DE2712500A1

DE2712500A1 - Verfahren zum trennen von substanzen unterschiedlicher massen durch dispersion und vorrichtung zur durchfuehrung des verfahrens

Info

Publication number: DE2712500A1
Application number: DE19772712500
Authority: DE
Inventors: De Novais Paiva Manuel Pinto
Original assignee: PINTO DE NOVAIS PAIVA
Current assignee: PINTO DE NOVAIS PAIVA
Priority date: 1976-03-23
Filing date: 1977-03-22
Publication date: 1977-10-06
Also published as: IL51624A; AU511095B2; JPS5647813B2; NL7702789A; NO771005L; FR2345204A1; BE850201A; GB1571071A; CA1086479A; AU2305377A; IT1115844B; JPS52114898A; SE7702542L; NO147294B; US4166727A; CH612095A5; NO147294C

Description

Dipl. Phys. Dr. rer. nat. Wolfgang Kempe

PATE NTA NWA LT

AO

D-68OO Mannheim 1

O 6. 1O

Postfach 1273

Fernsprecher (O621) 381-4744

17. März 1977 Ge 10

Manuel Pinto de Novais Paiva 3, Italielaan

Overijse /Belgien

"Verfahren zum Trennen von Substanzen unterschiedlicher Massen durch Dispersion und Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens"

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zum Trennen von Substanzen unterschiedlicher Massen durch Dispersion und eine Vorrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens. Sie bezieht sich insbesondere auf die Trennung von Isotopen.

Es sind mehrere Verfahren und Vorrichtungen zum Trennen von Isotopen bekannt, die sich hinsichtlich der zu trennenden Isotope und der gewünschten Leistungsfähigkeit unterscheiden. Die

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Verfahren zum Trennen von Isotopen kann man grundsätzlich in zwei Klassen einteilen, und zwar danach, ob das zu trennende Gemisch leichte oder schwere Isotope enthält. Um leichte Isotope (H, C, N, O) zu trennen, benutzt man prinzipiell Elektrolyse-, Destillations-, Thermodiffusions- oder Massendiffusionsverfahren; um schwere Isotope, insbesondere die Isotope des Uran, zu trennen, werden Ultrazentrifugal-, Trenndüsen- oder Gasdiffusionsverfahren benutzt.

Bei einem bekannten Massendiffusionsverfahren wird das zu trennende Flüssigkeitsgemisch zusammen mit einem Trägergas veranlaßt, durch eine konzentrische Kolonne zu diffundieren, die wie ein Filter wirkt. Die schnellere molekulare Diffusion des Gases, das leichter als das zu trennende Gemisch ist, erlaubt eine partielle Trennung. Indessen kann bei diesem Verfahren der Trennkoeffizient o< in einer Trennstufe den folgenden theoretischen Wert nicht überschreiben:

oC

m_ + m m.
2 ο 1

wo m die Molekülmasse des Trägergases und m- und m_? die MoIeiülmassen der beiden Bestandteile des zu trennenden Gemisches darstellen, wobei m„> m₁. Andererseits ist es ratsam, ein Trägergas zu verwenden, dessen Masse im wesentlichen gleich derjenigen des zu trennenden Gemisches ist, um eine zu langsame Diffusion zu vermeiden. Die für diese Trennverfahren benötigte Apparatur besteht aus einem System von sehr komplexen und teueren Filtern.

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4%

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Bekannt ist auch ein Verfahren zur Isotopentrennung durch Diffusion nach dem Prinzip der Chromatographie in der Gasphase. Bei diesem Verfahren spritzt man periodisch ein gasförmiges Isotopengernisch in ein kontinuierlich zirkulierendes Trägergas und läßt das ganze quer durch einen abgeschlossenen Raum strömen, der ein adsorbierendes poröses Medium aufweist. Die Wechselwirkung zwischen den Molekülen des zu trennenden Gemisches und dem absorbierenden Medium führen zu einer partiellen Trennung der Bestandteile des Gemisches. Dieses Verfahren weist jedoch eine sehr geringe Trennleistung auf, was zur Folge hat, daß man in jeder Trennstufe sehr viele parallel geschaltete Trennelemente vorsehen muß.

Der yorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein neues Trennverfahren, insbesondere zur Isotopentrennung zu entwickeln, das sowohl die Trennung von schweren wie auch vonleichten Isotopen in einer Trennvorrichtung ermöglicht, deren Aufbau einfach und wartungsfreudig sein soll und die deshalb in Herstellung und Betrieb billig ist.

Diese Aufgabe wird für ein Trennverfahren der eingangs beschriebenen Art erfindungsgemäß gelöst durch die Einleitung von mindestens zwei Flüssigkeiten an einem Ende eines Rohres, durch welches Flüssigkeiten laminar strömen können, wobei eine dieser Flüssigkeiten periodisch in das Rohr eingeleitet wird und ein Gemisch aus η Substanzen unterschiedlicher Massen mit η ^ 2 enthält, und durch die Ansammlung von Anteilen des Flüssigkeitsgemisches am anderen Ende des Rohres, in denen die durchschnittliche relative Konzentration von mindestens einer der η Substanzen höher als in dem eingeleiteten Gemisch ist.

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17. März 1977 /13 ^{Ge 10}

In einer speziellen Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens wird vorgeschlagen, daß eine erste Flüssigkeit kontinuierlich und eine zweite Flüssigkeit, die das Gemisch aus η Substfinzen unterschiedlicher Massen ist, periodisch eingeleitet wird.

Eine besonders zweckmäßige Avisgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens zeichnet sich dadurch aus, daß jede in das Rohr eingeleitete Teilmenge des Gemisches aus η Substai?^enⁱPa"n^Ed-eⁿr-^eitun-^T Sammelstelle eine Flüssigkeit ergibt, die bezogen auf die relative Konzentration der Substanzen in einer ersten Periode eine höhere relative Konzentration in n¹ Substanzen größerer Masse, in einer zweiten Periode eine höhere relative Konzentration in n" Substanzen geringererMasso und in einer dritten Periode erneut eine höhere relative Konzentration in n' Stubstanzen größerer Masse aufweist, wobei n¹ und n" \ 1, und daß man die Anteile des Flüssigkeitsgemisches getrennt voneinander entsprechend den ersten und dritten Perioden einerseits und den zweiten Perioden andererseits erhält.

In Weiterbildung dieser letztgenannten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens wird vorgeschlagen, daß man ferner getrennt Anteile des Flüssigkeitsgemisches während der Zeiträume zwischen den ersten und zweiten Perioden und den zweiten und dritten Perioden erhält, während derer die relativen Konzentrationen der η Substanzen merklich gleich denjenigen des eingeleiteten Gemisches sind.

Bei einer anderen vorteilhaften Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens wird eine erste Flüssigkeit und ein Gemisch aus

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η Substanzen unterschiedlicher Masse als zweite Flüssigkeit wechselweise in das Rohr eingeleitet. In einer weiterentwikkelten Form dieses Verfahrens enthält die erste Flüssigkeit ein Gemisch aus in Substanzen unterschiedlicher Massen, wobei m > 2.

Die Erfindung bezieht sich - wie bereits erwähnt - auch auf eine Vorrichtung zur Durchführung des vorgenannten Verfahrens. Erfindungsgemäß ist diese Vorrichtung gekennzeichnet durch ein Hauptrohr, durch welches Flüssigkeiten laminar strömen können, Mittel zum kontinuierlichen Einleiten einer ersten Flüssigkeit und zum periodischen Einleiten von Teilmengen mindestens einer zweiten Flüssigkeit in das Hauptrohr, die an einem Ende des Hauptrohres angeordnet sind, mindestens zwei Ausflußöffnungen am anderen Ende des Hauptrohres und Mittel zum abwechselnden Verbinden des Hauptrohres mit jeder der beiden Ausflußöffnungen.

Nach einem anderen Vorschlag der Erfindung ist diese Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens gekennzeichnet durch ein Hauptrohr, durch v/elches Flüssigkeiten laminar strömen können, Mittel zum periodischen Einleiten von Teilmengen einer ersten Flüssigkeit und Teilmengen einer zweiten Flüssigkeit in das Hauptrohr, die an einem Endes des Hauptrohres angeordnet sind, mindestens zwei Ausflußöffnungen am anderen Ende des Hauptrohres und Mittel zum abwechselnden Verbinden des Hauptrohres mit jeder der beiden Ausflußöffnungen.

Weitere Einzelheiten der Erfindung sind in den Unteransprüchen angegeben und werden nachfolgend anhand von in der Zeichnung dargestellten Schaubildern und Ausführungsbeispielen näher beschrieben und erläutert.

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AS

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Es zeigen:

Fig. 1 eine grafische Darstellung zur schematischen Erklärung des erfindungsgemäßen Verfahrens;

Fig. 2 eine schematische Darstellung einer erfindungsgemäßen Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens;

Fig. 3 eine grafische Darstellung der Konzentration über der Länge des Hauptrohres gem. Fig. 2;

Fig. 4 eine grafische Darstellung der Konzentration über der Zeit unter Bezugnahme auf die Vorrichtung gem. Fig. 2;

Fig. 5 eine der Fig. 4 entsprechende grafische Darstellung für eine Variante des erfindungsgemäßen Verfahrens;

Fig. 6 eine schematische Darstellung mehrerer Trennstufen einer Trennanlage in Kaskadenschaltung, wobei jede Stufe eine Ausführungsvariahte der erfindungsgemäßen Trennvorrichtung aufweist und

Fig. 7 eine grafische Darstellung der räumlichen Konzentrationsverteilung der unterschiedlichen Isotope in Funktion vom Abstand bezogen auf den Ort der Einleitung in das Hauptrohr einer Trennstufe gem. Fig. 6.

Taylor hat nachgewiesen, daß eine lösliche Substanz, wenn man sie in eine laminar in einer rohrförmigen Leitung mit kreisförmigem Querschnitt strömenden Mitnahmeflüssigkeit einleitet, sich unter dem Einfluß der molekularen Diffusion und der Änderung der Geschwindigkeit in allen Punkten des Strömungsquerschnittes dispers verteilt (Taylor, G.I., Dispersion of soluble matter in solvent flowing slowly through a tube - Proc. Roy. Soc. A.219, 186-203, 1953). Die axiale Dispersion ist durch einen scheinbaren Diffusionskoeffizienten K charakterisiert:

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2-2
a · u

K = (2)

48 Dmol

wo Dmol der molekulare Diffussionkoeffizient der gelösten Substanz, a der Radius der Rohrleitung und u die durchschnittliche axiale Konvektionscjeschwindigkeit der Flüssigkeit bei laminarer Strömung ist.

Später hat Aris gezeigt (Aris R. On the dispersion of a solute in a fluid flowing through a tube - Proc. Roy.Soc. A., 235, 67-77, 1956), daß die Formel (2) korrekter in folgender Form geschrieben werden muß:

2 -2

a · u

K = Dmol + ...

4 8 Dmol

Zudem kann die axieile Verteilung einer plötzlich in eine laminar strömende Flüssigkeit eingeleiteten Substanz durch folgende Gauss'sehe Kurve dargestellt v/erden, bei der C die Konzentration und ζ der axiale Abstand, z=0 also der Ort der Einleitung der Substanz in die Flüssigkeit ist:

(z - ü t)²

4Kt C(z, t) = 1 e

2ΥΛΚ t

(4)

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Nach Taylor (Conditions under which di spersion of a solute in a stream of solvent can be used to measure molecular diffusion. Proc. Roy. Soc. A., 225, 473-477, 1954) sind die Gleichungen (2) und (4) stets richtig, wenn die beiden folgenden Bedingungen erfüllt sind:

einerseits muß gelten 4L >\ u · a \\ 6,9 (5)

a Dmol

v/o L die Länge der Rohrleitung zwischen dem Ort der Messung der axialen Konzentration und dem Ort der Einleitung der Substanz ist.

Andererseits muß die Reynold¹sehe Zahl niedriger als die kritische Zahl sein:

Re 2^a₁U / 2000 (6)

Vio ei die kinematische Viskosität der Mitnahmeflüssigkeit ist.

Gemäß einem Ausführungsbeispiel der Erfindung werden in eine Rohrleitung, in welcher eine Mitnahmeflüssigkeit laminar strömt, Teilmengen einer zweiten Flüssigkeit periodisch eingeführt, die aus einem Gemisch von η Substanzen unterschiedlicher Masse besteht, wobei η^2. Am anderen Endstück der Rohrleitung erhält man getrennt voneinander Anteile des Flüssigkeitsgemisches, in welchen die durchschnittliche relative Konzentration mindestens einer der η Substanzen höher ist als in dem eingeleiteten Gemisch.

Um das Verfahren zu erläutern, ist in Fig. 1 ein C-z-Koordinatensystem schematisch dargestellt, in welchem C die axiale Konzentration und ζ die Entfernung vom Punkt 0, an welchem die zweite

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Flüssigkeit eingeleitet wird, darstellen. Die Kurven CA und CB stellen die axiale Konzentration zweier Substanzen Λ bzw. B dar, die man in Form eines Gemisches in die in der Rohrleitung laminar strömende Mitnahmeflüssigkeit eingeleitet hat. Es wird unterstellt, daß die Bedingungen (5) und (6) erfüllt sind, wobei die Größe L der Entfernung OZ. entspricht. Es wird weiterhin davon ausgegangen, daß die Substanzen Λ und B in gleicher Konzentration in dem Flüssigkeitsgemisch vorliegen, also jede mit 50%, und daß sie sich untereinander durch ihren molekularen Diffussionskoeffizienten unterscheiden und die Substanz A eine schwerere Masse als die Substanz B hat.

Am Ort Z₁ existiert eine Zone M, die sich von Z ' bis Z'' erstreckt, wobei die beiden letztgenannten Abszissenwerte bestimmt sind durch die Kreuzungspunkte N' und N" der Kurve CA mit der Kurve CB. In dieser Zone M weist die Mitnahmeflüssigkeit eine hohe Konzentration der Substanzen A und B auf, wobei die relative, d. h. auf den Einleitungsort 0 bezogene Konzentration in der Substanz B mit der leichteren Masse höher ist als in der Substanz A. Außerhalb der Zone M, d. h. vor der Abszisse Z ' und hinter der Abszisse Z '' befindet sich je eine Zone E, in denen die beiden Substanzen eine Konzentration aufweisen, die mehr und mehr geringer wird, je mehr man sich von den Abszisseuwerten 2 ' bzw. Z₁" entfernt. In diesen Zonen E weist die Mitnalimef lüssig- keit eine höhere relative Konzentration als am Einleitungsort O des Gemisches auf.

Wenn man gemäß der Erfindung an der Abszisse 0 periodisch Teilmengen eines Gemisches einleitet, erhält man einerseits in der Zone M und andererseits in den Zonen E Anteile des Flüssigkeitsgemisches, die - und das ist das Ziel der Erfindung - so ge-

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trennt sind, daß der eine Anteil mit der Substanz der leichteren Masse und der andere Anteil mit der Substanz der schwereren Masse angereichert ist.

Es versteht sich, daß das erfindungsgemäße Verfahren auch auf Gemische mit mehr als zwei unterschiedlichen Substanzen und auf Gemische mit ungleichen Konzentrationen von Substanzen unterschiedlicher Masse angewandt werden kann. Die in Fig. 1 dargestellten Kurven müssen dann multipliziert werden mit einem Faktor, der aus der Summe aller Konzentrationen der Substanzen in dem eingeleiteten Gemisch geteilt durch die Konzentration dor betrachteten Substanz in dem eingeleiteten Gemisch ist.

In Fig. 2 ist schenuitisch ein Ausführungsbeispiel einer Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens dargestellt. Diese Vorrichtung weist ein Hauptrohr 1 auf, in das bei 2 eine Mitnahmeflüssigkeit eingespei-st wird. An einem Ort ist ein Einlaßventil 4 angeordnet, das sich periodisch öffnet, um in das Hauptrohr 1 Teilmengen eines Gemisches aus Substanzen unterschiedlicher Masse, die getrennt werden sollen, einzulassen. Dieses Gemisch wird bei 5 eingespeist. An einem Ort 6 in einer Entfernung L vom Ort 3 teilt sich das Hauptrchr 1 in zv/ei Ausflußrohre 12 und 13. An dieser Gabelung 6 ist ein Auslaßventil 9 angeordnet, mittels dessen das Hauptrohr 1 wechselweise mit den Auslaßrohren 12 bzw. 13 verbunden werden kann.

In dem dargestellten Ausführungsbeispiel weist das Auslaßventil 9 eine Klappe 10 auf, die um eine Achse 11 schwenken kann, so daß die Klappe abwechselnd die in ausgezogenen Strichen dargestellte Position oder die gestrichelt dargestellte Position einnehmen kann. Die Ausflußrohre 12 und 13 münden zweckmäßigerweise jedes

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in einer Trennvorrichtung 14 bzw. 15,in denen die Trennung des Gemisches von der Mitnahmeflüssigkeit vorgenommen werden kann. Die Mitnahraeflüssigkeit tritt bei 16 bzw. 17 und das in mindestens einer Substanz angereichertoGemisch bei 18 bzw. 19 aus.

Wie nachher im einzelnen beschriebenwird, wird das erfindungsgemäße Verfahren vorteilhafterweise mit den anfänglichen Teilmengen des Gemisches dreimal wiederholt, die dadurch fortschreitend in mindestens einer der Substanzen des anfänglichen Gemisches angereichert bzw.verarmt werden. In diesem Fall stellt die Vorrichtung gem. Fig. 1 eine Trennstufe dar.

Im folgenden wird an einem Beispiel die Durchführung des erfindungsgeinäßen Verfahrens mit einer erfindungsgemäßen Vorrichtung beschrieben, bsi welchem ein gasförmiges Gemisch aus H_nO und

18 **

H„O in gasförmiges Argon, das laminar in dem Hauptrohr 1

strömt, eingeleitet wird. Das Hauptrohr 1 besitzt einen Rohrradius a = 1cm; das Argon zirkuliert mit einer Durchschnittsgeschwindigkeit u = 25cm/s; die Länge der Trennstrecke beträgt L = 10m; die Frequenz, mit der die Teilmengen des Gemisches eingeleitet werden, ist f = 1 und die Teilmengen des Gemisches betragen jeweils 1Gcm .

Der molekulare Diffussionkoeffizient von Wasserdampf in Argon

2 16

ist Dinol« 0,2 cm /s; er ist geringfügig höher für H₉O als für

Die Bedingungen (5) 4000 >> 125^> 6,9 und (6) Re = 403 < 2000 sind erfüllt.

In Fig. 2 sind im Inneren des Hauptrohres 1 mit vertikalen Strichen

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unterschiedlicher Dichte die Zonen angegeben, in denen 40 Sekunden nach der Einleitung einer Teilmenge P des Gemisches das Konzentrationsmaximum dieser Teilmenge an der Gabelung 6 erreicht wird, während zwei nachfolgende Teilmengen Q und R ihre Maxima 4m bzw. 8m vom Konzentrationsmaximum der Teilmenge P entfernt haben.

In Fig. 3 ist die räumliche Verteilung der Konzentrationen in Funktion vom Abstand O^ ζ ^= 10m gemessen vom Punkt 3 der Einleitung von aufeinanderfolgenden Teilmengen P, Q und R des Gemisches dargestellt. Der Abszissenmaßstab entspricht dabei der Darstellung des Hauptrohres 1 in Fig. 2 und die Kurven C sind auf eine Konzentration normiert, die den beiden Substanzen H₉O und H₉O in dem Gemisch entspricht. Diese Normierung ist zweckmäßig, um die quantitative Erfassung des erfindungsgemäßen Verfahrens deutlicher zu machen.

Inder grafischen Darstellung gem. Fig. 3 entsprechen die gestrichelten Kurven dem H₀O während die ausgezogenen Kurven

18

dem H₂O entsprechen. Die schraffierten Zonen M entsprechen denjenigen Bereichen des Hauptrohres 1, in denen die Teilmengen des Gemisches mit H₂O angereichert sind. Die Position der Klappe 10 des Auslaßventiles 9 entspricht der in Fig. 2 mit einer ausgezogenen Linie dargestellten Stellung; die mit H₉O angereicherte Flüssigkeit strömt durch das Ausflußrohr 12.

Die Klappe 10 schwenkt in ihre andere Stellung, wenn die relativen Konzentrationen des H₃O und des H₉O an der Gabelung 6 in etwa gleich groß sind, wie in dem Gemisch im Moment ihrer Einleitung in das Hauptrohr 1. Dieser Moment entspricht für die

ih dem <t*ir_j

Teilmenge P demjenigen,^senkrecht _ZUr Rohrachse und durch den Punkt N¹ verlaufende Flüssigkeitsabschnitt die Gabelung 6 erreicht. Von dann ab strömt das an H₉O verarmte und an H₉O

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angereicherte Gemisch durch das Ausflußrohr 13.

1 8 In Fig. 4 ist die Konzentration des H₉O (ausgezogene Linie) und

16
des !!„O (gestrichelte Linie) in einer Mitnahmeflüssigkeit in Funktion der Zeit an der Gabelung 6 dargestellt, wobei die Kurven auf die Konzentrationswerte normiert sind, die gleichen Konzentrationen in dem eingeleiteten Gemisch entsprechen. Das Auslaßventil 9 schaltet zu den Zeitpunkten 37,2 see; 43 see.; 53,2 see; 59 see; 69,2 see; 75 see...., wobei es in der in Fig. 2 in ausgezogener Linie dargestellten Stellung während der Zeiträume 35,2 see- 43 see; 53,2 see. - 59 see; 69,2 see. - 75 see und in der mit gestrichelten Linien angedeuteten Stellung während der Zv/ischenperioden verbleibt. Diepe Zeitpunkte entsprechen den Zeiten, in denen sich die beiden Konzentrationskurven kreuzen und die in Fig. 4 mit vertikalen Pfeilen angedeutet sind.

Die Werte der Kurven C (z=L,t) wurden ausgehend von den obengenannten Gleichungen (3) und (4) mit Dmol (H-O -A) = 0,2 cm /s und Dmol (H₂O¹⁸-A) = 0,2 χ \f~20 + 40 . _1_8 erhalten.

V 18 + 40 20

Bei dem oben beschriebenen Verfahren v/eist die Mitnahmeflüssigkeit₇ in welche die Teilmengen der/zu trennenden Substanzen ent— haltenden.Flussigke.it eingeleitet werden, an der Ansairanlungsstel-Ie der Teilmengen des Flussigkeitsgemisches, der Gabelung 6, Bestandteile auf, die eine relative Konzentration der Substanzen besitzen, die im wesentlichen gleich derjenigen ist, die das eingeleitete Gemisch besaß. Gemäß einer Ausführungsvariante der Erfindung erhält man diese Anteile des Flüssigiseitsgeiaisches _}in welchen die zu trennenden Substanzen eine durchschnittliche relative Konzentration aufweisen, die im wesentlichen gleich derjenigen des eingeleiteten Gemisches ist, getrennt vom Rest und nachdem man die Mitnahmeflüssigkeit getrennt hat, bringt man diese Teilmengen des Geraisches wieder in umlauf, indem man sie

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-u-

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erneut in die Mitnahmeflüssigkeit einleitet. Diese Variante ist in Fig. 5 dargestellt. Man erhält getrennt voneinander Teilmengen entsprechend den Zonen M, V und W. Die Flüssigkeit der Zonen M ist mit der leichteren Substanz des Gemisches angereichert, die Flüssigkeit der Zonen V weist eine durchschnittliche relative Konzentration auf, die im wesentlichen die gleiche ist wie diejenige des eingeleiteten Gemisches der schweren und leichten Substanzen, während die Flüssigkeit der Zonen W mit der schwereren Substanz angereichert ist.

In Fig. 2 ist mit gestrichelten Linien ein drittes Ausflußrohr 20 angedeutet, das für die Teilmengen gem. den Zonen V bestimmt ist, die in eine Trennvorrichtung 21 mündet, in der das Gemisch von der Mitnahmeflüssigkeit getrennt wird und beispielweise über eine Rohrleitung 22 der Einspeisungsstelle 5 zugeleitet wird, während die Mitnahmeflüssigkeit über eine Rohrleitung 23 der Einspeisungsstelle 2 zugeleitet wird. In diesem Falle ist das Auslaßventil 9 als Vierwegehahn ausgebildet, der seine Schaltstellungen in denjenigen Zeitpunkten ändert, die in Fig. 5 durch senkrechte Pfeile oberhalb der Kurven bezeichnet sind.

Aus dem zuvor beschriebenen Beispiel geht auch hervor, daß das erfindungsgemäße Verfahren den großen Vorteil aufweist, daß die Verwendung eines Trägergases mit sehr viel schwererer Masse als das Gemisch der zu trennenden Substanzen erlaubt/: In der Tat, wenn die Relation zwischen der Dispersion und dem Diffussionskoeffizienten gem. Gleichung (2) gegeben ist, wird die Dispersion beschleunigt und der maximale Trennkoeffizient gem. Gleichung (1) sehr groß. Zum anderen weist die Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens eine Trennstufe auf, die lediglich aus einem Rohr besteht, das einfach herzustellen

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und zu warten ist, und das als Leitung für eine laminar strömende Flüssigkeit dient. Die Verwendung von mehr als zwei Ausflußrohren erlaubt eine Vergrößerung des Trennkoeffizienten.

In der in Fig. 6 dargestellten Trennanlage wird die Anreicherung von Sauerstoff, Stickstoff und Kohlensäure in ihren schweren
Isotopen in einer Ausführungsvariante des erfindungsgemäßen
Verfahrens dargestellt. Die folgende Tabelle gibt den Prozentsatz jedes stabilen Isotops in Stickstoff, Sauerstoff und
Kohlenstoff an, von denen ausgehend die unterschiedlichen Prozentsätze in Kohlenstoffdioxyd berechnet worden sind, die man
aufgrund der unterschiedlichen Isotope des Kohlenstoffs und des Sauerstoffs erhält.

Tabelle

0 %

N¹⁴ 99,28 O¹⁶ 99,52 C

C 12

% CO
98,9 C¹²O

12^16
2

MG % 44 98,42

N¹⁴N¹⁵ 0,72 O¹⁶O¹⁷ 0,08 C¹³

1,1 C¹³O]⁶ 45 1,1

¹⁵ 0,005 O¹⁶O¹⁸ 0,40

andere

0,005

C¹²O¹V⁸ 46 0,4

C¹²O¹⁶O¹⁷ 45 0,08

andere

0,005

Aus der Tabelle geht hervor, daß ein Gemisch aus CO₂ im wesentlichen aus Molekülen mit dem Molekulargewicht 44, 45 und 46 be-

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steht. Das Gemisch aus N₉ besteht im wesentlichen aus Molekülen mit den Molekulargewichten 28 und 29.

In Fig. 3 sind drei Trennstufen I, II und III dargestellt, die Teil einer großen Anzahl von in Reihe montierten Stufen b-ilden. Jede Stufe weist eine Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens auf. Die identischen Bauteile jeder Stufe sind mit identischen Bezugszeichen versehen, die ura 100 für die Stufe I um 200 für die Stufe II und um 300 für die Stufe III vergrößert sind. Die erfindungsgeinaße Anlage weist ein Hauptrohr 101 (201, 301) auf, durch die Flüssigkeiten laminar strömen können, eine Einspeisungsleitung 102 (202, 302) für ein erstes gasförmiges Gemisch, beispielsweise Stickstoff, und eine Einspeisungsleitung 103 (203, 303) für ein zweites gasförmiges Gemisch, beispielsweise Kohlensäure, wobei der Ausdruck "Gemisch" in diesem Fall ein Gemisch von Isotopen bedeutet. Diese beiden Einspeisungsleitungen 102 und 103 sind mit einem Endstück des Hauptrohres 101 verbunden, während das emdere Endstück des Hauptrohres mindestens zwei Abflußleitungen 104 (204, 304) und 105 (205, 305) aufweist. Die beiden Einspeisungsleitungen 102 und 103 sind über ein Einlaßschütz 106 (206, 306) mit zwei Eingängen und einem Ausgang mit der Hauptleitung 101 verbunden, so daß eine wechselweise Einleitung des gasförmigen Fluidums in das Hauptrohr 101 möglich ist. In der in Fig. 6 dargestellten Stellung ermöglicht das Einlaßschütz 106 den Zustrom vonStickstoff in das Hauptrohr 102 und verhindert den Zustrom von CO₂. Die beiden Abflußleitungen 104 und 105 sind an das Endstück des Hauptrohres 101 durch ein Ablaßventil 107 mit einem Eingang und zwei Ausgängen angeschlossen, das ebenfalls jede der beiden Abflußleitungen wechselweise mit dem Hauptrohr verbindet. Die Abflußleitung 104 ist mit einer Trennvorrichtung 108 (208, 308)

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und die Abflußleitung 105 mit einer Trennvorrichtung 109 (209, 309) verbunden. Jede Trennvorrichtung 108 bzw. 109 weist zwei Entleerungsleitungen auf, in diesem Fall eine für den Stickstoff und die zweite für die Kohlensäure. Die Trennvorrichtung 108 v/eist die Entleerungsleitungen. 110 und 112 und die Trennvorrichtung 109 die Entlecrungsleitungen 111 und 113 auf.

Man kann ergänzend eine dritte Abflußleitung 214 am Ende des Hauptrohres 201 vorsehen (gestrichelte Linien in der Trennstufe II). In diesem Fall muß das Ablaßventil 207 einen Eingang und drei Ausgänge besitzen, die wie im Zusammenhang mit dem Ausführungsbeispiel gem. Fig. 2 arbeiten. Die Abflußleitung 214 ist ebenfalls an eine Trennvorrichtung 215 angeschlossen, die zwei Entleerungsleitungen 216 und 217 aufweisen, eine für den Stickstoff, die andere für die Kohlensäure.

Mit Hilfe des Einlaßschützes 206 wird abwechselnd ein Gemisch von N„ durch die Einspeisungsleitung 202 ein Gemisch von C0~ durch die Einspeisungsleitung 203 in das Hauptrohr 201 eingeleitet. Beide Fluide strömen laminar durch das Hauptrohr 201 und die Isotope jedes der Gemische dispergieren auf die oben beschriebene Weise. Am Ende des Hauptrohres 201 werden mit Hilfe des Auslaßventiles 207 getrennt Teilmengen des injizierten Fluidums erhalten, in denen die durchschnittliche relative Konzentration mindestens eines der Isotope jedes Fluidums höher ist als in dem eingeleiteten Gemisch.

Im Schaubild gem. Fig. 7 ist die räumliche Verteilung der Konzentration (Ordinate) in Funktion vom Abstand zum Eingang des Haupt-

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rohres (Abszisse) von aufeinanderfolgenden Teilmengen von Isotopengemischen von N_? und CO~ dargestellt, wobei der 7\bszissenmaßstab dem Maßstab der Hauptrohre der Anlage gem. Pig. G entspricht und die Kurven C auf eine gleichgroße Konzentration von

14 14 15
N_? und N N in den eingeleiteten Teilmengen N~ und auf eine

gleichgroße Konzentration bei C¹²O¹⁶ und bei C¹³O¹⁶ + C¹²O¹⁶O¹⁸

12 16 17
+COO in den eingeleiteten Teilmengen von C0„ normiert

1 4 Bei den N~-Kurven entsprechen die gestrichelten dem N-. und die

14 15
ausgezogenen dem N N . Die schraffierten Zonen entsprechen

denjenigen Teilbereichen des Hauptrohres, in denen die Teil-

1 4 mengen des injizierten N~-Gemisches an N„ verarmt sind. Die

Stellung des Auslaßventiles 207 entspricht der voll ausgezogenen

Linie in Fig. 6, d. h. in dem betrachteten Moment strömt durch

1 4
die Abflußleitung 204 ein an N„ verarmtes Fluiduni.

Bei den C0₂-Kurven entspricht die gestrichelte Linie dem C 0_? , während die ausgezogene Linie einem Gemisch der anderen Isotope des C0~ entspricht. Die schraffierten Zonen entsprechen denjenigen Bereichen der Hauptleitung, in denen die Teilmengen des injizierten C0„-Gemisches mit C O^ angereichert sind. In der vorgenannten Stellung des Auslaßventiles 207 strömt durch die

19 1 fi

Abflußleitung 204 ein mit C O₂ angereichertes Fluidum.

Die Stellung des Auslaßventiles 207 wechselt, wenn die relative

14 14 15

Konzentration des N₂ und des NN im wesentlichen gleich derjenigen im dem inj inzierten N~-Gemischcs ist und wenn ebenfalls

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die relative Konzentration des C 0_? und des Gemisches der

anderen Isotope des CO₂ im wesentlichen gleich wie in dem in-

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jizierten CO^- Gemisch ist.

Von diesem Moment an strömt durchdie Abflußleitung 205 ein an N~ angereichertes und an C O„ verarmtes Fluidum.

Es muß jedoch bemerkt werden, daß einerseits die relative Konzentration der Isotope jedes der beiden wechselweise injizierten Fluide nicht notwendigerv/eise im selben Moment gleich den relativen Konzentrationen der eingeleiteten Teilmengen sein muß und daß andererseits die relativen Konzentrationen der Isotope jedes dieser Fluide während einer gev/issen Zeitspanne im wesentlichen gleich den relativen Konzentrationen der eingeleiteten Teilmengen bleiben kann. Vorzugsweise wird also diejenige Teilmenge, die die gleiche relative Konzentration wie bei der Einleitung aufweist, getrennt durch die Ausflußleitung 240 abgenommen. Die beiden Fluide v/erden in der Trennvorrichtung 215 getrennt und der getrennte Stickstoff wird über eine Zwischenleitung 21G in die Einspeisungsleitung 202 erneut in Umlauf gegeben, während die Kohlensäure über eine Zwischenleitung 217 in die Einspeisungsleitung 203 erneut in Umlauf gegeben wird.

Das an die Trennvorrichtung 208 geleitete Fluidum wird ebenfalls

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getrennt und das an N„ verarmte Isotopengemisch des Stickstoff über eine Zwischenleitung 210 in die Einspeisungsleitung 302 der Trennsutfe III gegeben, während das mit C 0„ angereicherte C0₂-Gemisch über eine Zwischenleitung 212 in die Einspeisungsleitung 303 der Trennstufe III gegeben wird.

Auf analoge Weise wird das der Trennvorrichtung 209 zugeführte

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Fluidum getrennt und das an N- angereicherte N„-Gemisch über

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eine Zwischenleitung 211 in die Einspeisungsleitung 102 der

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Trennstufe I gegeben, während das an C O~ verarmte CO„-

Gemisch über eine Z.wischenleitung 213 in die Einspeisungsleitung 1Ο3 der Trennstufe I gegeben wird.

Am Ende des Umlaufes in den Trennstufen können die erhaltenen
CO^-Geuische in Kohlenstoff und Sauerstoff zerlegt v/erden, was
den Erhalt dieser Elemente nach unterschiedlichen isotopen Formen erlaubt. Das erfindungsgemäße Verfahren ermöglicht infolgedessen im betrachteten Beispiel die Anreicherung bzw. Verarmung von drei verschiedenen Elementen in ihren verschiedenen Isotopen,

Wenn man eine sehr wesentliche Anreicherung in einem der Isotope des Sauerstoffs oder des Kohlenstoffs zu erhalten wünscht, ist es vorteilhaft, zwischendurch eine chemische Zerlegung des
C0„ inKohlenstoff und Sauerstoff vorzusehen und eventuell eine
Re -- kombination der an den gewünschten isotopenreicheren Anteilen durchzuführen, bevor man die Anreicherung fortsetzt, oder einen Isotopenaustausch durch Einschaltung eines Katalysators
herbeizuführen.

Die in Fig. 6 sehr vereinfachte Kaskadenform einer erfindungsgemäßen Trennanlage soll lediglich das Verständnis der Erfindung
erleichtern. Eine derartige Anlage ist nicht notwendigerweise
wirksamer, wenn das Verhältnis zwischen den Mengen der getrennten Flüssigkeiten in den Trennvorrichtungen und der Gesamtmenge des eingeleiteten Flüssigkeitsgemisches in diesen Trennvorrichtungen nicht 1:1, sondern beispielsweise 1:2 ist. In dem letztgenannten Fall wird die Teilmenge, die 1/3 des in die Trennvorrichtung eingeführten Gemisches entspricht, nicht in das Hauptrohr der unmittelbar angrenzenden Trennstufejsondern beispiels-

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weise in die folgende Trennstufe eingeleitet.

Die vorliegende Erfindung ist auf keine der in den Ausführungsbeispielen beschriebenen Formen beschränkt und eine Vielzahl von Veränderungen kann vorgenommen werden, ohne daß damit der Schutzbereich des nachgesuchten Patentes verlassen wird.

Es versteht sich von selbst, daß bei der Isotopentrennung auch von anderen Gasen ausgegangen werden kann, insbesonderebeispielsweise von H„, CH., CO, NH^, NO usw. Die wechselweise injizierte erste Flüssigkeit kann auch von einer einzigen gasförmigen Substanz gebildet werden, die nicht Gegenstand einer Isotopentrennung ist.

Gleichfalls kann man zusätzlich zu der ersten und der zweiten Flüssigkeit die sukzessive Einspritzung mindestens einer Ergänzungsflüssigkeit und infolgedessen weitere Mittel zum periodischen Einleiten jeder dieser Ergänzungsflüssigkeiten in das Hauptrohr vorsehen. Schließlich ist es möglich, Änderungen im Umlauf der Flüssigkeiten zwischen den verschiedenen Trennstufen vorzusehen, je nachdem, welche Zwecke mit dem Umlauf erreicht werden sollen.

Das erfindungsgemäße Verfahren ist für die Trennung sowohl schwerer Isotope als auch leichter Isotope geeignet. Bei der Trennung von schweren Isotopen, wie beispielsweise diejenigen des Uran, benutzt man als Trägergas vorteilhafterweise C₇F₁₆. Gemäß Gleichung (1) erhält man dann OL = 1,0023, d. h. einen Koeffizienten, der sehr nahe an demjenigen Wert liegt, der bei dem in der Industrie üblichen Gasdiffusionsverfahren erhalten wird.

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Das erfindungsgemäße Verfahren wurde in den beschriebenen Ausführungsbeispielen nur auf die Trennung gasförmiger Stoffe angewandt. Selbstverständlich lassen sich mit diesem Verfahren
auch Substanzen in flüssigem Zustand trennen. Der Einfachheit
halber ist in den Patentansprüchen sogar nur von zu trennenden Flüssigkeiten gesprochen, obwohl hiermit auch gasförmige Fluide gemeint sind. Das Wort "Flüssigkeit" ist also im weitesten Sinne immer als "Fluid" auszulegen.

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Claims

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Ansprüche

1. Verfahren zum Trennen von Substanzen unterschiedlicher Massen durch Dispersion, gekennzeichnet durch die Einleitung von mindestens zwei Flüssigkeiten an einem Ende eines Rohres, durch welches Flüssigkeiten laminar strömen können, wobei eine dieser Flüssigkeiten periodisch in das Rohr eingeleitet wird und ein Gemisch aus η Substanzen unterschiedlicher Massen mit η « 2 enthält, und durch die Ansammlung von Anteilen des Flüssigkeitsgemisches am anderen Ende des Rohres, in denen die durchschnittliche relative Konzentration von mindestens einer der η Stubstanzen höher als in dem eingeleiteten Gemisch ist.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß eine erste Flüssigkeit kontinuierlich und eine zweite Flüssigkeit, die das Gemisch aus η Substanzen unterschiedlicher Massen ist, periodisch eingeleitet wird.

3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet,, daß die erste Flüssigkeit, die als Mitnahmeflüssigkeit

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dient, eine weitaus schwerere Masse als die zweite Flüssigkeit hat.

4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Gemisch aus η S ubstanzen unterschiedlicher Massen mindestens zwei Isotope enthält.

5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Gemisch aus η Stubstanzen ein Gemisch aus Molekülen einer Substanz ist, deren verschiedene Elemente unterschiedliche Isotopenformen besitzen.

6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß jede in das Rohr eingeleitete Teilmenge

bei der Einleitung des Gemisches aus η SubstanzenVan der Sammelstelle eine Flüssigkeit ergibt, die bezogen auf die relative Konzentration der Substanzen in einer ersten Periode eine höhere relative Konzentration in n' Substanzen größerer Masse, in einer zweiten Periode eine höhere relative Konzentration in n" Substanzen geringererMasse und in einer dritten Periode erneut eine höhere relative Konzentration in n' Substanzen größerer Masse aufweist, wobei n' und n" ~ 1, und daß man die Anteile des Flüssigkeitsgemisches getrennt voneinan-

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der entsprechend den ersten und dritten Perioden einerseits und den zweiten Perioden andererseits erhält.

7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß man ferner getrennt Anteile des Flüssigkeitsgemisches während der Zeiträume zwischen den ersten und zweiten Perioden und den zweiten und dritten Perioden erhält, während derer die relativen Konzentrationen der η Substanzen merklich gleich denjenigen des eingeleiteten Gemisches sind.

8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß die getrennt vorliegenden Anteile des Flüssigkeitsgemisches von der Mitnahmeflüssigkeit getrennt werden und die Teilmengen der zweiten Flüssigkeit erneut einem analogen Verfahren irvfeiner anderen Trennstufe unterv/orfen werden.

9. Verfahren nach Anspruch 7 oder 8, dadurch gekennzeichnet, daß die getrennt vorliegenden Anteile des Flüssigkeitsgemisches aus den Teilmengen des Gemisches aus η Substanzen an der Sammelstelle, die eine relative Konzentration aufweisen, die derjenigen des eingeleiteten Gemisches merklich gleich ist, nach Trennung von der Mitnahmeflüssig-

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keit im Kreislauf derselben Trennstufe wieder zugeführt werden.

10. Verfahren nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch die wechselweise Einleitung einer ersten Flüssigkeit und eines Gemisches aus η Stubstanzen unterschiedlicher Massen als zweite Flüssigkeit in das Rohr.

11. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß die erste Flüssigkeit ein Gemisch aus m Stubstanzen unterifhiedlicher Massen enthält, wobei m = 2.

12. Verfahren nach Anspruch 10 oder 11, dadurch gekennzeichnet, daß das Gemisch aus η Substanzen und das Gemisch aus πι Substanzen je mindestens zwei Isotope enthält.

13. Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß mindestens eines dieser Gemische ein Gemisch aus Molekülen einer Substanz ist, deren verschiedene Elemente unterschiedliche Isotopenformen besitzen.

14. Verfahren nach einem der Ansprüche 10 bis 13, dadurch gekennzeichnet, daß an der Sammelstelle Anteile des

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Flüssigkeitsgemisches, in denen die durchschnittliche relative Konzentration mindestens einer der m Substanzen höher ist als in der ersten Flüssigkeit, getrennt anfallen,

15. Verfahren nach einem der Ansprüche 10 bis 14, dadurch ge-

daß
kennzeichnet, jede in das Rohr eingeleitete Teilmenge der ersten Flüssigkeit an der Sammelstelle eine Flüssigkeit ergibt, die bezogen auf die relative Konzentration der Sub-

bei der Einleitung

stanzen'^in einer ersten Periode eine höhere relative Konzentration in m' Substanzen größerer Masse, in einer zweiten Periode eine höhere relative Konzentration in rn" Substanzen geringerrrMasse und in einer dritten Periode erneut eine höhere relative Konzentration in m¹ Substanzen größerer Masse aufweist, wobei m¹ und m" -^ 1, und daß jede wechselweise eingeleitete Teilmenge der zweiten Flüssigkeit eine analoge Aufeinanderfolge von drei Perioden veranlaßt, wobei eine höhere relative Konzentration in n¹ Substanzen größerer Masse während einer ersten und dritten Periode und eine höhere relative Konzentration in n" Substanzen geringerer Masse während einer zweiten Periode erhalten wird mit n¹ und η" έ 1, und daß man die Anteile des Flüssigkeitsgemisches getrennt voneinander einerseits entsprechend den ersten und dritten Perioden der ersten Flüssigkeit erhält, während die in diesem Zeitraum erhaltenen Anteile der

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zweiten Flüssigkeit ungefähr eine Konzentration entsprechend ihrer zweiten Perioden aufv/eisen, und andererseits entsprechend den zweiten Perioden der ersten Flüssigkeit erhält, während die in diesem Zeitraum erhaltenen Anteile der zweiten Flüssigkeit ungefähr eine Konzentration entsprechend ihrer ersten und dritten Perioden aufweisen.

16. Verfahren nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß man ferner getrennt Anteile des Flüssigkeitsgemisehes während der Zeiträume zwischen den ersten und zweiten Perioden der ersten Flüssigkeit bzw. den zweiten und dritten Perioden der zweiten Flüssigkeit und den zweiten und dritten Perioden der ersten Flüssigkeit bzw. den ersten und zweiten Perioden der zweiten Flüssigkeit erhält, während derer die relativen Konzentrationen der m Stubstanzen und der η Substanzen merklich gleich denjenigen der eingeleiteten Gemische sind.

17. Verfahren nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch die Einleitung mehrererunterschiedlicher Flüssigkeiten in das Rohr in beliebiger Reihenfolge.

18. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch ein Hauptrohr, durch welches Flüssig-

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keiten laminar strömen können, Mittel zum kontinuierlichen Einleiten einer ersten Flüssigkeit und zum periodischen Einleiten von Teilmengen mindestens einer zweiten Flüssigkeit in das Hauptrohr, die an einem Ende des Hauptrohres angeordnet sind, mindestens zwei Ausflußöffnungen am anderen Ende des Hauptrohres und Mittel zum abwechselnden Verbinden des Hauptrohres mit jeder der beiden Ausflußöffnungen.

19. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch ein Hauptrohr, durch welches Flüssigkeiten laminar strömen können, Mittel zum periodischen Einleiten vonTeilmengen einer ersten Flüssigkeit und Teilmengen mindestens einer zweiten Flüssigkeit in das Hauptrohr, die an einem Ende des Hauptrohres angeordnet sind, mindestens zwei Ausflußöffnungen am anderen Ende des Hauptrohres und Mittel zum abwechselnden Verbinden des Hauptrohres mit jeder der beiden Ausflußöffnungen.

20. Vorrichtung nach Anspruch 19, dadurch gekennzeichnet,

daß die Mittel zum periodischen Einleiten der beiden Flüssigkeiten je ein Zuführungsrohr aufweisen, die mit dem Hauptrohr durch je ein Einlaßschütz verbunden sind.

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21. Vorrichtung nach Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, daß die Einlaßschütze so ausgebildet sind, daß das Hauptrohr wechselweise mit dem einen oder dem andereryfcuführungsrohr verbindbar ist.

22. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 18 bis 21, dadurch gekennzeichnet, daß eine dritte Ausflußöffnung vorgesehen ist und daß die Mittel zum Verbinden des Hauptrohres mit den Ausflußöffnungen ein Auslaßventil aufweisen, das gleichzeitig zwei von drei Ausflußöffnungen absperrt.

23. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 18 bis 22, dadurch gekennzeichnet, daß jede Ausflußöffnung mit einer Trennvorrichtung zum Trennen der angereicherten Flüssigkeiten verbunden ist und daß jede Trennvorrichtung ein Ausflußrohr für jede der getrennten Flüssigkeiten aufweist.

24. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 18 bis 23, dadurch gekennzeichent, daß mehrere derartiger Vorrichtungen in Kaskade zu einer Anlage verbunden sind.

25. Vorrichtung nach Anspruch 24, dadurch gekennzeichnet, daß die Anlage zusätzlich mindestens eine chemische Trenn-

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vorrichtung für Isotopenelemente in einem Gemisch von Molekülen einer Substanz, deren verschiedene Elemente unterschiedliche Isotopenformen besitzen, aufweist.

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