DE2347195A1 - Coulomb-speicherelement - Google Patents

Description

WpL-teg. ioiow

Dipl.-ktg- Ζ

. ν. Weagetskf

19. September 1973

PCS - 31821 Ri

Matsushita Electric Industrial Co«, Ltd» Coulomb-Speicherelement

Die Erfindung bezieht sich auf ein Coulomb-Speieherelement und "betrifft im besonderen ein derartiges Element, bei dem ein hauptsächlich aus einem Bleisalz oder einer Mischung von Bleisalzon bestehender Elektrolyt zwischen einer oder mehreren inaktiven Hlektrodtn, die aus Wolfram oder mit Gold plattiertem Wolfram bestehen, und einer oder mehreren aktiven Elektroden, die aus Blei bestehen, das entsprechend den Faradayschen G-eaotaen aufgelöst und niedergeschlagen \cLrd, geladen wird.

Wach den Faradayschen G-esetzen können bekanntlich Metalle wie Cu, Ag, Hg, Pb usw. elektrochemisch aufgelöst und niedergeschlagen werden. Es sind zahlreiche Coulomb-Meter hergestellt

die diese Erscheinung auonützen. Bei den meinten dieser Mc~ger"to wird eine Elektrisitätsmenge durch Messen einer G-f./ioht.'s- oder Yolumenänderung der aufgelösten oder durch ITiederochlagen vergrößerten Elektrode bestimmt. Wird jedoch eine elektrische Maschine odor ein Gerät durch die Elektrizitätsmenge gesteuert, so irst es erwünscht, die Änderung der Elektrizitätomenge alo elektrisches Signal abzunehmen.

Wird andererseits z. B. Quecksilber in ein dünnes GDocrchr an dessen beiden Seiten durch eine kleine Elektrolytoohicht abgeladen und wird ein elektrischer Strom durch din so gebildet'-^ Quecksilber elektroden geleitet, so ändert sich die Länge cot· 'jjr.ckrjilbersäule proportional zur hindurchgeleiteten Elpktri2ität£r-^f>>igo. Die Änderung der Elektrizitätsmenge kann deshalb 2.3::. i''nr]erung "Tor.· elektrostatischen Kapazität für eine Blattelektrode um duo Glasrohr a.bgenoEimen werden. Alternativ kann eine Änderung der Elektrisitätsmenge auch als Widerstandsänderung zwischen zwei Punkten der niedergeschlagenen Elektrode abgenommen werden, da die Dicke der niedergeschlagenen Elektrode sich'proportional zur durchgelassenen Elektrizitätsmenge ändert, wenn das erwähnte Metall durch Elektrolyse niedergeschlagen wird.

Der im folgenden beschriebene Weg zum Abnehmen der Änderung der Elektrizitätsmenge ist direkter und wird im Rahmen der Erfindung angewandt.

Eine unaktive Elektrode aus beispielsweise Pt oder Au wird als die eine Elektrode und Ag wird als die andere Elektrode verwendet. Als Elektrolyt dient eine wässerige Lösung, die ein lösliches Silbersalz enthält, oder ein fester Elektrolyt wie etwa AgI, AgBr, Ag^SI oder RbAg.Ir-. Vird durch Elektrolyse Ag auf Pt oder Au niedergeschlagen und fließt dann ein der für die Elektrolyse erforöex·- lichen Elektrizitätsiienge entsprechender elektrischer Strom, 30 wird das Ag aufgelöst, und anschließend tritt dann eine cnäexc Reaktion als die Auflösung von Ag auf Pt oder Au ein, was zu einer Änderung des elektrischen Potentials führt» Durch diese Änderung

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ORIGINAL

des elektrischen Potentials kann angezeigt werden, daß eine bestimmte Elektrirjitätsmengo geflossen ist. Me erwähnte "andere Reaktion", die nach erfolgter'Auflösung des Niederschlags eintritt, ist dann Elektrolyse von Wasser, wenn eine wässerige Lösung ■;lrj ITUm;.trollt verwendet wird, und ist die Elektrolyse eines festen Elektrolyts_t wenn dieser als Elektrolyt verwendet wird. Diese Reaktion verursacht eine Gasentwicklung oder verschiedene Störungen durch die Reaktionsprodukte. Es ist deshalb notwendig, daß das elektrische lotontial 1,0 Volt oder weniger für eine wässerige lösung und 0,6 Volt oder weniger für einen festen Elektrolyt beträgt, /uißerdein ist es nötig, eine Schutzschaltung vorzusehen,, um eine so niedrige Spannung aufrechtzuerhalten, und den elektrischen ■jtror.i für die Steuerung zu verstärken.

Me Erfindung .Tchafft ein Coulomb-Speicherelement mit einem ,jtromabscholtvorgang bei einer höheren zulässigen maximalen Spannung o.lo bei den bekannten Elementen, wobei als unaktive Elektrode '.,^rolfr::.i".i oder i_;;it Gold plattiertes Wolfram verwendet worden, um einen o-r.tiven Punkt zu- ermöglichen, sowie Blei als aktive Elektrode und eine wässerige Losung, die hauptsächlich Blei-Kiesel-Pluoride oder Blci-Bor-Fluoride enthält, als Elektrolyt verwendet wird.

Kurz dargestellt, ist die Erfindung verwirklicht bei einem Ooulorib-Speicher element mit einem Stromab schalt Vorgang bei einer hohen zulässigen maximalen Spannung, wobei der Elektrolyt hauptsächlich aus einem Bleisala oder einer Mischung von Bleisalzen besteht und zwischen eine oder mehrere inaktive Elektroden aus v.^To3.frain oder mit Gold plattiertem Viol fr am und eine oder mehrere aktive Elektroden aus reinen Blei eingebracht ist, wobei das Blei entsprechend den P-jradaysclien Gesetzen aufgelöst oder niedergeschlagen wird,

'.'eitero Einzelheiten, Vorteile und I-I?rkmale der Erfindung ergeben sich, aus der folgenden BsSchreibung. In dor Zeichnung ist die Erfindung beispielweise veranschaulicht, und zwar zeigen:

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Figur 1 Kennlinien von Elementen, die aus Korabinationen von Wolframelektroden und verschiedenen löslichen Elektroden- bestehen, wobei die Beziehung zwischen der Temperatur und dem Verhältnis des Niederschlags zur Auflösung, also dem Wirkungsgrad, gezeigt ist;

Figur 2 Kennlinien von Elementen, die aus Kombinationen von Bleielektroden und verschiedenen inaktiven Elektroden bestehen, v/ob ei die Beziehung zv/ischen der Temperatur und dem Verhältnis des Niederschlags zur Auflösung, also dem Wirkungsgrad, gezeigt ist;

Figur 3 Kennlinien von Elementen, die v/äs serige Lösungen -verschiedener Bleisalze als Elektrolyt verwenden, v/ob ei die Beziehung zv/ischen der Temperatur und dem Verhältnis des Niederschlags zur Auflösung, also dem Wirkungsgrad, gezeigt ist;

Figur 4 die Lebensdauer-Zyklen und Verlustströme bei der Strom-' unterbrechung bei verschiedenen Temperaturen, wenn v/ässerige Lösungen verschiedener Bleisalze als Elektrolyt verwendet werden;

Figur 5 die Beziehung zv/ischen der Konzentration einer als Elektrolyt"verwendeten wässerigen Hbisalzlösung und dem Schmelzpunkt sowie der unteren Temperaturgrenze;

Figur 6 die Beziehung zv/ischen dem Verhältnis von 45 7» PbSiF^ zu Pb(BF^)₂ in einem Elektrolyt und der Grenze der verwendeten Temperatur;

Figur 7 die Beziehung zv/ischen der maximalen Spannung bei der Stromunterbrechung, dem Wirkungsgrad und der Lebensdauer;

Figur 8 die Beziehung zv/ischen der Pb(BF^)₂ Konzentration des Elektrolyts und dem verwendeten Temperaturbereich bei einem Element mit Goldplattierung;

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BAD ORIGSNAL

Figur 9 eine Änderung des verwendeten Temperaturbereichs, wenn im goldplattierten Element zur Pb(BF.)₂-Lösung LiBi¹, ·2HpO zugefügt wird;

Figur 10 eine Schnittansicht eines Dioden-Coulomb-Speicherelernents gemäß der Erfindung, mit einer inaktiven Elektrode und einer Bleielektrode;

Figur 11 die Beziehung zwischen dem Innendurchmesser der elektrolytischen Zelle und den Lebensdauerzyklen beim Diodenelement nach Figur 10;

Figur 12 eine Schnitt ansicht eines Trioden-'Coulomb-Speicherelements gemäß der Erfindung mit zwei inaktiven Elektroden und einer Bleielektrode;

Figur 13 eine Schnittansicht eines Trioden-Goulomb-Speichcrtilements gemäß der Erfindung mit einer inaktiven Elektrode und r,wei Bleielektroden;

Figur 14(a) und (b) Beispiele für Schaltungen zur Verwendung mit dem erwähnten Element für die Integration von Signalen, soweit sie über bzw. unter einem Schwellenwert liegen.

Oxide von Yentilmetallen wie Mo, Ti, Ta, Fb oder W sind für ihre gleichrichtende ¥irkung bekannt. Unter diesen erreicht das von "Wolfram einen metallisch stabilen Zustand bei sehr edlem Potential, nämlich bei pHi und -0,178 Y oder weniger* Andererseits wird Blei in einer entsprechenden wässerigen Lösung nach den Faradayschen Gesetzen bei einem weniger edlen Potential, nämlich bei etwa -0,095 "Volt oder weniger in der Lösungzusammensetzung gemäß der Erfindung, im Vergleich zu den auflösbaren odex" niederschlagbaren Metallen niedergeschlagen. Dies bedeutet, daß der oxidierte Film auf Wolfram möglicherweise' teilweise bei der Elektroniederschlagung reduziert wird.

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Figur 1 zeigt die Beziehung zwischen der Temperatur und dem Wirkungsgrad, wenn die Elektroniederschlagung - Auflösung bei 1mA für die Dauer einer Stunde unter Verwendung einer- Kombination von ¥ und Ag, Cu, Pb oder Hg durchgeführt wird. Die Zusammensetzung des verwendeten Elektrolyts ist hierbei folgendermaßen:

Ag₅(PO₄) 90 g/l, H₃PO₄ 900 g/l im Fall von Ag;

HgI₂ 225 g/l, KI 750 g/l im Fall von PIg;

Cu(BP₄)2 350 -g/1» HBP₄ 50 g/l im Fall von Cu; und

Pb(BF₄)₂ 300 g/l, PbSiF₆ 700 g/l im Fall von Pb.

Figur 2 zeigt die Beziehung zwischen der Temperatur und dem Wirkungsgrad bei einer Kombination von Pb und Fo, Ta oder U. Die Bedingungen sind die gleichen wie gemäß Figur 1. Aus diesen Figuren ist erkennbar, daß die Verwendung einer Kornbinf.tion von \I und Pb den Bereich der verwendeten Temperatur erweitert. Es ist . insbesondere anzunehmen, daß es hauptsächlich auf den: ozciuierten Film, der auf dem Ventilmetall gebildet wird, beruht, daß der Wirkungsgrad sich bei niedrigeren Temperaturen ändert, jedoch hängen die Feinheit und Gleichförmigkeit des Films ebenfalls von der Art eines Anion im Elektrolyt ab.

Figur 3 zeigt die Änderung des Wirkungsgrads mit der Temperatur, wenn die Elektroniederschlagung - Auflösung bei 3mA eine Stunde lang durchgeführt wird unter Verwendung einer 45 /'-Lösung von Pb(ClQ₄)₂, Fb(BP₄)₂ oder PbSiFg als Elektrolyt. PbSiFg zeigt die besten Charakteristiken für niedrige !Temperaturen und Pb(BF.,),-, und Pb(ClO^₁)P folgen in dieser Reihenfolge. Die maximale Spannung bei der Stromunterbrechung ist 10 V, jedoch zeigt das Aussehen des Oxids große rhombische Löcher im Fall von PbSiFg, viele kleine

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BAD ORIGINAL

runαο Löcher im Pall von Pb(BF₄)_o und ist weich, gleichförmig und

frei von LUehern im Fall von Pb(ClO ^₂. Die Lebensdauer und der I.eckr.trom bei einer angelegten Spannung von 10 V bei der Strom-" unterbrechung sind für jede Temperatur in Figur 4 dargestellt. PbSiI¹V, dos als sich bei 55⁰O thermisch zersetzend berichtet v;ird, ergibt eine kurze Lebensdauer und einen hohen Leckstrom. Me Beziehung zwischen der Konzentration dieser Salze und dem Schmelzpunkt und der Grenze der niedrigen verwendeten Temperatur ist in Figur 5 dargestellt. Im Fall von sowohl Pb(BF^)₂ als auch PbSiFg ist eine Konzentration von 45 $> besonders günstig.

)„ wirkt mit günstigem Wirkungsgrad bei höheren Temperaturen, während PbSiFg mit größerem Wirkungsgrad bei'niedrigeren" Temperaturen wirkt· Figur 6 zeigt den Effekt einer Mischung von Tb(BFi)^ und 45 'ß> PbSiF/-. Die untere Temperaturgrenze ist als Punkt bestimmt, an dem der Wirkungsgrad unter 96 γ> fällt, und die obere Temperaturgrenze als Punkt, an dem eine Zunahme des Leckstroms bei der Stromunterbrechung und eine Verminderung der Lebensdauer eintreten. Eine Mischung von PbSiFg und Pb(BF«)₂ im Verhältnis 7 : 3 ergibt einen verhältnismäßig weiten Temperaturbereich. Die Hinaufügung einer Säure ist zwar im Allgemeinen bei einem Bleiplattierbad zu empfehlen, sie wird jedoch im vorliegenden Fall nicht empfohlen, da sie den Wirkungsgrad und die Lebensdauer verschle chtert.

Eine Änderung des Wirkungsgrads und der Lebensdauer bei höchster Spannung bei der Stromunterbrechung bei der Elektroniederschlagung - Auflösung bei Raumtemperatur und 1mA für die Dauer einer Stunde ist in Figur· 7 dargestellt. Werden der Wirkungsgrad und die Lebensdauer betrachtet, so ist eine Spannung von 1 bis 10 V erwünscht. Dieser Bereich ist weit und ist dadurch bestimmt, da£ er eine Stromunterbrechung bewirkt, wobei es jedoch keine Gefahr für eine Gaserzeugung gibt.

Somit zeichnet sich eine Wolframelektrode dadurch aus, daß sie eine Stromunterbrechungswirkung ausübt und daß die Spannung bei der Stromunterbrechung hoch sein kann, sie hat jedoch den

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Nachteil, daß der Bereich niedriger verwendeter Temperaturen eng ist.' Dies ist der Tatsache zuzuschreiben, daß der bei niedriger Temperatur auf dem Wolfram gebildete Film stabilisiert ist, und kann nur verhindert v/erden, indem die Anzahl der aktiven Punkte erhöht Avird, indem eine G-oldplattierung durchgeführt wird. Die Goldplattierung darf bei wiederholtem Auflösen und Niederschlagen nicht abfallen."Es ist also notwendig, daß (1) das Plattieren durchgeführt wird, nachdem das auf dem Wolfram gebildete Oxid ausreichend entfernt worden ist, und (2") das seitliche Wachstum der Goldplattierschicht beachtet wird. Für (1) ist es notwendig, das Plattieren bei einem so hohen pH-Wert durchzuführen, daß sich kein Wolframoxid bildet. Hinsichtlich (2) werden die Stromdichte, die Zeit und die Temperatur des Plattierens zu einem Problem;

Das Plattieren des Wolframs mit Gold wird folgendermaßen durchgeführt :

Das Wolfram wird zunächst in 20 g/l Natriumhydroxid getaucht und bei 30 V für 5 bis 10 Minuten einer Anodenreinigung unterworfen. Anschließend wird es in 30 g/l Kaliumhydroxid getaucht und bei 3 bis 5 mA eine Minute lang einem anodischen Ä'tzvorgang unterworfen. Das so behandelte Wolfram wird dann der Goldplattierung unterworfen. Die Elektrode wird hierfür nach dem anodischen Itzen in eine Mischung aus 10 g/l KAu(CN)₂, 90 g/l KON und 30 g/l KOH eingetaucht und ein-Strom von 75 fiA wird bei 20° bis 40⁰C für 1 bis 20 Minuten angelegt, wodurch das Wolfram mit Gold überzogen wir d.

Bei der Zusammensetzung des Elektrolyts zum Goldplattieren ist es nicht notwendig, den Effekt eines Anions in Betracht zu ziehen. Figur 8 zeigt die Beziehung zwischen der Konzentration von Pb(BI\)_o

und dem verwendeten Temperaturbereich. Figur 9 zeigt den verwendeten Temperaturbereich, wenn LiBP,·2H₂O zu 1000 g/l Pb(BF^)₂ hinzugefügt wird, dessen Grenze als derjenige Punkt betrachtet wird, an dein der Wirkungsgrad der Auflösung - Niederschlagung bei 1mA für eine Stunde unter 96 $ fällt. Außerdem kann die Hinzufügung von

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300 bio 450 g/1 von Li₀SiP,- oder 250 bis 400 g/l von

₂g ₄₂

zu 600 bio SOO g/l PbSiPg anstelle der Hinzufügung von LiBP,'2H₂0 zu Pb(BP.)ρ den Niedrigtemperaturbereich erweitern.

Die Pläche der inaktiven Elektrode steht in enger Beziehung zum V/achütum der Bleikristalle bei der El ektroni ed erschlagung. Es sollte vermieden v/erden, daa3 die Stromdichte 60 -mA/cm übersteigt, da dies baumförmige Ablagerungen bev/irkt und Kurzschlüsse begünstigt. Alle inaktiven Elektroden bei den nachfolgend beschriebenen Beispielen haben eine derartige Pläche, daS die Stromdichte 60 mA/cm oder weniger beträgt.

Die folgenden Beispiele veranschaulichen die Erfindung. In den Beispielen sind Konstruktionen und Anwendungen von Zellen mit verschiedener Anzahl von Elektroden erläutert.

Beispiel 1

Diodonaufbau mit einer inaktiven Elektrode und einer aktiven Elektrode:

Ein empfohlener Aufbau ist in Pigur 10 dargestellt, mit einer inaktiven Elektrode 1, die aus Wolfram oder mit Gold plattiertem "Jolfram besteht, und einer aktiven Elektrode 2 aus reinem Blei. Die Elektroden hängen mit äußeren Klemmen 1¹ bzw. 2' zusammen« Bei einem Element mit einem maximalen Strom von 3 niA hat die inaktive Elektrode 1 einen Durchmesser von 0,5 nnn und eine Länge von 3 mm. Die aktive Elektrode 2 wird beim Pressen oder Pormen als Teil einer elektrolytischen Zelle 3 aus Polypropylen, das gegenüber dem Elektrolyt 4 Widerstands fällig ist, eingebaut. Die aktive Elektrode 2 ist deshalb am Boden der Zelle eingebaut, damit ein Kurzschluß aufgrund des Abfallens der gewöhnlich seitlich verwendeten Elektrode vermieden wird. Der Durchmesser der Zelle 3 ist auf die Lebensdauer bezogen. Pigur 11 zeigt die Beziehung zwischen'dem Innendurchmesser der Zelle 5 tmd der Lebensdauer, also der Anzahl der wiederholten Elektroniederschlagung-Auflösung-Zyklen bei 3mA für 3 Stunden, Der Elektrolyt 4 besteht aus einer

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Mischung im Verhältnis 7 : 3 von- 45 # PbSiFg und Pb(BF,)₂ für eine W-Elektrode oder aus einer Lösung von 325 mg/1 IiBi¹-· 2HpO in 45 fo Pb (BP₄ )₂ für eine Vi -Au-El ek tr ode. Mit einem solchen Diodenelement kann 'ein Strom gleich der zur inaktiven 'elektrode als Kathode übertragenen Elektrizitätsmenge in der entgegengesetzten Richtung fließen. Es kann also als integrierendes Element etwa zur Überprüfung eines Meßgeräts für Elektrizität, Stadtgas, städtisches Wasser usw. oder eines Batterieladegeräts oder als Zeitgeberelement für verschiedene Zwecke verwendet werden.

Beispiel 2

Triodenaufbau mit zwei inaktiven Elektroden und einer aktiven Elektrode: . -

Eine zweckmäßige Konstruktion ist in Figur 12 dargestellt., mit inaktiven Elektroden 11 und 12 aus Wolfram oder mit Gold plattiertem Wolfram, Bei einem Element für einen maximalen Strom von 3 mA haben diese Elektroden einen Durchmesser von 0,5 mm und eine Länge von 3 mm. Eine aktive Elektrode 13 besteht aus reinem Blei und ist durch Pressen als Teil einer elektrolytischen Zelle 14, die dem Elektrolyt widersteht, eingesetzt. Sie hat die Form eines Rings mit einem Innendurchmesser von 8 mm und einer Länge von 5 mm. Die Elektroden hängen an äußeren Klemmen 11', 12' bzw. 13'. In der Zelle 14 befindet sich ein Elektrolyt 15. Ist bei diesem Element früher ein elektrischer Strom zwischen einer der inaktiven Elektroden 11 und der Elektrode 13 zur elektrischen ITi ed er schlagung von Blei geflossen, so ist es möglich, eine definierte Elektrizitätsmenge zwischen den Elektroden 11 und 12 hin- und herzuübertragen. Das Element ist also als wiederholter Zeitgeber oder als Kodierer verwendbar.

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Beispiel 3

Triodenaufbau mit einer inaktiven Elektrode und zwei aktiven Elektroden:

Ein zweckmäßiger Aufbau ist in Figur 13 dargestellt, mit einer inaktiven Elektrode 21 aus Wolfram oder mit Gold plattiertem Wolfram, die im wesentlichen in der Mitte einer elektrolytischen Zelle 24 angeordnet ist, und mit aktiven Elektroden 22 und 23, die aus reinem Blei "bestehen und durch Pressen als Teil der elektrolytisclien Zelle 24 im oberen und im unteren. Teil der Zelle installiert sind und die Umgebung der inaktiven Elektrode T meiden. Die aktiven Elektroden 22 und 23 haben die Form eines Rings mit einem Innendurchmesser von 8 ram und einer Länge von 5 mm. Me Nachbarschaft der inaktiven Elektrode 1 wird gemieden, um Kuraschlüsse aufgrund des Herabfallens der Elektroden, die üblicherweise seitwärts in einem Elektrolyt 5 verwendet \«jerden, zu vermeiden. Die Elektroden hängen an äußeren Klemmen 21', 22· bzw. 23'. Dieses Element eignet sich für die Integration von Signalen oberhalb eines Schwellenwerts oder zur Integration von Signalen unterhalb des Schwellenwerts, außerdem sind die Addition und die Substralction von zwei Signalen möglich.

Fließt Tsei einer Schaltung nach Figur 14 ein definierter elektrischer Strom zwischen den Anschlußelektroden und es treten Signale zwischen einer der Elektroden und einer Steuerelektrode in entgegengesetzter Richtung auf, so wird der erstere Strom ein Schwellwert und elektrische Ströme oberhalb oder unterhalb des Schwellwerts werden integriert.

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Claims (2)

1. - 12 ~
   Pa t e.ii ta η ,.s,p;. r u „ c

   Coulomfo^Speicherelement -mit einem Elektrolyt und mit Elektroden, dadurch gekennzeichnet, daß der Elektrolyt (4» 15, 25}# der hauptsächlich aus einem Bleisalz oder einer Mischung von Blei*· salzen bestellt, zwischen eine oder mehrere inaktive Elektroden (1, 11, 12-, 21) aus Wolfram, oder mit G-old plattiertem Wolfram und eine oder melirere aktive Elektroden (2, 13» 22, 23) aus reinem, Blei, das entsprechend den fa.radaysche'n Gesetzen aufgelöst oder niedergeschlagen wird, eingeibraeht ist»
2. 2. !Element nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Elektrolyt eine wässerige !lösung ron Bloi-Gilicium-Pluorid " (BTi)SiPg) oder Blei-Bor-fluorid (Pb(BPx)₂) und/oder eine Mischung hiervon ist,

   5» Element nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die inaktive Elektrode bzw* die inaktiven Elektroden aus Wolfram bestehen, das durch Eintauchen von Wolfram in wässeriges Hatriumhydroxid| Aussetzen einer anodischen Reinigung, Unterwerfen des behandelten Wolframs einer anodischen Ätzung in löslichem Kaliumhydroxid und dann Durchführen des Goldplattierens mit einer wässerigen Ijösung. von 10 g/l von IrAu(CH") _ot 90 g/l KÖF und 30 g/l KOH ohne Waschen mit Wasser goldplattiert ist.

   4vElement nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß Lithium-Silicium-Pluorid oder Lithium-Bor-Eluorid zur v/ässerigen Lösung des Blei-Silicium-Pluorids oder Blei-Bor-Pluorids und/oder deren Mischung als Elektrolyt zugefügt ist«

   5* Element nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß der Elektrolyt eine wässerige Lösung mit 600 bis 800 g/l Blei-Silicium-Pluorid und Blei-Bor-Pluorid und 250 bis 450 g/l Lithium-Silicium-Jluorid oder Mthium-Bor-iluorid ist>

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