DE3111322C2

DE3111322C2 - Verfahren und Vorrichtung zum Bestimmen von Anzahl und/oder Größe von in Gas suspendierten Teilchen

Info

Publication number: DE3111322C2
Application number: DE19813111322
Authority: DE
Inventors: Yasuo Sakai Osaka Kohsaka; Yoshihiro Nonaka; Hideo Fujiidera Osaka Tachibana
Original assignee: Nitta Gelatin Inc
Current assignee: Nitta Gelatin Inc
Priority date: 1980-08-28
Filing date: 1981-03-23
Publication date: 1986-04-03
Also published as: FR2489517B1; JPH0136055B2; JPS5742839A; DE3111322A1; FR2489517A1

Abstract

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren und eine Einrichtung zur Bestimmung der Anzahl von ultrakleinen Teilchen. Ein Luftaerosol wird in eine erste gesättigte Brüdenkammer eingeleitet und zugleich einer zweiten gesättigten Brüdenkammer mit einer höheren Temperatur zugeführt. Die in den Brüdenkammern mit Dampf gesättigten Aerosole unterschiedlicher Temperatur werden darauf in eine Mischkammer eingeleitet, in der der Dampf an den als Kondensationskeime wirkenden Aerosolteilchen kondensieren, die dadurch in ihrer Größe zunehmen, so daß nur ihre Anzahl gezählt werden kann.

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Bestimmen

von Anzahl und/oder Größe von in Gas suspendierten Teilchen mit den Merkmalen des Oberbegriffes des Patentanspruches 1.

Für die Luftreinigung bei der Fertigung integrierter Schaltungen, beim Erstellen staubfreier Räume, auf dem Gebiet der Strahlung, der Emission durch Industrie und Fahrzeuge, auf dem Gebiet der Umweltverschmutzung etc. ist insbesondere neuerdings die Messung der Anzahl von ultrakleinen Teilchen in Luft, die Messung ihres Durchmessers etc. wichtig geworden.

Nach der GB-PS 13 56 328, Fig. 4, ist es bekannt, über einen Einlaß eine Aerosolprobc einer mit Dampf gesättigten Kammer mit der Temperatur ii durchzuführen. Diese Sättigungskammer ist über einen Durchgang mit einer Mischkammer verbunden, die eire Erfassungsvor richtung für die Anzahl der Teilchen aufweist. Mit dieser Mischkammer ist ferner eine zweite mit Dampf gesättigte Kammer mit der Temperatur /₂ über Verbindungskanäle verbunden. Dabei ist in einer Verbindungsleitung eine Ventilvorrichtung und ein Filter verbunden. Nach teilig ist, daß bei dieser bekannten Einrichtung die bei den mit Dampf gesättigten Kammern und die Mischkammer nicht von der Aerosolprobe kontinuierlich durchflossen werden, somit auch kein fortlaufendes Feststellen der Anzahf und Größe der Teilchen möglich ist Es besteht auch keine genaue Temperaturverteilung über die gesamte Mischkammer.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren und eine Vorrichtung zum Bestimmen von Anzahl und/oder Größe von in Gas suspendierten Teilchen zu schaffen, die ein kontinuierliches Arbeiten ermöglichen und eine verbesserte Temperaturverteilung und damit eine genauere Bestimmung der Anzahl und/oder Größe der Teilchen gewährleisten.

Die Erfindung löst die Aufgabe mit den Merkmalen

der kennzeichnenden Teile der Patentansprüche 1 und 6.

Die Erfindung bietet den Vorteil, daß die zu untersuchende Aerosolprobe kontinuierlich über die mit Dampf gesättigten Kammern der gemeinsamen Misch kammer zugeleitet werden können, in der hierdurch ei ne gleichmäßige Temperaturverteilung herrscht. Die dieser Mischkammer zugeordnete Teilchenerfassungsvorriehlung crlniibi ckidurch eine cxiiklerc Bestimmung

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I der Anzahl und/oder Größe der Teilchen. zufuhr und des Materials bestimmt werden. Da der 6 Die Teilchenerfassungseinrichtung ist dabei so ausge- Dampfdruck auf die Teilchenoberfläche gemäß dem B legt daß sie die Anzahl ultrakleiner Teilchen in Gas mit Kelvineffekt ansteigt wenn die Aerosolteilchen die kri- " Durchmessern kleiner als 1 um noch erfaßt Da Teilchen tische Größe erreichen, muß, wie erwähnt auf die Teilkleiner als 0,1 um oder noch kleiner als die mittlere freie 5 chen. ein Dampdruck, größer als der Betrag des Druck-Weglänge des Gases oder die Weglänge des sichtbaren anstiegs, einwirken, um Kondensation an den Teilchen Lichts sind, können sie optisch nicht erfaßt werden. Da- als Kondensationskeime hervorzurufen. In diesem Zudurch, daß die Aerosolteilchen in der Mischkammer als sammenhang wird
Kondensationskeime wirken, wird eine Zählung und Erfassung der Größe durch die zugeordnete Erfassungs- io ~ _ Hi
; vorrichtung möglich. Hsf'
' Weitere Ausgestaltungen der Erfindung ergeben sich

' aus dei? Unteransprüchen. wie in F i g. 2 vermerkt als Grad der Übersättigung be-Die Erfindung wird nachfolgend anhand von in der zeichnet Dieses 5 muß genügend groß sein, damit kleine Zeichnung dargestellten Ausführungsbeispielen näher 15 Teilchen genügend »wachsen«. Ist dieser Wert zu groß, /■■■ erläutert In der Zeichnung zeigt tritt die Kondensation bereits ohne die Anwesenheit i F i g. 1 ein Block-Schaltbild der Meßeinrichtung; von Teilchen ein, die als Kondensationskeime dienen, F i g. 2 ein Dampfkonzentrations-Temperitur-Dia- die sogenannte »homogene Kondensation«. Der äußere gramm zar Erläuterung des Kondensationsgrades; Grad der Übersättigung bei Wasser rollte 4,85, bei Ät-.'■■■. Fig.3+4 eine Teilansicht und ein Schaubild zur Er- 20 hanol 235 betragen. Demgemäß ist es wünschenswert, läuterung der Wirkung der verschiedenen Objektive die Kondensationskeimzählvorrichtung mit diesen i-'- des Mikroskops; Grenzwerten zu betreiben. Nach άτ-ri Verfahren der F i g. 5 einen Graphen, der zeigt wie der kleinste zähl- Erfindung, bei der die Steuerung des Übersättigungsbare Teilchendurchmesser von der Änderung des grades über die Einstellung der Durchflußmenge durch Grenzwertes des Sättigungsgrades 5 abhängt; 25 Betätigen des Ventils 27 geschieht während die Tempe- '■'■ Fig.6 ein Blockschema einer Ausführungsform der ratur durch Heizvorrichtung 14 eingestellt wird, findet '[·■? Erfindung mit Diffusionsrohren; die Kondensation an den Keimen unter den optimalen ; F i g. 7 den Aufbau einer Ausführung der Erfindung Bedingungen statt Daher »wachsen« die Teilchen, wie < mit einem Differentialanalysator; klein sie auch sind, gemäß der Erfindung, stetig und mit F ig. 8 den Aufbau einer weiteren Ausführung der 30 großer Stabilität Die durch die Kondensation »gewach-¹ Erfindung mit einem elektrischen Aerosolanalysator; senen« Teilchen werden der Meßeinrichtung 20 durch γ! F i g. 9(a), 9(b) perspektivische Ansichten von Diffu- eine Vakuumpumpe 29 zugeführt So passieren sie eine 'fi sionsgruppen und Zuleitungsstrecke 16, ein Ventil 37, eine Durchflußmeß- % F i g. 9(c) Kurven, die die theoretische Permeabilität einrichtung 35 und werden durch die Vakuumpumpe 29 P bei einer Durchflußrate eines Aerosols durch die Diffu- 35 abgegeben. Die Verfahren zur optischen Zählung der fi sionsgruppen von 6 l/min darstellen. Teilchen, die auf diese Weise vergrößert wurden, schlief; F i g. 1 zeigt ein Blockschaltbild zur Erläuterung des Ben das Lichtstrfcuverfahren und das Verfahren mit eip Verfahrens und der Anordnung nach der Erfindung. Das nern UUramikroskop ein, wobei das letztere einen groll vom Einlaß 10 kommende Aerosol wird über ein Ventil ßeren zählbaren Bereich der Konzentration beherrscht I H_y 27 und eine Durchflußmeßeinrichtung 25 der gesättig- 40 als das erstere. Deshalb wurde das Verfahren mit einem I κ ten Brüdenkammer 11 zugeführt Außerdem wird das Ultramikroskop, wie in F i g. 1 gezeigt verwendet. Quer te Aerosol der weiteren gesättigten Brüdenkammer 13, die zu den »gewachsenen« Teilchen, die in die Zuleitungsg eine höhere Temperatur besitzt zugeführt Die Brüden- strecke 16 eintreten, wird vom He-Ne-Laser 17 ein H kammer 13 wird durch eine Heizvorrichtung 14 auf ei- Lichtstrahl ausgesandt so daß unter dem Mikroskop, If ner höheren Temperatur gehalten als die Brüdenkam- 45 dessen optische Achse in einer Linie mit dem Teilchen-I mer 11, und beide Brüdenkammern 11,13 sind völlig mit strom liegt die von den Teilchen gestreuten Lichtstrah-I dem Dampf eines Lösungsmittels ?1 gesättigt Als Lö- len beobachtet werden können. An diesem Mikroskop I sungsmittei kann Wasser, Äthanol etc. verwendet wer· 19 ist eine TV-Kamera angebracht die dieses automa-I den. Wenn sich diese Dampf-Aerosol-Gemische in der tisch aufzeichnet und die Teilchenanzahl wird mit Hilfe £i Kammer 15 adiabat mischen, kondensiert der Dampf an so eines Bildanalysators 23 gezählt Das Mikroskop 19 ist '& den Aerosolteilchen als Kondensationskeim und läßt sie mit Objektiven unterschiedlicher Brennweite z.B. A, B s| bis auf solche Größe wachsen, daß sie das Licht, wie und C, ausgestattet, und demzufolge werden verschleiß noch später beschrieben, streuen. Bei diesem Prozeß den große Beobachtungsräume A', θ'und C, innerhalb 1 sind die Durchflußmenge und die Temperaturdifferenz des Beobachtungsraurces 51, wie in F i g. 3 dargestellt ja zwischen der Brüdenkammer 11 und der Brüdenkam- 55 ^faSt Der Laserstrahl ist mit 53 bezeichnet Die ver- \i mer 13 mit der !roheren Temperatur wesentliche EIe- schiedenen Objektive A, B und C sollten entsprechend mente, die durch den Abgleich der Wärmezufuhr und der Teilchendichts wie in F i g. 4 gezeigt verwendet durch das Material der Anordnung bestimmt werden. werden. Da bei hoher Teiichendichte die Anzahl der Deshalb ist es notwendig, daß die korrekte Durchfluß- Teilchen im Beobachtungsraum durch Verwendung des menge von der Durchflußmeßeinrichtung 25 überwacht 60 Objektivs A um ein Vielfaches reduziert wird, ist dev und mit Hilfe des Ventils 27 exakt gesteuert wird. Fehler, zwei oder mehr Teilchen aufgrund der sich über-F i g. 2 zeigt eine schematische Darstellung dieser Be- läppenden, von ihnen getreuten Lichtstrahlen als ein Ziehungen, die zur Erläuterung dem Feuchte-Diagramm einziges zu zählen, abwendbar. Mit abnehmender Konüberlagert sind. Das im Graphen eingetragene ΔΗ gibt zentration sollte der Beobachtungsturm auf B' und C die Menge des kondensierbaren Dampfes pro Massen- 65 erweitert werden (Vergrößerungsfaktor entsprechend einheit trockener Luft an. Dieser Betrag bestimmt in geringer). Das Zählen der Teilchen in den Beobachwelchem Ausmaß die Teilchen an Größe zunehmet». tungsräumen A', B' und <?wird in 1/60 Sekunde ausge-Dies kann auch an Hiipd der Abstimmung der Wärme- führt. Die Durchflußmenge des Aerosols im Beobach-

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tungsraum wird durch die Brennweite und die Zählzeit nur zum Zählen ultrakleiner Teilchen, mit Durchmesser

bestimmt ist die Teilchenkonzentration geringer als 1 bis zu 0,001 μπι, sondern auch zur Messung der Vertei-

Teilchen/cm³, so werden die Zählungen ober einige Se- lung der Teilchendurchmesser im Bereich von 0,001 μπι

künden aufsummiert, wobei das Aerosol kontinuierlich bis 0,5 μπι, zu verwenden.

den Beobachtungsraum durchströmt Das gesamte Vo- 5 Die Kombination dieser Einrichtung mit einem Diffe-

Iumen des Beobachtungsraumes wird in Fig.4 durch rentialanalysator, der die monodispersen Teilchen von C" dargestellt Daher wird durch die Erfindung eine den polydispersen durch die Wechselwirkung zwischen

exakte Messung der Teilchenanzahl über einen solch den geladenen Teilchen und einem elektrischen Feld

großen Bereich der Teilchenkonzentration von ΙΟ-³ trennt ermöglicht die Verwendung über die Messung

Teilchen/cm³ bis 10* Teilchen/cm³ ermöglicht Außer- 10 der Teilchenzahl hinaus als Meßeinrichtung zur Mes-

dem erlaubt die Erfindung, einen Kondensationskeim- sung der Teilchendurchmesserverteilung,

zähler einfach aufzubauen und zu bedienen, der konti- Die Anwendung der Zusammenstellungen nach den

nuierlich und immer am Punkt des optimalen Kondensa- F i g. 7 und 8 ermöglicht es, die Meßeinrichtung auch für

tionsgrades betrieben werden kann und einen großen die Messung der Teilchendurchmesserverteilung anzu-

Zählbereich überstreicht 15 wenden.

In der vorstehenden Beschreibung ist der Grad der F i g. 7 zeigt eine Ausführung, wobei die Meßeinrich-Obersättigung zur Teilchenzählung begrenzt Wenn der tung mit einem Differentialanalysator kombiniert ist. Wert von S von Si, 5? bis S_n variiert wird, so ergeben Bezüglich dieser Figur wird das Aerosol, das durch die sich die rninimaiei! Werte der Radier, der »gev/achse- Strahlungsquelle 71 gelader. -Aurde, in den Anslyssicr nen« Teilchen dementsprechend zu n, n...r„ wie in 20 72 geleitet Der Analysator 72 besitzt eine zylindrische F i g. 5 gezeigt Auf diese Weise kann die Zahl der Teil- Form und weist in seiner Mitte einen zentrischen Rundchen mit einem Radius größer als der jeweilige minima- stab 73 auf, an den eine hohe Gleichspannung angelegt Ie Wert von r, gezählt werden. Also ist es möglich, die wird. Er besitzt an seiner Oberseite Einlaßöffnungen 75 Zahl der Teilchen, die einen Radius zwischen η ~ r₂ und 76, die durch die Wand 74 gebildet werden, haben, zu messen, wenn man die Zahl der Teilchen mit 25 Durch die Einlaßöffnung 75 wird Aerosol und durch einem Radius größer als r₂ von der Zahl der Teilchen die Einlaßöffnung 76 wird reine Luft eingeleitet. Abhänmit Radius größer als η abzieht So kann die Meßein- gig von der Intensität des elektrischen Feldes, das durch richtung zur Messung der Verteilung der Teilchen- den Run&tab 73 erzeugt wird, und der Luftdurchflußdurchmesser verwendet werden. Gemäß der Erfindung menge in axialer Richtung, lagern sich Teilchen, die kleikann die Steuerung des Grenzwertes von 5 einfach vor- 30 ner als die spezifizierte, erwünschte Größe sind, auf dem genommen werden. Rundstab 73 ab; größere Teilchen entströmen durch

In einem anderen Ausführungsbeispiel, wie in F i g. 6 den Boden des Analysator 79, wohingegen die Teilchen

gezeigt wird eine vorgegebene Anzahl von Diffusions- der richtigen Größe durch eine kleine öffnung 77 im

rohren 61 mit verschiedenen Diffusionslängen verwen- Boden des Zylinders entströmen; diese Teilchen werden

det und so die Änderung der Diffusionsrate, die vom 35 dann der Meßeinrichtung 78 der Erfindung zugeführt.

Teilchendurchmesser abhängt genutzt; dann wird die F i g. 8 stellt eine Ausführung dar, bei der die Einrich- Anzahl der Aerosolteilchen, die das jeweilige Diffu- tung nach der Erfindung mit einem elektrischen Aero-

sionsrohr passiert haben, durch diese Meßeinrichtung solanalysator kombiniert ist Hier wird das Aerosol und

gezählt So kann diese Meßeinrichtung zur Messung der Luft in den Analysator eingeleitet. Der zylindrische

Teilchendurchmesserverteilung verwendet werden, in- 40 Analysator 81 weist am Deckel des Zylinders eine Ein-

dem der Grenzwert 5, wie vorstehend beschrieben, vari- laßöff nung 82 auf für das Aerosol, eine weitere Einlaß-

iert wird. Die Meßeinrichtung nach der Erfindung wird öffnung 83 für die Luft und zentrisch darunter die Lade-

mit 62 bezeichnet Anstelle der Diffusionsrohre 61 kann strecke 84, die mit Hochspannung gespeist wird. In der

zu dem Zweck auch eine Diffusionsgruppe mit einer Ladestrecke wird durch den Draht 85 eine Coronaentla-

Vielzahl von Kammern unterschiedlicher Diffusionslän- 45 dung bewirkt um so die schwebenden Aerosolteilchen

ge verwendet werden. elektrisch aufgeladen mit der Luft zu vermischen.

Die Diffusionsgruppe ist aus einer bestimmten An- Die geladenen Teilchen werden dann gegen den Au-

zahl von Diffusionskanälen (langgestreckte, rechteckige ßenzylinder 87 des ringförmigen Spalts, in dem ein elek-

Nuten; eine Gruppe von Röhren mit kleinem Innen- trisches Feld besteht, zwischen den inneren Zylinder 86

durchmesser, mehreren Sieben hintereinander etc.) 50 und den Außenzylinder 87 eingeleitet wogegen reine

Durch das Verändern der Länge und der Anzahl der Luft um den mittigen Rundstab 86 über sein Inneres Diffusionskanäle und der Durchflußmenge des Aerosols zugeführt wird. Dann werden abhängig von der Durch-

durch die Kanäle, können die Zählbereiche der Teil- flußmenge des Aerosols in axialer Richtung und der

chendurchmesser des Aerosols, dessen Teilchenanzahl Intensität des elektrischen Feldes Teilchen, die kleiner

in den jeweiligen Bereichen gezählt werden sollen, ver- 55 sind als eine vorbestimmte Größe, an der Außenfläche

ändert werden. Während die Aerosolteilchen durch die des Innenzylinders 86 abgelagert Größere Teilchen

einzelnen Kanäle strömen, wandern sie in Richtung werden durch eine öffnung 88 im Boden des Zylinders

Wand und setzen sich dort in einem Ausmaß ab, das abgeleitet Diese Teilchen werden der Einrichtung 89

durch die Dimensionen des Kanals und die Teilchen- der Erfindung zugeführt

durchmesser festgelegt ist Nur ein Teil entströmt 60

schließlich durch die Auslaßöffnung. Dieses Phänomen Hierzu 6 Blatt Zeichnungen

wird benutzt, um die Verteilung des Durchmessers der

Aerosolteilchen zu bestimmen. Solche Diffusionsgruppen schließen zum Beispiel

auch den Typ mit einem Aufbau aus flachen parallelen 55 Platten ein, wie in Fig.9a gezeigt und den Typ mit Siebscheibenaufbau, wie in F i g. 9b gezeigt

Diese Ausführungen gestatten die Einrichtung nicht

Claims

Patentansprüche:

1. Verfahren zum Bestimmen von Anzahl und/ oder Größe von in Gas suspendierten Teilchen, bei dem einer ersten und einer zweiten mit Dampf gesättigten Kammer mit unterschiedlichen Temperaturen je ein gasförmiger Medienstrom zugeleitet wird, von denen mindestens einer aus der zu untersuchenden Aerosolprobe besteht, bei dem die aus den mit Dampf gesättigten Kammern austretenden, deren Temperatur aufweisenden Medienströme einer Mischkammer zugeleitet und dort gemischt werden und bei dem anschließend die Anzahl und/oder Größe der Teilchen bestimmt werden, dadurch gekennzeichnet, daß beide Medienströme aus der Aerosolprobe bestehen und daß die Medienströme kontinuierlich durch die mit Dampf gesättigten Kammern (11, 13) und die Mischkammer (15) hindurchgeleitei -verden.

2. Verfahre nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Anzahl der von der Mischkammer kommenden Teilchen über die Intensität des von ihnen gestreuten Lichtes nach dem Lichlstreuverfahren bestimmt wird.

3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß zur Bestimmung der Anzahl der Teilchen die von ihnen gestreuten Lichtstrahlen eines auf sie geworfenen Lichtstrahls unter einem Mikroskop, das mit einer TV-Kamera verbunden ist, beobachtet und gezählt werden.

4. Meßverfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß bei der Herstellung der mit Dampf gesättigten Aerosole zumindest eine der beiden mit Dampf gesättigten Karü.oern (11, 13) mit einer Einrichtung zur Einstellung der Durchflußmenge versehen ist und daß die mit Dampf gesättigte Kammer (13) mit der höheren Temperatur mit einer Heizvorrichtung (14) ausgestattet ist

5. Meßverfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß bei der Herstellung der mit Dampf gesättigten Aerosole der Grad der Übersättigung variiert wird, so daß mit der Zählung der Teilchen bei dem jeweiligen Grad der Übersättigung die Teilchendurchmesserverteilung ermittelt werden kann.

6. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, mit einer ersten mit Dampf gesättigten Kammer, einer zweiten mit Dampf gesättigten Kammer mit einer gegenüber der ersten höheren Temperatur, mit je einer Zuleitung für gasförmige Medienströme zu diesen Kammern, von denen mindestens einer aus der zu untersuchenden Aerosolprobe besteht, einer Mischkammer für die aus den mit Dampf gesättigten Kammern kommenden Medienströme und einer Erfassungsvorrichtung für die Aerosolteilchen, die durch das Aufkondensieren des Dampfes in der Mischkammer gewachsen sind, dadurch gekennzeichnet, daß die ausschließlich eine Aerosolprobe führende Zuleitung (10) in parallele Verzweigungen aufgeteilt ist, daß in jeder Verzweigung eine mit Dampf gesättigte Kammer (11, 13) angeordnet ist und daß die Ausgänge beider mit Dampf gesättigten Kammern djrekt mit der Mischkammer (15) verbunden sind.

7. Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß zur Einstellung der Durchflußmenge und der Temperaturdifferenz des Aerosols in den

beiden mit Dampf gesättigten Kammern (11,13) sowie für den Übersättigungsgrad des Aerosols in der Mischkammer (15) zumindest eine der Aerosolzuleitungen zu den beiden mit Dampf gesättigten Kammern eine Einrichtung zur Einstellung der Durchflußmenge aufweist und daß die mit Dampf gesättigte Kammer (13) mit der höheren Temperatur mit einer Heizvorrichtung (14) versehen ist

8. Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß sie eine Zuleitungsstrecke (16) in einem Teil der Mischkammer (J5), ein Mikroskop (19) zum Beobachten der Aerosolteilchen in dieser Zuleitungsstrecke und sine Lichtquelle zum Beleuchten dieser Zuleitungsstrecke quer zum Teilchenstrom aufweist

9. Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet daß das Mikroskop (19) mit verschiedenen Objektiven (A, B, C) unterschiedlicher Brennweite ausgestattet ist