DE19821978A1 - Membran-Elektroden-Einheit für eine Brennstoffzelle - Google Patents
Membran-Elektroden-Einheit für eine BrennstoffzelleInfo
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Abstract
Eine Membran-Elektroden-Einheit für eine Brennstoffzelle, umfassend eine gegebenenfalls mit einem Katalysator beschichtete Anode, eine gegebenenfalls mit einem Katalysator beschichtete Kathode und einen zwischen der Anode und Kathode befindlichen Protonenleiter. Der Protonenleiter ist durch einen Mikrofaser-Vliesstoff gebildet, der mit einem Elektrolyten bis zur Sättigung getränkt ist; wobei der Vliesstoff bei Temperaturen bis zu +200 DEG C sowie unter oxidierenden und reduzierenden Bedingungen chemisch inert gegenüber dem Elektrolyten ist, wobei das Vliesstoffgewicht: 20 bis 200 g/m·2· beträgt; wobei die Vliesstoffdicke kleiner ist als 1 mm und wobei das Porenvolumen 65 bis 92% beträgt.
Description
Die Erfindung betrifft eine Membran-Elektroden-Einheit für eine Brennstoffzelle,
umfassend eine gegebenenfalls mit einem Katalysator beschichtete Anode,
eine gegebenenfalls mit einem Katalysator beschichtete Kathode, einen zwi
schen der Anode und Kathode befindlichen Protonenleiter.
Eine solche Einheit ist bekannt. Sie bewirkt eine Trennung von ionischem und
elektrischem Weg bei der Reaktion von Wasserstoff und Sauerstoff enthalten
den Reaktionsgasen oder Strömungskomponenten in einer Brennstoffzelle
zwecks direkter Umwandlung chemischer in elektrische Energie.
Wesen und Wirkungsweise verschiedener Typen von Brennstoffzellen sind be
schrieben von K.-D. Kreuer und J. Maier in "Spektrum der Wissenschaft" (Juli
1995), 92-96.
Die Elektroden müssen sehr gute Elektronenleiter sein (elektrischer Widerstand
um 0,1 Ω cm-1). Sie sollen - im Verein mit der Elektrolytoberfläche - die erfor
derliche Reaktion katalysieren. Der Elektrolyt muß eine hohe Ionenleitfähigkeit
haben bei möglichst geringer elektronischer Leitfähigkeit. Er muß außerdem
möglichst undurchlässig für die Ausgangsgase sein. Alle Materialien sollen un
tereinander sowie mit den Reaktionsteilnehmern chemisch inert sein, dürfen
also keine unerwünschten Verbindungen miteinander eingehen unter den stark
oxidierenden Bedingungen an der Kathode sowie den stark reduzierenden Be
dingungen an der Anode.
Um mehrere Einzelzellen zu Zellenstapeln zu verschalten, muß eine hinrei
chende mechanische Belastbarkeit der in den Einzelzellen enthaltenen, festen
Bestandteile gegeben sein. Ferner spielen Material- und Prozeßkosten, Le
bensdauer und Umweltverträglichkeit der Zellenbestandteile eine wichtige Rol
le.
Für Betriebstemperaturen von 80 bis 90°C haben sich protonenleitende Poly
mermembranen bei Brennstoffzellen durchgesetzt. Sie vereinen in sich die Fä
higkeit von Flüssigkeiten, den Molekülen und Protonen eine freie Beweglichkeit
zu geben, und diejenige von Feststoffen, formstabil zu sein. Nahezu ideal wer
den diese Anforderungen von einer perfluorierten Ionomermembran auf Basis
von Polytetrafluorethylen mit sulfonierten Perfluorvinylether-Seitenketten erfüllt.
Dieser Werkstoff besteht aus hydrophoben und hydrophilen Bereichen, die sich
in Gegenwart von Wasser unter Ausbildung einer gelartigen aber dennoch
formstabilen Membran entmischen. Die hydrophobe Hauptkette des Polymeren
ist gegen Oxidation und Reduktion sehr beständig und verleiht der Membran
auch in gequollenem Zustand ein formstabiles Gerüst. Die in Wasser gequolle
nen hydrophilen, flüssigkeitsähnlichen sulfonsäurehaltigen Seitenketten ermög
lichen die sehr gute Protonenleitfähigkeit. Die Porengröße von wenigen Nano
metern entspricht den Abmessungen einiger weniger Wassermoleküle. Die Ge
genwart des Wassers ermöglicht eine hohe Protonenbeweglichkeit in den Ka
nälen und Poren.
Nachteilig an diesem Kationenaustauscher ist, wie bereits in der zitierten Litera
turstelle beschrieben, sein hoher Preis, bedingt durch das aufwendige Herstel
lungsverfahren. Ferner bereitet auch seine Entsorgung bzw. das Recycling
ökologische Probleme.
Im Betrieb der Brennstoffzelle neigen solche Membranen zum Austrocknen
insbesondere dann, wenn der Verbrennungs-Sauerstoff mittels eines Luftstro
mes der Zelle zugeführt wird, jedoch auch aufgrund der Eigenschaft des Proto
nenstromes, Wassermoleküle von der Anode zur Kathode hin zu transportieren.
Das obere Ende der thermischen Stabilität der bekannten Folie bzw. deren
Sulfonsäuregruppen liegt bei 90 bis 100°C; der morphologische Aufbau be
ginnt bei höheren Temperaturen zusammenzubrechen.
Höheren Betriebstemperaturen verschließt sich daher die bekannte perfluorier
te Ionomermembran als eigenständige Folie, so daß sie für folgende Anwen
dungen ungeeignet ist:
- a) Verwendung von Wasserstoff aus reformiertem Methanol bei Temperaturen über 130°C als Brennstoff (dieses Verfahren ist beschrieben bei U. Benz et al., "Spektrum der Wissenschaft" (Juli 1995) 97-104);
- b) Verwendung bei Temperaturen über 130°C typischer Weise 150-200°C für direkte Oxidation von Methanol an der Anode.
Aufgabe der Erfindung ist es, eine Membran-Elektroden-Einheit für eine
Brennstoffzelle bereitzustellen, welche die genannten vorteilhaften Eigenschaf
ten der perfluorierten Ionomermembran mit den folgenden Eigenschaften er
gänzt:
- 1. Verringerung der Herstellungskosten gegenüber der Polymermembran des Standes der Technik
- 2. Verringerung der Schadstoffe beim Entsorgen
- 3. Temperaturbeständigkeit bis zu 200°C im Interesse der Verringerung der Wirkung von Katalysatorgiften, der Verwendbarkeit von Wasserstoff aus re formiertem Methanol als Brennstoff, der internen Reformierung von Methanol bzw. der direkten Oxidation von Methanol.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß bei einer Membranelektrodeneinheit
nach dem Oberbegriff durch die kennzeichnenden Merkmale von Anspruch 1
gelöst. Auf vorteilhafte Ausgestaltungen nehmen die Unteransprüche Bezug.
Erfindungsgemäß ist es vorgesehen, daß der Protonenleiter gebildet ist durch
einen Mikrofaser-Vliesstoff, der mit einem Elektrolyten bis zur Sättigung ge
tränkt ist; wobei der Vliesstoff bei Temperaturen bis zu +200°C sowie unter
oxidierenden und reduzierenden Bedingungen chemisch inert gegenüber dem
Elektrolyten ist, wobei das Vliesstoffgewicht: 20 bis 200 g/m2 beträgt wobei die
Vliesstoffdicke maximal 1 mm beträgt und wobei das Porenvolumen: 65 bis 92%
beträgt.
Der mittlere Porenradius des Mikrofaser-Vliesstoffs soll 20 nm bis 10 µm betra
gen.
Bei dem erfindungsgemäßen Gegenstand stellt das Vliesstoffgerüst des Mikro
faser-Vliesstoffs die mechanische Beständigkeit der Membran sicher, so daß
der Elektrolyt diese Aufgabe nicht mehr erfüllen muß. Hierdurch können die
Materialkosten für die Membran um bis zu 90% reduziert werden, verglichen z. B.
mit den Aufwendungen für die Herstellung einer entsprechend dimensionier
ten, eigenständigen Membran aus perfluoriertem Ionomer.
Der Mikrofaservliesstoff kann mit perfluoriertem Ionomer gefüllt sein, wobei das
perfluorierte Ionomer ein Polytetrafluorethylen mit sulfonierten Perfluorvinyle
ther-Seitenketten sein kann. Als Alternative bietet es sich an, den Mikrofa
servliesstoff mit ein- bis 5-molarer, wäßriger Schwefelsäurelösung oder mit
konzentrierter Phosphorsäure zu tränken. Des weiteren ist es möglich, hydrati
siertes Zirkoniumphosphat und Ammoniumdihydrogenphosphat zu verwenden.
Die folgenden Beispiele sollen verdeutlichen, daß die Erfindung bezüglich der
Leistung der Brennstoffzelle (Ionenleitfähigkeit) einer reinen Polymermembran
aus perfluoriertem Ionomer gleichzusetzen ist, ohne die bisherigen, kostspieli
gen Werkstoffe verwenden zu müssen.
Den Beispielen sind Basismaterialien gemeinsam, welche im folgenden be
schrieben werden:
Vliesstoffmaterial: Polysulfon-Fasern mit rechteckigem Querschnitt (Breite 6 bis 13 µm, Höhe 1,7 bis 2,4 µm)
Mechanische Eigenschaften des Polysulfon-Materials: Schmelzbereich: 343 bis 399°C
Zugfestigkeit: 70 MPa
Bruchdehnung: 50 bis 100%
E-Modul: 2,4 GPa
Biegetemperatur unter 1,8 MPa Last: 174°C.
Vliesstoffmaterial: Polysulfon-Fasern mit rechteckigem Querschnitt (Breite 6 bis 13 µm, Höhe 1,7 bis 2,4 µm)
Mechanische Eigenschaften des Polysulfon-Materials: Schmelzbereich: 343 bis 399°C
Zugfestigkeit: 70 MPa
Bruchdehnung: 50 bis 100%
E-Modul: 2,4 GPa
Biegetemperatur unter 1,8 MPa Last: 174°C.
Herstellung der Fasern: Verspinnen einer Lösung von Polysulfon in Methylen
chlorid im elektrostatischen Feld. Beispielhaft kann dazu eine Vorrichtung ge
mäß DE-OS 26 20 399 verwendet werden. Die Fasern werden auf einem linear
kontinuierlich bewegten, textilen Träger gesammelt.
Vliesstoff-Eigenschaften:
Gewicht: 150 g/m2
Dicke (komprimiert): 0,05 mm
Dicke (getränkt mit Elektrolyt): 0,18 mm
Mittlere Porenradien im unkomprimierten Zustand: 8 µm
Mittlere Porenradien im komprimierten Zustand: 4 µm
Porenvolumen: 83%.
Vliesstoff-Eigenschaften:
Gewicht: 150 g/m2
Dicke (komprimiert): 0,05 mm
Dicke (getränkt mit Elektrolyt): 0,18 mm
Mittlere Porenradien im unkomprimierten Zustand: 8 µm
Mittlere Porenradien im komprimierten Zustand: 4 µm
Porenvolumen: 83%.
Die Temperaturbeständigkeit der erfindungsgemäßen Membran wird, wenn
dem nicht andere Gründe entgegenstehen, im wesentlichen vom Vliesstoffma
terial bestimmt und endet demzufolge erst bei etwa 174°C für den reinen Fa
serwerkstoff Polysulfon. Infolge der mechanischen Verbindung der Fasern im
Vliesstoff untereinander erhöht sich die mechanische Stabilität zudem auch bis
zu Temperaturen von 250°C. Somit ist ein Hochtemperatur-Betrieb der Brenn
stoffzelle möglich, was die Vergiftung des Anodenkatalysators deutlich reduzie
ren kann.
Der Mikrofaservliesstoff wird mit flüssigem Nafion, einem handelsüblichen, per
fluorierten Ionomeren der Firma DuPont, in einer Glasfritte von 16 mm Durch
messer überschichtet. Durch Anlegen eines leichten Unterdruckes wird die
flüssige Phase in die Porenstruktur des Vliesstoffs gesogen. Zur Entfernung
von Lösungsmitteln wird die so getränkte Membran bei 60°C im Trocken
schrank behandelt. Die Aufbewahrung bis zur Weiterverarbeitung ist danach in
destilliertem Wasser möglich.
Der Mikrofaservliesstoff wird mit drei verschieden molaren, wässrigen Schwe
felsäure-Lösungen analog Beispiel 1 getränkt, wobei jedoch zur Herabsetzung
der Viskosität die Schwefelsäure auf etwa 70°C erhitzt wird. Ohne ein anderes
Ergebnis zu erhalten, kann der Vliesstoff auch in der auf 70°C erhitzten Säure
einige Minuten ausgekocht werden.
Die Aufbewahrung der so erhaltenen Membran erfolgt zweckmäßig in dem ent
sprechenden Tränkmedium.
Für die auf diese Weise präparierten Membranen wurden mit einer Methode
nach DIN 53 779 vom März 1979 folgende spezifische Leitfähigkeiten ermittelt:
Beispiel 5 in der Tabelle repräsentiert ein Vergleichsbeispiel für entsprechende
Messungen an einer 125 µm dicken, selbsttragenden Polymermembran des
Standes der Technik aus perfluoriertem Ionomer (Nafion-117, DuPont).
Die Werte für die spezifische Leitfähigkeit S/cm zeigen deutlich, daß mit der
erfindungsgemäßen, gegenüber reinem Nafion wesentlich kostengünstigeren,
konstruktiv einfacheren und mechanisch beständigeren Membran der Betrieb
einer Brennstoffzelle mit dem Stand der Technik entsprechenden Leistungen
möglich ist. Für den Einsatz bei Temperaturen über 100°C ist als Ionenleiter
konzentrierte Phosphorsäure brauchbar.
Im Vergleich zu einer gequollenen Nafion-Membran von beispielsweise 125 µm
Dicke sind die in den Beispielen 1 bis 4 verwendeten, mit Elektrolyt getränkten
Vliesstoffe doppelt so dick.
Die Leistung der Brennstoffzelle, welche sich aus dem Produkt von Spannung
und Stromstärke ergibt, kann nicht nur durch höhere Säurekonzentrationen, d. h.
höhere spezifische Leitfähigkeiten S/cm, erreicht werden, sondern auch
durch Erniedrigung der Diffusionshemmung durch die Verwendung dünnerer
Vliesstoffe.
Beispielhaft sind in der Figur die entsprechenden Strom/Spannungskurven bei
Raumtemperatur gezeigt, welche den Beispielen 1, 3 und 5 entsprechen. Es
ergibt sich, daß, verglichen mit dem Stand der Technik (Beispiel 5), vergleich
bare Kurvenverläufe durch die erfindungsgemäßen Membranen erzielt werden.
Die oben angesprochenen Effekte einer höheren Zellenleistung durch höhere
Säurekonzentration beziehungsweise dünnere Vliesstoffmaterialien würde sich
bei dieser Darstellung durch eine Verschiebung der Kurven in positiver Rich
tung der Ordinate auswirken.
Auf Grund der hohen Temperaturbeständigkeit des Vlieses sind für Anwendun
gen bei Temperaturen über 100°C als Elektrolyte auch konzentrierte Phosphor
säure brauchbar.
Claims (7)
1. Membran-Elektroden-Einheit für eine Brennstoffzelle, umfassend eine ge
gebenenfalls mit einem Katalysator beschichtete Anode, eine gegebenen
falls mit einem Katalysator beschichtete Kathode, einen zwischen der An
ode und Kathode befindlichen Protonenleiter, dadurch gekennzeichnet,
daß der Protonenleiter gebildet ist durch einen Mikrofaser-Vliesstoff, der
mit einem Elektrolyten bis zur Sättigung getränkt ist; wobei der Vliesstoff
bei Temperaturen bis zu +200°C sowie unter oxidierenden und reduzie
renden Bedingungen chemisch inert gegenüber dem Elektrolyten ist, wo
bei das Vliesstoffgewicht: 20 bis 200 g/m2 beträgt; wobei die Vliesstoff
dicke kleiner ist als 1 mm und wobei das Porenvolumen: 65 bis 92% beträgt.
2. Membran-Elektroden-Einheit nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß der Mikrofaser-Vliesstoff einen mittleren Porenradius von 20 nm bis 10
µm aufweist.
3. Membran-Elektroden-Einheit nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekenn
zeichnet, daß der Mikrofaservliesstoff mit perfluoriertem Ionomer gefüllt
ist.
4. Membran-Elektroden-Einheit nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet,
daß das perfluorierte Ionomer ein Polytetrafluorethylen mit sulfonierten
Perfluorvinylether-Seitenketten ist.
5. Membran-Elektroden-Einheit nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekenn
zeichnet, daß der Mikrofaservliesstoff mit ein- bis 5-molarer, wäßriger
Schwefelsäurelösung getränkt ist.
6. Membran-Elektroden-Einheit nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekenn
zeichnet, daß der Mikrofaservliesstoff mit konzentrierter Phosphorsäure
getränkt ist.
7. Membran-Elektroden-Einheit nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekenn
zeichnet, daß der Mikrofaservliesstoff mit hydratisiertem Zirkoniumphos
phat oder Ammoniumdihydrogenphosphat getränkt ist.
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ZA (1) | ZA200001232B (de) |
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