DE2638269C2 - Verfahren zur Herstellung von substratgebundenem, großflächigem Silicium - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von substratgebundenem, großflächigem Silicium

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Winfried Dipl.-Chem. Dr. 8263 Burghausen Lang
Heinz-Jörg Dipl.-Chem. Dr. 8263 Burghausen Rath
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Description

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Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von substratgebundenem, großflächigem Silicium, bei welchem Silicium aus der Gasphase auf einem auf Abscheidetemperatur erhitzten Substrat bis zu einer Dicke von etwa 10 bis 200 μπι abgeschieden, aufgeschmolzen und zum Wiedererslarren gebracht wird.
Solarzellen, wie sie in der Raumfahrt bislang als Stromerzeuger eingesetzt werden, sind für eine breite terrestrische Anwendung viel zu teuer. Eine Herstellung von Solarzellen aus hochreinen, einkristallinen Siliciumstäben, bei welcher bei der arbeits- und sachkostenintensiven Aufarbeitung dieser Stäbe allein schon ca. 70% des Materials verlorengehen, ist daher für die Massenproduktion von vorneherein auszuschließen. w
Aus diesem Grunde wird seit einigen Jahren daran gearbeitet, billiger verfügbares, weitgehend polykristallines Silicium als Grundmaterial einzusetzen, wenngleich mit der Abkehr von der Monokristallinität auch der Wirkungsgrad von Solarzellen, die aus derartigem Material hergestellt werden, offensichtlich stark absinkt und bislang nur bei wenigen Prozenten liegt.
Ein erster Durchbruch zu billigem, preiswertem SfliciwngrundfnateriaJ liegt demgegenüber in dem Verfahren gemäß der DE-OS 25 08 803, bei welchem Silicium unter Einwirkung eines Temperaturgradienten direkt zu dünnen Platten vergossen wird. Aus diesem Materia) mit größeren, einkristallinen Bereichen lassen sich bereits Solarzellen mit Wirkungsgraden übet 5% herstellen.
Nach Untersuchungen von T, U Chu et al gelingt es Solarzellen dadurch herzustellen, daß auf irrapbitscheibchen in einem Epireaktor Silicium aus Silan oder Trichlorsilan abgeschieden wird. Die Einstellung hoher Substrattemperaturen, niedriger Abscheideraten und die Zusammensetzung des Abscheidegases bestimmen dabei im wesentlichen den Wirkungsgrad der daraus hergestellten Solarzellen, der sich durch eine Wärmebehandlung der abgeschiedenen Siliciumschicht noch steigern läßt, aber auch dann erst bei maximal 5% liegt (Journal of Electrochem. Society, 1976, Seite 106—110).
Schließlich lassen sich polykristalline Siliciumschichten auch durch Abscheidung aus der Gasphase mit nachfolgendem Rekristallisieren auf einem mit einer Siliciumdioxidschicht bedeckten, einkristallinen und daher dementsprechend teuren Siliciumsubstrat erhalten (Appl. Phys. Letters 26 (1975), S. 569-571).
Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Herstellung von Solarzellenmaterial zu finden, bei welchem die arbeitsintensiven und kostentreibenden Verfahrensschritte, die nach bekannten Verfahren zwischen der Herstellung des Halbleitergrundmaterials und der einsatzfähigen Solarzelle liegen, zumindest weitgehend ausgeschaltet werden können.
Gelöst wird diese Aufgabe durch ein Verfahren der eingangs genannten Art, welches dadurch gekennzeichnet ist, daß das Silicium aus einer eine gasförmige Siliciumverbindung und einen Dotierstoff enthaltenden Gasphase abgeschieden wird, und daß nachfolgend bezüglich der Schichthöhe 80 bis 100% dieser Siliciumschicht von der freien Oberfläche her aufgeschmolzen und anschließend durch Einstellung eines Temperaturgradienten vom Substratkörper her zum Wiedererstarren gebracht werden.
Als Substratkörper, die durch direkten Stromdurchgang beheizbar sind, eignen sich beispielsweise Flächengebilde aus Kohlenstoff, wie etwa Glaskohle, Kohlenstofflaminate oder -gewirke, Graphitplatten, kohlebeschichtete Isolationskörper aus Keramik oder Glas und vorzugsweise Graphitfolie.
Derartige Graphitfolien werden nach Auskunft der Hersteller aus reinem, gut geordnetem Graphit hergestellt, wobei durch chemische und thermische Behandlung die Abstände der Schichtebenen im Kristallgitter des Graphits auf ein Vielfaches des normalen Wertes von 335 A aufgeweitet werden. Das resultierende Schüttgewicht aus wurmförmigen Einzelteilen wird anschließend auf Kalandern oder Pressen zum Endprodukt verdichtet, wobei die Schichten des Graphitgitters allein durch Anwendung von mechanischem Dmck wieder fest miteinander verbunden werden.
Neben den Sübstratkörpern auf Basis Kohlenstoff sind auch metallische Substratkörper sehr gut geeignet, beispielsweise Flächengebilde aus Titan oder Tantal, Stahlbänder oder -bleche und insbesondere Bleche oder Bänder aus Molybdän, die als metallische Substratkörper bevorzugt eingesetzt werden. Molybdän hat einen Ausdehnungskoeffizienten, der wenig von dem des Siliciums abweicht, wodurch eine gute Haftung zwi-
sehen Substratkörper und Aurwachssebicht bedingt wird, außerdem gibt Molybdän keine schnell diffundierenden Rekombinationszentren ms angrenzende Siliciumgitterab.
Von der eigentlichen Siliciumabscheidung kann das Aufbringen einer dünnen, vorzugsweise t bis 5μΐη dicken Zwischenschicht vorteilhaft sein, um einen guten Ohmschen Kontakt zu erzielen, d.h. der Kontakt zwischen Substratkörper und Siliciumschicht soll eine lineare polungsunabhängige Strom-Spannungs-Charakteristik mit möglichst niedrigem Ohmschen Widerstand aufweisen. Die Zwischenschicht hat außerdem den Vorteil, daß der Substratkörper, also beispielsweise die Graphitfolie, nicht direkt mit unter den Verfahrensbedingungen besonders reaktivem Silicium in Kontakt gerät Daneben kommt der Zwischenschicht noch eine Gatterwirkung zu, so daß sich während des Abkühlungsprozesses schnell diffundierende Metallatome in der Zwischenschicht ansammeln.
Als Material für eine derartige Zwischenschicht eignen sich beispielsweise Metallboride, wie Tantalborid, Wolframborid oder insbesondere Molybd^nborid im Falle einer anschließenden p-dotierten Siliciumschicht oder Metallphosphidö, wie beispielsweise Molybdänoder Wolframphosphid im Falle einer anschließenden η-dotierten Siliciumschicht
Die Zwischenschicht läßt sich beispielsweise durch einfaches Aufstreichen oder Aufsprühen entsprechender Verbindungen auf den Substratkörper oder auch durch pyrolytische Zersetzung geeigneter, gasförmiger Verbindungen herstellen. Die Metallboridschichten lassen sich dabei beispielsweise aus den entsprechenden Metallcarbonylen und Diboran gewinnen, während die Phosphide durch Zersetzung der entsprechenden Metallcarbonyle in Gegenwart von Phosphin zuganglieh sind. Wolframphosphid kann außerdem beispielsweise auch durch pyrolytische Zersetzung des Wolframtrifluorphosphinkomplexes hergestellt werden.
Zur Abscheidung der Siliciumschicht wird der Substratkörper, ob mit oder ohne Zwischenschicht abhängig von der Art des Abscheidegases, auf die erforderliche Abscheidetemperatur von 800 bis 14000C und bei der bevorzugten Verwendung von Trichlorsilan/ Wasserstoff auf vorteilhaft ca. 1000 bis 12500C aufgeheizt
Als Abscheidegas kann allgemein beispielsweise Siliciumwasserstoff, Monochlorsilan, Dichlorsiian, Trichlorsilan, Tetrachlorsilan, Hexachlordisilan allein oder im Gemisch, gegebenenfalls unter Zusatz von Wasserstoff oder Inertgcsen wie beispielsweise Argon oder Helium, eingesetzt werden.
Dem Abscheidegas wenden bereits während der Abscheidung Dotierstoffe zugesetzt wie beispielsweise Phosphor, Arsen oder Antimon, die eine n-Leitung bedingen oder auch beispielsweise geeignete Bor-, Aluminium-, Gallium- oder Indiumverbindungen, die zu einer p-Leitung führen.
Die Abscheidung wird nach Et reichen der jeweils gewünschten Schichtdicke von etwa 10 bis 200 μπι, vorzugsweise 50 bis 150 μπι, abgebrochen und 80 bis &o 100% = beziehungsweise 80 bis 95% bei Vorliegen einer Zwischenschicht — bezüglich der Schichtdicke der gebildeten Siliciumschicht von der Oberfläche her aufgeschmolzen.
Das Aufschmelzen der Siliciumschicht erfolgt zweckmäßig durch Energiezufuhr vom Substratkörper und gleichzeitig durch Strahlungswärme geeigneter, über der Oberfläche der Siliciumschicht installierter Heizlampen,
Vorzugsweise wird die Grundlest der erforderlichen Energie durch entsprechendes Aufheizen des Substratkörpers eingebracht, so daß die zum Aufschmelzen der Siliciumschicht von der Oberfläche her erforderliche Energie, die durch entsprechende, oberhalb der Siliciumschicht angebrachte Strahlungsquellen erzeugt wird, minimalisiert wird. Diese Maßnahme erlaubt den Einsatz billiger und im Handel jederzeit erhältlicher Heizlampen. Bei dieser bevorzugten Ausführungsform wird der Substratkörper, also beispielsweise die eingesetzte Graphitfolie durch direkten Strojndurchgang so weit erhitzt, daß die angrenzende Siliciumschicht auf eine Temperatur von beispielsweise 1100 bis 12500C gebracht wird. Im Falle der Verwendung eines Molybdänbandes als Substratkörper wird dieses auf 800 bis 1000°C erhitzt, um eine Legierungsbildung mit der angrenzenden Siliciumschicht in größerem Ausmaß zu vermeiden. Die Restwärme, die zum Aufschmelzen der Siliciumschicht bei 14100C erforderlich ist kann dann durch konventionelle Heizlampen, deren Strahlung auf die Oberfläche der Siliciumschicht emwirkt leicht aufgebracht werden.
Eine andere Möglichkeit des Aufschmelzens besteht darin, die Siliciumschicht mit einer Glimmentladung unter Kormaldruck in einer Wasserstoff- oder zumindest stark wasserstoffhaltigen Inertgasatmosphäre aufzuschmelzen, und zwar in der Art daß der elektrisch leitende Substratkörper als Kathode geschaltet und ein als Anode fungierender Metallbügel in geeignetem Abstand über die Siliciumfläche geführt wird. Diese Variante des Verfahrens ist jedoch nur dann einsetzbar, wenn die gesamte Siliciumschicht bis zum Substratkörper aufgeschmolzen werden soll. Auf eine separate Substratheizung kann dabei natürlich verzichtet werden.
Die flüssige Siliciumschicht oder der aufgeschmolzene Teil der Siliciumschicht wird nachfolgend durch Einstellen eines vom Substratkörper zur Oberfläcfie der Siliciumschicht gerichteten vertikalen Temperaturgradienten und des dadurch beschriebenen Temperaturniveaus unter den Schmelzpunkt des Siliciums zum gerichteten Wiedererstarren gebracht Dies erfolgt beispielsweise in der Art daß lediglich die elektrisch gesteuerte Substratheizung langsam heiuntergeregelt wird, wodurch ein Erstarren der Siliciumschicht vom Substratkörper zur freien Oberfläche bewirkt wird, wenn die Lampen allein nicht ausreichen, um die Siliciumschicht schmelzflüssig zu halten. Der Erstarrungsvorgang kann natürlich noch verkürzt werden, indem auch die Strahlungsenergie der Heizlampen heruntergeregelt wird, allerdings in der Art daß sich in der flüssigen Siliciumschicht ein nach oben gerichteter vertikaler Temperaturgradient in der Größenordnung von etwa 30 bis 100°C einstellt Eine beschleunigte Kühlung des Substratkörpers kann auch durch Vorbeileiten eines Kühlgases, beispielsweise Argon, bewirkt werden.
Nach der bevorzugten Ausfühmngsform des Verfahrens wird in der Oberfläche der Siliciumschicht in einem anschließenden Verfahrenssehritt ein pn-übergang ausgebildet indem die umgeschmolzene .Siliciumschicht oberflächlich erneut aufgeschmolzen und in diese aufgeschmolzene Oberflächenschicht ein Dotierstoff eingebracht wird, velcher Silicium entgegengesetzt dotiert als die Dotierstoffe in der angrenzenden Siliciumschicht War die Siliciumschicht also beispielsweise p-dotiert, so würde man in die wiederaufge-
schmolzene Oberfläche beispielsweise soviel Phosphor, Arsen oder Antimon, wie zur Erzielung einer n-Leitung dieser Schicht erforderlich ist, einbringen.
Eine weitere Möglichkeit besteht darin, die Siliciumschicht lediglich bis auf einen dünnen flüssigen -, Oberflächenfilm zum Wiedererstarren zu bringen und vor dem Erstarren auf dieser dünnen Oberflächenschicht einen entsprechenden Dotierstoff einzudiffundieren. Statt die Oberfläche der Siliciumschicht um beispielsweise 0,3 bis 1,5 μνη aufzuschmelzen, um aus der ι η Gasphase den entsprechenden Dotierstoff einzuführen, also beispielsweise im Falle von Phosphor Phosphin überzuleiten, ist es auch möglich, die feste Siliciiimoberfläche mit einem entsprechenden Dotierstoff einzustreichen und diesen dann unter Wärmeeinwirkung ober- r, flächlich in die Siliciumschicht einzudiffundieren. Eine weitere Möglichkeit besteht außerdem darin, die Dotierstoffe durch Ionenimplantation in den Oberflächenbereich der festen Siliciumschicht einzubauen.
Bevor die solcher Art hergestellte substratgebundene :n Halbleitervorrichtung auf Raumtemperatur abgekühlt wird, empfiehlt es sich, den Temperaturgradienten zwischen Substrat und Schicht zumindest weitgehend abzubauen, d. h. die Temperaturen von Substratkörper und Siliciumschicht einander anzugleichen, um dem _>-, Auftreten von Verspannungen vorzubeugen. Die Abkühlung auf Raumtemperatur kann beispielsweise durch Gegenstrahlblasen eines kühlenden Gases, beispielsweise Wasserstoff oder Argon, beschleunigt werden. Jn
Nach einer bevorzugten Ausführungsform wird das Verfahren kontinuierlich durchgeführt, wie es beispielhaft anhand der schematischen Darstellung beschrieben wird:
Von einer Vorratsrolle 1 wird ein etwa 0,01 bis 0,2 cm, r> vorzugsweise 0.C3 bis 0,07 cm dickes, flexibles Band 2 aus vorzugsweise Graphitfolie in einer Breite, die sich nach der Dimensionierung der Anlage richtet, also im wesentlichen der Breite der Abscheidekammer abzüglich der Wandstärke entspricht und damit beispielsweise
5 bis 20 cm beträgt, abgespult und zwischen eine Anordnung von ein oder mehreren Walzenpaaren 3 und einer zweiten, am Ende der Anlage montierten Anordnung von ebenfalls ein oder mehreren Walzenpaaren 4 aufgespannt und vermittels einer Drehbewegung der Walzen mit einer Geschwindigkeit von 1 bis 15 cm/min, vorzugsweise 3 bis 7 cm/min durch die Anlage gefördert. Nach dem Passieren der ersten Walzenpaaranordnung 3 aus beispielsweise Edelstahl tritt das Graphitband 2 in eine mit einem Druckhalte- '.u ventil -ersehene Gasschleuse 5 ein, in welcher das Graphitband 2 von einem Inertgasstrom von beispielsweise Argon unter einem Gasdruck, der etwa 0,1 bis bar über dem Gasdruck in der nachfolgenden ersten Abscheidekammer 6 liegt, umströmt, wodurch vermieden wird, daß reaktive Gase aus der Abscheidekammer in den Außenraum entweichen können. Nach dem Durchtritt durch die Gasschleuse 5 gelangt das Graphitband 2 in die erste Abscheidekammer 6, in welcher vermittels eines schlitzförmigen Dcppelrohres, feo bestehend aus dem inneren Rohr 7 und dem Außenmantel 8, ein Gasgemisch, bestehend aus beispielsweise Molybdänhexacarbonyl in günstig etwa bis 400 Volumenteilen Wasserstoff durch das Innenrohr 7 und Diboran in günstig etwa ebenfalls 200 tn bis 400 Ychimenteilen Wasserstoff durch den Au8enmantel 8 eingeblasen wird, wobei das molare Verhältnis bezogen auf die Komponenten Molybdänhexacarbonyl und Diboran zweckmäßig etwa 1 zu 2 bis 1 zu 4 beträgt. Aus dem schlitzförmigen Doppelrohr, dessen Breite im wesentlichen der Breite des Graphitbandes 2 entspricht und das zweckmäßig mit seiner Gasaustrittsöffnung bis etwa 0,5 bis 3 cm, vorzugsweise etwa 1 bis
2 cm an die Oberfläche des zu beschichtenden Graphitbandes 2 heranreicht, wird das Gasgemisch zweckmäßig unter einem Druck von 1 bis 2 bar, vorzugsweise 1,1 bis 1,4 bar eingeblasen, wobei der Gasdurchfluß so gewählt wird, daß sich während des Durchtritts des Graphitbandes 2 durch die Abscheidekammer 6 auf dem vermittels des Stromkreises 9 zwischen den Kontakten 10 und 11 durch direkten Stromdurchgang auf eine Temperatur von etwa 750 bis 12000C, vorzugsweise 950 bis MOO0C erhitzten Graphitband 2 eine Zwischenschicht von Molybdänbond 12 in einer Dicke von 1 bis 5 μηι, vorzugsweise 1,5 bis
3 μπι abscheidet. Durch den Gasablaßstutzen 13 treten die Reaktionsgase wieder aus der Abscheidekammer 6 aus.
Nach dieser ersten Abscheidekammer 6, die natürlich nur dann erforderlich wird, wenn das Aufbringen einer Zwischenschicht zwischen Substratkörper und der abzuscheidenden Siliciumschicht beabsichtigt ist, passiert das Graphitband 2 vor dem Eintritt in die zweite Abscheidekammer 14 eine zwischengeschaltete und mit einem Druckhalteventil versehene Gasschleuse 15, in welcher ein Inertgas, wie insbesondere Argon, unter einem Diuck, der zweckmäßig 0,1 bis 03 bar über dem Druck der beiden angrenzenden und zweckmäßig zumindest annähernd unter dem gleichen Gasdruck betriebenen Abscheidekammer 6 und 14 liegt, auf die Oberfläche des zwischenbeschichteten Graphitbandes 2 geblasen wird, um ein Austreten der Reaktions- und Abscheidegase aus den beiden Abscheidekammern 6 und 14 zu unterbinden.
Die große Abscheidekammer 14 wird über den Gaseinlaßstutzen 16 mit dem Abscheidegas beschickt. Das Abscheidegas wird beispielsweise aus etwa 80 bis 95 Volumenteilen Wasserstoff und 5 bis 20 Gewichtsteilen von beispielsweise Trichlorsilan, wobei sich die Volumenteile zu 100 ergänzen sollen, zusammengemischt und zusätzlich mit Wasserstoff mit einem Gehalt von ca. 50 bis 100 ppm Diboran versetzt. Insgesamt wird dabei soviel Dotierstoff zugesetzt, bis sich im Abscheidegas ein Atomverhältnis Bor zu Silicium von 1 zu 105 bis 1 zu 107 einstellt. Die Dimensionierung des Gaseinlaßstutzens 16 ist dabei ziemlich unkritisch, sofern seine Querschnittsfläche nur den Einlaß 1,1 bis 1,4 bar in einer solchen Menge erlaubt, daß sich während des Durchtritts des Graphitbandes 2 durcHdie große Abscheidekammer 14 auf den vermittels des Stromkreises 17 zwischen den Kontakten 18 und 19 durch direkten Stromdurchgang auf eine Temperatur von etwa 1000 bis 12500C, vorzugsweise 1050 bis 11500C aufgeheizten und gegebenenfalls zwischenbeschichteten Graphitband 2 dotiertes Silicium in einer Stärke von 10 bis 200 μητ, vorzugsweise 50 bis 150 um abscheidet Die Reaktionsgase und nicht umgesetztes Abscheidegas verlassen durch den Gasablaßstutzen 20 die große Abscheidekamnier 14.
Nach dem Austritt des beschichteten Graphitbandes 2 aus der großen Abscheidekammer 14 gelangt es in die über den mit einem Druckhalteventil versehenen Gasstuizsn 21 mit Inertgas, beispielsweise Argon unter einem Überdruck von 0,1 bis 03 bar gegenüber dem Druck in der Abscheidekammer 14 beschickte Rekristallisationskammer 22. Hier wird die abgeschiedene
Siliciumschicht 23 vermittels einer über die gesamte Bandbreite reichenden Halogenstablampe 24, dere ι nach oben gerichtete Strahlung über einen querschnittelipsual gekrümmten Reflektor 25 auf einem vorzugsweise etwa 1 bis 2 mm schmalen Bereich 26 quer über die gesamte Breite des Graphitbandes fokussiert, wodurch bezüglich der Schichthöhe 80 bis 95% dieses Teils dtr Siliciumschicht aufgeschmohien werden. Wurde keine Zwischenschicht zwischen Substratkörper und Siliciumschicht aufgebracht, so kann die abgeschiedene Siliciumschicht natürlich auch ganz aufgeschmolzen werden, da dann eine zusätzliche Dotierung, wie im Falle der Zwischenschicht, nicht befürchtet werden muß. Die Grundlast der Energiezufuhr wird dabei über den Substratkörper eingebracht, in der Art, daß durch den 1 -, Stromkreis 27 der zwischen den Kontakten 28 und 29 befindliche Teil des Graphitbandes 2 durch direkten Stromdurchgang auf eine Temperatur von vorteilhaft etwa HOOO bis 12500C erhitzt wird. Durch den unterhalb des Graphitbandes 2 vorzugsweise angebrachten Gasstutzen 30 wird ein Inertgas, beispielsweise raumtemperiertes und damit etwa 25°C warmes Argon als Kühlgas gegen das Graphitband geblasen, wodurch die Kristallisationswärme abgeführt und ein gerichtetes Wachstum der wiedererstarrenden Siliciumschicht vom Substratkörper zur freien Oberfläche hin bewirkt wird. Nach dem Austritt aus der Rekristallisationskammer
22 gelangt das mit der wiedererstarrten Siliciumschicht
23 und gegebenenfalls einer Zwischenschicht 12 versehene Graphitband 2 in die mit einer Quarzglasplat- so te 31 abgedeckte Dotierkammer 32. Mit Hilfe einer oberhalb der Quarzglasplatte 31 angebrachten Halogenstablampe 33 und einem dar'!^r angeordneten querschnittelipsual gekrümmten Reflektor 34 wird die wiedererstarrte Siliciumschicht oberflächlich bis in eine r> Tiefe von 0,5 bis 3 μπι erneut aufgeschmolzen und über die Gaseinlaßdüse 35, welche bis ca. 0,5 bis 3 cm, vorzugsweise 1 bis 2 cm, an die wieder aufgeschmolzene Stelle heranreicht, ein Dotierstoff, welcher entgegengesetzt dotiert, wie der bereits eingebaute Dotierstoff, also 4n beispielsweise Wasserstoff mit 50 bis 100 ppm Phosphin eingebracht. Die Menge Dotierstoff muß dabei so beicchnet werden, daß nicht nur der in der wieder aufgeschmolzenen Siliciumschicht vorhandene Dotierstoff kompensiert wird, sondern darüber hinaus noch r, zusätzlich auf ΙΟ3 bis 107 Siliciumatome ein Phosphoratom eingebaut wird. Durch den Gasablaßstutzen 36 werden die Reaktions- bzw. Restgase wieder abgelassen. Die etwa 1 bis 2 mm breite, aufgeschmolzene Siliciumschicht 37 nimmt Phosphor unter der Bildung in eines pn-Überganges zur angrenzenden Siliciumschicht 23 aus der Zersetzung des Phosphins auf.
Nach Durchtritt durch die entsprechend den Gasschleusen 5 und 15 betriebene Gasschleuse 38 und Durchlaufen der Walzenpaaranordnung 4 kann das mit einem pn-übergang versehene, auf dem Graphitband aufgewachsene, gerichtet erstarrte, polykristalline Silicium mit einer geeigneten Säge- oder Schneidvorrichtung 39 in beliebig lange Platten zerteilt werden. Der Prozeß ist kontinuierlich durchführbar, wobei bei Erschöpfung der Vorratsrolle 1 einfach eine neue Graphitbandrolle eingebaut und der Anfang mit dem Endstück des alten Graphitbandes vernäht oder mit einem üblichen
Kohlekleber verbunden wird.
Die nach dem Verfahren, insbesondere nach seiner bevorzugten Ausführungsform bereits mit einem pn-Übergang versehene substratgebundenen, großflächigen Siliciumplatten werden bevorzugt als Solarzellen, die sich durch eine hohe Lebensdauer der Minoritätenträger auszeichnen, eingesetzt. Der erzielbare Wirkungsgrad der Solarzellen, bis 10%, beweist die Wirtschaftlichkeit des Verfahrens. Das Verfahren stellt somit einen bedeutenden Schritt zur großtechnischen Nutzung der Solarenergie dar.
Beispiel
Gemäß dem vorstehend beschriebenen kontinuierlichen Prozeß wird ein 10 cm breites und 0,05 cm dickes Graphitband mit einer Geschwindigkeit von 5 cm/min durch die Abscheideanlage gefördert. Der Gasdruck in den beiden Abscheidekammern beträgt 1,2 bar, der Argondruck in den insgesamt drei Gasschleusen und in der Rekristallisationskammer 1,3 bar.
In der ersten 10 cm langen Abscheidekammer wird auf dem in diesem Bereich durch direkten Stromdurchgang auf 10000C erhitzten Graphitband durch pyrolytische Zersetzung des aus der 2 cm über der Graphitfolie befindlichen Düsenöffnung austretenden Gasgemisches von Molybdänhexacarbonyl in 300 Volumenteilen Wasserstoff mit Diboran in ebenfalls 300 Volumenteilen Wasserstoff in einem Molverhältnis Molybdänhexacarbonyl-Diboran von 1 zu 3 eine 1 μπι starke Molybdänboridschicht abgeschieden. Der Gasdurchfluß beträgt 150 Nomalliter pro Stunde.
In der zweiten 75 cm langen Abscheidekammer, die von einem Gasgemisch, bestehend aus 7%igem Sättigungsgas (93Vol.-% Wasserstoff und 7 Vol.-% Trichlorsilan), dem ein Dotiergas (Wasserstoff mit 100 ppm Diboran) in einer solchen Menge zugemischt wird, bis das Abscheidegas insgesamt 0,5 ppm Diboran enthält, in einer Menge von 500 Normalliter pro Stunde durchströmt wird, wird auf dem in diesem Streckenabschnitt durch direkten Stromdurchgang auf 11500C erhitzten zwischenbeschichteten Graphitband eine Siliciumschicht von 150 μπι abgeschieden.
Nachfolgend wird die Bandtemperatur auf 1200° C gesteigert und vermittels einer Halogenstablampe mit darüber befindlichem querschnittelipsual gekrümmten Reflektor eine sich über die gesamte Bandbreite erstreckende lmm schmale und ca. 140 μιη tiefe Schmelzzone aufgeschmolzen und durch Gegenblasen von raumtemperiertem Argon auf die Unterseite des Graphitbandes wiedererstarrt
Die wiedererstarrte Siliciumschicht wird anschließend lediglich durch Energieeinspeisung vermittels einer zweiten Halogenstablampe mit entsprechendem Reflektor oberflächlich etwa 1 μπι tief erneut aufgeschmolzen und durch Zersetzung eines Phosphor enthaltenden Dotiergases (Wasserstoff mit 100 ppm Phosphin) ein pn-übergang durch Phosphoreinbau hergestellt
Mit einer Diamantsäge wird das über die hintere Walzenanordnung ausfahrende, siliciumbeschichtete Graphitband in Platten von 10 cm Länge zersägt
Nach entsprechender Kontaktierung weisen die Platten einen Wirkungsgrad von 6 bis 8% auf.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (6)

Patentansprüche;
1. Verfahren zur Herstellung von substratgebundenem, großflächigem Silicium, bei welchem Silicium aus der Gasphase auf einem auf Abscheidetemperatür erhitzten Substrat bis zu einer Dicke von etwa 10 bis 200 μπι abgeschieden, aufgeschmolzen und zum Wiedererstarren gebracht wird, dadurch gekennzeichnet, daß das Silicium aus einer eine gasförmige Siliciumverbindung und einen Dotier- )0 stoff enthaltenden Gasphase abgeschieden wird, und daß nachfolgend bezüglich der Schichthöhe 80 bis 100% dieser Silichiraschicht von der freien Oberfläche her aufgeschmolzen und anschließend durch Einstellung eines Temperaturgradienten vom Sub- )5 stratkörper her zum Wiedererstarren gebracht werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Substratkörper eine Graphitfolie eingesetzt ?Trd.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Substratkörper ein Molybdänband eingesetzt wird.
4. Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die aus der Gasphase abgeschiedene Siliciumschicht mittels einer oberhalb der -Siliciumschicht angebrachten Strahlungsquelle partiell aufgeschmolzen wird.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Grundlast der für das Aufschmelzen erforderlichen Energiezufuhr durch Aufheizen des Substratkörpers ekigebrat^t wird.
6. Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gek anzeichnet, daß die Oberfläche der wiedererstarrten Siliciumschicht erneut aufgeschmolzen und in diese aufgeschmolzene Oberflächenschicht ein Dotierstoff, welcher Silicium entgegengesetzt dotiert wie die Dotierstoffe der angrenzenden Siliciumschicht, zur Erzeugung eines pn-Übergangs eingebracht wird.
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