DE2226697A1 - Verfahren und vorrichtung zur wasserstoff-sauerstoff-kombination - Google Patents

Description

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North American Rockwell Corporation, El Segundo,California^.St.A.

Verfahren und Vorrichtung zur Wasserstoff-Sauerstoff-Kombination

Die vorliegende Erfindung betrifft ein System zur Kombination von Wasserstoff- und Sauerstoffgas. Insbesondere betrifft die Erfindung ein System für die Rekombination von gasförmigem Wasserstoff und Sauerstoff aus der radiolytischen Spaltung von Wasser in Kernreaktoren.

Beim Betrieb homogener Losungsreaktoren, die im weiteren als Hei^ßwas_sjerreaktoren bezeichnet werden, wird Wasser radiolytisch in gasförmigen Wasser« und Sauerstoff aufgespalten. Die Rekombination des gasförmigen Wasser- und Sauerstoffs ist für den Betrieb des Kernreaktors wesentlich, da sonst die Gase und Spaltungeprodukte an die Atmosphäre abgegeben werden müssten und eine Was3eraufbereitung8anlage erforderlich wäre, um den Reaktorkern mit Wasser zu versorgen.

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Beim Betrieb eines Heißwasser-Kernreaktors wird Wasser radiolytisch in gasförmigen Wasser- und Sauerstoff gespalten. Der gasförmige Wasser- und Sauerstoff wird zusammen mit dem im Reaktorkern erzeugten, unter Druck stehenden Wasserdampf durch eine Dampfturbine und sodann in einen Dampfkondensator geleitet. Die im Dampfkondensator nicht kondensierten Gase müssen aus dem System abgepumpt werden. Diese nichtkondensierbareη Gase enthalten radioaktive Substanzen. Um diese von den Gasen zu trennen, muss man zuerst den Wasser- und Sauerstoffgehalt der Gase, der etwa 90 % der nichtkondensierbaren Substanzen ausmacht, rekombinieren, um dadurch das Entstehen potentiell explosiver Mischungen zu verhindern und das Gasvolumen zu verringern, das zwecks Ausziehen der radioaktiven Substanzen behandelt werden muss.

Siedewasser- und Druckwasserreaktoren benötigen Sauerstoff-Wassers toff-Komblnatoren auch für Notfälle, wie z.B. eine Unterbrechung der Kühlmittelversorgung. Bei derartigen Notanlagen ist Zuverlässigkeit von äusserster Wichtigkeit. Entsprechend ist ein einfacher Aufbau wünschenswert.

Systeme, die darauf ausgelegt sind, Wasserstoff und Sauerstoff aus der radiolytischen Spaltung von Wasser in Kernreaktoren zu

ι

kombinieren, werden im weiteren entsprechend der Fachterminologie ; als "Rekombinatoren" b^seichnet.

Gasrekombinatoren lassen sich in Konvektions-, Diffusions-, Zwangsströmungs- und Kondensatorausführungen unterteilen. Der ; Konvektionsgasrekombinator basiert auf natürlichen Konvektionsströmen in den heissen Gasen, die zu einer Gasströmung über die ι Oberfläche eines Katalysators führt, wo die Rekombination stattfindet. Ein Beispiel für einen solchen Gasrekombinator beschreibt ■■ die US-PS 2 847 284. Im Diffusionsgasrekombinator diffundieren i die Gase regellos von ihrer Quelle "zur Oberfläche des Katalysators. Ein Beispiel hierfür ist der Diffusionsrekombinator nach US-PS J5 098 810. Ein Zwangsströmungsgasrekombinator verwendet ein Gebläse bzw. eine Pumpe, um die Gase über die Katalysator-

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Oberfläche zu zwingen; vergl. beispw. die US-PS 2 879 146. ^; Beim Kondensatorgasrekombinator wird der Kondensator als treibende Kraft verwendet, um den gasförmigen Wasser- und . Sauerstoff durch ein Katalysatorbett zu leiten.

Die Katalysatorbetten für die Wasserstoff-Sauerstoff-Kombination oder -Rekombination nach dem Stand der Technik wurden mit grosser Dicke oder Tiefe in der Strömungsrichtung ausgeführt, insbesondere im Verhältnis zur stirnseitigen Fläche des Katalysatorbetts. Beispielweise hat man Wasserstoff-Sauerstoff-Rekombinatoren für die Verwendung mit Siedewasserreaktoren ausgeführt, in denen die Katalysatorbetten in der Strömungsrichtung einige ■-. Fuss dick waren. Die Verwendung eines dicken Katalysatorbettes für die Wasserstoff-Sauerstoff-Kombination basiert auf der Annahme, dass derartige Betten wesentlich für eine wirkungsvolle Rekombination sind, und dies inbesondere dann, wenn die Wasserstoff konzentration niedrig ist. ■ · :

Die Verwendung eines dicken Katalysatorbettes mit hohem Ver- ; hältnis von Dicke zu Stirnfläche bedingt, dass ein erheblicher ;

' Anteil der stattfindenden Wasserstoff-Sauerstoff-Kombination

tief im Innern de» Betts vor sich geht. Der stromaufwärts gelev gene Teil des Katalysatorbetts hat gegenüber dem stromabwärts -·?■ gelegenen Teil,wo ein erheblicher Anteil der Kombination stattfindet, eine verhältnismässig niedrige Betriebstemperatur. Die- -.": ser Abschnitt niedriger Temperatur ergibt einen geringen Kombi-,i nationswirkungsgrad. Um diesen Umstand zu umgehen, wurde vorge-':] schlagen. Heizvorrichtungen einzusetzen, die den stromaufwärts & gelegenen Teil des Katalysatorbetts erwärmen. Der Einsatz der-■·' artiger Heizvorrichtungen ergibt jedoch keinen wirkungsvollen Betrieb des iftalysatorbetts und erhöht nur die Kosten.

y. Weiterhin ist die verwendung eines dicken Katalysatorbetts mit hohe« Verhältnis von Dicke zu Stirnfläche auch ungeeignet für die Kombination verhältnismässig nasser Oase, wie sie im Dampf-

kondensator eines Heisswaeserreaktore auftreten. Die Ansammlung flüssigen Wassers im Katalysatorbett führt zu dessen "Wasser-

ORIGfNAL INSPECTED

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des Betts auftritt, sich stromabwärts fortpflanzt und die Kombination verhindert. Um diesen Vorgang zu verhindern, ist vorgeschlagen worden, Yorwärmeinrichtungen einzusetzen, die die
in das Katalysatorbett einströmenden Gase trocknen, sowie Katalysatoren auf Metallbasis zu verwenden, die ,keine Feuchtigkeit
aufnehmen und daher gegen "Löschung" unempfindlicher sind. ; Diese Metallkatalysatoren sind jedoch teuerer und weniger wirksam als die herkömmlichen Katalysatoren aus platinierter Tonerde. Die dauernde Verwendung von Vorwärmern erhöht ausserdera
die Kosten der Wasserstoff-Sauerstoff-Kombination.

Schliessllch führt die Verwendung dicker Katalysatorbetten mit
kleinen Stirnflächen zu verhältnismässig hohen Gasströmungsgeechwindigkeiten. Diese wiederum ergeben verhältnismässig ; starke Druckabfälle über dem Katalysatorbett und verlangen einen
entsprechend hohen Aufwand für Gaspumpen. Das Auftreten verhältnismässig hoher Gasgeschwindigkeiten führt auch zu einem
"Verstauben" bzw. einer Erosion des Katalysatormaterials - ein ' weiterer Grund für die Verwendung des teueren Katalysators auf
Metallbasis.

Die vorliegende Erfindung betrifft ein- Verfahren für die Kombi- j

nation von Wasserstoff μηα Sauerstoff, bei dem Wasserstoff und !

Sauerstoff mit einem Katalysatorbett in Berührung gebracht wer·- ·

den, dessen Katalysatormaterial die Reaktion ' j

₂ + O₂ ^ 2H₂O j

fördert, und das dadurch gekennzeichnet ist, dass; man den

Wasserstoff und den Sauerstoff mit einem Katalysatorbett in ;

Berührung bringt, dessen Dicke weniger als etwa 0,25 ft. (76 mm) i

beträgt und bei dem das Verhältnis von Dicke zu Stirnfläche j

weniger als 0,01 ft./ft.² (0,033 m/m²) beträgt, und betrifft i

weiterhin ein System zum Rekombinieren von gasförmigem Wasser- j

stoff und Sauerstoff mit einer Quelle von gasförmigem Wasser- j

stoff und Sauerstoff, einem Katalysatorbett, und Mitteln zum

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Durchleiten de» Wasserstoffgases und des Sauerstoffgases durch das Katalysatorbett,, dadurch gekennzeichnet, dass das Katalysatorbett eine Dicke von weniger als 0,25 ft. (76 mm) und ein Verhältnis von Dicke zu Stirnfläche von weniger als 0,01 ft./ft. (0,033 ^m/ra²) hat, wobei der Katalysator die Reaktion

2H₂ + O₂ ^ 2H₂O

fördert.

Weiterhin ist die Erfindung gerichtet auf den Einsatz von Katalysatorpatronen, die sich einzeln oder in Gruppen einsetzen lassen, um Kombinatoren oder Rekombiri%oren aufzubauen.

Die Verwendung eines verhältnismässig dünnen Katalysatorbettes mit niedrigem Verhältnis von Dicke zu Stirnfläche ergibt eine Anzahl von Vorteilen, die bei den Katalysator batten für die Wasserstoff-Sauerstoff-Kombination nach dem Stand der Technik unbekannt waren. Der grösste Teil der Wasserstoff-Sauerstoff-Kombination erfolgt in der Nähe der Stirnfläche der nach der ! vorliegenden Erfindung aufgebauten dünnen Katalysatorbetten; folglich erwärmen sich die stromaufwärtsgelegenen Teile des Betts auf verhältnismässig hohe Temperaturen. Weiterhin wird wegen der relativ geringen Dicke des Katalysatorbetts Wärme mit hohem Wirkungsgrad durch Strahlung und Leitung von den stromabwärts gelegenen Teilen zu den stromaufwärts gelegenen i Teilen des Betts übertragen. Diese Erwärmung der stromaufwärts ' gelegenen Teile des Katalyafcorbettes ergibt einen verhältnismäalg geringen Temperaturgradienten über den grössten Teil der Bettdicke und einen hohen Kombinationswirkungsgrad. Wegen der ; Erwärmung der stromaufwärts gelegenen Teile des Katalysator- ! bettes sind keine Heizeinrichtungen zu deren Erwärmung erforder- j

Die Kombination des grössten Teils des Wasserstoff und Sauer- ? Stirnfläche des 209881 /0613

Stoffs in der Nähe der Stirnfläche des Katalysatorbettes be-

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deutet weiterhin, dass einströmende nasse Gase im stromaufwärts gelegenen Teil des Bettes getrocknet werden. Wegen der verhältnismässig grossen Stirnfläche muss ausserderti nur wenig Wasser pro Stirnfläoheneinheit entfernt werden. Die Notwendigkeit einer kontinuierlichen Trocknung der Nassgase vor dem Eintritt in das Katalysatorbett wird also umgangen. Wegen der Trocknung der einströmenden Nassgase lassen sich herkömmliche Katalysatoren - z.B. solche aus platinierter Tonerde - verwenden; und die teueren Metallbasiskatalysatoren, die nach dem Stand der Technik zum Verhindern der Wasservergiftung eingesetzt wurden, lassen sich vermeiden. Wegen der verhältnismässig geringen Dicke des iftalysatorbettG findet fast keiner Druckabfall statt, wodurch sich der Pumpaufwand entsprechend reduziert. Weiterhin lassen sich niedrigere Gasgeschwindigkeiten verwenden als bisher nach dem Stand der Technik üblich, wobei jedoch die Verweilzeiten die gleichen sind wie in den Katalysatorbetten nach dem Stand der Technik, die verhältnismässig dick sind und eine verhältnismässig kleine Stirnfläche aufweisen.

Fig. 1 ist eine teilweise geschnittene perspektivische Ansicht eines Wasserstoff-Sauerstoff-Rekombinators nach der vorliegenden Erfindung.

Fig. 2 ist eine Draufsicht entlang der Linie 2-2 der Fig. 1 und ^: zeigt eine Katalysatorpatronenanordnung nach der vorliegenden Erfindung.

Flg. 3 ist ein Seitenriss entlang der Linie 3-3 der Fig. 2 und i zeigt eine Katalysatorpatrone nach der vorliegenden Erfindung. · '

Fig. 4 ist ein teilweise geschnittener Seitenriss eines bei einer Katalysatorpatrone nach der vorliegenden Erfindung verwendeten Ringkanals, der der Patrone Steife verleiht, ein ι übermässiges Absetzen des Katalysators in der Patrone j verhindert und gewährleistet, dass das Absetzen des Kata-'

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lysators im Betrieb nicht zu dessen Umgehung durch das Gas fuhrt.

Fig. 5 ist ein Diagramm, das die Kombination von Wasser- und Sauerstoff in einem dünnen Katalysatorbett in Prozent als Funktion der Verweilzeit des Wasser- und Sauerstoffs im Bett zeigt.

Fig. 6 zeigt das Temperaturprofil eine^ dünnen Katalysatorbetts, in dem Wasserstoff und Sauerstoff sich exotherm verbinden.

Die vorliegende Erfindung ist gerichtet auf Verbesserungen bei Katalysatorbetten für die Umsetzung von gasförmigem Wasser- und Sauerstoff zu Wasserdampf und insbesondere für dif=· Rekombination von Wasserstoff und sauerstoff aus der radiolytischen Spaltung von Wasser in Kernreaktoren. Die vorliegende Erfindung ist weiterhin gerichtet auf einen Katalysatorbettaufbau in Modulform unter Einsatz von Katalysatorpatronen u-nd auf ein verbessertes Verfahren sur Kombination von Wasserstoff und Gauerstoff.

Die Katalysatorbetten nach der vorliegenden Erfindung haben eine Dicke von weniger als etwa 0,25 ft. (76 mm) und Verhältnisse von Dicke zu Stirnfläche von weniger als 0,01 ft./ft. (0,033^ra/m vorzugsweise eine. Dicke von weniger als etwa 0,1C ft. (30*5 mm) und ein Verhältnis von Dicke zu Stirnfläche von weniger als ; 0,001 ft./ft.² (0,00^3 ^m/m² ). Die"Pieke" eines Katalysatorbettes ist diejenige Distanz, die die Gase durchströmen müssen,-um das Katalysatorbett vom Einlass bzw. der stromaufwärts gelegenen Seite zum Ausgang bzw. der stromabwärts gelegeen Seite des Bettes zu durchlaufen. Die "stirnfläche" des Katalysatorbätes ist die : gesamte Eintritts fläche des Bettes.

Fig. 1 zeigt einen tfasserstoff-Sauerstoff-Gasrekombinator für \ die Behandlung der Abgase aus dem Dampfkondensator eines Siede-

wasserreaktor-Leistungskreises. Bei Siedewasserreaktoren findet !

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innerhalb des Kernes eine radiolytisohe Spaltung des Wassers statt. Der Wasserstoff und der Sauerstoff, die sich im Kernbereich ausbilden, machen etwa 15 bis 3>0 Gew.-ppm aus. Weiterhin bilden sich im Kern verhältnismässig kleine Mengen radioaktiver nichtkondensierbarer Substanzen. Alle diese Gase werden mit dem im Kern gebildeten Dampf durch Dampfturbinen und dann in einen Dampfkondensator geleitet, der den grossten Teil des übrigbleibenden Dampfes in Wasser zurückverwandelt, das dem Reaktor wieder zugeführt wird. Die Abgase des Dampfkondensators bestehen aus Wasserstoff, Sauerstoff, Wasserdampf, Luft und nichtkondensier-

baren radioaktiven Substanzen. Eine wirkungsvolle Entfernung der radioaktiven Substanzen aus diesen Abgasen erfordert die Kombination von Wasserstoff und Sauerstoff, um Explosionen zu verhindern und das Volumen der zu behandelnden Gase zu verringern.

Pig. 1 zeigt einen Kondensationsgasrekombinator mit einem Rekombinatorgefäss 2 und einem Kondensator 4. Die Leitung 6 stellt eine Strömungsverbindung zum Dampfkondensatorteil des (nicht gezeigten) Siedewasserreaktor-Leistungskreises her. Die Leitung 6 ist mittels eines Flansches 8 an der Eingangsleitung 10 angebracht, die zu einem Feuchtigkeitsabscheider 12 führt. Der Feuchtigkeitsabscheider enthält geeignete Prallkörper 14, die Feuchtigkeitströpfchen, die mit dem gasförmigen Ausfluss des Dampfkondensatorteils des Siedewasserreaktor-Leistungskreises mitgerissen werden, ausziehen. Das Wasser fliesst aus dem Feuchtigkeitsabscheider 12 über die Ablaufleitung l6 ab.

Der Vorerwärmer 18 wird während des Einlaufs des Rekombinators verwendet, um die nassen Gase zu trocknen und zu gewährleisten, dass beim Einlauf ein trocknes Katalysatorbett vorliegt und eine wirkungsvolle und vollstänlge Rekombination stattfindet. Der Vorwärmer 18 wird weiterhin eingesetzt, wenn die Wasserstoff- und Sauerstoffkonzentration im gasförmigen Ausfluss des Siedewasserreaktor-Leistungskreises niedrig ist, da die bei niedrigen Konzentrationen durch die exotherme Reaktion von Wasserstoff und Sauerstoff erzeugte Wärme nicht ausreicht, um die Betriebstemperatur auf¹den Wert zu bringen, der für eine wirkungsvolle

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katalytische Rekombination erforderlich ist. Die Leitung 20 führt die den Vorwärmer 18 verlassenden Ausflussgase in das Rekombinationsgefäss 2. Die Leitung 20 1st an dem Rekombinationsgefäss 2 mittels eines Flansches 22 befestigt. Das Rekombinationsgefäss 2 enthält eine Vielzahl von Katalysatorpatronen 24. Typischerweise werden die Katalysatorpatronen in einer im allgemeinen symmetrischen und senkrecht ausgerichteten Gruppe innerhalb des Gefässes angeordnet. Der die Katalysatorpatronen aufnehmende Rekomblnatormantel lässt sich ggff. durch (nicht gezeigte) externe Kühlschlangen oder -leitungen kühlen.

Weitere Einzelheiten der Katalysatorpatronen sind in den Fig. 2 und 3 gezeigt. Fig. 2 ist eine Draufsicht entlang der Linie 2-2 der Fig. 1 und zeigt etwa ein Viertel des Oberteils des Katalysatorbettes. Die Katalysatorpatronen 24 hängen über Flansche 28 von der Oberplatte 26 herab, die sich im Flanscn 22 befindet. Die Fig. 3 zeigt einen Seltenriss der Katalysatorpatrone 24 entlang der Linie 3-3 der Fig. 2.

Die Katalysatorpatronen 24 werden durch Öffnungen in der Oberplatte 26 eingeführt und mittels des Flansches 28 von der Oberplatte 26 abgehängt. Die innere Zylinderwand 30 und die äussere Zylinderwand 32 sind konzentrisch und am Flansch 28 befestigt, von dem sie herabhängen; sie bilden eine Ringkammer Jk, Die innere und die äusserd Zylinderwand 30* 32 sind jeweils gasundurchlässig und bestehen typischerweise aus Metall, wie z.B. rostfreiem Stahl. Die innere Zylinderwand 36 und die äussere Zylinderwand sind konzentrisch und an den Bodenenden der Wände 30 bzw. 32 angebracht und hängen von diesen herab; sie bilden die Ringkammer 40. Die innere und die äussere Zylinderwand 36>38 sind gasdurchlässig und erlauben den Ausflussgasen dem Dampfkondensators des Siedewasserreaktor-Leistungskreises, durch das Katalysatorbett zu strömen. Die Zylinderwände 36, 38 sind z.B. aus Maschendraht aus rostfreiem Stahl aufgebaut. Die Zylinderwände 36 und 38 Terlaufen bis zur Bodenplatte 42 der Katalysatorpatrone. Die Ringkammer 40 ist mit dem Katalysator 44 - beispw.

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platlnierte Tonerde - ausgefüllt und bildet das Katalysatorbett.

Die radiale Entfernung zwischen den Zylinderwänden 36, 38 ist die Dicke des Katalysatorbetts. Die Gesamtstirnfläche des Katalysatorbetts fies Rekombinators lässt sich berechnen, indem man die Oesamtstirnflache jeder der Katalysatorpatronen mit der Anzahl der Katalysatorpatronen multipliziert. In der vorliegenden Darstellung ist die Einlass- oder Stirnfläche des Katalysatorbettes die gekrümmte Fläche eines rechtwinkligen Zylinders. Folglich bestimmt sich die Stirnfläche jeder der Katalysatorpatronen aus der bekannten Beziehung ff .dh, in der d der Innendurchmesser des Katalysatorbettes bzw. aer Aussendurchmesser der inneren Zylinderwand 36 und h die Höhe des Katalysatoebettes bzw. etwa dieHöhe der Zylinderwände 36 oder 38 ist.

Der Katalysator 44 ist nicht nur in die Ringkammer 40 gepackt, sondern auch in die Ringkammer 34, so dass, wenn der Katalysator sich während des Betriebs absetzt., die Ausflussgase des Dampfkondensator des Siedewasserreaktor-Leistungskreises den Katalysator nicht durch den luftgefüllten Raum im Oberteil der Ringkammer 40 umgehen können. Mit anderen Worten: W2nn der Katalysator sich in der Ringkammer 40 absetzt, wird diese durch Katalysatormaterial, das unter der Einwirkung der Schwerkraft aus der Ringkammer 34 elnfliesst, andauernd nachgefüllt, so dass an der Schnittstelle zwischen den Ringkammern 34 und 40 kein Zwischenraum auftritt.

Auf bestimmten Höhen der Ringkammer 40 sind Ringkanäle 46 vorgesehen. Hierbei handelt es sich allgemein um Kanäle in der Form eines umgekehrten U. Diese lassen sich aus Metall oder einem anderen gasundurchlässigen Material - wie z.B rostfreiem Stahl - ausbilden. Die Kanäle werden durch Träger 48 in Stellung gehalten, die sieh durch Lächer oder öffnungen in den Zylinderwänden 36, 38 und dem Ringkanal 46 hindurcherstrecken. Diese Träger sind typischerweise Zugnieten oder Mutter-Schrauben-Verbindungen. Wie in der Zeichnung gezeigt, sind für jeden Ringkana^. viel' Träger 48 vorgesehen.

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Pig. 4 zeigt einen vergrösserten Seitenschnitt eines Ringkanals 46. Das Katalysatormaterial 44 ist auf die Ringkanäle 46 aufgefüllt. In dieser Hinsicht dienen die Ringkanäle 46 als Abstandhalter oder Teiler für den Katalysator und verhindern ein übermässiges Absetzen des Katalysators. Weiterhin ist der Katalysator 44 in der Kammer gepackt, die von den gegenüberliegenden Schenkeln des Ringkanals 46 gebildet wird. In dieser Hinsicht dianen die Ringkanäle dem gleichen Zweek wie die Ringkammer 34 und gewährleisten, dass beim Absetzen des Katalysators die Abgase aus dem * Dampfkondensator des Siedewasserreaktor-Leistungskreises den Katalysator nicht durch die Lufträume unter den Ringkanälen umgehen können. Mit anderen Viorten; Wenn der Katalysator 44 sich in der Ringkammer 40 absetzt, wird diese durch das Material, welches unter dem Einfluss der Schwerkraft aus dem-Innenraum des Ringkanals 46 nachfliesst, aufgefüllt. Offensichtlich bestimmt sich die Höhe der Ringkanäle 46 aus den Absetzeigenschaften des verwendeten Katalysators, um die Ausbildung eines Luftspaltes zwischen dem Boden de» Ringkanals 46 und dem Oberteil der ringförmigen Säule aus Kataly^atoriuaterial zuverhindern. Weiterhin dient der Ringkanal 46 der statischen Stabilisierung der Ringkammer 4o.

Nach Fig. 1 ist das Rekombinatorgefäss 2 weiterhin über die Leitung 50 mit dem Kondensator 4 verbunden. Der Kondensator 4 ist herkömmlich aufgebaut und besteht aus einer Vielzahl von Kühlrohren 52 innerhalb eines Mantels 54. Die Ablaufleitung 56 ist vorgesehen, um das Kondensationswasser abzuführen; die nichtkondensierberen Gase verlassen den Kondensator über die Gasleitung 58. Diese nichtkondensierbaren Gase gelangen über die Leitung 58 zu einem Luftejektor und einer (nicht gezeigten) Gasbehandlungszone, wo die Oase auf atmosphärischen Druck hochgepumpt, gefiltert und adsorbiert oder sonstwie behandelt werden, um das radioaktive Material, das sie enthalten, teilweise oder vollständig zu entfernen. Diebehandelten und gereinigten Gase werden sodann an die Atmosphäre abgelassen.

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Im Betrieb treten die Abgase des Dampfkondensators eines Siedewasserre^tor-Leistungskreises in die Leitung 6 ein und laufen über eine Leitung 10 und den Feuchtigkeitsabscheider 12, von wo ein erheblicher Teil des mitgeführten Wassers durch die Abflussleitung 16 abgeht. Von dort strömen die Gase durch den Vorwärmer 18 und von dort über die Leitung 20 zum Rekombinationsgefäss 2. Sie strömen in die Katalysatorpatronen 24 ein, wo sich beim Kontakt mit dem Katalysatorbett der Wasserstoff und der Sauerstoff zu Wasserdampf rekombinieren. Der Wasserdampf und die anderen Gase laufen sodann durch die Leitung 50 zum Kondensator 4, wo die Wasserdampfphase der Gase zur Flüssigkeit kondensiert und durch die Abflussleitung 50 abgeht. Die nichtkondensierbaren Gase werden durch die Gasleitung 58 abgezogen undbehandelt, wie es oben beschrieben ist.

Fig. 5 zeigt ein Diagramm der Wasserstoff-Sauerstoff-Rekombination in Prozent als Funktion der Verweilzeit im Katalysatorbett. Die angegebene Verweilzeit ist eine "Oberflächen"-Verweilzeit, die sich berechnet aus dem Gesamtvolumen des Katalysatorbetts, geteilt durch den Voluraendurchsatz der df^ch das Katalysatorbett strömenden Gase. Wie in der Legende der Fig. 5 angegeben, betrifft die aufgezeichnete Kurve Katalysatorbetten aus platinierter Tonerde mit einer Dicke von 0,25 bzw. 0,50 inch (76 mm bzw. 15./mm), wobei der eintretende Gasstrom etwa 6,67 bis 10 Vol.-# Wasserstoff und 3,33 bis 5 Vol.-^ Sauerstoff in stöchiometriscb 1 Mengen enthält. Die Beziehung zwischen dem Prozentsatz der Wasserstoff-Sauerstoff -Rekombination und der Verweilzeit im Katalysatorbett nach Fig. 5 wurde experimentell bestimmt und erwies sich als im wesentlichen gleichbleibend für Drücke zwischen 1 in. ( 25,4' mm) Hg und 1.000 psi (0,70 kg/mm ). Wie in Fig. 5 gezeigt, werden bei diesen Konzentrationen mindestens 99 % des WasserstrfTs und Sauerstoffs rekombiniert, wenn die Verweilzeit in einem Katalysatorbett aus platinierter Tonerde 1,4 ms beträgt. Diese schnelle Rekombination von Wasserstoff und Sauerstoff lässt sich mit einem dünnen Katalysatorbett erreichen, da sich u.a. im stromaufwärts gelegenen Teil des Bettes (vergl. 6) verhältnismässig hohe Temperaturen einstellen.

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Fig. 6 ist ein Diagramm, das die Temperatur in ⁰P in den Katalysatorbetten der Fig. 5 als Funktion der Dicke (T) des Bettes zeigt. Das Diagramm der Fig. 6 beruht auf Zahlen, die bei der Wasserstoff-Sauerstoff-Rekombination in einem Gasstrom mit 8 Vol.-# Wasserstoff, 4 Vol.-# Sauerstoff und 88 VoI,-Ji Stickstoff aufgenommen wurden. Wie in Fig. 6 gezeigt, liegt in den letzten drei Vierteln des Katalysatorbettes die höchste Temperaturvor, d.h. etwa 1100° F ( 59J5° C); nur das erste Viertel des Betts (bis 0,25 T) hat im Betrieb also eine Temperatur unterhalb der Maximaltemperatur. Das Erreichen einer Temperatur von 1100° F (593° C) im Bett entspricht demjenigen Punkt, wo etwa 99 % des Wasserstoffs und Sauerstoffs Tekombiniert haben, bzw. einer Verweilzeit von 1,4· ms. Die Sauerstoff-Wasserstoffrekombination hat also zu 99 % stattgefunden, wenn ein Viertel der Dicke des Katalysatorbettes durchlaufen ist. Diese Betriebsbedingungen bei einem Katalysatorbett nach Fig. 5 und 6 stehen in scharfem Gegensatz zu den Bedingungen bei herkömmlichen Katalysatorbetten, bei denen eine 99 #ige Rekombination erst tief innerhalb des Katalysatorbettes erreicht werden kann.

Der nach der vorliegenden Erfindung'einzusetzende Katalysator

kann jeder Katalysator sein, der die Reaktion 2H₂ + O₂ ^ 2HgO

fördert. Ein Vorteil dervorliegenden Erfindung ist jedoch, dass sich ein herkömmlicher Katalysator - wie z.B. platinierte Tonerde - einsetzen lässt, man aber dennoch einen hochwirksamen Katalysatorbettbetrieb erhält. Typische Katalysatoren sind die Edelmetalle, nämlich Gold, Silber, Quecksilber, Platin, Palladium, Iridium, Rhodium, ruthenium und Osmium sowie deren Mischungen.

Typische Katalysatorträger sind Tonerde, Kieselerde, Berylliumerde, Zirkonerde, Magnesia sowie deren Kombinationen wie Borerde-Tonerde und Kieselerde-Tonerde. Das Katalysatormaterial kann jede herkömmliche Gestalt für porös© Betten annehmen - wie z»B. Pillen, Pellets, Kugeln, überzogene Drähte, Folien, Bänder oder Rohre. Teilchengrösse und Packdichte Im Katalysatorbett sind nicht kritisch, und es lässt sich Jede geeignete Anori verwenden. 209881/0613

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Die .Anordnung des Katalysatorbettes nach der vorliegenden Erfindung ixt im wesentlichen druckunempfindlich, wie sich aus Fig. 5 zwingend ergibt, und lässt aich über den gesamten Druckbereich anwenden, der normalerweise bei Wasserstoff-Sauerstoff-Kombinatoren und insbesondere Wasserstoff-Sauerstoff-Rekombinatoren auftritt. Der Einla^sdruck am Katalysatorbett variiert in Abhängigkeit mit der Quelle des zu kombinierenden Wasser- und Sauerstoffs und bewegt sich normalerweise zwischen etwa 2 und 100 cn Hg.

Temperaturen innerhalb des Katalysatorbettes können sich innerhalb eines breiten Bereiches von der Raumtemperatur oder weniger bis zur 3paltungstemperatur des Katalysators bewegen. Die durch die exotherme Kombination von Wasserstoff urd Sauerstoff erzeugte Wärme wird aus dem Katalysatorbett durch den. durchströmenden Gasstrom abgezogen. Der Temperaturanstieg des Gases hängt ab von den Bestandteilen und der StrömungsgeschwindigKeit. Das AusmasE der bei Verwendung eines Ko nd en-': at ore in diesem stattfindenden Wasserdampfkondensation hängt von Einsatz aer Erfindung und den jeweils vorherrschenden wirtschaftlichen Bedingungen ab.

Die Volumenkonzentration dee Wasters und Sauerstoffs in einlaufenden Gasstrom wird man unter Kontrolle halten, wie <?ε nach dem Stand der Technik üblich ist, um explosive Mischungen zu vermeiden. Weiterhin wird man vorzugsweise Wasserstoff-Sauerstoff-wischungen behandeln, in denen sich Flammen nicht fortpflanzen können. Explosive Wasserstoff-Sauerstoff-Mischungen sowie solche, in denen sich Flammen ausbreiten können, vermeidet man, indem man die Konzentration des Wasserstoffs, die Konzentration der Sauerstoffs oder den Druck, bei dem Kombination bzw. Rekombination stattfindet, steuert. Beispielsweise kann sich eine Flamme nicht in einer Wasserstoff-Sauerstoff-Mischung ausbreiten, die weniger als etwa 5 Vol.-# Sauerstoff oder weniger als etwa k,l Vol.-# Wasserstoff bei atmosphärischem Pruck enthält. Wesentlich höhere Wasserstoff- und Sauerstoffkonzentrationen lassen sich verwenden, ohne den explosiven Konzentrationsbereich zu erreichen. Bezüglich

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der Drucksteuerung haben Versuche ergeben, dass Wasserstoff und Sauerstoff In Gegenwart eines Glühfadens bei Raumtemperatur nicht explodieren, wenn der Druck geringer als etwa 40 cm Hg ist. Weiterhin wird sieh durch den Glühfaden in einer Mischung· keine Flamme ausbilden, wenn der Druck weniger als etwa 7,5 cm Hg beträgt.

Die Wasserstoff- und Sauerstoffkonzentration in der in den Rekombinator einströmenden Gasmischung lässt sich auf herkömmliche Weise steuern, indem man dem Gasstrom ein Verdünnungsgas hinzufügt - wie 2.B. ein träges Gas, Luft oder Wasserdampf. Vorzugsweise wird man Wasserdampf einsetzen, da die Verwendung eines nichtkondensierbaren Verdünnungsgases wie Stickstoff.oder Luft zu einer erheblichen Erhöhung des Gasvolumens führt und es schwierig und teuer macht, die radioaktiven Substanzen auszuziehen, wenn der Rekombinator in einem Kernreaktoraufbau eingesetzt wird. Im Fall eines Kondensator-Rekombinators für die Verwendung mit einem Kernreaktor wird der für die Verdünnung eingesetzte Wasserdampf unmittelbar aus dem Hauptkondensator bezogen.

Vorzugsweise wird das Katalysatorbett nach der vorliegenden Erfindung mit Gasströmen mit etwa 1 bis 8 Vol.-# Wasserstoff betrieben, da, wenn der Wasserstoffgehalt weniger als etwa 1 Vol»-# beträgt, eine kontinuierliche Vorwärmung des Gasstromes erforderlich sein kann, um im Katalysatorbett eine für wirksamen Betrieb ausreichende Temperatur zu erhalten. Wasserstoffkonzentrationen von mehr als etwa 8 Vol.-# führen zu Temperaturen von mehr als etwa 1100° P ( 593° C), was im allgemeinen nicht erwünscht ist. Falls erforderlich, können jedoch Temperaturen angewandt«werden, die bis an die Spaltungstemperatur des Katalysators herankommen, wie oben bereits festgestellt wurde.

Die Katalysatorbettanordnung nach der vorliegenden Erfindung lässt sich mit Konvektions-, Diffusions-, Zwangsströmungs- und Kondensator-Kombinatoren und -rekombinatoren verwenden. Weiterhin lässt sich der Kombinator als Rekombinator für bestimmte Kühl-

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ausfall-Notfalle bei Siede- und Druckwasserreaktoren auslegen. In diesem System wird ein Kondensator normalerweise nicht benutzt, und die herkömmliche Anordnung enthält einen Feuchtigkeitsabscheider, gefolgt von einem Gebläse, einem Erhitzer, einem Jodabscheider und dann dem katalytlschen Rekombinator.

Als Beispiel zur vorliegenden Erfindung wurde ein Kondensator-Gas rekoebinator für die Verwendung mit einem 1100-MWe-Siedewasserreaktor konstruiert. Der Kondensator-Rekombinator wurde in der allgemeinen Ausführung konstruiert, bei der Wasserstoff und Sauerstoff .unter niedrigem Druck rekombinieren, wobei der Rekombinatorkondensator als Treiber für den Wasserstoff und Sauerstoff zum Durchlaufen des Katalysatorbettes verwendet wurde. Die nichtkondensierbaren Gase, die sich im Hauptkondensator des Leistungskreises des Siedewasserreaktors ansammeln, werden durch ein im Rekombinatorkondensator aufrechterhaltenes Druckgefälle in d$s Abgassystem eingezogen. Dieses Druckgefälle lässt sich erreichen, indem man in Rekombinatorkondensator eine niedrere Kondensationstemperatur (z.B. etwa 10° F » - 12,2° C) aufrechterhält als im Hauptkondensator.

für den Einlauf und eine vollständige und wirkungsvolle katalytische Rekombination ein trockenes Katalysatorbett zu gewährleisten, werden die Abgase vom Hauptkondensator des Leistungskreises des Siedewasserreaktors zuerst durch einen Feuchtigkeitsabscheider und einen Vorwärmer geführt. Der Feuchtigkeitsabscheider enthält Prallkörper, an denen sich der grösste Teil des mitgeführten flüssigen Wassers abscheidet; der Vorwärmer besteht beispielsweise aus einem Wärmeaustauscher mit dampfbeheiztem Mantel und Rohrleitungen. Eine DampfVersorgung des Vorwärmers ist nur während des iEinlaufs erforderlich, um zu gewährleisten, dass der katalytisch^ Rekombinator trocken ist. Die Eingangstemperatur am Vorwärmer ! iet typischerweise etwa 80° F (26,7° C), die Ausgangstemperatur etwa 110° F (43,3° C)i noraal«rweise tritt über dem Vorwärmer ; ein Druckabfall von etwa 2,05 mm Hg auf.

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Die Nenne tr öniungs geschwindigkeit des Gases zum Rekombinatorge,fäss beträgt etwa 7OOO lbs.Air. ( 3180 kg/h)* wobei etwa 6340 lbs./hr. ( 2880 kg/h) aus Wassedarapf und etwa 66O lbs,/hr. ( 30Q kg/h) aus nichtkondensierbaren Anteilen bestehen. Der Eingangsdruck am Rekombinatorgefäss variiert typischerweise zwischen 1 und 3 in. (25 und 75 mm) Hg. Rekombinatorgefäss und zusätzlich der Vorwärmer und der Kondensator sind für den Betrieb zwischen VoIl-Vjikuum und etwa 75 psig ( ) ausgelegt. Im

vorliegenden Ausführungsbeispiel wird der Mantel des Rekombinatorgefässes mittels eines äusseren Kühlmantels auf etwa 200° P (93,3° C) gekühlt.

Das Rekombinatorgefäss enthält das Katalysatorbett, welches in dem vorliegenden Ausführungsbeispiel mit einem Verhältnis von Dicke zu Stirnfläche von weniger als 0,0001 ft./ft»² (0,00033^m/m²) ausgelegt ist. Dieses Verhältnis ergibt sich aus einem Katalysatorbett mit einer Dicke von 0,5 in. (12,7 mm) und einer Gesamt-

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stirnfläche von 550 ft. ( 5I.I m ). Das Rekombinatorgefäss enthält 19 zylindrische Kata,lysatorpatronen der in den Fig. 1, und 3 gezeigten Art. Die Katalysatorpatronen sind senkrecht ausgerichtet und symmetrisch angeordnet, wie es die Draufsicht der Pig, 2 zeigt. Jede der Katalysatorpatronen hat einen Innendurchmesser von 11 in. (0,279 m), einen Aussendurchmesser von 12 in. (0,305 m) und eine Gesamtlänge von I32 in. (3,353 m). Die wirksame Länge der Katalysatorpatronen bzw., mit anderen Worten, die Höhe des wirksamen Katalysatorbettes und damit etwa die Höhe der gasdurchlässigen ZylindeSfände beträgt 120 in. (3,048 m). Jede der Katalysa'örpatronen hat ein Gesamtkatalysatorvolumen von 1,3 ft.⁵ (0,0367 η? ), wovon 1,2 ft.⁵ (0,0339 nr⁵ ) in dem Sinn wirksam ist, dass dieser Volumenanteil in der Strömung der Abgase des Hauptkondensators liegt. Die gasdurchlässigen Wände der Katalysatorpatronen sind aus Maschendraht aus rostfreiem Stahl mit einem Durchmesser von etwa 0,05 in» C 1»²7 nun ) und einer Maschengrösse von 8 χ 8 in. ( 203 x 203 nms ) ausgebildet. !

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Als Katalysator wurde platinierte Tonerde der Pa. Englehard Industries, Inc., Newark,,N.J., eingesetzt. Dieser Katalysator enthielt etwa 0,03 Gew.-% Platin. Die Katalysatorpellets waren zylindrisch mit einem Durchmesser von 1/8 in. (3,175 mm) und einer Länge von 1/8 in. (3*175 mm). D^s Katalysatormaterial wurde mit einer Schüttdichte von etwa 59 lbs./ft.^ (0,948 kg/dnr⁵ ) und einer PelMdichte von etwa 89 lbs ./ft. ^ ( 1,43 kg/dur⁵ ) gepackt. Der Hohlraumanteil betrug etwa 33 %. Im Rekombinatorgefüßs befanden sich insgesamt etwa 24 ft.' ( 0,679 nP ) Katalysatormaterial. Das Katalysatorbett enthielt mehr als 11 Mio. Katalysatorpelletfs; in der ersten, 1/8 in. (3,175 nun) dicken Lage des Katalysatorbetts befanden sich mehr· als 2,5 Mio. Katalysatorpellets. Mehr als 99 ~έ der Wasserstoff-Sauerstoff-Rekombination fanden in dieser ersten, 1/8 in. (3,175 mm) dicken Lage des Katalysatorbetts atatt. Die stromaufwärts gelegenen Teile des Katalysatorbettes sind im Betrieb also sehr heiss und überhitzen die ankommende Mischung ais Viasserdampf und Gasen. Der Druckabfall über dem. Katalysatorbett betrug 3t^T-ra 0,06 in. (1,524 mm) Hg, der Gesamtdruekverlust über dem Rekombinatorgefäss etwa 0,07 in. (1,778 mm ) Kg.

Betrieb man das Rekombinatorgefäss mit einem Finlassdruck von 25,4 mm Hg und das Katalysatorbett mit einem Ausgangsdruck von__ etwa 0,9 in. (22,86 mm) Hg und einer Ausgangstemperatur von etwa 1100° F ( 593° C), betrug der Volumondurchsatz etwa 4100 ft."Vs ( 116 ν?/a ) und die "Oberflächen"-Verweilzeit damit etwa 6 ms ( 24 .ft. ^/4100 ft.^/s). Diese Dauer ist mehr als das Vierfache der für die Rekombination von 99 % des im Abgas enthaltenen Wasser- und Sauerstoffs erforderlichen Verweilzeit und senkt die Wasserstoffkonzentration im Abgasausfluso vom Nennwert von 8 Vol.-$ auf einen sehr niedrigen Wert. Vei-wendet man im Rekombinatorgefäss höhere Drücke, verlängert sich die Verweilzeit entsprechend.

Die Oaf« aus dem Rekombinatorgefäss werden in einen Kondensator geführt, wo der Dampf enthltzt und auf eine Temperatur kondensiert wird, die für die für die Strdung erforderliche Druok-

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- 19 - N όγ8

differenz benötigt wird. Die Strömungsgeschwindigkeit des Gases durch den Kondensator beträgt typischerweise etwa 7000 lbs./hr. ( 3180 kg/h ), wovon etwa 6820 lbs./hr. ( 3100 kg/h ) als Wasserdampf und etwa 180 lbs./hr. (80 kg/h ) als nichtkondencierbare Gase - hauptsächlich-Luft - vorliegen. Ein Dampfstrahlluftejektor wird verwendet, um die nichtkondensierbaren Gase und die übrigbleibenden, verhältnismässig geringen Dampfmengen aus dem Kondensator zu entfernen und ihren Druck auf mehr als den Atmoaphärendruck zu heben. Der Druckabfall über dem Kondensator ist typischerweise etwa 0,1 in. (2,54 mm) Hg, und der Kondensater wird typischerweise zur Behandlung von Gasen mit Temperaturen zwischen 70 und 1100° F ( 21° C und 593° C) auf der Mantelseite ausgelegt.

Obgleich hier bestimmte Ausführungsformen der Erfindung beschrieben wurden, ist jedoch einzusehen, dass der Fachmann verschiedene Abänderungen und Anpassungsmassnahmen durchführen kann, ohne den Gedanken tind den Umfang der vorliegenden Erfindung, wie sie'in den folgenden Ansprüchen dargestellt ist, zu verlassen.

- Patentansprüche -

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Claims (11)

1. - 20 - N 678

   Pat e-n tansprüche :

   Verfahren zur Kombination von Wasserstoff und Sauerstoff,
   wobei man den Wasserstoff und den Sauerstoff mit einem
   Katalysatorbett in Berührung bringt, dessen Katalysator
   die Reaktion

   2 H₂' + O₂ > 2H₂O

   fördert, dadurch gekennzeichnet, dass man den Wasserstoff und den Sauerstoff mit einem Katalysatorbett in Berührung
   bringt, dessen Dicke weniger als 0,25 ft. ( 76 mm ) beträgt und dessen Verhältnis von Dicke zur Stirnfläche kleiner ist als 0,01 ft./ft.² ( 0,0^3 ^m/m² ).

   System zur Rekombination von Wasserstoff- und Sauerstoffgas mit einer Quelle von Wasserstoff- und Säuerstoffgas, einem
   Katalysatorbett, und Mitteln zum Durchleiten des Wasserstoff- und des Sauerstoffgases durch das Katalysatorbett, dadurch gekennzeichnet, dass das Katalysatorbett eine Dicke von
   weniger als 0,25 ft. ( 76 mm ) nnd ein Verhältnis von Dicke zu .Stirnfläche von weniger als 0,01 ft ./ft.² ( C,0χ>> ^m/n?~ ) aui"weict und dt:r Katalysator die Reaktion
2. 2.U_n t O₀ ■> ,.II ^r>

   2 η ¹J Β ο

   / ^fl

   - 21 - N 6γ8
3. 3. System nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet,, dass das Katalysatorbett in mindestens einer modulartigen Katalysatorpatrone enthalten ist,
4. 4. System nach Anspruch 3* dadurch gekennzeichnet, dass die modulartige Katalysatorpatrone zwei gasdurchlässige Wände aufweist, die eine Katalysatorkammer bilden, wobei die Katalysatorkammer mit einem Katalysator gefüllt ist, um das Katalysatorbett zu bilden.
5. 5. System nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass die gasdurchlässigen Wände konzentrische zylindrische Wände sind und eine ringförmige Katalysatorkammer bilden.
6. 6. System nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass die modulartige Katalysatorpatrone mindestens ein zwischen den beiden gasdurchlässigen Wänden und in der Katalysatorkammer angeordnetes Abstandselement enthält, das als Stütze für die gasdurchlässigen Wände und als Stütze für den in die Katalysatorkammer gefüllten Katalysator dient, um dessen übermässiges Absetzen zu verhindern.
7. 7. System nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass die modulartige Katalysatorpatrone zylindrische Gestalt hat, senkrecht ausgerichtet 1st und zwei gasundurchlässige Wände aufweist, die eine erste Katalysatorkammer bilden, die mit dem Katalysator gefüllt ist, sowie zwei gasdurchlässige Wände, die eine zweite Katalysatorkammer bilden, die mit Katalysatormaterial gefüllt ist, um das Katalysatorbett auszubilden, wobei die erste Katalysatorkammer mit der zweiten Katalysatorkammer so in Verbindung steht, dass der

   : Katalysator unter der Einwirkung der Schwerkraft aus der ersten Katalysatorkammer in die zweite Katalysatorkammer übergeführtwird, wenn der Katalysator in der zweiten Katalyeatorkammer sich absetzt.

   ι ;

   2 0 9 8 8 1 / 0 6 T 3

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8. 8. System nach Anspruch 7* dadurch gekennzeichnet, dass die modulartige Katalysatorpatrone mindestens ein gasundurchlässiges Abstandselement aufweist, das zwischen den zwei gasdurchlässigen Wänden in der zweiten Katalysatorkammer angeordnet ist, wobeidas Abstandselement aus einem Kanal in Form eines umgekehrten U besteht, der eine dritte Katalysatorkammer bildet, die mit dem Katalysator gefüllt ist, wobei die dritte Katalysatorkammer mit der zweiten Katalysatorkammer so in Verbindung steht, dass der Katalysator unter dem Einfluss der Schwerkraft aus der dritten in die zweite Katalysatorkammer übergeführt wird, wenn der Katalysator in der zweiten Katalysatorkammer sich absetzt.
9. 9. System nach einem der Ansprüche 2 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass die Quelle des Wasserstoff- und Sauerstoffgases ein Kernreaktor ist.
10. 10. Sytem nach Anspruch ^CJ» dadurch gekennzeichnet, dass es sich bei der Quelle des Wasserstoff- und Sauerstoffgases in Form eines Kernreaktors um den Kernbereich eines Wasserkessel-Reaktors handelt.
11. 11.' System nach Anspruch 9 j dadurch gekennzeichnet, dass es sich bei der Quelle des Wasserstoff- und Sauerstoffgases in Form eines Kernreaktors umden Dampfkondensator des Leistungskreises eines Siedewasserkernreaktors handelt.

    Cl./Br.

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