten Gas, zu erhitzen. Es wird dann auch der Teil des Methans, der bei der Teilverbrennung mit Sauerstoff oder sauerstoffhaltigen Gasen in der zweiten Zone zersetzt wird, größer. Außerdem wird der Bedarf an Sauerstoff für die zweite Zone geringer.
  • Die jeweils gewünschte Einstellung des Kohlenoxyd-Wasserstoff-Verhältnisses in dem erfindungsgemäß erzeugten Gas läßt sich z. B. dadurch herbeiführen, daß man dem der zweiten Zone zugeführten Gas mehr Kohlendioxyd oder mehr Wasserdampf zusetzt bzw. diese Bestandteile in den jeweils zweckmäßigen mehr oder weniger großen Mengen in dem Gase beläßt; das aus der ersten in die zweite Zone eingeführt wird. Beispielsweise kann man die im Gas der ersten Zone enthaltene Kohlensäure bei der Abscheidung des Teers, Benzins usw. ebenfalls sehr Zweitgehend oder zum großen Teil abscheiden, z. B. durch Druck,vasserwäsche, und dem in die zweite Zone eintretenden Gas entsprechende Wasserdampfmengen einverleiben, z. B. durch Aufsättigung des teilweise auf r5o bis 5oo° erhitzten Gases. In diesem Falle erhält man ein sehr wasserstoffreiches Gas. Wird dagegen das Kohlendioxyd im Gas der ersten Zone ganz oder größtenteils belassen und dem in die zweite Zone eintretenden Gas wenig oder kein Wasserdampf zugesetzt oder wird ihm Kohlendioxyd beigemischt, so wird der Kohlenoxydgehalt des erzeugten Gases entsprechend hoch. Je nach Wahl dieser Vergasungsbedingungen läßt sich zwischen diesen beiden Grenzen jedes beliebige Kohlenoxyd-Wasserstoff-Verhältnis einstellen. Man kann also in einer gegebenen Anlage die Gaserzeugung stets so betreiben, daß das Gas für die verschiedensten Synthesezwecke brauchbar ist. Beispielsweise verlangt die Benzinsynthese je nach den Betriebsbedingungen und dem verwendeten Katalysator ein Synthesegas, dessen Wasserstoff-Kohlenoxyd-Verhältnis zwischen 2: x bis x : 2 liegen kann. Mit dem Verfahren gemäß der Erfindung kann das Wasserstoff-Kohlenoxyd-Verhältnis ohne weiteres in diesen oder sogar in noch weiteren Grenzen eingehalten werden, ohne daß Änderungen der Gaserzeugeranlage notwendig sind. Soll ein Gas für die Ammoniakgewinnung hergestellt werden, so läßt sich auch der erforderliche Stickstoff bereits in das Gas bei seiner Erzeugung einbringen, z. B. dadurch, daß in der ersten oder der zweiten oder in beiden Zonen mit Luft oder nur wenig mit Sauerstoff angereicherter Luft vergast wird.
  • Das Verfahren gemäß der Erfindung hat also den Vorteil, daß ein in seiner Zusammensetzung in weiten Grenzen variierbares, methanarmes, verhältnismäßig reines Gas schon im Gaserzeuger selbst hergestellt werden kann und daß hierfür nur eine verhältnismäßig einfache Anlage erforderlich ist. Dabei bleiben die Vorzüge der Druckvergasung, die in der Möglichkeit liegen, minderwertige Brennstoffe zu verarbeiten, die Anlage hoch zu belasten und einen hohen Vergasungswirkungsgrad zu erreichen, in vollem Maße erhalten. Man kann das Gas bereits unter dem Druck erzeugen, mit dem es in der nachgeschalteten Synthese zur Anwendung gelangt, oder aber auch mit höherem oder tieferem Druck.
  • Ein weiterer Vorteil der Erfindung besteht darin, daß sowohl die Schachtbelastung als auch die Vergasungstemperaturen ohne weiteres weitgehend geändert werden können, ohne daß dadurch die Gaszusammensetzung sich gleichzeitig ändert. Man kann also sowohl den Erfordernissen des Synthesebetriebes in bezug auf die Gasentnahme und Gaszusammensetzung als auch den Eigenschaften des Brennstoffes bzw. der Vergasungsrückstände, insbesondere dem Aschenschmelzpunkt, stets in ausreichendem Maße Rechnung tragen.
  • Ferner wird das Verfahren gemäß der Erfindung die Herstellung eines methanarmen Gases auch wirtschaftlicher als bei den bisherigen Verfahren, bei denen eine besondere Methanspaltung für das durch Druckvergasung erzeugte Gas vorgesehen wurde. Aus der Methanspaltung tritt nämlich das Gas mit Temperaturen aus, die bei 225o bis 135o° liegen. Bei dem Verfahren gemäß der Erfindung verläßt das Endgas den Gaserzeuger mit etwa 8oo bis xxoo°. In beiden Fällen kann man wohl die fühlbare Wärme des Gases zur Dampferzeugung od. dgl. nutzbar machen. Da jedoch bei jedem Vergasungsprozeß die im Gase enthaltene Energie, abgesehen von der Vorwärmung des Vergasungsmittels, durch die Reaktion zwischenSauerstoff und Kohlenstoff gedeckt werden muß, liegt bei dem neuen Verfahren der Sauerstoff- und Kohlenstoffbedarf, bezogen auf die Einheit des erzeugten Synthesegases, beträchtlich niedriger. Es arbeitet also mit entsprechend höherem Wirkungsgrad.
  • Zweckmäßig wird das Gas aus der ersten Zone mittels eines Gebläses abgesaugt und durch die Teerabscheidung und sonstige Gasreinigung in die zweite Zone gedrückt: Das Gebläse wird vorteilhaft im kalten Gasstrom angeordnet, so daß es eine hohe Betriebssicherheit hat. Es dient dazu, den Druckverlust im System zu beseitigen. Gleichzeitig kann es gegebenenfalls die Regelung des Gaskreislaufes übernehmen. Die Mischung des in die zweite Zone eintretenden brennbaren Gases mit dem sauerstoffhaltigen Gas kann zweckmäßig in einer besonderen Brennkammer vor sich gehen, die in der zweiten Zone vorgesehen sein kann. Dem in die zweite Zone eingeführten Gas kann außerdem anderweitig zur Verfügung stehendes Gas, beispielsweise Syntheserestgas, zugesetzt werden. Dadurch wird eine weitere Steigerung der Ausbeute erreicht. Selbst zusätzliche Gase mit ganz verschiedenen Zusammensetzungen können ohne Schwierigkeiten durch die zweite Zone geführt werden, denn es kann ihr Einfluß auf die Zusammensetzung des Synthesegases leicht durch die Regelungsmöglichkeiten ausgeglichen werden, die das Verfahren gemäß der Erfindung in bezug auf die Zusammensetzung des hergestellten Gases hat. Selbst Gase, die wegen starker Neigung zu Rußbildung für andere Verfahren, durch die der Methangehalt von brennbaren Gasen herabgesetzt wird, ungeeignet sind, können als Zusatzgas im Verfahren gemäß der Erfindung verwendet werden.
  • Die Zeichnung dient zur weiteren Erläuterung der Erfindung. Sie zeigt beispielsweise und schematisch eine für das Verfahren gemäß der Erfindung geeignete Einrichtung.
  • Im oberen Teil A des unter einem Druck von z. B. 3 bis 5o at oder mehr arbeitenden, z. B. schachtförmigen Gaserzeugers wird mittels Sauerstoffs a und Wasserdampfes. b ein Kohlendioxyd- und methanreiches Rohgas c erzeugt. Dieses wird in einer Kondensation B in bekannter Weise von kondensierbaren Bestandteilen und gegebenenfalls in einer Druckwasserwäsche C von einem Teil der Kohlensäure befreit und danach mittels des Gebläses D durch einen Erhitzer E zusammen mit einer bestimmten Sauerstoffmenge d in den unteren Teil F des Gaserzeugers eingeführt. Zweckmäßig wird dieses Gas mit dem Sauerstoff bzw. mit den Gasen, die den erforderlichen freien Sauerstoff enthalten, vor Eintritt in das eigentliche Brennstoffbett in einer Brennkammer G zusammengeführt und zur Reaktion gebracht: Die Sauerstoffmenge d wird so gewählt, daß die Temperatur der Verbrennungsprodukte die Aschenschmelztemperatur des jeweiligen Brennstoffes nicht übersteigt. Während z. B. der größte Teil des in Form von Kohle oder Koks aufgegebenen Kohlenstoffs im Schachtoberteil vergast wird, tritt der Rest in den Schachtunterteil als aschenreicher Koks ein und reagiert hier mit dem durch Sauerstoffzugabe aufgeheizten Rohgas zu einem kohlenoxyd- und wasserstoffreichen Gas, dessen Zusammensetzung durch geeignete Wahl der Betriebsbedingungen weitgehend beeinflußt werden kann.
  • Von diesem Gas e wird ein Teil durch den Abzug H dem Gaserzeuger entnommen und nach bekannter Reinigung der Synthese zur Verfügung gestellt. Ein anderer Teil tritt in die erste Vergasungszone über. Dieser Teil kann so bemessen werden, daß die in beiden Stufen auftretenden Maximaltemperaturen nicht überschritten werden, so daß auch Brennstoffe mit niedrigem Aschenschmelzpunkt ohne Schwierigkeit verarbeitet werden können. Außerdem verhindert diese Maßnahme, daß ein Teil der Vergasungsmittel aus der ersten Zone A nach der zweiten Zone F überströmt. Beispiel In der ersten Zone des Druckgaserzeugers wurde Braunkohlenschwelkoks unter 2o atü mittels 59o Nm-3 Sauerstoff pro Stunde und 4,38 t Wasserdampf pro Stunde vergast. Das Gas, das die erste Zone verließ, enthielt: C02 3i,50/0, CO 2o,30/0, H2 33,20%o, CH4 13,60/0, 1V2 I,4"/o.
  • Es trat mit etwa 35o° C aus dem Gaserzeuger aus und wurde in Kühlern unter Druck so weit abgekühlt, daß ein gewünschter Teil des darin enthaltenen Wasserdampfes ausfiel, der als Gaswasser abgeführt wurde. Das gekühlte Gas wurde mittels Gebläse durch einen Wärmeaustauscher, in dem es auf etwa 500° C vorgewärmt wurde, der Reaktionskammer G im Schachtunterteil desselben Druckgaserzeugers zugeführt. Hier wurde durch Teilverbrennung mit 69o Nm3 Sauerstoff pro Stunde eine Aufheizung auf etwa i2oo° C bewirkt.
  • Die die Kammer verlassenden Reaktionsgase durchströmten das aschenreiche Brennstoffbett im Schachtunterteil und vergasten hierbei unter Temperaturabnahme den restlichen Kohlenstoff. Vier Fünftel des so gebildeten Syntheserohgases traten durch einen besonderen Gasabzug aus dem Druckgaserzeuger mit einer Temperatur von etwa 885° C aus, während ein Fünftel mit dem im Schachtoberteil erzeugten Gas den Gaserzeuger verließen. Die Menge des abgeführten Syntheserohgases betrug 631o Nm3/h. Seine Zusammensetzung war: C02 15,10/0, CO 490/0 H2 30,3%, CH4 4,20/0, N2 I,4%.
  • Dieses Gas gab in einem Wärmeaustauscher einen Teil seiner fühlbaren Wärme an das gekühlte Gas, das in der ersten Zone erzeugt wurde, ab. Es wurde in einem nachgeschalteten Röhrenkühler wieder abgekühlt unter Abscheidung der kondensierbaren Bestandteile. Nach weiterer Abscheidung von Kohlensäure und Kontaktgiften stand ein Gas folgender Zusammensetzung unter 18 atü Druck zur Verfügung: C02 10/0, CO 57,10/0. H2 354%, CH4 4,91/a> >T2 1,60/0.
  • Die Erzeugung dieser Gasmenge von 5ooo Nm3/h erforderte einen Gesamtsauerstoffbedarf von 128o Nm3/h und einen Gesamtdampfbedarf von 4,38 t/h.

Claims (9)

  1. PATENTANSPRÜCHE: i. Verfahren zur Erzeugung von methanarmem Synthesegas durch Vergasung von festen Brenn-Stoffen unter Druck mit Sauerstoff oder sauerstoffhaltigen Gasen und Wasserdampf und/oder Kohlendioxyd, dadurch gekennzeichnet, daß die Erzeugung des Gases in zwei Zonen derart erfolgt, daß das in der ersten Zone aus dem Brennstoff erblasene Gas zusammen mit Sauerstoff, sauerstoffangereicherter Luft oder Luft und gegebenenfalls Wasserdampf und/oder Kohlendioxyd in der zweiten Zone auf den teilweise vergasten Brennstoff oder den Vergasungsrückstand zur Einwirkung gebracht und das in der zweiten Zone behandelte Gas getrennt von dem der ersten aus dem Gaserzeuger abgeführt wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch i, dadurch gekennzeichnet, daß weniger Brennstoff aufgegeben wird, als in der ersten und zweiten Zone des Gaserzeugers vergast werden kann.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch i oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß ein Teil des Gases aus der zweiten Zone durch die erste Zone geführt wird.
  4. 4. Verfahren nach einem der Ansprüche i bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß das aus der ersten Zone austretende Gas durch Kühlung von kondensierbaren Bestandteilen befreit und zweckmäßig wieder erhitzt wird, bevor es der zweiten Zone zugeleitet wird.
  5. 5. Verfahren nach einem der Ansprüche i bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß aus dem in der ersten Zone erzeugten Gas das Kohlendioxyd oder ein Teil desselben entfernt wird.
  6. 6. Verfahren nach Anspruch 4 oder 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Erhitzung des von kondensierbaren Bestandteilen oder einem Teil derselben und gegebenenfalls von Kohlendioxyd befreiten Gases vor seinem Eintritt in die zweite Zone durch Wärmeaustausch mit heiß aus dem Gaserzeuger abströmenden Gasen erfolgt.
  7. 7. Verfahren nach einem der Ansprüche i bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß in den Gaserzeuger, z. B. in die zweite Zone, noch brennbare Gase andern Ursprungs eingeführt werden. B.
  8. Verfahren nach einem der Ansprüche i bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß das in die zweite Zone eintretende Gas mit so viel Luft oder schwach mit Sauerstoff angereicherter Luft zur Reaktion gebracht wird, daß das erzeugte Gas mindestens ungefähr den für die Ammoniaksynthese geeigneten Stickstoffgehalt aufweist.
  9. 9. Vorrichtung zur Ausführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche i bis 8, gekennzeichnet durch einen Druckgaserzeuger, der in seinem unteren Teil eine Brennkammer und darüber Einrichtungen zur Einführung des Vergasungsmittels aufweist und der ferner mit Einrichtungen zur getrennten Entnahme der beiden verschieden zusammengesetzten, in seinem unteren und seinem oberen Teil erzeugten Gase ausgestattet ist. In Betracht gezogene Druckschriften: Deutsche Patentschriften Nr. 419 589, 422 999.
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