DE19940371A1 - Method and apparatus for recovering carbon dioxide from exhaust gases - Google Patents

Method and apparatus for recovering carbon dioxide from exhaust gases

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DE19940371A1
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Abstract

The invention relates to a method for obtaining carbon dioxide from exhaust gas. The carbon dioxide-containing exhaust gas is conveyed to at least one heat exchanger and is cooled therein to reach a temperature that is below the desublimation temperature of carbon dioxide. The carbon dioxide freezes out in the cold heat exchanger. No more exhaust gas is subsequently conveyed to the heat exchanger and the heat exchanger is heated. Carbon dioxide being in the heated heat exchanger vaporises or at least partially sublimes. The carbon dioxide is conveyed away from the heat exchanger in a preferably at least mainly liquid form. The heat exchanger is subsequently cooled again and is relieved from pressure. Carbon dioxide-containing exhaust gas is then supplied again.

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Gewinnung von Kohlendioxid aus Abgasen. The invention relates to a method and an apparatus for recovery of carbon dioxide from waste gases.

Bei bekannten Verfahren zur Gewinnung von Kohlendioxid aus Abgasen, insbesondere Abgase aus Verbrennungsprozessen wie z. In known methods for recovery of carbon dioxide from waste gases, in particular exhaust gases from combustion processes such. B. einer Verbrennung von fossilen Energieträgern, wird Kohlendioxid mit Hilfe von Membranen aus dem Abgas gewonnen. B. combustion of fossil fuels, carbon dioxide is recovered by means of membranes from the exhaust gas. Die bekannten Verfahren sind technisch jedoch relativ aufwendig und damit relativ teuer, so daß eine wirtschaftliche Betriebsweise oft nicht möglich ist. The known methods are technically relatively complex and therefore relatively expensive, however, so that the economical operation is often impossible.

Der Grund ist darin zu sehen, daß die Abgase in der Regel nur mit einem geringen Überdruck die Brennkammern verlassen und für die Abtrennung des Kohlendioxids das Abgas vorher komprimiert werden muß. The reason lies in the fact that the exhaust gases usually leave only with a slight pressure, the combustion chambers and the exhaust gas must be compressed before the separation of carbon dioxide. Daß bedeutet, der gesamte Abgasstrom, der bei den genannten Prozessen zum größten Teil aus Stickstoff, Sauerstoff und Wasserdampf besteht, ist zu verdichten. That is, the entire exhaust gas stream which is at said processes for the most part from nitrogen, oxygen and water vapor to condense. Der für die Kompression benötigte Energieaufwand ist meist größer als die Wertschöpfung aus dem gewonnenen Kohlendioxid. The energy consumption required for compression is usually greater than the value from the recovered carbon dioxide. Zusätzlich wird das gewonnene Kohlendioxid aus logistischen Gründen verflüssigt, wodurch zusätzliche Energie benötigt wird. In addition, the recovered carbon dioxide is liquefied for logistical reasons, so that additional energy is required.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die Nachteile des eingangs genannten Standes der Technik zu überwinden und ein Verfahren sowie eine Vorrichtung zu schaffen, welche es ermöglichen, Kohlendioxid aus Abgasen, insbesondere Abgase aus Verbrennungsprozessen, auf eine technisch relativ einfache Art und Weise mit einem relativ geringen Energieaufwand und damit kostengünstig zu gewinnen. The invention has for its object to overcome the disadvantages of the aforementioned prior art and to provide a method and an apparatus which enable carbon dioxide from waste gases, in particular exhaust gases from combustion processes, in a technically relatively simple manner with a relatively low energy consumption and thus to gain economically.

Die der Erfindung zugrunde liegende Aufgabe wird durch Verfahren zur Gewinnung von Kohlendioxid aus Abgasen gelöst, das dadurch gekennzeichnet ist, daß das Kohlendioxid-haltige Abgas mindestens einem Wärmetauscher zugeführt wird und darin gekühlt wird bis auf eine Temperatur, die unterhalb der Desublimationstemperatur des Kohlendioxids liegt, daß Kohlendioxid in dem kalten Wärmetauscher ausfriert, daß anschließend dem Wärmetauscher kein Abgas mehr zugeführt wird und der Wärmetauscher erwärmt wird, daß Kohlendioxid in dem erwärmten Wärmetauscher zumindest teilweise verdampft oder sublimiert, so daß der Druck und die Temperatur erhöht wird und Kohlendioxid zumindest teilweise flüssig wird, daß das Kohlendioxid vorzugsweise zumindest in zum großen Teil flüssiger Form aus dem Wärmetauscher weggeführt wird, daß anschließend der Wärmetauscher wieder gekühlt wird und eine Druckentlastung des Wärmetauschers erfolgt und daß Kohlendioxid-haltiges Abgas wieder zugef The object underlying the invention is solved by process for the recovery of carbon dioxide from waste gases, which is characterized in that the carbon dioxide-containing flue gas is supplied to at least one heat exchanger and is cooled therein to a temperature which is below the desublimation of the carbon dioxide, that carbon dioxide freezes out in the cold heat exchanger, that then no exhaust gas is supplied to the heat exchanger and the heat exchanger is heated so that carbon dioxide is at least partially vaporized in the heated heat exchanger or sublimated, so that the pressure and the temperature is increased, and carbon dioxide at least partially liquid that the carbon dioxide is preferably carried off at least in large part liquid form from a heat exchanger, in that subsequently the heat exchanger is cooled again and takes place a pressure relief of the heat exchanger and that of carbon dioxide containing exhaust gas again supplied hrt wird. is leads.

Durch das ausgefrorene Kohlendioxid erhöht sich der Druckverlust in dem Wärmetauscher. By the frozen-out of carbon dioxide, the pressure loss increases in the heat exchanger. Wird ein bestimmter Druckverlust überschritten, so wird dem Wärmetauscher das Abgas nicht mehr zugeführt, zum Beispiel durch Schließen abgasseitiger Armaturen. the exhaust gas is a certain pressure loss is exceeded, the heat exchanger is no longer supplied, for example by closing the flue gas side fittings. Durch das Verdampfen bzw. Sublimieren des Kohlendioxids steigt der Druck im Wärmetauscher an bis schließlich Druck- und Temperaturwerte des Tripelpunkts für Kohlendioxid bei 5,18 bar und 56,6°C erreicht werden. By evaporation or sublimation of the carbon dioxide the pressure in the heat exchanger on until finally, pressure and temperature values ​​of the triple point of carbon dioxide at 5.18 bar and 56.6 ° C are reached. Beim Überschreiten dieser Druck- und Temperaturwerte wird dann das Kohlendioxid verflüssigt. When exceeding this pressure and temperature the carbon dioxide is then liquefied. Das verflüssigte Kohlendioxid kann dann dem Wärmetauscher entnommen und einer weiteren Verwertung, beispielsweise einem Speicherbehälter, zugeführt werden. The liquefied carbon dioxide can then be removed from the heat exchanger and a further utilization, for example a storage container are supplied to. Die Erwärmung des Wärmetauschers erfolgt von Zeit zu Zeit, zum Beispiel jeweils nach 4 bis 8 Stunden. The heating of the heat exchanger is carried out from time to time, for example after every 4 to 8 hours. In größeren Zeitabständen, typisch 20 bis 30 Stunden, muß der Apparat auf Temperaturen über 0°C erwärmt werden, um ausgefrorenes Wasser abzuschmelzen und aus dem Wärmetauscher zu entfernen. At relatively long time intervals, typically 20 to 30 hours, the apparatus must be heated to temperatures above 0 ° C to melt frozen out and remove water from the heat exchanger.

Durch das erfindungsgemäße Verfahren das Kohlendioxid sehr effizient aus dem Abgas entfernt. The inventive method the carbon dioxide very efficiently removed from the exhaust. Der Energieaufwand ist vergleichsweise gering und das gewonnene Kohlendioxid weist eine relativ hohe Reinheit auf Das Kohlendioxid liegt nach dessen Sublimation zum großen Teil direkt in flüssiger Form vor und kann direkt einer weiteren Verwertung zugeführt werden. The energy consumption is comparatively low and the carbon dioxide obtained has a relatively high purity, the carbon dioxide is present in liquid form directly after its sublimation to a large extent and can be fed directly to a further utilization.

Nach der Erfindung ist es vorgesehen, daß der Wärmetauscher mit einem tiefkalten kryogenen Medium, vorzugsweise tiefkalter flüssiger Stickstoff oder flüssiges Erdgas, gekühlt wird. According to the invention it is provided that the heat exchanger is cooled by a cryogenic cryogenic medium, preferably cryogenic liquid nitrogen or liquid natural gas. Dadurch ist sichergestellt, daß das Kohlendioxid fast vollständig sublimiert und aus dem Abgas gewonnen wird. This ensures that the carbon dioxide is almost completely sublimated and recovered from the exhaust gas. Darüber hinaus kann der Prozeß dann besonders wirtschaftlich betrieben werden, da so relativ kostengünstig Kälte auf einem tiefen Temperaturniveau bereitgestellt wird. In addition, the process can then be operated in a particularly economical because so relatively inexpensive refrigerant is provided at a low temperature level.

Erfindungsgemäß wird das Kohlendioxid-haltige Abgas in dem Wärmetauscher bei einem Druck von 100 bis 200 mbar Überdruck auf eine Temperatur von kleiner ca. -130°C gekühlt wird und anschließend bei einem Druck von 6 bis 8 mbar absolut auf eine Temperatur von größer -50°C erwärmt. According to the invention the carbon dioxide-containing gas is cooled in the heat exchanger at a pressure of 100 to 200 mbar overpressure at a temperature of less than about -130 ° C and then completely at a pressure of 6 to 8 mbar to a temperature of greater than -50 ° C heated. Durch diese Verfahrensweise wird der Energieaufwand für die Abtrennung des Kohlendioxids minimiert. By doing so, the energy required for the separation of carbon dioxide is minimized.

Es ist nach der Erfindung vorgesehen, daß das Kohlendioxid-haltige Abgas mindestens zwei Wärmetauschern zugeführt wird, die hintereinander geschaltet sind, wobei das Kohlendioxid-haltige Abgas zuerst mindestens in einem ersten Wärmetauscher abgekühlt wird bis nahezu auf den Gefrierpunkt des Wassers, vorzugsweise eine Temperatur von +2 bis 0°C und anschließend mindestens in einem zweiten Wärmetauscher abgekühlt wird bis auf eine Temperatur, die unterhalb der Desublimationstemperatur des Kohlendioxids liegt, vorzugsweise. There is provided according to the invention that the carbon dioxide-containing gas is fed to at least two heat exchangers which are connected in series, wherein the carbon dioxide containing exhaust gas is first cooled in at least a first heat exchanger to near the freezing point of water, preferably a temperature of +2 to 0 ° C and subsequently cooled in at least a second heat exchanger to a temperature which is below the desublimation of the carbon dioxide, preferably. Daraus ergibt sich der Vorteil, daß vor der Sublimation des Kohlendioxids im zweiten Wärmetauscher, bereits im ersten Wärmetauscher Wasser bzw. Wasserdampf gefriert. This has the advantage that freezes prior to the sublimation of the carbon dioxide in the second heat exchanger to the first heat exchanger water or water vapor.

Erfindungsgemäß ist es vorgesehen, daß das Kohlendioxid-haltige Abgas mindestens drei Wärmetauschern zugeführt wird, die hintereinander geschaltet sind, wobei Kohlendioxid-haltiges Abgas zuerst mindestens in einem ersten Wärmetauscher abgekühlt wird bis nahezu auf den Gefrierpunkt des Wassers, vorzugsweise bis auf eine Temperatur von +2 bis 0°C, anschließend mindestens in einem zweiten Wärmetauscher abgekühlt wird bis nahezu auf den Taupunkt des Kohlendioxids, vorzugsweise -80 bis -90°C und schließlich mindestens in einem dritten Wärmetauscher abgekühlt wird bis auf eine Temperatur, die unterhalb der Desublimationstemperatur des Kohlendioxids liegt, vorzugsweise -120 bis -140°C. According to the invention, it is provided that the carbon dioxide-containing gas is fed to at least three heat exchangers are connected in series, in which carbon dioxide-containing, exhaust gas first cooled at least in a first heat exchanger to near the freezing point of water, preferably up to a temperature of + , is then cooled at least in a second heat exchanger 2 to 0 ° C until almost to the dew point of carbon dioxide, preferably from -80 to -90 ° C and is finally cooled at least in a third heat exchanger to a temperature that is below the desublimation of the carbon dioxide , preferably from -120 to -140 ° C. Dadurch wird erreicht, daß die Wasserabscheidung weiter verbessert wird. Characterized in that the water separation is further improved is achieved. Denn im zweiten Wärmetauscher wird ein weiterer Wasseranteil ausgefroren. Because in the second heat exchanger, a further amount of water is frozen. Die Energiebilanz wird weiter verbessert. The energy balance is further improved.

Nach der Erfindung werden alle Wärmetauscher im Ausfrierbetrieb mit einem Druck von 0 bis 200 mbar Überdruck betrieben. According to the invention all heat exchanger in Ausfrierbetrieb be operated with a pressure of 0 to 200 mbar overpressure. Der Kohlendioxid-Ausfrierbehälter wird beim Erwärmen vorteilhaft als Druckbehälter (Druckbereich von 6 bis 8 bar) genutzt. The carbon dioxide is used in heating Ausfrierbehälter advantageous as a pressure vessel (pressure range of 6 to 8 bar).

Erfindungsgemäß ist es vorgesehen, daß jeweils zumindest zwei erste, zweite und/oder dritte Wärmetauscher verwendet werden und daß jeweils zumindest der eine erste, zweite und/oder dritte Wärmetauscher abgekühlt wird oder abgekühlt ist, während zumindest der andere erste, zweite und/oder dritte Wärmetauscher erwärmt wird oder erwärmt ist. According to the invention, it is provided that in each case at least two first, second and / or third heat exchangers are used, and that at least the cooled first, second and / or third heat exchanger in each case or is cooled, during at least the other first, second and / or third heat exchanger is heated or is heated. Dies hat den Vorteil, daß ein kontinuierlicher Betrieb möglich ist. This has the advantage that a continuous operation is possible. Hierzu ist es vorgesehen, daß zumindest die Wärmetauscher, die bei Temperaturen unter 0°C betrieben werden, mindestens doppelt vorhanden sind, so daß bei Betrieb des einen Wärmetauschers der jeweils andere Wärmetauscher abgetaut werden kann. For this purpose, it is provided that at least the heat exchanger, which are operated at temperatures below 0 ° C, are at least in duplicate, so that the heat exchanger can be defrosted one of the respectively other heat exchanger during operation.

Es ist nach der Erfindung vorgesehen, aus dem Wärmetauscher, welcher abgekühlt wird bis auf eine Temperatur, die unterhalb der Desublimationstemperatur des Kohlendioxids liegt, das kalte Prozeßgas einem oder gegebenenfalls mehreren vorgeschalteten Wärmetauschern zuzuführen, um diese zumindest teilweise zu kühlen. There is provided according to the invention, from the heat exchanger, is which cooled to a temperature which is below the desublimation of the carbon dioxide, or optionally supplied to the cold process gas to a plurality of upstream heat exchangers, to cool them at least partially. Diese Verfahrensweise ermöglicht vorteilhaft eine doppelte Nutzung des Kälteinhalts des Abgases, wodurch die Energiebilanz des Verfahrens weiter verbessert wird. This procedure advantageously allows a double use of the cold content of the exhaust gas, whereby the energy balance of the process is further improved.

Die der Erfindung zugrunde liegende Aufgabe wird ferner durch eine Vorrichtung zur Gewinnung von Kohlendioxid aus Abgasen, insbesondere zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens, gelöst, die dadurch gekennzeichnet ist, daß die Vorrichtung mindestens einen Wärmetauscher aufweist, welchem Wärmetauscher mindestens eine Zuführleitung für Kohlendioxid-haltiges Abgas, mindestens eine Abführleitung für das Abgas, mindestens eine Abführleitung für flüssiges und/oder gasförmiges Kohlendioxid und mindestens eine Zuführleitung für ein Kältemedium zugeordnet ist, wobei das Kältemedium geeignet ist, das Kohlendioxid-haltige Abgas in dem Wärmetauscher bis auf eine Temperatur zu kühlen, die unterhalb der Desublimationstemperatur des Kohlendioxids liegt. The object underlying the invention is further achieved by an apparatus for recovering carbon dioxide from exhaust gases, particularly for performing the method according to the invention is characterized in that the device comprises a heat exchanger at least, which heat exchanger at least one supply conduit for carbon dioxide-containing off-gas at least one discharge line for the exhaust gas, at least one discharge line for liquid and / or gaseous carbon dioxide and at least one supply line is allocated for a refrigerant medium, the refrigerant medium is suitable to cool the carbon dioxide containing exhaust gas in the heat exchanger to a temperature that is below the desublimation of the carbon dioxide.

Mit Hilfe der erfindungsgemäßen Vorrichtung ergibt sich der Vorteil, daß der Energieaufwand für die Entfernung des Kohlendioxids aus dem Abgas vergleichsweise gering ist und daß das gewonnene Kohlendioxid eine relativ hohe Reinheit aufweist. With the aid of the device according to the invention the advantage that the energy expenditure for the removal of carbon dioxide from the exhaust gas is comparatively low and that the carbon dioxide obtained has a relatively high purity is obtained. Bei entsprechender Auslegung der Vorrichtung liegt das Kohlendioxid nach dessen Erwärmung und Druckerhöhung zudem zum großen Teil direkt in flüssiger Form vor. With a corresponding design of the device, the carbon dioxide is after the heating and pressure increase also to a large extent directly in liquid form. Es kann direkt einer weiteren Verwertung zugeführt werden. It can be fed directly to a further utilization.

Nach der Erfindung ist das Kältemedium ein tiefkaltes kryogenes Medium, vorzugsweise tiefkalter flüssiger Stickstoff oder flüssiges Erdgas. According to the invention, the cooling medium is a cryogenic cryogenic medium, preferably cryogenic liquid nitrogen or liquid natural gas. Daraus ergibt sich der Vorteil, daß das Kohlendioxid fast vollständig sublimiert und so nahezu vollständig aus dem Abgas gewonnen wird. This results in the advantage that the carbon dioxide is almost completely sublimates and is recovered as virtually completely from the exhaust gas.

Erfindungsgemäß weist die Vorrichtung mindestens zwei Wärmetauscher, vorzugsweise mindestens drei Wärmetauscher, auf, die hintereinander geschaltet sind. According to the invention, the device comprises at least two heat exchangers, preferably at least three heat exchangers, which are connected in series. Dadurch wird Wasser vor der Sublimation des Kohlendioxids aus dem Abgas entfernt. Characterized water is removed prior to sublimation of the carbon dioxide from the exhaust gas. Durch den zwischengeschalteten zweiten Wärmetauscher wird gegebenenfalls ein weiterer Wasseranteil ausgefroren. By the intermediary second heat exchanger, a further amount of water is optionally frozen. Die Energiebilanz des Prozesses wird verbessert. The energy balance of the process is improved.

Nach der Erfindung muß nur der letzte Wärmetauscher als Druckbehälter ausgeführt werden, wodurch der technische Aufwand der Anlage und damit die Gestehungskosten der Anlage verringert werden. According to the invention, only the last heat exchanger must be designed as a pressure vessel, whereby the technical complexity of the system and therefore the costs of the system are reduced.

Das erfindungsgemäße Verfahren und die Vorrichtung werden vorzugsweise verwendet zur Gewinnung von Kohlendioxid aus Abgasen von Anlagen zur Verbrennung fossiler Brennstoffe, vorzugsweise Anlagen, die flüssiges Erdgas als Brennstoff nutzen. The inventive method and apparatus are preferably used for the recovery of carbon dioxide from waste gases from plants for the combustion of fossil fuels, preferably plants using liquid natural gas as fuel. So kann die Kälte des flüssigen Erdgases kostenlos genutzt werden. So the cold of the liquid natural gas can be used for free.

Die erfindungsgemäße Vorrichtung sowie das Verfahren werden nun anhand einer Abbildung (Fig.) und eines Ausführungsbeispiels beispielhaft näher erläutert. The inventive apparatus and the method will now reference to a figure (FIG.) And described in an embodiment by way of example in more detail.

Ein Teilstrom des bei der Verbrennung von Erdgas entstandenen Rauchgasstroms wurde zur Kohlendioxidgewinnung genutzt. A partial stream of produced by combustion of natural gas flue gas stream was used for carbon dioxide extraction. Die durch den Zustandswechsel des Erdgases vom flüssigen in den gasförmigen Zustand verfügbare Kälte diente dabei dazu, das Kohlendioxid in einem Wärmetauscher auszufrieren. The available by the state change of the natural gas from the liquid to the gaseous state refrigerant served thereby to freeze out the carbon dioxide in a heat exchanger.

Die Figur zeigt eine schematischer Darstellung der Vorrichtung. The figure shows a schematic representation of the device. Das aus einer Anlage zur Verbrennung von Erdgas 1 entstehende Rauchgas wird über eine Leitung 2 weggeführt. The resulting from a plant for combustion of natural gas flue gas 1 is led away via a conduit. 2 Ein Teilstrom des Rauchgasvolumenstroms wird über eine Leitung 3 der Leitung 2 entnommen und mit Hilfe von Wasser in einer Quenschanlage 4 rasch abgekühlt, bevor das abgekühlte Rauchgas über eine Leitung 5 mit Hilfe eines Gebläses 6 in einen Vorkühler 7 geführt wird. A partial flow of the flue gas volume flow rate is withdrawn via a line 3 of the line 2 and rapidly cooled by means of water in a Quenschanlage 4 before the cooled flue gas is passed through a line 5 by means of a blower 6 in a precooler. 7 Das Wasser aus der Quenschanlage 4 wird in Leitungen 8 , 9 mit Hilfe einer Pumpe 10 im Kreislauf geführt und die aufgenommene Wärme aus dem Rauchgas wird in einem Kühler 11 einer Kältemaschine 12 gekühlt. The water from the Quenschanlage 4 is guided in lines 8, 9 by means of a pump 10 in the circulation and the absorbed heat from the flue gas is cooled in a condenser 11 of a refrigeration machine 12th Das Abwasser wird aus dem Kreislauf über eine Leitung 13 entfernt. The waste water is removed from circulation via a pipe. 13 Die Quenschung dient dazu, die Temperatur des Rauchgases auf eine Temperatur unterhalb des Taupunktes einzustellen, um einen Großteil des im Rauchgas enthaltenen Wassers vor dem Vorkühler 7 zu kondensieren. The Quenschung serves to adjust the temperature of the flue gas to a temperature below the dew point in order to condense a large part of the water contained in the flue gas upstream of the precooler. 7 Damit wird ein Zufrieren des Vorkühlers 7 sicher vermieden. In order for a freezing of the precooler 7 is reliably avoided.

Der Rauchgasstrom wird im Vorkühler 7 in einem Wärmetauscher 14 a oder 14 b mit dem aus einem anschließenden Kohlendioxidfroster 15 über eine Leitung 16 rückgeführten Rauchgas vorgekühlt. The flue gas flow is in the precooler 7 in a heat exchanger 14 a or 14 b of the pre-cooled with a subsequent carbon dioxide freezers 15 via a line 16 recycled flue gas. Die Ausgangstemperatur des abzukühlenden Rauchgases wird möglichst nah an die Taupunktstemperatur des Kohlendioxids eingestellt, um eine möglichst kleine Dimension des Kohlendioxidfrosters 15 zu ermöglichen, da der Kohlendioxidfroster 15 als Druckbehälter ausgelegt ist. The starting temperature of the cooled flue gas is adjusted as close as possible to the dew point temperature of carbon dioxide, in order to allow the smallest possible dimension of the Kohlendioxidfrosters 15, since the carbon dioxide freezer is 15 designed as pressure vessels. Bei der Abkühlung wird der Taupunkt von Wasser deutlich unterschritten, so daß sichergestellt ist, daß das gesamte im Rauchgas enthaltene Wasser als Eis an den Wärmetauscherflächen abgeschieden wird. Upon cooling, the dew point of water is significantly below so that it is ensured that all of the water contained in the flue gas is deposited as frost on the heat exchanger surfaces. Für einen kontinuierlichen Prozeß sind daher zwei Wärmetauscher 14 a und 14 b vorgesehen, welche wechselseitig betrieben werden. Therefore, for a continuous process two heat exchangers 14 a and 14 b are provided, which are operated alternately. Während der eine Wärmetauscher das Rauchgas vorkühlt und das vorhandene Wasser ausfriert (hier Wärmetauscher 14 a), wird der andere Wärmetauscher (hier Wärmetauscher 14 b) abgetaut und das abgetaute Wasser über eine Leitung 17 abgeführt. While one heat exchanger pre-cools the flue gas and the water present freezes (here the heat exchanger 14 a), the other heat exchanger is defrosted (here the heat exchanger 14 b) and the defrosted water discharged via a line 17th Zum Abtauen kann ein Teil des nicht zur Kohlendioxidgewinnung genutzten Abgases verwendet werden. To defrost a part of the exhaust gas not used for carbon dioxide extraction can be used.

Der vorgekühlte Rauchgasstrom wird über eine Leitung 29 dem Kohlendioxidfroster 15 zugeführt und darin mittels flüssigem überkritischen Stickstoff in einem Wärmetauscher 18 a oder 18 b soweit gekühlt, daß Kohlendioxid zu ca. 90% ausfriert. The pre-cooled flue gas stream is supplied via a line 29 to the carbon dioxide freezers 15 and liquid therein by means of supercritical nitrogen in a heat exchanger 18 a or 18 b is chilled so that carbon dioxide freezes out to about 90%. Wenn im Wärmetauscher 18 a oder 18 b genügend Kohlendioxid als Trockeneis abgeschieden ist, wird dieser Wärmetauscher 18 a oder 18 b vom Volumenstrom des Rauchgases getrennt und beheizt, so daß das Trockeneis sublimiert und der Druck im Wärmetauscher 18 a oder 18 b ansteigt. In the heat exchanger 18 a or 18 if there is enough carbon dioxide is deposited as dry ice b, this heat exchanger 18 a or 18 b separated from the volume flow of the flue gas and heated, so that the dry ice sublimed and the pressure in the heat exchanger 18 a or 18 b increases. Ab einem bestimmten Druck und einer bestimmten Temperatur wird das Kohlendioxid flüssig und wird über eine Leitung 19 einem Tank 30 zugeführt. At a certain pressure and a certain temperature, the carbon dioxide is liquid and is supplied via a line 19 to a tank 30th Um einen kontinuierlichen Prozeß zu gewährleisten sind hier mindestens zwei Wärmetauscher (hier 18 a und 18 b) erforderlich, die abwechselnd betrieben werden. In order to ensure a continuous process (18 a and 18 b here) are here at least two heat exchangers required to be operated alternately.

Das aus dem Rauchgasvorkühler 7 kommende Reingas wird über eine Leitung 20 in Leitung 2 geführt, vermischt sich mit dem restlichen Rauchgasstrom und wird über einen Kamin 31 in die Atmosphäre abgegeben. The coming from the Rauchgasvorkühler 7 clean gas is supplied via a line 20 in line 2, is mixed with the remaining flue gas stream and is discharged into the atmosphere through a chimney 31st

Der überkritische Stickstoff wird hier als Kälteaustauschmedium eingesetzt und wird über Leitungen 22 , 23 und einen Verdichter 24 im Kreislauf geführt. The supercritical nitrogen is used here as a cold exchanging medium and is conducted via lines 22, 23 and a compressor 24 in the circuit. Der aus dem Wärmetauscher 18 a oder 18 b kommende, erwärmte Stickstoff wird in einem Kühler 25 mit Hilfe des bei der Verdampfung von Erdgas verfügbaren Kälte abgekühlt. Of the heat exchanger 18 a or 18 b coming, heated nitrogen is cooled in a cooler 25 with the aid of the available in the vaporization of natural gas cold. Das Erdgas wird dem Kühler 25 über eine Leitung 26 aus einem Vorratstank 27 zugeführt und anschließend über eine Leitung 28 einem Verbraucher, in diesem Beispiel der Anlage zur Verbrennung 1 zugeführt. The natural gas is supplied to the cooler 25 via a line 26 from a storage tank 27 and then via a line 28 to a consumer, is supplied, in this example of the system for combustion. 1

Claims (13)

1. Verfahren zur Gewinnung von Kohlendioxid aus Abgasen, dadurch gekennzeichnet , 1. A method for recovery of carbon dioxide from waste gases, characterized in that
daß das Kohlendioxid-haltige Abgas mindestens einem Wärmetauscher zugeführt wird und darin gekühlt wird bis auf eine Temperatur, die unterhalb der Desublimationstemperatur des Kohlendioxids liegt, that the carbon dioxide-containing flue gas is supplied to at least one heat exchanger and is cooled therein to a temperature which is below the desublimation of the carbon dioxide,
daß Kohlendioxid in dem kalten Wärmetauscher ausfriert, daß anschließend dem Wärmetauscher kein Abgas mehr zugeführt wird und der Wärmetauscher erwärmt wird, that carbon dioxide freezes out in the cold heat exchanger, that then no exhaust gas is supplied to the heat exchanger and the heat exchanger is heated,
daß Kohlendioxid in dem erwärmten Wärmetauscher zumindest teilweise verdampft oder sublimiert, so daß der Druck und die Temperatur erhöht wird und Kohlendioxid zumindest teilweise flüssig wird, that carbon dioxide is at least partially vaporized in the heated heat exchanger or sublimated, so that the pressure and the temperature is increased, and carbon dioxide is at least partially liquid,
daß das Kohlendioxid vorzugsweise zumindest in zum großen Teil flüssiger Form aus dem Wärmetauscher weggeführt wird, that the carbon dioxide is preferably carried off at least in liquid form to a large extent from the heat exchanger,
daß anschließend der Wärmetauscher wieder gekühlt wird und eine Druckentlastung des Wärmetauschers erfolgt that subsequently, the heat exchanger is cooled again and takes place a pressure relief of the heat exchanger
und schließlich Kohlendioxid-haltiges Abgas wieder zugeführt wird. and finally carbon dioxide containing off-gas is recycled.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Wärmetauscher mit einem tiefkalten kryogenen Medium gekühlt wird. 2. The method according to claim 1, characterized in that the heat exchanger is cooled by a cryogenic cryogenic medium.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das tiefkalte kryogenene Medium tiefkalter flüssiger Stickstoff oder flüssiges Erdgas ist. 3. The method of claim 1 or 2, characterized in that the deep-cold kryogenene medium is cryogenic liquid nitrogen or liquid natural gas.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Kohlendioxid-haltige Abgas in dem Wärmetauscher bei einem Druck von 100 bis 200 mbar Überdruck auf eine Temperatur von kleiner ca. -130°C gekühlt wird und anschließend bei einem Druck von 6 bis 8 mbar absolut auf eine Temperatur von größer -50°C erwärmt wird. 4. The method according to any one of claims 1 to 3, characterized in that the carbon dioxide-containing flue gas is cooled in the heat exchanger at a pressure of 100 to 200 mbar overpressure at a temperature of less than about -130 ° C and then at a pressure is heated 6-8 mbar absolute to a temperature of greater than -50 ° C.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Kohlendioxid-haltige Abgas mindestens zwei Wärmetauschern zugeführt wird, die hintereinander geschaltet sind, wobei das Kohlendioxid-haltige Abgas zuerst mindestens in einem ersten Wärmetauscher abgekühlt wird bis nahezu auf den Gefrierpunkt des Wassers und anschließend mindestens in einem zweiten Wärmetauscher abgekühlt wird bis auf eine Temperatur, die unterhalb der Desublimationstemperatur des Kohlendioxids liegt. 5. The method according to any one of claims 1 to 5, characterized in that the carbon dioxide-containing gas is fed to at least two heat exchangers which are connected in series, wherein the carbon dioxide containing exhaust gas is first cooled in at least a first heat exchanger to near the freezing point of water and is then cooled in at least a second heat exchanger to a temperature which is below the desublimation of the carbon dioxide.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Kohlendioxid-haltige Abgas mindestens drei Wärmetauschern zugeführt wird, die hintereinander geschaltet sind, wobei Kohlendioxid-haltiges Abgas zuerst mindestens in einem ersten Wärmetauscher abgekühlt wird bis nahezu auf den Gefrierpunkt des Wassers, anschließend mindestens in einem zweiten Wärmetauscher abgekühlt wird bis nahezu auf den Taupunkt des Kohlendioxids und schließlich mindestens in einem dritten Wärmetauscher abgekühlt wird bis auf eine Temperatur, die unterhalb der Desublimationstemperatur des Kohlendioxids liegt. 6. The method according to claim 5, characterized in that the carbon dioxide-containing gas is fed to at least three heat exchangers are connected in series, in which carbon dioxide containing exhaust gas is first cooled in at least a first heat exchanger to near the freezing point of water, then at least is cooled in a second heat exchanger to near to the dew point of the carbon dioxide and is finally cooled in at least a third heat exchanger to a temperature which is below the desublimation of the carbon dioxide.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß jeweils zumindest zwei erste, zweite und/oder dritte Wärmetauscher verwendet werden und daß jeweils zumindest der eine erste, zweite und/oder dritte Wärmetauscher abgekühlt wird oder abgekühlt ist, während zumindest der andere erste, zweite und/oder dritte Wärmetauscher erwärmt wird oder erwärmt ist. 7. A method according to any one of claims 1 to 6, characterized in that in each case at least two first, second and / or third heat exchangers are used, and that at least the cooled first, second and / or third heat exchanger in each case or is cooled, during at least the other first, second and / or third heat exchanger is heated or is heated.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß aus dem Wärmetauscher, welcher abgekühlt wird bis auf eine Temperatur, die unterhalb der Desublimationstemperatur des Kohlendioxids liegt, das kalte Prozeßgas einem oder gegebenenfalls mehreren vorgeschalteten Wärmetauschern zugeführt wird, um diese zumindest teilweise zu kühlen. 8. The method according to any one of claims 1 to 7, characterized in that up to a temperature which is below the desublimation of the carbon dioxide, the cold process gas is optionally supplied to one or more upstream heat exchangers out of the heat exchanger which is cooled to this at least partially cool.
9. Vorrichtung zur Gewinnung von Kohlendioxid aus Abgasen, insbesondere zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Vorrichtung mindestens einen Wärmetauscher aufweist, welchem Wärmetauscher mindestens eine Zuführleitung für Kohlendioxid-haltiges Abgas, mindestens eine Abführleitung für das Abgas, mindestens eine Abführleitung für flüssiges und/oder gasförmiges Kohlendioxid und mindestens eine Zuführleitung für ein Kältemedium zugeordnet ist, wobei das Kältemedium geeignet ist, das Kohlendioxid-haltige Abgas in dem Wärmetauscher bis auf eine Temperatur zu kühlen, die unterhalb der Desublimationstemperatur des Kohlendioxids liegt. 9. Apparatus for recovering carbon dioxide from exhaust gases, particularly for performing the method according to claim 1, characterized in that the device comprises a heat exchanger at least, which heat exchanger at least one supply conduit for carbon dioxide-containing flue gas, at least one discharge line for the exhaust gas, at least one discharge line for liquid and / or gaseous carbon dioxide and at least one supply line is allocated for a refrigerant medium, the refrigerant medium is suitable to cool the carbon dioxide containing exhaust gas in the heat exchanger to a temperature which is below the desublimation of the carbon dioxide.
10. Vorrichtung nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß das Kältemedium ein tiefkaltes kryogenenes Medium, vorzugsweise tiefkalter flüssiger Stickstoff oder flüssiges Erdgas ist. 10. Apparatus according to claim 9, characterized in that the cooling medium is preferably cryogenic liquid nitrogen or liquid natural gas is a cryogenic kryogenenes medium.
11. Vorrichtung nach Anspruch 9 oder 10, dadurch gekennzeichnet, daß die Vorrichtung mindestens zwei Wärmetauscher, vorzugsweise mindestens drei Wärmetauscher aufweist, die hintereinander geschaltet sind. 11. The device according to claim 9 or 10, characterized in that the device comprises at least two heat exchangers, preferably at least three heat exchangers, which are connected in series.
12. Vorrichtung nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß nur der letzte Wärmetauscher als Druckbehälter ausgeführt ist. 12. The apparatus according to claim 11, characterized in that only the last heat exchanger is designed as a pressure vessel.
13. Verwendung eines Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 8 oder einer Vorrichtung nach einem der Ansprüche 9 bis 12 zur Gewinnung von Kohlendioxid aus Abgasen von Anlagen zur Verbrennung fossiler Brennstoffe. 13. Use of a method according to any one of claims 1 to 8 or a device according to one of claims 9 to 12 for the recovery of carbon dioxide from waste gases from plants for the combustion of fossil fuels.
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