DE60306305T2 - Bimodales Harnstoff-SCR-Katalysatorsystem zur verbesserten NOx Umwandlung und erhöhter Lebensdauer - Google Patents

Bimodales Harnstoff-SCR-Katalysatorsystem zur verbesserten NOx Umwandlung und erhöhter Lebensdauer Download PDF

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Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft Verfahren und Systeme um NOx-Emissionen aus den Abgasen eines Verbrennungsmotors zu senken, und speziell Verfahren um NOx-Emissionen durch Anpassung des Verhältnisses von NO zu NO2 in dem Abgas zu senken, bevor die Abgase durch einen SCR-Katalysator strömen.
  • Die Emissionen an NOx und Schwebstoffen (PM, Particulate Matter; Schwebstoffe) sind sowohl für Diesel- wie auch Benzinfahrzeuge von erstrangigem Interesse, um zukünftige Emissionsstandards zu erfüllen. Dieselfahrzeuge besitzen gegenüber ihren mit Benzin betriebenen Gegenstücken bedeutende Vorteile, einschließlich eines effizienteren Motors, größerer Kraftstoffersparnis und geringerer Emissionen von HC, CO und CO2. Zum Beispiel weisen Dieselfahrzeuge potentiell eine 40% höhere Kraftstoffersparnis auf als gegenwärtige Benzinfahrzeuge, verbunden mit 20% niedrigeren CO2-Emissionen.
  • Die Regelung von NOx an Bord eines Dieselfahrzeuges ist aufgrund des hohen Sauerstoffgehalts des Abgases keine triviale Aufgabe. Kraftstoffsysteme mit solcherart hohem Sauerstoffanteil werden typischerweise Magerverbrennungs-Systeme genannt. In solchen Magerverbrennungs-Systemen ist die NOx-Regelung wegen der hohen O2-Konzentration im Abgas schwieriger, was herkömmliche Drei-Wege-Katalysatoren ineffizient macht. Die verfügbaren Techniken zur Senkung von NOx in mageren Umgebungen schließen selektive katalytische Reduktion (SCR, Selectiv Catalytic Reduction; selektive katalytische Reduktion) ein, bei welcher NOx durch die aktive Einspritzung eines Reduktionsmittels über einem Katalysator kontinuierlich entfernt wird; und magere NOx-Fallen (LNT, Lean NOx Trap; magere NOx-Falle), welche Materialien sind die unter mageren Bedingungen NOx absorbieren und durch Betrieb unter fetten Bedingungen periodisch regeneriert werden müssen. Ein Reduktionsmittel auf Ammoniakbasis – wie etwa wäßrigen Harnstoff – einsetzende Technologien haben Potential gezeigt, einen hohen NOx-Umsatz mit minimalen Einbußen der Kraftstoffersparnis zu erreichen. Selektive katalytische Reduktion (SCR) mit Ammoniak als Reduktionsmittel wurde in weitem Umfang für die NOx-Regelung stationärer Quellen verwendet. Die höhe Selektivität von Ammoniak für die Reaktion mit NOx in Umgebungen hohen O2-Gehalts macht SCR für den Gebrauch in Dieselmotoren attraktiv. Verglichen mit Ammoniak ist wäßriger Harnstoff an Bord eines Fahrzeugs wesentlich einfacher.
  • Obwohl derartige SCR-Katalysatoren großes Potential zur NOx-Regelung zeigen, wird die Nutzung derartiger Katalysatoren durch die Gegenwart von Kohlenwasserstoffen in einem Fahrzeugabgas nachteilig beeinträchtigt. Speziell ist von Kohlenwasserstoffen bekannt, daß sie die meisten SCR-Katalysatoren vergiften.
  • Es wurden verschiedene Versuche unternommen, die Leistung von SCR-Katalysatoren zu verstehen und zu verbessern. Zum Beispiel besprechen Koebel et al. die in der Reaktion zwischen Ammoniak und NOx beteiligten Reaktionen (Koebel et al., SAE Technical Paper Series, 2001-01-3625, 2001). Koebel zeigt daß die Hauptreaktion zwischen Ammoniak und NO 4NH3 + NO + O2 → 4N2 + 6H2O ist.
  • Für diese Reaktion wird 1 Mol an NO 1 Mol an Ammoniak und ¼ Mol an Sauerstoff verbrauchen. Kobel erklärt weiter, daß eine schnellere Reaktion beschrieben wird durch: 4NH3 + 2NO + 2NO2 → 4N2 + 6H2O
  • Dementsprechend ist es bekannt daß die Leistung eines NOx-Umwandlungssystems verbessert werden kann, indem man den Anteil an NO2 in dem Abgas bis zu einer optimalen Menge erhöht, so daß der Anteil an NO2 50% nicht übersteigt. Koebel gibt an daß dies erreicht werden kann, indem man das NO mit einem starken Oxidationskatalysator, wie etwa Platin, oxidiert. Obwohl Harnstoff das bevorzugte Reduktionsmittel für SCR-Katalysatoren ist, ist es wahrscheinlich daß das letztliche Reduktionsmittel noch immer Ammoniak ist, da Harnstoff in dem SCR-Katalysator schnell Harnstoff freisetzt.
  • Obwohl das höhere NO2 in einem Fahrzeugabgas wünschenswert ist, versäumt es die bisherige Technik ein Verfahren zu lehren um ein optimales Verhältnis von NO zu NO2 in dem Abgas systematisch und verläßlich zu erhalten. Weiterhin versäumt es die bisherige Technik ein Verfahren zu lehren das angepaßt werden kann, um für einen gegebenen Typ von Automobilmotor eine optimale Leistung zu ergeben.
  • Es ist ein Gegenstand dieser Erfindung ein Verfahren zur Senkung von NOx in den Abgasen von einem Verbrennungsmotor bereitzustellen.
  • Gemäß einem ersten Aspekt der Erfindung wird ein Verfahren bereitgestellt, NOx in Abgasen eines Verbrennungsmotors zu senken; dadurch gekennzeichnet, daß das Verfahren es umfaßt Abgase in einen ersten Abgasteil und einen zweiten Abgasteil aufzuteilen; Kohlenwasserstoffe und NO in dem ersten Abgasteil zu oxidieren; Kohlenwasserstoffe in dem zweiten Abgasteil zu oxidieren, während man das NO im Wesentlichen unreduziert beläßt; den ersten Abgasteil und den zweiten Abgasteil wieder zu vereinigen, um ein wiedervereinigtes Abgas zu bilden und das wiedervereinigte Abgas einem selektiven Reduktionskatalysator (SCR) auszusetzen, in dem NO und NO2 in dem wiedervereinigten Abgas reduziert werden.
  • Der Verbrennungsmotor kann ein Dieselmotor sein oder kann ein Magerverbrennungs-Benzinmotor sein.
  • Das Verhältnis des Volumens des ersten Abgasteils zu dem Volumen des zweiten Abgasteils kann von ungefähr 0,5 bis ungefähr 2 betragen.
  • Vorzugsweise beträgt das Verhältnis des Volumens des ersten Abgasteils zu dem Volumen des zweiten Abgasteils ungefähr 1.
  • Der Schritt, den ersten Abgasteil zu oxidieren, kann es umfassen den ersten Abgasteil über mindestens eine Oberfläche strömen zu lassen, die mit einem Material beschichtet ist das Platin einschließt.
  • Der Schritt, den ersten Abgasteil zu oxidieren, kann es umfassen den ersten Abgasteil durch eine erste Katalysekammer zu leiten, die Platin einschließt.
  • Die erste Katalysekammer kann ein Monolith sein, der eine Mehrzahl von im Wesentlichen parallelen Röhren umfaßt, durch welche die Abgase hindurchströmen.
  • Die im Wesentlichen parallelen Röhren des Monolithen können mit Platin beschichtet sein.
  • Alternativ kann die erste Katalysekammer ein Partikelfilter sein, der Kanäle umfaßt durch welche hindurch die Abgase strömen. Die Kanäle des Partikelfilters können mit Platin beschichtet sein.
  • Der Schritt, den zweiten Abgasteil zu oxidieren, kann es umfassen den zweiten Abgasteil über mindestens eine Oberfläche strömen zu lassen, die mit einem Material beschichtet ist das Platin einschließt.
  • Die zweite Katalysekammer kann ein Monolith sein, der eine Mehrzahl von im Wesentlichen parallelen Röhren umfaßt, durch welche die Abgase hindurchströmen.
  • Die im Wesentlichen parallelen Röhren der zweiten Katalysekammer können mit Platin beschichtet sein.
  • Alternativ kann die zweite Katalysekammer ein Partikelfilter sein, der Kanäle umfaßt durch welche hindurch die Abgase strömen. Die Kanäle des die zweite Katalysekammer bildenden Partikelfilters können mit Platin beschichtet sein.
  • Die Schritte, die Abgase in einen ersten Abgasteil und einen zweiten Abgasteil aufzuteilen, Kohlenwasserstoffe und NO in dem ersten Abgasteil zu oxidieren, Kohlenwasserstoffe in dem zweiten Abgasteil zu oxidieren, während man das NO im Wesentlichen unreagiert beläßt, können miteinander kombiniert werden, indem man die Abgase durch einen Katalysatormonolithen strömen läßt, der eine Mehrzahl von im Wesentlichen parallelen Röhren umfaßt, durch welche hindurch die Abgase strömen; worin eine erste Gruppe der Röhren mit einem ersten katalytischen Material beschichtet ist, welches das NO und die Kohlenwasserstoffe oxidiert; und eine zweite Gruppe der Röhren mit einem zweiten katalytischen Material beschichtet ist, welches die Kohlenwasserstoffe oxidiert, während es das NO im Wesentlichen unreagiert beläßt.
  • Die erste Gruppe von Röhren kann mit einer ersten Beschichtung beschichtet sein, die Platin einschließt; und die zweite Gruppe von Röhren kann mit einer zweiten Beschichtung beschichtet sein, die Palladium einschließt.
  • Das Verhältnis der Röhrenzahl in der ersten Gruppe von Röhren zu der Röhrenzahl in der zweiten Gruppe von Röhren kann von ungefähr 0,5 bis ungefähr 2,0 betragen.
  • Das Verhältnis der Röhrenzahl in der ersten Gruppe von Röhren zu der Röhrenzahl in der zweiten Gruppe von Röhren kann ungefähr 1 betragen.
  • Gemäß einem zweiten Aspekt der Erfindung wird ein Fahrzeug-Abgassystem bereitgestellt, das eine erste Katalysekammer umfaßt, durch welche ein erster Abgasteil strömt, um NO und Kohlenwasserstoffe zu oxidieren; und eine zweite Katalysekammer, durch welche ein zweiter Abgasteil strömt, um Kohlenwasserstoffe zu oxidieren, während NO im Wesentlichen unreagiert belassen wird.
  • Das Abgassystem kann angeordnet sein um den ersten Abgasteil und den zweiten Abgasteil wieder zu vereinigen, um stromabwärts der ersten und zweiten Katalysekammern einen wiedervereinigten Abgasstrom zu bilden.
  • Das System kann weiterhin einen selektiven Reduktionskatalysator (SCR) umfassen, der stromabwärts der ersten und zweiten Katalysekammern angeordnet ist.
  • Die erste Katalysekammer kann mindestens eine Oberfläche umfassen, die mit einem Material beschichtet ist das Platin einschließt; und die zweite Katalysekammer kann mindestens eine Oberfläche umfassen, die mit einem Material beschichtet ist das Palladium einschließt.
  • Die erste Katalysekammer kann ein Monolith sein, der eine Mehrzahl von im Wesentlichen parallelen Röhren umfaßt durch welche hindurch die Abgase strömen; oder ein Partikelfilter, der Kanäle umfaßt durch welche hindurch die Abgase strömen.
  • Die im Wesentlichen parallelen Röhren des Monolithen und die Kanäle des Partikelfilters können mit Platin beschichtet sein.
  • Die zweite Katalysekammer kann ein Monolith sein, der eine Mehrzahl von im Wesentlichen parallelen Röhren umfaßt durch welche hindurch die Abgase strömen; oder ein Partikelfilter, der Kanäle umfaßt durch welche hindurch die Abgase strömen.
  • Die im Wesentlichen parallelen Röhren des Monolithen und die Kanäle des Partikelfilters können mit Palladium beschichtet sein.
  • Die ersten und zweiten Katalysekammern können beide von einem Monolithen gebildet werden, wenn das Abgassystem an einen Magerverbrennungsmotor angeschlossen ist; und können beide von einem Partikelfilter gebildet werden, wenn das Abgassystem an einen Dieselmotor angeschlossen ist.
  • Das Fahrzeug-Abgassystem kann weiterhin einen Strömungsteiler umfassen, um Abgase von einem Verbrennungsmotor in den ersten Abgasteil und den zweiten Abgasteil aufzuteilen.
  • Als noch eine andere Alternative können die ersten und zweiten Katalysekammern durch ein einziges Bauteil gebildet werden, das eine Mehrzahl von Kanälen besitzt, durch welche Abgase strömen; worin eine erste Gruppe der Kanäle mit einem ersten katalytischen Material beschichtet sein kann, welches das NO und die Kohlenwasserstoffe oxidiert; und eine zweite Gruppe der Kanäle mit einem zweiten katalytischen Material beschichtet sein kann, welches die Kohlenwasserstoffe oxidiert, während es das NO im Wesentlichen unreagiert beläßt.
  • Das einzelne Bauteil kann ein Monolith sein, und die Mehrzahl von Kanälen konnen im Wesentlichen parallele Röhren sein.
  • Die erste Gruppe von Röhren kann mit einer ersten Beschichtung beschichtet sein, welche Platin einschließt; und die zweite Gruppe von Röhren kann mit einer zweiten Beschichtung beschichtet sein, welche Palladium einschließt.
  • Das Verhältnis der Anzahl an Röhren in der ersten Gruppe von Röhren zu der Anzahl an Röhren in der zweiten Gruppe von Röhren kann von ungefähr 0,5 bis ungefähr 2 betragen.
  • Vorzugsweise kann das Verhältnis der Anzahl an Röhren in der ersten Gruppe von Röhren zu der Anzahl an Röhren in der zweiten Gruppe von Röhren ungefähr 1 betragen.
  • Die Erfindung wird nun, anhand eines Beispiels, unter Bezug auf die beiligenden Zeichnungen beschrieben werden, in denen:
  • 1 eine Auftragung der NOx-Umsatzeffizienz gegen die Temperatur für eine Gasprobe ist, die schwankende Mengen an Kohlenwasserstoffen enthält;
  • 2 eine Auftragung der Umsatzeffizienz als einer Funktion der Temperatur nach verschiedenen Dauern einer hydrothermalen Alterung bei 670°C für einen reinen NO-Strom ist, der durch den SCR-Katalysator strömt;
  • 3 eine Auftragung der Umsatzeffizienz als einer Funktion der Temperatur nach verschiedenen Dauern einer HT-Alterung bei 670°C für einen NO und NOx in einem Verhältnis von ungefähr 1:1 aufweisenden Gasstrom ist, der durch den SCR-Katalysator strömt;
  • 4 eine Auftragung der Umsatzeffizienz für die Oxidation von NO zu NO2 für einen Gasstrom ist, der 350 ppm Co, 14% O2, 5% CO, 4,5% H2O und den Rest N2 aufweist, und der über einen Platin- und einen Palladiumkatalysator strömt;
  • 5a ein Längsschnitt des Monolithen ist, welcher eine Mehrzahl von im Wesentlichen parallelen Röhren aufweist;
  • 5c ein Querschnitt des Monolithen ist, welcher eine Mehrzahl von im Wesentlichen parallelen Röhren aufweist;
  • 6 ein Schema des Verfahrens der vorliegenden Erfindung ist, das Katalysatorkammern einsetzt welche Monolithe sind;
  • 7 einen Längsschnitt parallel zu der Flußrichtung durch einen Partikelfilter zeigt;
  • 8 ein Schema des Verfahrens der vorliegenden Erfindung ist, das Katalysatorkammern einsetzt welche Partikelfilter sind;
  • 9 eine Querschnitt durch einen Monolithen ist, der eine erste und zweite Gruppe von Röhren veranschaulicht, die mit verschiedenenen katalytischen Materialien beschichtet sind; und
  • 10 ein Schema des Verfahrens der vorliegenden Erfindung ist, das einen Monolithen einsetzt, wobei eine erste Gruppe der Röhren mit einem ersten katalytischen Material beschichtet ist, welches das NO und die Kohlenwasserstoffe oxidiert; und eine zweite Gruppe der Röhren mit einem zweiten katalytischen Material beschichtet ist, welches die Kohlenwasserstoffe oxidiert, während es das NO im Wesentlichen unreagiert beläßt; Im Detail wird nun auf gegenwärtig bevorzugte Zusammensetzungen oder Ausführungsformen der Erfindung Bezug genommen, welche die besten Modi zur Praxis der Erfindung darstellen, die den Erfindern derzeit bekannt sind.
  • Die vorliegende Erfindung stellt ein Verfahren der Reduktion von NOx in Abgasen eines Verbrennungsmotors das. Weiterhin stellt die vorliegende Erfindung ein Verfahren bereit, in welchem Kohlenwasserstoffe – bevor der Abgasstrom in einen SCR-Katalysator strömt – effizient aus einem Fahrzeugabgas entfernt werden. Die schädlichen Effekte von Kohlenwasserstoffen auf einen SCR-Katalysator sind unter Bezug auf 1 veranschaulicht.
  • In 1 wird der prozentuale Umsatz an NOx für einen Gasstrom gegen die Temperatur aufgetragen, der Null, 450 ppm einer Mischung aus Propan und Propen 1:1, und 450 Kohlenstoff-ppm einer Mischung aus Propan, Propylen und Toluol 1:1:1 enthält. Wie hierin verwendet nimmt der Begriff „Kohlenstoff-ppm" auf die Menge an Kohlenstoffatomen insgesamt Bezug. 1 zeigt deutlich, daß die Gegenwart von Kohlenwasserstoffen die Effizienz des NOx-Umsatzes senkt.
  • Das Verfahren der vorliegenden Erfindung kann entweder in einem Dieselmotor oder in einem Magerverbrennungs-Benzinmotor eingesetzt werden. Das Verfahren umfaßt es:
    • a) die Abgase in einen ersten Abgasteil und einen zweiten Abgasteil aufzuteilen;
    • b) in dem ersten Abgasteil Kohlenwasserstoffe und NO zu oxidieren;
    • c) in dem zweiten Abgasteil Kohlenwasserstoffe zu oxidieren, während das NO im Wesentlichen unreagiert belassen bleibt;
    • d) den ersten Abgasteil und den zweiten Abgasteil wiederzuvereinigen, um ein wiedervereinigtes Abgas zu bilden; und
    • e) das wiedervereinigte Abgas einem SCR-Katalysator auszusetzen, in dem NO und NO2 in dem wiedervereinigten Abgas reduziert wird.
  • Typischerweise wird eine derartige Exposition erzielt, indem das Abgas durch den SCR-Katalysator strömt. Das Verhältnis des Volumens des ersten Abgasteils zu dem Volumen des zweiten Abgasteils beträgt vorzugsweise von etwa 0,5 bis ungefähr 2. Stärker bevorzugt beträgt das Verhältnis des Volumens des ersten Abgasteils zu dem Volumen des zweiten Abgasteils von ungefähr 0,75 bis 1,25, und am stärksten ungefähr 1. Die vorliegende Erfindung stellt einen systematischen Ansatz bereit, um das Verhältnis von NO zu NO2 über einen weiten Wertebereich hinweg anzupassen, indem die Menge der Abgase variiert wird, welche die ersten und zweiten Abgasteile ausmachen. In einem typischen Abgas von einem Dieselmotor beträgt das Verhältnis von NO zu NO2 ungefähr 10 (d.h. es besteht ein 10facher Überschuß an NO). Beträgt das Verhältnis des Volumens des ersten Abgases zu dem zweiten Abgas ungefähr 1, so wurde das Abgas in zwei Ströme mit ungefähr gleichem Volumen geteilt. Dementsprechend resultiert dieses Volumenverhältnis in einem wiedervereinigten Abgas, daß aus einer Mischung NO/NO2 von 50/50 besteht. Dieses Verhältnis von NO zu NO2 wird durch eine Harnstoff oder Ammoniak verwendende SCR (Selektive katalytische Reduktion) schneller und effizienter reduziert als ein vorherrschend entweder NO oder NO2 enthaltender Gasstrom.
  • Unter Bezug auf 2 und 3 wird ein Diagramm der NOx-Umsatzeffizienz für einen SCR-Katalysator bereitgestellt. Die Katalysatoren wurden für Schritte von 16 Stunden bis zu 48 Stunden in einem Gasstrom von 670°C gealtert. In 2 ist die Umsatzeffizienz für einen reinen NO-Strom durch den SCR-Katalysator als Funktion der Temperatur zu verschiedenen Zeiten gegeben. Über den Alterungszyklus von 48 Stunden kommt es zu einem bedeutenden Aktivitätsverlust. 3 zeigt die Aktivität gegen die Zei bei Reduktion eines Stroms NO:NO2 von 50:50. Es herrscht ein höherer Anfangsumsatz und eine viel geringere Verschlechterung als bei Verwendung von NO alleine. Bei Temperaturen zwischen 220° und 400° wird beobachtet, daß der SCR-Katalysator über die Zeit einen bedeutenden Effizienzverlust erfährt. Eine Mischung aus NO und NOx zeigt jedoch, wie in 2 gezeigt, für die gleiche Temparatur über die selbe Zeidauer hinweg eine unbedeutende Abnahme in der Effizienz. Dementsprechend stellt das Verfahren der vorliegenden Erfindung überlegene NOx-Umsatzeffizienz über die für ein Fahrzeug-Abgassystem charakteristischen Temperaturbereiche hinweg bereit.
  • In einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfaßt der Schritt der Oxidation des ersten Abgasteils es den ersten Abgasteil durch eine erste Katalysekammer strömen zu lassen, die Platin einschließt; und der Schritt der Oxidation des zweiten Abgasteils umfaßt es den zweiten Abgasteil durch eine zweite Katalysekammer strömen zu lassen, die Palladium einschließt. Sowohl von Palladium wie auch Palladium ist bekannt daß sie Kohlenwasserstoffe oxidieren. Es wird jedoch gefunden daß Platin NO effizient zu NO2 oxidiert, während Palladium dies nicht tut. Unter Bezug auf 4 wird ein Diagramm der Umsatzeffizienz für die Oxidation von NO zu NO2 für einen Gasstrom bereitgestellt, der 350 ppm NO, 14% O2, 5% CO, 4,5% H2O und den Rest N2 enthält, und der über einen Platin- und einen Palladiumkatalysator strömt. 4 zeigt deutlich die Effizienz von Platin und die minimale Fähigkeit von Palladium um NO zu oxidieren.
  • Die erste Katalysekammer ist vorzugsweise ein Monolith, wobei der Monolith eine Mehrzahl von im Wesentlichen parallelen Röhren umfaßt, durch welche das Abgas strömt. Weiterhin sind die im Wesentlichen parallelen Röhren mit Platin beschichtet. Die Konstruktion des Monolithen wird unter Bezug auf 5a und 5b am besten verstanden. 5a stellt einen Längsschnitt von Monolith 15 bereit, welcher eine Mehrzahl von im Wesentlichen parallelen Röhren 10 aufweist. 5b ist eine Aufsicht des Monolithen, die veranschaulicht daß die Mehrzahl an Röhren 10 eine Wabenanordnung bildet. Weiterhin wird diese Anordnung am besten unter Bezug auf 6 verstanden, welche ein Schema des Verfahrens der vorliegenden Erfindung unter Verwendung von Katalysekammern bereitstellt, welche Monolithe sind. In 6 wurde ein Abgasstrom in Gasströme 15, 20 aufgeteilt. Gasstrom 20 strömt durch den ersten katalytischen Monolithen 30, welcher mit Platin beschichtet ist, und Gasstrom 15 strömt durch den katalytischen Monolithen 25, welcher mit Palladium beschichtet ist. Die Gasströme 15 und 20 werden dann bei Verbindung 40 wieder vereinigt, um den wiedervereinigten Gasstrom 45 zu bilden. Der wiedervereinigte Gasstrom 45 strömt dann durch SCR-Katalysator 50, wo das NO und NO2 reduziert werden. Das Reduktionsmittel wird bei Position 52 in den Abgasstrom hinein eingespritzt.
  • In einer Variation dieser Ausführungsform sind die ersten und zweiten Katalysekammern jede für sich ein Partikelfilter, die Kanäle aufweisen durch welche hindurch die Abgase strömen. In dem Fall der ersten Katalysekammer sind die Kanäle mit Platin beschichtet. Für die zweite Katalysekammer sind die Kanäle mit Palladium beschichtet. Partikelfilter unterscheiden sich von dem oben beschriebenen Monolithen darin, daß die Kanäle einer Partikelkammer an einem Ende verschlossen sind, um die eintretenden Gase dazu zu bringen zu angrenzenden Kanälen zu diffundieren, bevor sie aus dem gegenüberliegenden Ende des Filters austreten. Dementsprechend werden Schwebstoffe aus dem Gasstrom entfernt. Die Konstruktion des Partikelfilters wird unter Bezug auf 7 am besten verstanden. 7 stellt einen Längsschnitt (Querschnitt parallel zu Flußrichtung) durch Partikelfilter 53 bereit. Kanal 55 ist an Ende 60 verschlossen, und Kanal 65 ist an Ende 70 verschlossen. Dementsprechend kann Gas das am Ende 75 von Kanal 55 eintritt nicht aus Ende 65 austreten. Statt dessen muß das Gas durch eine Wand, wie etwa Wand 80, und durch einen angrenzenden Kanal, wie etwa Kanal 65, strömen, wo es aus Ende 90 austreten kann, welches nicht verschlossen ist. Das Verfahren dieser Variation wird am besten unter Bezug auf 8 verstanden. In 8 wurde ein Abgasstrom in Gasströme 95, 100 geteilt. Gasstrom 100 strömt durch den ersten Partikelfilter 110, welcher mit Platin beschichtet ist; und Gasstrom 95 strömt durch den zweiten Partikelfilter 105, welcher mit Palladium beschichtet ist. Die Gasströme 95 und 100 werden dann bei Verbindung 115 wieder vereinigt, um den wiedervereinigten Gasstrom 120 zu bilden. Der wiedervereinigte Gasstrom 120 strömt dann durch SCR-Katalysator 125, wo das NO und NO2 reduziert werden. Das Reduktionsmittel wird bei Position 127 in den Abgasstrom eingespritzt.
  • In noch einer anderen Ausführungsform der vorliegenden Erfindung wird ein Verfahren zur Reduktion von NOx in Abgasen eines Verbrennungsmotors bereitgestellt. Das Verfahren dieser Ausführungsform entspricht einer Kombination der Schritte a, b und c wie oben ausgeführt. Die Kombination dieser Schritte wird erreicht indem man die Abgase durch einen einzelnen katalytischen Monolithen strömen läßt, wobei der katalytische Monolith eine Mehrzahl von im Wesentlichen parallelen Röhren umfaßt, durch welche die Abgase strömen. In dieser Ausführungsform ist jedoch eine erste Gruppe der Rören mit einem ersten katalytischen Material beschichtet, welches das NO und die Kohlenwasserstoffe oxidiert, und die zweite Gruppe der Röhren ist mit einem zweiten katalytischen Material beschichtet, das die Kohlenwasserstoffe oxidiert, während es das NO im Wesentlichen unreagiert beläßt. Vorzugsweise ist die erste Gruppe von Röhren mit einer ersten Beschichtung beschichtet die Platin enthält; und die zweite Gruppe von Röhren ist mit einer zweiten Beschichtung beschichtet, die Palladium enthält. Das Verhältnis der Anzahl an Röhren in der ersten Gruppe von Röhren zu der Anzahl an Röhren in der zweiten Gruppe von Röhren beträgt von ungefähr 0,5 bis ungefähr 2. Stärker bevorzugt beträgt das Verhältnis der Anzahl an Röhren in der ersten Gruppe von Röhren zu der Anzahl an Röhren in der zweiten Gruppe von Röhren ungefähr 1. Diese Ausführungsform wird am besten unter Bezug auf 9 verstanden, welche ein Schema des Verfahrens der vorliegenden Erfindung bereitstellt; eine erste Gruppe der Röhren ist mit einem ersten katalytischen Material beschichtet, welches das NO und die Kohlenwasserstoffe oxidiert; und eine zweite Gruppe der Röhren ist mit einem zweiten katalytischen Material beschichtet, welches die Kohlenwasserstoffe oxidiert, während es das NO im Wesentlichen unreagiert beläßt. 9a, 9b und 9c stellen einen Querschnitt durch Monolith 130 bereit. Die Innenwände der Röhren 135 in Monolithabschnitt 140 sind mit einem ersten katalytischen Material beschichtet, welches das NO und die Kohlenwasserstoffe oxidiert, während die Innenwände der Röhren 142 in Monolithabschnitt 145 mit einem zweiten katalytischen Material beschichtet sind, das die Kohlenwasserstoffe oxidiert, während es das NO im Wesentlichen unreagiert beläßt. Die einzigen Unterschiede zwischen den 9a, 9b und 9c sind die verschiedenen Querschnittsformen zwischen 9a und 9b und 9c, und die Auswahl welcher Abschnitt der Röhren in Abschnitt 9b und 9c mit den unterschiedlichen Katalysatoren zu beschichten ist.
  • Unter Bezug auf 10 wird ein Schema des Verfahrens bereitgestellt, das einen Monolithen mit einer ersten Gruppe der Röhren mit einem ersten katalytischen Material beschichtet einsetzt, welches das NO und die Kohlenwasserstoffe oxidiert; und mit einer zweiten Gruppe der Röhren, die mit einem zweiten katalytischen Material beschichtet sind, das die Kohlenwasserstoffe oxidiert, während es das NO im Wesentlichen unreagiert beläßt. In 10 strömt Gasstrom 150 durch den katalytischen Monolithen 155, in welchem die erste Gruppe der Röhren 160 mit einem ersten katalytischen Material beschichtet ist, welches das NO und die Kohlenwasserstoffe oxidiert; und in dem die zweite Gruppe der Röhren 165 mit einem zweiten katalytischen Material beschichtet ist, das die Kohlenwasserstoffe oxidiert, während es das NO im Wesentlichen unreagiert beläßt. Der behandelte Gasstrom 170 strömt dann durch SCR-Katalysator 175, wo das NO und NO2 reduziert werden. Das Reduktionsmittel wird bei Position 180 in den Abgasstrom hinein eingespritzt. In einer Variation dieser Ausführungsform wird der katalytische Monolith 155 durch einen Partikelfilter ersetzt. In dieser Variation werden erste Gruppen von Röhren 160 und zweite Gruppen von Röhren 165 die Kanäle eines Partikelfilters wie oben für 7 beschrieben sein.
  • In noch einer anderen Ausführungsform der vorliegenden Erfindung wird ein Fahrzeug- Abgassystem bereitgestellt, welches NOx in den Abgasen eines Verbrennungsmotors reduziert. Dieses Fahrzeug-Abgassystem umfaßt eine erste Katalysekammer, durch welche ein erster Abgasteil strömt, wobei die erste Katalysekammer NO und Kohlenwasserstoffe oxidiert; und eine zweite Katalysekammer, durch welche ein zweiter Abgasteil strömt, wobei die zweite Katalysekammer Kohlenwasserstoffe oxidiert, während sie NO im Wesentlichen unreagiert beläßt.
  • Das Fahrzeug-Abgassystem dieser Ausführungsform umfaßt weiterhin einen stromabwärts der ersten und zweiten Katalysekammer angeordneten SCR-Katalysator. Vorzugsweise sind die ersten und zweiten Katalysekammern jede getrennt und einzel ein Monolith, der eine Mehrzahl von im Wesentlichen parallelen Röhren aufweist, durch welche hindurch die Abgase strömen. Die parallelen Röhren für die erste Katalysekammer sind mit Platin beschichtet, während die parallelen Röhren für den zweiten Monolithen mit Palladium beschichtet sind. Diese Ausführungsform wird – wie oben beschrieben – am besten unter Bezug auf 5a, 5b und 6 verstanden. In einer Variation sind die ersten und zweiten Katalysekammern jede getrennt und einzeln ein Partikelfilter, die Kanäle aufweisen durch welche hindurch die Abgase strömen. Diese Variation wird – wie oben beschrieben – am besten unter Bezug auf 7 und 8 verstanden. Ähnlich sind die Kanäle für den ersten Partikelfilter mit Platin beschichtet, während die Kanäle für den zweiten Monolithen mit Palladium beschichtet sind. Der erste Abgasteil und zweite Abgasteil können gebildet werden, indem man einen Strömungskanal von getrennten Abschnitten des Abgaskrümmers anschließt. Alternativ kann ein Strömungsteiler benutzt werden, um die ersten und zweiten Abgasteile zu trennen. Ein derartiger Strömungsteiler kann jegliche Vorrichtung sein, welche den Strom des Abgases in zwei Gasströme aufteilt. Derartige Vorrichtungen schließen eine Y- und T-Verbindung ein, sind aber nicht darauf beschränkt.
  • In noch einer anderen Ausführungsform der vorliegenden Erfindung wird eine Variation des obigen Fahrzeug-Abggassystems bereitgestellt. Diese ausführungsform wird – wie oben beschrieben – am besten unter Bezug auf 9 und 10 verstanden. Das Fahrzeug-Abgassystem dieser Variation umfaßt einen katalytischen Monolithen, der eine Mehrzahl von Kanälen umfaßt, durch welche die Abgase strömen, wobei eine erste Gruppe von Kanälen mit einem ersten katalytischen Material beschichtet ist, welches das NO und die Kohlenwasserstoffe oxidiert; und eine zweite Gruppe der Kanäle mit einem zweiten katalytischen Material beschichtet ist, welches die Kohlenwasserstoffe oxidiert, während es das NO im Wesentlichen unreagiert beläßt. Diese selektive Oxidation wird erreicht, indem man die erste Gruppe von Röhren mit einer ersten Beschichtung beschichtet, die Platin einschließt; und die zweite Gruppe von Röhren wird mit einer zweiten Beschichtung beschichtet, die Palladium einschließt. In dieser bevorzugten Ausführungsform beträgt das Verhältnis der Anzahl an Röhren in der ersten Gruppe von Röhren zu der Anzahl an Röhren in der zweiten Gruppe von Röhren vorzugsweise von ungefähr 0,5 bis ungefähr 2, stärker bevorzugt 0,75 bis 1,25, und am stärksten bevorzugt ungefähr 1. In einer Variation dieser Ausführungsform sind die ersten und zweiten Gruppen von Kanälen verschiedene Gruppen von im Wesentlichen parallelen Kanälen eines Monolithen, wie oben durch 5 und 9 beschrieben. In einer anderen Ausführungsform sind die ersten und zweiten Kanäle unterschiedliche Gruppen von Kanälen eines Partikelfilters wie oben für 7 beschrieben.
  • In Zusammenfassung überwindet die vorliegende Erfindung daher die in der bisherigen Technik angetroffenen Probleme durch Bereitstellung eines Verfahrens um NOx in Abgasen eines Verbrennungsmotoren zu reduzieren. Das Verfahren der vorliegenden Erfindung umfaßt die selektive Oxidation der Abgase eines Motors, in welchem das NO und die Kohlenwasserstoffe in einem ersten Teil der Abgase getrennt von dem verbleibenden zweiten Teil der Abgase oxidiert werden. In diesem zweiten Gasteil werden nur die Kohlenwasserstoffe oxidiert, während das NO im Wesentlichen unreagiert belassen wird. Das resultierende, kombinierte Abgas der ersten und zweiten Abgasteile weist optimal ein Verhältnis NO zu NO2 von ungefähr 1 auf. Wie oben ausgeführt wird dieses Verhältnis als von einem SCR-Katalysator effizienter reduziert herausgefunden. Die vorliegende Erfindung stellt einen systematischen Ansatz bereit das Verhältnis von NO zu NO2 über einen weiten Bereich von Werten zu variieren, indem man die Menge an Gasen variierte welche die ersten und zweiten Gasteile ausmachen.
  • Speziell werden ein erster und zweiter Abgasstrom von einem Verbrennungsmotor jeder getrennt durch eine andere Katalysekammer geleitet. Ein Abgasstrom wird durch eine Kammer geleitet, die Kohlenwasserstoffe wie auch NO oxidiert, während der andere Abgasstrom durch eine zweite Katalysekammer geleitet wird, die nur Kohlenwasserstoffe effizient oxidiert, während sie NO im Wesentlichen unreagiert beläßt. Die beiden Abgasströme werden dann wieder miteinander vereinigt und durch einen SCR-Katalysator geleitet. Dementsprechend oxidiert die vorliegende Erfindung gleichzeitig Kohlenwasserstoffe in dem Abgas, welche dazu neigen den SCR-Katalysator zu vergiften, und erzeugt ein Verhältnis von NO zu NO2 von ungefähr 1, in welchem NOx durch den SCR-Katalysator schneller und effizienter reduziert wird.
  • Die Erfindung stellt außerdem ein das Verfahren der vorliegenden Erfindung verwendendes Fahrzeug-Abgassystem bereit. Das Fahrzeug-Abgassystem der vorliegenden Erfindung schließt zwei unterschiedliche katalytische Bereiche ein, wobei eine Kammer effizient Kohlenwasserstoffe wie auch NO oxidiert, während der andere Bereich Kohlenwasserstoffe oxidiert, während er NO im Wesentlichen unreagiert beläßt. Das Abgassystem der vorliegenden Erfindung kann weiterhin einen stromabwärts der ersten und zweiten katalytischen Bereiche angeordneten SCR einschließen.
  • Während Ausführungsformen der Erfindung veranschaulicht und beschrieben wurden, ist nicht beabsichtigt daß diese Ausführungsformen alle möglichen Formen der Erfindung veranschaulichen und beschreiben. Stattdessen sind die in der Spezifikation verwendeten Formulierungen vielmehr beschreibende Worte als Einschränkungen, und es ist klar daß verschiedene Veränderungen vorgenommen werden können, ohne vom Gegenstand der beigefügten Ansprüche abzuweichen.
  • Legenden zu den Abbildungen
  • 1
    • Without
      Hydrocarbons ohne Kohlenwasserstoffe
      Temperature
      Temperatur
      NOx
      Conversion NOx-Umsatz
  • 2
    • % Conversion
      Prozentualer Umsatz
  • 4
    • Platinum
      Platin
      Palladium
      Palladium
  • 6
    • Pd based COC
      COC auf Pd-Basis
      Pt based COC
      COC auf Pt-Basis
      Reductant
      Injection Reduktionsmittel-Einspritzung
      Direction
      of Gas Flow Gasflußrichtung
      Urea
      Harnstoff
      Lean
      Mager
  • 8
    • Pd based Par. Filt.
      Partikelfilter auf Pd-Basis
      Pt based Part. Filt.
      Partikelfilter auf Pt-Basis
      Reductant
      Injection Reduktionsmittel-Einspritzung
      Direction
      of Gas Flow Gasflußrichtung
      Urea
      Harnstoff
      Lean
      Mager

Claims (10)

  1. Ein Verfahren NOx in Abgasen eines Verbrennungsmotors zu senken, dadurch gekennzeichnet daß das Verfahren es umfaßt die Abgase in einen ersten Abgasteil (20, 100) und einen zweiten Abgasteil (15, 95) aufzuteilen; Kohlenwasserstoffe und NO in dem ersten Abgasteil (20, 100) zu oxidieren; Kohlenwasserstoffe in dem zweiten Abgasteil (15, 95) zu oxidieren, während man das NO im Wesentlichen unreagiert beläßt; den ersten Abgasteil (20, 100) und den zweiten Abgasteil (15, 95) wieder zu vereinigen, um ein wiedervereinigtes Abgas (45, 120) zu bilden und das wiedervereinigte Abgas (45, 120) einem selektiven Reduktionskatalysator (50, 125) auszusetzen, in dem NO und NO2 in dem wiedervereinigten Abgas (45, 120) reduziert werden.
  2. Ein Verfahren wie in Anspruch 1 beansprucht, in dem das Verhältnis des ersten Abgasteils zu dem Volumen des zweiten Abgasteils von ungefähr 0,5 bis ungefähr 2,0 beträgt.
  3. Ein Verfahren wie in Anspruch 1 beansprucht, in dem der Schritt des Oxidierens des ersten Abgasteils (20, 100) es umfaßt den ersten Abgasteil (20, 100) über mindestens eine Oberfläche strömen zu lassen, die mit einem Material beschichtet ist das Platin enthält.
  4. Ein Verfahren wie in irgendeinem der Ansprüche 1 bis 3 beansprucht, in dem der Schritt des Oxidierens des zweiten Abgasteils (15, 95) es umfaßt den zweiten Abgasteil (15, 95) über mindestens eine Oberfläche strömen zu lassen, die mit einem Material beschichtet ist das Palladium enthält.
  5. Ein Fahrzeug-Abgassystem das eine erste Katalysekammer umfaßt, durch welche ein erster Abgasteil (20, 100) strömt um NO und Kohlenwasserstoffe zu oxidieren; und eine zweite Katalysekammer, durch welche ein zweiter Abgasteil (15, 95) strömt um Kohlenwasserstoffe zu oxidieren, während NO im Wesentlichen unreagiert belassen wird.
  6. Ein Fahrzeug-Abgassystem wie in Anspruch 5 beansprucht, in dem das System weiterhin einen selektiven Reduktionskatalysator (50, 125) umfaßt, der stromabwärts der ersten und zweiten Katalysekammern angeordnet ist.
  7. Ein Fahrzeug-Abgassystem wie in Anspruch 5 oder in Anspruch 6 beansprucht, in dem die erste Katalysekammer mindestens eine Oberfläche einschließt, die mit einem Material beschichtet ist das Platin enthält, und die zweite Katalysekammer mindestens eine Oberfläche einschließt, die mit einem Material beschichtet ist das Palladium einschließt.
  8. Ein Fahrzeug-Abgassystem wie in irgendeinem der Ansprüche 5 bis 7 beansprucht, in dem die erste Katalysekammer ein Monolith (30) ist, der eine Mehrzahl von im Wesentlichen parallelen Röhren umfaßt, durch welche die Abgase strömen; oder einen Partikelfilter (110), der Kanäle umfaßt durch welche die Abgase strömen.
  9. Ein Fahrzeug-Abgassystem wie in irgendeinem der Ansprüche 5 bis 8 beansprucht, in dem die zweite Katalysekammer ein Monolith (25) ist, der eine Mehrzahl von im Wesentlichen parallelen Röhren umfaßt, durch welche die Abgase strömen; oder einen Partikelfilter (105), der Kanäle umfaßt durch welche die Abgase strömen.
  10. Ein Fahrzeug-Abgassystem wie in irgendeinem der Ansprüche 5 bis 7 beansprucht, in welchem die ersten und zweiten Katalysekammern durch ein einziges Bauteil (155) gebildet sind, das eine Mehrzahl von Kanälen aufweist, durch welche Abgase strömen; worin eine erste Gruppe der Kanäle mit einem ersten Katalysatormaterial beschichtet ist, welches das NO und die Kohlenwasserstoffe oxidiert; und eine zweite Gruppe der Kanäle mit einem zweiten Katalysatormaterial beschichtet ist, welches die Kohlenwasserstoffe oxidiert, während es das NO im Wesentlichen unreagiert beläßt.
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