DE3327013A1 - 2-cyan-2-oxyimino-n-carbamoylacetamide, diese enthaltende fungizide und verfahren zu ihrer herstellung - Google Patents

2-cyan-2-oxyimino-n-carbamoylacetamide, diese enthaltende fungizide und verfahren zu ihrer herstellung

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DE3327013A1 DE19833327013 DE3327013A DE3327013A1 DE 3327013 A1 DE3327013 A1 DE 3327013A1 DE 19833327013 DE19833327013 DE 19833327013 DE 3327013 A DE3327013 A DE 3327013A DE 3327013 A1 DE3327013 A1 DE 3327013A1
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Description

  • 2-Cyan-2-oxyimino-N-carbamoylacetamide, diese enthaltende Fungizide und
  • Verfahren zu ihrer Herstellung Die vorliegende Erfindung betrifft neue 2-Cyan-2-oxyimino-N-carbamoylacetamide, Verfahren zu ihrer Herstellung, fungizide Mittel, die diese Verbindungen enthalten, Verfahren zur Bekämpfung von phytopathogenen Pilzen mit den neuen Substanzen sowie die Herstellung fungizider Mittel mit den neuen Substanzen.
  • Die neuen 2-Cyan-2-oxyimino-N-carbamoylacetamide der Formel I in welcher R1 Wasserstoff oder Alkyl mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen und R2 einen Alkoxyalkylrest mit 3 bis 7 Kohlenstoffatomen bedeutet, sowie deren Säureadditionssalze und Metall-Komplexe, zeigen eine starke fungizide Wirkung. Die neuen Stoffe haben ein breites Wirkungsspektrum und können angewandt werden vor allem gegen Phycomyceten und Fungi imperfecti. Die neuen Verbindungen sind beispielsweise geeignet zur Anwendung im Pflanzenschutz zur Bekämpfung phytopathogener Pilze, z. B. Plasmopara viticola an Reben, Pseudoperonospora humuli an Hopfen, Phytophthora infestans an Kartoffeln und Tomaten, Pythium ultimum an Erbsenkeimlingen. Dabei zeigen sie eine ausgezeichnete Pflanzenverträglichkeit.
  • Säluteadditionssalze sind beispielsweise die Salze mit nicht phytotoxi+ schen Säuren, z.B. mit Salzsäure, Bromwasserstoffsäure, Schwefelsäure, Phosphorsäure, Essigsäure, Propionsäure, Dodecylbenzolsulfonsäure.
  • Metallkomplexe sind z.B. Komplexe mit den Metallen Kupfer, Kobalt, Zink, Eisen, Nickel.
  • Weiterhin wurde gefunden, daß man Acetamide der Formel I erhält, wenn man A) 2-Cyan-2-hydroxySmino-N-alkylcarbamoyl-acetamide der Formel in der R2 die oben genannte Bedeutung außer Wasserstoff hat, mit einem Alkylierungsmittel der Formel L-R1 (11), in der R1 die oben angegebene Bedeutung hat und L für eine nucleophil verdrängbare Abgangsgruppe wie beispielsweise Halogen oder Alkyl- bzw. Arylsulfonyl steht, gegebenenfalls in Gegenwart eines Lösungs- oder Verdünnungsmittels und/oder anorganischer oder organischer Basen und/oder eines Reaktionsbeschleunigers umsetzt, oder wenn man ein Oximsalz der Formel in der R2 die oben genannte Bedeutung hat und Me Natrium oder Kalium bedeutet mit Alkylierungsmitteln der Formel II umsetzt.
  • Die erste oben beschriebene Umsetzung von 2-Cyan-2-hydroxyimino-N--alkylcarbamoyl-acetamiden der Formel I wird zweckmäßig in gegenüber der Reaktionsteilnehmern inerten Lösungsmitteln, z. B. Toluol, Xylol, Diethylether, Methyl-tert.-butylether, 1,2-Dimethoxyethan, Tetrahydrofuran, Dioxan, Aceton, Methylethylketon, Cyclopentanon, Essigsäureester, Methylenchlorid oder Dimethylformamid durchgeführt.
  • Als säurebindende Mittel kommen z. B. anorganische Basen wie Hydroxide, Carbonate, Borate oder Phosphate von Alkali- und Erdalkalimetallen beispielesweise Natrium- und Kaliumhydroxid, Natrium-und Kaliumhydrogencarbonat, Natrium-, Kalium, Magnesium-, Calcium-oder Bariumcarbonat, Natriumphosphate oder tertiäre Amine wie Methyl- oder Ethyldiisopropylamin oder 2,6-Lutidin in Frage.
  • Als Reaktionsbeschleuniger kommen vorzugsweise Metallhalogenide wie Natriumiodid oder Kaliumiodid, quaternäre Ammoniumsalze wie Tetrabutylammoniumchlorid, -bromid oder -iodid, Benzyl-triethylammonium--chlorid oder -bromid oder Kronenether wie 12-Krone-4, 15-Krone-5, 18-Krone-6, Dibenzo-18-krone-6 oder Dicyclohexano-18-krone-6 in Frage.
  • Die Oximsalze der Formel I a gewinnt man leicht aus den entsprechenden Oximen der Formel I mit starken Basen z. B. mit Alkalihydriden, Alkalihydroxiden oder Alkalialkoholaten. Dafür eignen sich besonders gut molare Mengen oder Uberschüsse an Lithiumhydrid, Natriumhydrid, Natriumhydroxid, Kaliumhydroxid, Natriummethoxid, Natriummethoxid oder Kalium-tert.-butoxid. Eine Isolierung der Alkalisalze der Formel I b erübrigt sich im allgemeinen. Sie können in Wasser, in trockenem oder in bis zu 80 Gewichtsprozente Wasser-enthaltenden Verdünnungsmitteln wie Methanol, Ethanol, Isopropanol, Butanol, tert.-Butanol, Tetrahydrofuran, Dioxan, Dimethylformamid oder in solchen Lösungsmitteln die mit Wasser nicht mischbar sind wie Ether, Toluol, Xylol oder Methylenchlorid nach ihrer Herstellung mit den Alkylierungsmitteln der Formel II umgesetzt werden.
  • Die Umsetzungen erfolgen beispielsweise bei Temperaturen zwischen -30 und +1000C, vorzugsweise -10 und +400C und bei normalem Druck.
  • Die als Ausgangsstoffe verwendeten 2-Cyan-2-hydroxyimino-N--carbamoylacetamide der Formel I sind neu. Sie können nach bekannten Verfahren, beispielsweise nach M. Conrad und A. Schulze, Chem. Ber., 42, 735 (1909) hergestellt werden.
  • Man erhält ferner die Verbindungen der allgemeinen Formel (I), wenn man B) einen Oximether der allgemeinen Formel in der R1 verschieden von H ist und die obengenannte Bedeutung hat a) mit einem Isocyanat der Formel R2-NCO (IV) oder b) mit einem Carbamoylchlorid der Formel R2-NH-COC1 (V), in welchen R2 die obengenannte Bedeutung hat in Gegenwart eines Lösungs- oder Verdünnungsmittels und/oder anorganischer oder organischer Basen und/oder eines Reaktionsbeschleunigers umsetzt, oder C) ein Oxim der Formel in der R1 die obengenannte Bedeutung hat und X ein Halogenatom, eine OH-Gruppe oder eine CH3-COO-Gruppe bedeutet, mit einem Harnstoff-Derivat der Formel R2-NH-CO-NH2 (VII), in der R2 die obengenannte Bedeutung hat, gegebenenfalls in Gegenwart eines Lösungs- oder Verdünnungsmittels und/oder anorganischer oder organischer Base und/oder eines Reaktionsbeschleunigers umsetzt, oder D) ein Harnstoff-Derivat der Formel in der R1 und R2 die obengenannten Bedeutungen haben und X ein Halogenatom bedeutet, mit Cyanid-Ionen gegebenenfalls in Gegenwart eines Lösungs- oder Verdünnungsmittels umsetzt oder E) ein Cyanacetureid der Formel NC-CH2-CO-NH-CO-NH-R2 (in), in der R2 die obenangegebene Bedeutung hat, mit einem Alkalinitrit gegebenenfalls in Gegenwart organischer oder anorganischer Säuren umsetzt und das Oxim der allgemeinen Formel 1 (R1 = H) gemäß Verfahrensvariante A) verethert.
  • Die Verfahrensvariante 8) wird in Gegenwart von Lösungs- und Verdünnungsmitteln wie Toluol, Xylol, Chlorbenzol, Diethylether, Methyl--tert.-butylether, 1,2-Dimethoxyethan, Tetrahydrofuran, Dioxan, Aceton, Methylethylketon, Essigester, Methylenchlorid, Chloroform oder Dimethylformamid, gegebenenfalls in Gegenwart von Basen wie Kaliumcarbonat, Natriumcarbonat, Triethylamin oder Pyridin und gegebenenfalls in Gegenwart von Reaktionsbeschleunigern wie Dibutyl- zinn-dilaurat oder 4-Dimethylaminopyridin oder Imidazol, bei Temperaturen zwischen 20 und 1200C durchgeführt.
  • Die Verfahrensvariante C) wird vorzugsweise mit Verbindungen der Formel VI worin X eine OH- bzw. eine CH3-COO-Gruppe bedeutet, in Gegenwart von Essigsäure und Acetanhydrid und bei Temperaturen zwischen 50 und 120dz durchgeführt.
  • Die Verfahrensvariante D) wird vorzugsweise in Gegenwart von Natrium- oder Kaliumcyanid und gegebenenfalls in Gegenwart eines unpolaren oder eines aprotisch-dipolaren Lösungsmittels wie z. B.
  • Toluol, Xylol, Chlorbenzol, Methylenchlorid, Tetrahydrofuran, Dioxan, Dimethylformamid oder Dimethylsulfoxid und gegebenenfalls in Gegenwart eines Reaktionsbeschleunigers wie beispielsweise Natrium- und Kalium-bromid bzw. -iodid oder Tetrabutylammonium, -bromid oder -iodid oder 18-Krone-6, bei Temperaturen zwischen 20 bis 12DOC durchgeführt.
  • Die Verfahrensvariante E) wird in Beispiel Nr. 1 ausführlich beschrieben.
  • Die neuen Verbindungen der Formel I können als Oxim-Derivate in zwei verschiedenen geometrischen Isomeren, Z und E vorliegen. In folgenden wird auf die Angabe der räumlichen Struktur verzichtet; die vorliegende Erfindung umfaßt sowohl die einzelnen geometrischen Isomeren als auch ihre Wirkung.
  • Das Verfahren gemäß Beispiel 1 wird bevorzugt.
  • Die folgenden Beispiele erläutern die Herstellung der Wirkstoffe: Beispiel 1 EineirLösung von 100,6 g (0,57 Mol) 2-Cyan-N-(2-methoxyethyl)-carbamoylv -acetamid in 330 ml Essigsäure wird bei 160C die Lösung von 58 g (0,84 Mol) Natriumnitrit in 82 ml Wasser unter gutem Rühren in 2 Stunden zugetropft. Nach 12stündigem Rühren bei 25GC wird das Gemisch bei 5 bis 10°C mit 50 ml konz. Salzsäure tropfenweise angesäuert. Der Nieder- schlag wird bei +30C abgesaugt, mit 50 ml Wasser gewaschen und getrocknet.
  • Man erhält 70 g (57,4 % d. Th.) 2-cyan-2-hydroxyimino-N-C2-methoxyethyl)--carbamoyl-acetamid (1) als farblose Kristalle vom Schmp. 164 - 16600.
  • Beispiel 2 Einer Lösung von 86,3 g (0,43 Mol) 2-cyan-2-hydroxyimino-N-C2-methoxyethyl)-carbamoyl-acetamid (l)in 600 ml trockenem Methanol werden nacheinander bei 20 bis 250C 73,3 g (0,407 Mol) einer 30prozentiger methanolischer Natriummethylatlösung und anschließend 51 g (0,405 Mol) Dimethylsulfat unter Rühren zugetropft. Nach zwölfstündigem Rühren bei 250C wird der weiße Niederschlag abgesaugt. Das Filtrat wird im Vakuum eingeengt.
  • Niederschlag und Destillationsrückstand werden vereinigt und anschließend mit 100 ml Wasser und 400 ml Methylenchlorid 10 Min. gerührt. Die organische Phase wird abgetrennt, zweimal mit je 100 ml Wasser gewaschen, über Na2S04 getrocknet und im Vakuum eingeengt. Der kristalline Niederschlag wird mit 40 ml Ether aufgeschlämmt, abgesaugt, mit n-Pentan gewaschen und im Vakuum getrocknet. man erhält 76 g (82,7 % d. Th.) 2-cyan-2-methoxyimino-N-(2-methoxyethyl)-carbamoyl-acetamid (2) vom Schmp. 149 - 15200.
  • Analog werden noch folgende Verbindungen hergestellt: Beispiel 3 2-Cyan-2-ethoxySmino-N-(2-methoxyethyl)-carbamoyl-acetamid (3), Schmp. 115 - 1160C.
  • Beispiel 4 2-Cyan-2-hydroxyimino-N-(3-methoxypropyl)-carbamoyl-acetamid (4), Schmp. 143 - 14700.
  • Beispiel 5 2-Cyan-2-methoxyimino-N-(3-methoxypropyl)-carbamoyl-acetamid (5), Harz.
  • Die neuen Wirkstoffe zeigen eine starke fungitoxische Wirksamkeit gegen phytopathogene Pilze, insbesondere aus der Klasse der Phycomyceten. Die neuen Verbindungen sind daher beispielsweise geeignet zur Bekämpfung von Phytophthora infestans an Tomaten und Kartoffeln, Phytophthora parasitica an Erdbeeren, Phytophthora cactorum an pfeln, Pseudoperonospora cubensis an Gurken, Pseudoperonospora humuli an Hopfen, Peronospora destructor an Zwiebeln, Peronospora sparsa an Rosen, Peronospora tabacina an Tabak, Plasmopara viticola an Reben, Plasmopara halstedii an Sonnenblumen, Sclerospora macrospora an Mais, Bremia lactucae an Salat. Die fungiziden Mittel enthalten 0,1 bis 95 % (Gewichtsprozent) Wirkstoff, vorzugsweise 0,5 bis 90 %. Die Aufwandmengen liegen Je nach Art des gewünschten Effektes zwishen 0,1 und 5 kg Wirkstoff je ha. Ein Teil der Wirkstoffe zeigt kurative Eigenschaften, d.h. die Anwendung der Mittel kann noch nach erfolgter Infektion der Pflanzen durch die Krankheitserreger vorgenommen werden, um einen sicheren Bekämpfungserfolg zu erzielen.
  • Darüber hinaus sind einige der neuen Verbindungen systemisch wirksam, so daß über die Wurzelbehandlung auch ein Schutz oberirdischer Pflanzenteile möglich ist.
  • Die neuen Wirkstoffe können auch zusammen mit anderen Wirkstoffen,z.B.
  • Herbiziden, Insektiziden, Wachstumsregulatoren und Fungiziden oder auch mit Düngemitteln vermischt und ausgebracht werden. In vielen Fällen erhält man bei der Mishung mit Fungiziden auch eine Vergrößerung des fungiziden Wirkungsspektrums; bei einer Anzahl dieser Fungizidmischungen treten auch synergistische Effekt auf, d.h. die Wirksamkeit des Kombinationsproduktes ist größer als die addierten Wirksamkeiten der Einzelkomponenten.
  • Fungizide, die mit den neuen Verbindungen kombiniert werden können, sind beispielsweise: Schwefel, Dithiocarbamate und deren Derivate, wie Ferridimethyldithiocarbamat Zinlkdimethyldithiocarbamat Zinkethylenbisdithiocarbamat Manganethylenbisdithiocarbamat Mangan-Zink-ethylendiamin-bis-dithiocarbamat Tetramethylthiuramdisulfide Ammoniak-Komplex von Zink-CN,N1-ethylen-bis-dithiocarbamat) Ammoniak-Komplex von Zink-(N,N1-propylen-bis-dithiocarbamat) Zink-(N,N"-propylen-bis-dithiocarbamat) N,h'-Polypropylen-bis-(thiocarbamoyl)-disulfid Nitroderivate, wie Dinitro-(l-methylheptyl)-phenylcrotonat 2-sec.-Butyl-4,6-dinitrophenyl-3,3-dimethylacrylat 2-sec.-Butyl-4,6-dinitrophenyl-isopropylcarbonat 5-Nitro-isophthalsäure-di-isopropylester, heterocyclische Strukturen, wie 2-Heptadecyl-2-imidazolin-acetat 2,4-Dichlor-6-(o-chloranilino)-s-triazin O,O-Diethyl-phthalimidophosphonothioat 5-Amino-l-(bis-(dimethylamino)-phosphinyl)-3-phenyl-1,2,4-triazol) 2,3-Dicyano-1,4-dithiaanthrachinon 2-Thio-1,3-dithio-(4,5,6)-chinoxalin l-(Butylcarbamoyl)-2-benzimidazol-carbaminsäuremethylester 2-Methoxycarbonylamino-benzimidazol 2-(Furyl-(2)-benzimidazol 2-(Thiazolyl-(4)-benzimidazol N-(l,1,2,2-Tetrachlorethylthio)-tetrahydrophthalimid N-Trichlormethylthio-tetrahydrophthalimid N-Trichlormethyl-phthalimid N-Dichlorfluormethylthio-N',N4-dimethyl-N-phenyl-schwefelsäurediamid 5-Ethoxy-3-trichlormethyl-1,2,3-thiadiazol 2-Rhodanmethylthiobenzthiazol 1,4-Dichlor-2,5-dimethoxybenzol 4-(2-Chlorphenylhydrazono)-3-methyl-5-isoxazolon Pyridin-2-thio-1-oxid 8-Hydroxychinolin bzw. dessen Kupfersalz 2, 3-Dihydro-5-carboxanilido-6-methyl-1 , 4-oxathiin 2,3-Dihydro-5-carboxanilido-6-methyl-1 ,4-oxathiin-4,4-dioxid 2-Methyl-5, 6-dihydro-4-H-pyran-3-carbonsäure-anilid 2-Methyl-furan-3-carbonsäureanilid 2,5-Dimethyl-furan-3-carbonsäureanilid 2,4, 5-Trimethyl-furan-3-carbonsäureanilid 2 ,5-Dimethyl-furan-3-carbonsäurecyclohexylamid N-cyclohexyl-N-methoxy-2,5-dimethyl-furan-3-carbonsäureamid 2-Methyl-benzoesäure-anilid 2-Jod-benzoesäure-anilid N-Formyl-N-morpholin-2,2,2-trichlorethylacetal Piperazin-1,4-diylbis-(1-(2,2,2-trichlor-ethyl)-formamid 1-(3,4-Dichloranilino)-l-formylamino-2,2,2-trichlorethan 2,6-Dimethyl-N-tridecyl-morpholin bzw. dessen Salze 2,6-Dimethyl-N-cyclododecyl-morpholin bzw. dessen Salze N-[3-(p-tert.-Butylphenyl)-2-methylpropyl]-cis-2,6-dimethylmorpholin N-E3-(p-tert.-Butylphenyl)-2-methylpropyl]-piperidin 1-[2-(2,4-Dichlorphenyl)-4-ethyl-1,3-dioxolan-2-yl-ethyl]-1H-1,2,4--triazol 1[2-(2,4-Dichlorphenyl)-4-n-propyl-1,3-dioxolan-2-yl-ethyl]-1-H-1,2,4--triazol N-(n-Propyl)-N-(2,4,6-trichlorphenoxyethyl)-N'-imidazol-yl-harnstoff 1-(4-Chlorphenoxy)-3,3-dimethyl-1-(lH-1,2,4-triazol-1-yl)-2-butanon 1-(4-Chlorphenoxy)-3,3-dimethyl-1-(lH-1,2,4-triazol-1-yl)-2-butanol alpha-(2-Chlorphenyl)-alpha-(4-chlorphenyl)-5-pyrimidin-methanol 5-Butyl-2-dimethylamino-4-hyroxy-6-methyl-pyrimidin Bis-(p-chlorphenyl)-3-pyridinmethanol 1,2-Bis-(3-ethoxyearbonyl-2-thioureido)-benzol 1 ,2-Bis-(3-methoxycarbonyl-2-thioureido)-benzol sowie verschiedene Fungizide, wie Dodecylguanidinacetat 3-(3-(3,5-Dimethyl-2-oxycyclohexyl)-2-hydroxyethyl)-gluataramid Hexachlorbenzol DL-Methyl-N-(2,6-dimethyl-phenyl)-N-furoyl(2)-alaninat, DL-N-(2,6-Dimethyl-phenyl)-N-(21-methoxyacetyl)-alaninmethylester N-(2,6-Dimethylphenyl)-N-chloracetyl-D,L-2-aminobutyrolacton DL-N-(2,6-Dimethylphenyl)-N-(phenylacetyl)-alaninmethylester 5-Methyl-5-vinyl-3-(3,5-dichlorphenyl)-2,4-dioXo-1,3-oxazolidin 3-(3,5-Dichlorphenyl(-5-methyl-5-methoxymethyl-1,3-oxazolidin-2,4-dion 3-C3 ,5-Dichlorphenyl )-1-isopropylcarbamoylhydantoin N-(3,5-Dichlorphenyl)-1,2-dimethylcyclopropan-1,2-dicarbonsäureimid.
  • Die neuen Wirkstoffe werden beispielsweise in Form von direkt versprühbaren Lösungen, Pulvern, Suspensionen, auch hochprozentige wäßrige, ölige oder sonstige Suspensionen oder Dispersionen, Emulsionen, Uldispersionen, Pasten, Stäubemitteln, Streumitteln, Granulaten, durch Versprühen, Vernebeln, Verstäuben, Verstreuen, Beizen oder Gießen angewendet. Die Aufwendungsformen richten sich ganz nach den Verwendungszwecken; sie sollten in jedem Fell möglichst die feinste Verteilung der neuen Wirkstoffe gewährleisten.
  • Zur Herstellung von direkt versprühbaren Lösungen, Emulsionen, Pasten und Öldispersionen kommen Mineralölfraktionen von mittlerem bis hohem Siedepunkt, wie Kerosin oder Dieselöl, ferner Kohlenteeröle usw., sowie Öle pflanzlichen oder tierischen Ursprungs, aliphatische, cyclische und aromatische Kohlenwasserstoffe, z.B. Benzol, Toluol, Xylol, Paraffin, Tetrahydronaphthalin, alkylierte Naphthaline oder deren Derivate z.B.
  • Methanol, Ethanol, Propanol, Butanol, Chloroform, Tetrachlorkohlenstoff, Cyclohexanol, Cyclohexanon, Chlorbenzol, Isophoron usw., stark polare Lösungsmittel, wie z.B. Dimethylformamid, Dimethylsulfoxid, N-Methylpyrrolidon, Wasser usw. in Betracht.
  • Wäßrige Anwendungsformen können aus Emulsionskonzentraten, Pasten oder netzbaren Pulvern (Spritzpulvern), Öldispersionen durch Zusatz von Wasser bereitet werden. Zur Herstellung von Emulsionen, Pasten oder Öldispersionen können die Substanzen als solche oder in einem dl oder Lösungsmittel gelöst, mittels Netz-, Haft-, Dispergier- oder Emulgiermittel in Wasser homogenisiert werden. Es können aber auch aus wirksamer Substanz, Netz-, Haft-, Dispergier- oder Emulgiermittel und eventuell Lösungsmittel oder Ö1 bestehende Konzentrate hergestellt werden, die zur Verdünnung mit Wasser geeignet sind. Als oberflächenaktive Stoffe kommen in Betracht: Alkali-, Erdalkali-, Ammoniumsalze von Ligninsulfonsäure, Naphthalinsulfonsäuren, Phenolsulfonsäure, Alkylarylsulfonate, Alkylsulfate, Alkylsulfonate, Alkali- und Erdalkalisalze der Dibutylnaphthalinsulfonsäure, Laurylethersulfat, Fettalkoholsulfate, fettsaure Alkali- und Erdalkalisalze, Salze sulfatierter Hexadecanole, Heptadecanole, Octadecanole, Salze vo sulfatiertem Fettalkoholglykolether, Kondensationsprodukte von sulfoniertem Naphthalin und Naphthalinderivaten mit Formaldehyd, Kondensationsprodukte des Naphthalins bzw. der Naphthalinsulfonsäuren mit Phenol und Formaldehyd, Polyoxyethylenoctylphenolether, ethoxyliertes Isooctylphenol-, Octylphenol-, Nonylphenol, Alkylphenolpolyglykolether, Tributylphenylpolyglykolether, Alkalarylpolyetheralkohole, Isotridecylalkohol, Fettalkoholethylenoxid-Kondensate, ethoxyliertes Rizinusöl, Polyoxyethylenalkylether, ethoxyliertes Polyoxypropylen, Laurylalkoholpolyglykoletheracetal, Sorbitester, Lignin, Sulfitablaugen und Metylcellulose.
  • Pulver, Streu- und Stäubemittel können durch Mischen oder gemeinsames Vermahlen der wirksamen Substanzen mit einem festen Trägerstoff hergestellt werden.
  • Granulate, z.B. Umhüllungs-, Imprägnierungs- und Homogengranulate, können durch Bindung der Wirkstoffe an feste Trägerstoffe hergestellt werden.
  • Feste Trägerstoffe sind z.B. Mineralerden wie Silicagel, Kieselsäuren, Kreide, Talkum, Bolus, Löß, Ton, Dolomit, Diatomeenerde, Calcium- und Magnesiumsulfat, Magnesiumoxid, gemahlene Kunststoffe, Düngemittel, wie z.B. Ammoniumsulfat, Ammoniumphosphat, Ammoniumnitrat, Harnstoffe und pflanzliche Produkte, wie Getreidemehle, Baumrinden-, Holz- und Nußschalenmehle, Cellulosepulver und andere feste Trägerstoffe.
  • Beispiele für Zubereitungen sind: I. Man vermischt 90 Gewichtsteile der Verbindung 5 mit 10 Gewichtsteilen N-Methyl-alpha-pyrrolidon und erhält eine Lösung, die zur Anwendung in Form kleinster Tropfen geeignet ist.
  • II. 20 Gewichtsteile der Verbindung 2 werden in einer Mischung gelöst, die aus 80 Gewichtsteilen Xylol, 10 Gewichtsteilen des Anlagerungsproduktes von 8 bis 10 Mol Ethylenoxid an 1 Mol Ölsäure-N-mono--ethanolamin, 5 Gewichtsteilen Calciumsalz der Dodecylbenzolsulfonsäure und 5 Gewichtsteilen des Anlagerungsproduktes von 40 Mol Ethylenoxid an 1 Mol Ricinusöl besteht. Durch Ausgießen und feines Verteilen der Lösung in Wasser erhält man eine wäßrige Dispersion.
  • III. 20 Gewichtsteile der Verbindung 3 werden in einer Mischung gelöst, die aus 40 Gewichtsteilen Cyclohexanon, 30 Gewichtsteilen Isobutanol, 20 Gewichtsteilen des Anlagerungsproduktes von 40 Mol Ethylenoxid an 1 Mol Ricinusöl besteht. Durch Eingießen und feines Verteilen der Lösung in Wasser erhält man eine wäßrige Dispersion.
  • IV. 20 Gewichtsteile der Verbindung 2 werden in einer Mischung gelöst, die aus 25 Gewichtsteilen Cyclohexanol, 65 Gewichtsteilen einer Mineralöl fraktion vom Siedepunkt 210 bis 2800C und 10 Gewichtsteilen des Anlagerungsproduktes von 40 Mol Ethylenoxid an 1 Mol Ricinusöl besteht. Durch Eingießen und feines Verteilen der Lösung in Wasser erhält man eine wäßrige Dispersion.
  • V. 80 Gewichtsteile der Verbindung 3 werden mit 3 Gewichteilen des Natriumsalzes der Diisobutylnaphthalin-alpha-sulfonsäure, 10 Gewichtsteilen des Natriumsalzes einer Ligninsulfonsäure aus einer Sulfitablauge und 7 Gewichtsteilen pulverförmigem Kieselsäuregel gut vermischt und in einer Hammermühle vermahlen. Durch feines Verteilen der Mischung in Wasser erhält man eine Spritzbrühe.
  • VI. 3 Gewichtsteile der Verbindung 5 werden mit 97 Gewichtsteilen feinteiligem Kaolin innig vermischt. Man erhält auf diese Weise ein Stäubemittel, das 3 Gew.% des Wirkstoffs enthält.
  • VII. 30 Gewichtsteile der Verbindung 1 werden mit einer Mischung aus 92 Gewichtsteilen pulverförmigem Kieselsäuregel und 8 Gewichtsteilen Paraffinöl, das auf die Oberfläche dieses Kieselsäuregels gesprüht wurde, innig vermischt. Man erhält auf diese Weise eine Aufbereitung des Wirkstoffs mit guter Haftfähigkeit.
  • VIII. 40 Gewichtsteile der Verbindung 2 werden mit 10 Teilchen Natriumsalz eines Phenolsulfonsäure-harnstoff-formaldehyd-Kondensates, 2 Teilen Kieselgel und 48 Teilen Wasser innig vermischt. Man erhält eine stabile wäßrige Dispersion. Durch Verdünnen mit Wasser erhält man eine wäßrige Dispersion.
  • IX. 20 Teile der Verbindung 3 werden mit 2 Teilen Calciumsalz der Dodecylbenzolsulfonsäure, 8 Teilen Fettalkohol-polyglykolether, 2 Teilen Natriumsalz eines Phenolsulfonsäure-harnstoff-formaldehyd--Kondensats und 68 Teilen eines paraffinischen Mineralöls innig vermischt. Man erhält eine stabile ölige Dispersion.
  • Für die folgenden Versuche wurde als bekannter Veryleichswirkstoffverwendet: N-Trichlormethyltetrahydrophhthalimid (A), bekannt aus Wegler, Chemie der Pflanzenschutz- und Schädlingsbekämpfungsmittel, Band 2, Seite 110.
  • Versuch 1 Wirksamkeit gegen Phytophthora infestans an Tomaten Blätter von Topfpflanzen der Sorte "Große Fleischtomate" werden mit wäßriger Spritzbrühe, die 80 % (Gew.%) Wirkstoff und 20 % Emulgiermittel in der Trockensubstanz enthält, besprüht. Nach dem Antrocknen des Spritzbelages werden die Blätter in einer Zoosporenaufschwemmung des Pilzes Phytophthora infestans infiziert. Die Pflanzen werden dann in einer wasserdampfgesättigten Kammer bei Temperaturen zwischen 16 und 180C aufgestellt. Nach 5 Tagen hat sich die Krankheit auf den unbehandelten, jedoch infizierten Kontrollpflanzen so stark entwickelt, daß die fungizide Wirksamkeit der Substanzen beurteilt werden kann.
  • Das Ergebnis des Versuches zeigt, daß beispielsweise die Verbindung 2, bei der Anwendung als 0,025 %ige Spritzbrühe eine bessere fungizide Wirkung (beispielsweise 97 %) zeigt als die bekannte Verbindung A (beispielsweise 60 %).

Claims (8)

  1. Patentansprüche 1.) 2-Cyan-2-oxySmino-N-carbamoylacetamide der Formel in welcher R1 Wasserstoff oder Alkyl mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen und R2 einen Alkoxy-alkylrest mit 3 bis 7 Kohlenstoffatomen bedeutet, sowie deren Säureadditionssalze und Metall-Komplexe.
  2. 2. 2-Cyan-2-oxyimino-N-carbamoylacetamide gemäß Anspruch 1, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus: 2-Cyan-2-hydroxyimino-N- (2-methoxyethyl >-carbamoyl-acetamid, 2-Cyan-2-methoxyimino-N-(2-methoxyethyl)-carbamoyl-acetamid, 2-Cyan-2-ethoxyimino-N- (2-methoxyethyl ) carbamoyl-acetamid, 2-Cyan-2-hydroxyimino-N-(3-methoxypropyl)-carbamoyl-acetamid, 2-Cyan-2-methoxyimino-N- (3-methoxypropyl )carbamoy1-acetamid
  3. 3. Verfahren zur Herstellung der Acetamide der Formel I gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man A) ein Oxim der Formel I in der R2 die in Anspruch 1 angegebene Bedeutung hat, mit einem Alkylierungsmittel der Formel II L-R1 (11), in der R1 die im Anspruch 1 angegebene Bedeutung außer Wasserstoff hat und L für eine nucleophil verdrängbare Abgangsgruppe steht, gegebenenfalls in Gegenwart eines Lösungs- oder Verdünnungsmittels und/oder anorganischer oder organischer Basen und/oder eines Reaktionsbeschleunigers umsetzt, oder B) ein Oximether der allgemeinen Formel III in der R1 die in Anspruch 1 angegebene Bedeutung hat a) mit einem Isocyanat der Formel IV R2-NCO (IV), oder b) mit einem Carbamoylchlorid der Formel V R2-NH-COC1 (V), in welchen R2 die in Anspruch 1 angegebene Bedeutung hat, gegebenenfalls in Gegenwart eines Lösungs- oder Verdünnungsmittels und/oder anorganischer oder organischer Basen und/oder eines Reaktionsbeschleunigers umsetzt, oder C) ein Oxim der Formel VI in der R1 die in Anspruch 1 angegebene Bedeutung hat und X ein Halogenatom, eine -OH-Gruppe oder eineCH3-COO-Gruppe bedeutet, mit einem Harnstoff-Derivat der Formel VII R2-NH-CO-NH2 (VII), in der R2 die in Anspruch 1 angegebene Bedeutung hat, gegebenenfalls in Gegenwart eines Lösungs- oder Verdünnungsmittels und/oder anorganischer oder organischer Basen und/oder eines Reaktionsbeschleunigers umsetzt, oder D) ein Harnstoff-Derivat der Formel VIII in der R1 und R2 die in Anspruch 1 angegebenen Bedeutungen haben und X ein Halogenatom bedeutet, mit Cyanid-Ionen gegebenenfalls in Gegenwart eines Lösungs- oder Verdünnungsmittels umsetzt, oder E) ein Cyanacetureid der Formel IX NC-CH2-CO-NH-CO-NH-R2 (in), in der R2 die in Anspruch 1 angegebene Bedeutung hat, mit einem Alkalinitrit gegebenenfalls in Gegenwart organischer oder anorganischer Säuren umsetzt und das erhaltene Oxim der allgemeinen Formel I (R1 = H) gegebenenfalls mit einem Alkylierungsmittel der Formel verethert und das Oxim oder den Oximether der Formel I gegebenenfalls anschließend in ihre für Pflanzen verträgliche Säureadditionssalze oder Metallkomplexe überführt.
  4. 4. Fungizide Mittel, enthaltend eine Verbindung gemäß Anspruch 1.
  5. 5. Fungizides Mittel, enthaltend eine Verbindung gemäß Anspruch 1 und einen festen oder flüssigen Trägerstoff.
  6. 6. Verfahren zur Bekämpfung von Fungi, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Verbindung der Formel I gemäß Anspruch 1 auf diese einwirken läßt.
  7. 7. Verfahren zur Herstellung von Fungiziden, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Verbindung der Formel I gemäß Anspruch 1 mit festen oder flüssigen Trägerstoffen mischt.
  8. 8. Verfahren zur vorbeugenden Bekämpfung von Fungi, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Verbindung der Formel I gemäß Anspruch 2 auf durch Pilzbefall bedrohte Flächen, Pflanzen oder Saatgüter einwirken läßt.
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