DE19619287C2 - Verfahren zum Erzeugen von Strukturen aus Nanoteilchen - Google Patents
Verfahren zum Erzeugen von Strukturen aus NanoteilchenInfo
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Description
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum
Erzeugen von Strukturen aus Nanoteilchen bevorzugt auf einem
Substrat.
Mit den wachsenden Anforderungen an die Funktion von Bauele
menten der Mikroelektronik ("kleiner", "schneller", "univer
seller", "energiesparender") werden in naher Zukunft die
konventionellen Lithografieverfahren an grundlegende physi
kalische Grenzen stoßen. Die verfügbaren Lithografie
techniken eignen sich für die Massenproduktion von
Strukturen, die materialmäßig und geometrisch und damit in
ihrer Funktion streng festgelegt sind. Darüber hinaus können
diese Verfahren nicht oder nicht ohne erheblichen Aufwand
zur Herstellung von Einzelstrukturen eingesetzt werden,
deren Abmessungen unterhalb von 0,1 µm liegen.
Um beide Forderungen, Flexibilität und Miniaturisierung,
erfüllen zu können, bietet sich die Struktursynthese aus
vorfabrizierten Nanoteilchen an; dies sind Festkörper mit
Abmessungen im 10-nm-Bereich und für spezielle Zwecke, im
Sinne der Erfindung, bevorzugt unterhalb von 10 nm.
Zur Herstellung dieser Teilchen stehen eine Reihe
unabhängiger Präparationsverfahren aus den Bereichen
Kolloidchemie und Physik zur Verfügung. Die noch näher zu
beschreibenden Präparationsverfahren erlauben es, Teilchen
unterschiedlicher Größen sowie aus unterschiedlichen
Materialklassen höchster Reinheit (z. B. Metalle, Halbleiter,
Halbmetalle, Isolatoren, sowie magnetische, nichtmag
netische, ferroelektrische und piezoelektrische Substanzen)
auf einem vorbereiteten, für den jeweiligen Zweck geeigneten
Substrat zu deponieren. Hierbei werden globale Techniken,
die eine flächenhafte Belegung makroskopischer
Substratbereiche mit steuerbarer Belegungsdichte gestatten,
und lokale Techniken unter Einbeziehung der Raster
sondenmikroskopie, welche die Erzeugung einzelner oder ge
zielt weniger Teilchen zum Inhalt haben, unterschieden.
Beispielhaft werden im folgenden je zwei Verfahren für glo
bale und lokale Techniken aufgeführt. Als flächendeckende
(globale) Verfahren gelten das Edelgasverfahren und die naß
chemische Kolloidbildung, die unabhängig vom Rastersonden
mikroskop zur Bildung von Nanoteilchen führen. Die lokalen
Verfahren setzen den Einsatz geeigneter Rastersondenspitzen
voraus und umfassen die stimulierte Zersetzung organome
tallischer Verbindungen und den feldinduzierten Transfer von
Spitzenmaterial, wobei die Bildung von Teilchen im unmittel
baren Einflußbereich der Spitze erfolgt.
Nachfolgend werden die vier Verfahren kurz beschrieben:
- a) Bei dem Edelgasverfahren, deren früher Vorgänger von A. H. Pfund 1930 beschrieben wurde [Rev. Sci. Instr. 1 (1930) 397; Phys. Rev. 35 (1930) 1434], werden eine oder gleichzeitig mehrere Substanzen in Gegenwart eines thermalisierenden Restgases (bevorzugt Helium) ther misch verdampft, wobei der Dampf durch interatomare Stöße mit den Restgasatomen abkühlt, in einen übersät tigten Zustand gelangt und über homogene Keimbildung zu kleinen Teilchen kondensiert, deren Größe durch ver schiedene Parameter (Art und Druck des Edelgases, Ver dampfungsrate, Abmessungen der Kondensationsstrecke) gesteuert werden kann. Die so geformten Teilchen schla gen sich dann auf der Substratoberfläche nieder und bleiben haften. Die Belegungsdichte auf einer Substrat oberfläche kann dabei von sehr gering (gut voneinander getrennte Teilchen) über einen "granularen Film" bis hin zu einer vollständigen, im Bedarfsfalle auch mehr lagigen Bedeckung variiert werden.
- b) Mit Hilfe des naßchemischen Kolloidverfahrens gewinnt man insbesondere halbleitende Komponententeilchen be stehend aus Elementen der Gruppen II-VI (z. B. CdS), IV-VI (z. B. PbS), III-V (z. B. GaAs) und IV-IV (Si, Ge). Das Verfahren basiert auf inaktiven Fällungsprodukten und postpräparativen Separationstechniken. Zur Teilchenherstellung werden flüssige oder gasförmige Ausgangssubstanzen, welche die gewünschten Elemente enthalten, in geeigneten Konzentrationen entsprechenden Lösungen beigemengt. Die Lösungen haben zum einen die Funktion, die Elemente zu Komponentenhalbleitern zusammenzuführen und andererseits die gebildeten Teilchen zur Stabilisierung mit einer Schutzhülle zu umgeben. Durch diese Ummantelung wird die Tendenz zur Teilchenagglomeration unterbunden.
- c) Die stimulierte Zersetzung organometallischer Verbindun gen durch Einwirkung von elektrischem Feld und Strom dichte, zwischen Mikroskopspitze und Substratoberfläche, die simultan über einen geeigneten kurzen Spannungspuls molekülspaltende Schwellenwerte überschreiten können, liefert Teilchen aus dem entsprechenden Metall. Die Parameterwahl des Spannungspulses (Amplitude, Dauer und Polarität) sowie die Geometrie der Elektrode (hier die Rastersondenspitze) steuern den Bildungsprozeß der Teilchen, wodurch sich die Dimensionen der Abscheidungen gezielt einstellen lassen. Zudem kann eine Molekülzersetzung mittels Licht (z. B. Laser) induziert werden, wie es in der EP-A-0861008 beschrieben ist, wodurch nanometrische metallische Leiterbahnen mit dem Rasternahfeldmikroskop herstellbar sind.
- d) Beim feldinduzierten Transfer von Material aus der Mikroskopspitze wird ein Teilchen dadurch geformt, daß zwischen Spitze und Substrat ein hinreichend starker, kurzzeitiger Spannungspuls (hohes elektrisches Feld, hohe Stromstärke zur Materialerweichung) angelegt wird, so daß das Material der Spitze auf der Unterlage abge schieden wird. Die Strukturgröße kann auch hier über die Pulsparameter (Dauer, Amplitude und Polarität) in weiten Grenzen gezielt variiert werden (hier ausgenommen der Einsatz des Rasternahfeldmikroskops).
Mit den genannten Verfahren lassen sich die wichtigen Sub
stanzklassen (Metalle, Halbleiter, Halbmetalle und Isolato
ren) und der gesamte für Nanostrukturen interessante Teil
chengrößenbereich abdecken.
Aus der internationalen Patentanmeldung mit dem internatio
nalen Aktenzeichen PCT/CH87/00166 ist ein Verfahren zur
Elektronenstrom-induzierten irreversiblen Phasenumwandlung
von Substratmaterialien, z. B. von amorph in kristallin,
bekannt. Der Nachteil dieses Verfahrens besteht in der
mangelnden Flexibilität.
Lieber, C. M., u. a., beschreiben in "Angewandte Chemie, Band
108, Nr. 7, 3. April 1996, Seiten 748 bis 768 die Herstel
lung von Nanostrukturen mittels Rastersondenmikroskopen.
Unter Verwendung der Rastersondenmikroskope werden einzelne
Nanoteilchen bewegt und zu Nanostrukturen zusammengefügt,
wie beispielsweise zu einem Quantenpferch, der aus einem
Ring von 48 Eisenatomen auf einer Kuperoberfläche mit einem
Durchmesser von 14,3 nm gebildet wurde.
In der Veröffentlichung von Junno, T., et al., "Contact mode
atomic force microscopy imaging of nanometer-sized
particles", in Appl. Phys. Lett. 66 (24), June 1995, Seiten
3295 bis 3297 wird ein Verfahren zur Abbildung von Partikeln
mit einer Größenabmessung im Nanometerbereich in einem sog.
Kontaktmodus beschrieben. Um Probleme bei der Abbildung der
Partikel zu vermeiden, die durch ein Bewegung des Rasterson
denmikroskops hervorgerufen werden, die dazu führt, daß sich
die Partikel bewegen und unter Umständen sogar entfernt wer
den, wird vorgeschlagen, vor der Abtastung des Substrats die
auf diesem angeordneten Nanometerpartikel durch eine Wärme
behandlung mit dem Substrat zu verbinden, um so eine ord
nungsgemäße Abbildung der Nanometerpartikel zu ermöglichen.
In der Veröffentlichung von Hosaka, S., et al. "Fabrication
of nanometer-scale structures an insulators and in magnetic
materials using a scanning probe microscope", in J. Vac.
Sci. Technol. B13 (3), Mai/Juni 1995, Seiten 1307 bis 1311
wird die die Herstellung von Strukturen im Nanometerbereich
auf Isolatoren beschrieben. Hier werden mittels eines
Rastersondenmikroskops Nanometerpartikel auf einem Substrat
durch die sog. Field-Evaporation abgeschieden.
In der Veröffentlichung von Min, G. W., et al, "Scanning
tunneling microscope investigation of semiconductor
nanometer particles", in J. Vac. Sci. Technol. B12 (3),
Mai/Juni 1994, Seiten 1984 bis 1987 wird die Beeinflussung
von Nanometerpartikeln, die auf einem Substrat abgeschieden
sind, beschrieben. Wechselwirkungen zwischen der Spitze
eines Mikroskops und der Probe bewirken eine laterale
Bewegung und eine vertikale Übertragung der Nanometerparti
kel, die nur leicht mit der Graphitoberfläche verbunden
sind.
In der Veröffentlichung von Yang, X. M., et al, "Atomic
force microscopy and UV-visible absorption-spectroscopy
studies of ZnO nanometer colloidal particles supported an
graphite" in Appl. Phys. A 59, 1994, Seiten 115 bis 117,
wird die Verschiebbarkeit von Nanometerpartikeln
beschrieben. Die Partikel sind leicht beweglich und können
während der Abtastung einfach hin- und hergeschoben werden.
Ausgehend von diesem Stand der Technik liegt der vorliegen
den Erfindung die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zu schaf
fen, das es ermöglicht, Strukturen aus Nanoteilchen zu
schaffen.
Diese Aufgabe wird durch ein Verfahren gemäß Anspruch 1 ge
löst.
Erfindungsgemäß bestehen die Nanoteilchen aus Metallen,
Halbleitern, Halbmetallen und Isolatoren (einschließlich
Ferroelektrika), die wahlweise chemisch homogen oder
Molekülkristalle oder Legierungen sind.
Der Vorteil der vorliegenden Erfindung besteht darin, daß im
Gegensatz zu den aufwendigen, konventionellen Lithographie
techniken die Integration im Sub-Mikrometer-Bereich ermög
licht wird, wobei das erfindungsgemäße Verfahren schnell,
kostengünstig und effektiv ist.
Ein weiterer Vorteil der vorliegenden Erfindung besteht dar
in, daß sie die Entwicklung kleinster elektronisch funktio
neller Strukturen ermöglicht, indem verfügbare flexible,
wirtschaftliche und umweltfreundliche Substratvorbereitungs-
bzw. Präperationstechniken zu deren Erzeugung nutzbar ge
macht werden.
Ein weiterer Vorteil besteht darin, daß aufgrund der unver
gleichbaren Flexibilität dieser technologischen Verfahren
die Möglichkeit besteht, Strukturen für sehr spezifische An
forderungen zu entwickeln.
Ein weiterer Vorteil der vorliegenden Erfindung besteht
darin, daß Nanostrukturen direkt entsprechend gewünschter
Vorgaben "geschrieben" werden können, wodurch zur
Strukturerzeugung nicht mehrere, streng aufeinander
abgestimmte Prozeßschritte erforderlich sind, wie sich heute
üblicherweise in der Halbleitertechnologie etabliert sind.
Ein weiterer Vorteil der vorliegenden Erfindung besteht dar
in, daß sich Strukturdimensionen herstellen lassen, die mit
Hilfe der konventionellen Lithographieverfahren nicht her
stellbar sind.
Wiederum ein weiterer Vorteil der vorliegenden Erfindung be
steht darin, daß bei den verschmolzenen Strukturen der Ein
schluß von Kontaminationen, wobei die häufigsten Verunreini
gungen durch Sauerstoff oder Kohlenstoff gegeben sind, ver
nachlässigbar ist, da sowohl die Herstellung der Nanoteil
chen als auch der Verschmelzungsvorgang und das Verschieben
von Teilchen mit dem Rastertunnelmikroskop unter sauberen
Vakuumbedingungen erfolgen. Der Einbau von Verunreinigungen
würde z. B. zu einer Erhöhung des Widerstandes bei
elektrischen Leiterbahnen führen. Prinzipiell kann jedoch
das Verschweißen und das Verschieben der Teilchen ebenso in
Gegenwart verschiedener Schutz-Gase oder unter
atmosphärischen Bedingungen durchgeführt werden.
Ein weiterer Vorteil der vorliegenden Erfindung besteht dar
in, daß die durch Nanoteilchen erzeugten Strukturen auch bei
Raumtemperatur auf dem Substrat stabil haften.
Ferner kann das Verfahren der Mustererzeugung automatisiert
werden.
Ein weiterer Vorteil der vorliegenden Erfindung besteht
darin, daß neben festen auch bewegliche Teilchen zur
Verfügung stehen, wodurch ebenso auch definierte Lücken
zwischen benachbarten Nanoteilchen eingestellt werden
können. Damit bleiben synthetisierte Strukturen vollkommen
flexibel und modifikationsfähig.
Ein weiterer Vorteil der vorliegenden Erfindung besteht
darin, daß funktionelle Strukturen aus Nanoteilchen
aufgebaut werden können, deren Funktionsweise in einem
weiten Temperaturbereich auf Ein-Elektronen-Effekten
beruhen.
Weitere Vorteile der vorliegenden Erfindung bestehen in der
flexiblen Arbeitsweise, der raschen Anpassung der Strukturen
an spezifische Erfordernisse, der Einsatz von unter
schiedlichen Teilen als Teilstrukturen mit Abmessungen
vornehmlich im Nanometerbereich, der Aufbau von Heterostruk
turen auf kleinstem Raum aus Teilchen mit unterschiedlicher
Größe und Materialbeschaffenheit sowie die Erzeugung von
räumlichen, flächenhaften und quasi-eindimensionalen (line
aren oder verzweigten) Anordnungen aus Teilchen bzw. Nano
teilchen. Verglichen mit einzelnen Atomen, die auf entspre
chend präparierten Oberflächen deponiert werden, sind die
Nanoteilchen selbst bei Raumtemperatur genügend stark an die
Unterlage gebunden, was eine grundlegende Voraussetzung für
zukünftige Anwendungspotentiale darstellt.
Weitere bevorzugte Ausbildungen der vorliegenden Erfindung
sind in den Unteransprüchen definiert.
Nachfolgend werden anhand der beiliegenden Zeichnungen be
vorzugte Ausführungsbeispiele der vorliegenden Erfindung nä
her beschrieben. Es zeigen:
Fig. 1 eine topographische Darstellung einer auf atomarer
Skala glatten Si(111): H-Oberfläche;
Fig. 2 eine topographische Darstellung eines Siliziumsub
strats, das mit einer Schicht von nanometergroßen
Silber-Teilchen bedeckt ist;
Fig. 3 eine topographische Darstellung einer mit Silber-
Nanoteilchen belegten Substratoberfläche, bei der
an einem Ort einzelne Nanoteilchen verschmolzen
sind;
Fig. 4 eine topographische Darstellung einer mit Silber-
Teilchen beschichteten Oberfläche, mit zwei Linienstrukturen,
die durch eine Verschmelzung erzeugt
wurden;
Fig. 5 eine schematische Darstellung des Verschiebens ein
zelner Nanoteilchen; und
Fig. 6 eine topographische Darstellung, die das Verschie
ben eines Silber-Teilchens auf einem Si(111)-Sub
strat darstellt.
Die vorliegende Erfindung schafft ein Verfahren zum Erzeugen
von Strukturen aus Nanoteilchen, die auf einem Substrat
deponiert sind und verschmolzen und/oder verschoben werden.
Zum Verschmelzen bzw. Verschieben der vorfabrizierten Teil
chen findet die Rastersondenmikroskopie Verwendung, eine
Sammelbezeichnung für die Rastertunnel-, Rasterkraft- und
Rasternahfeldmikroskopie. Die Strukturerzeugung dient dazu,
durch die Kombination verschiedener Vorbereitungs-
Präparationsverfahren für kleinste Festkörper höchster
Reinheit eine Technologie für anwendungsspezifische
Bauelemente zu schaffen, die mit herkömmlichen Verfahren,
wie beispielsweise der Photo-Lithographie, nicht erreichbar
ist.
Die nachfolgende Beschreibung der bevorzugten Ausführungs
beispiele der vorliegenden Erfindung erfolgt anhand des
Modellsystems Silber auf einem Si(111)-Substrat unter Ein
satz der Rastertunnelmikroskopie. Es wird jedoch nochmals
darauf hingewiesen, daß anstelle von Silber andere
Materialien verwendet werden können, genauso wie anstelle
der Rastertunnelmikroskopie auch beispielsweise die
Rasterkraft- oder Rasternahfeldmikroskopie verwendet werden
können.
In der nachfolgenden Beschreibung werden als "Nanoteilchen"
oder kurz "Teilchen" kleinste Festkörper mit Abmessungen von
wenigen Nanometern, bevorzugterweise im Bereich unterhalb
von 0,1 µm, bezeichnet.
Abhängig von den zu erzeugenden Strukturen ist es unbedingt
zweckmäßig, diese auf einem geeigneten Träger oder Substrat
zu deponieren. Die Wahl des Substrats sowie die Art der
Vorbereitung seiner Oberfläche hängen von der jeweils
technologischen Zielsetzung ab.
Im folgenden wird die Präparation des Substratmaterials zur
Erzielung einer atomar glatten Substratoberfläche beispiel
haft anhand der naßchemischen Behandlung eines Si(111)-Wa
fers in gepufferter Flußsäure skizziert. Bei einem Fehlori
entierungswinkel des Si-Wafers zwischen 0,2-0,5° aus der
exakten [111]-Orientierung läßt sich mit einer leicht alka
lischen Lösung (40% NH4F, pH-Wert = 8) die atomare Stufen-
Terrassen-Struktur der Si-Oberfläche freilegen, wie die Ra
stertunnelmikroskop (RTM)-Aufnahme in Fig. 1 zeigt. Die
Größe des Bildausschnitts erstreckt sich über 500 × 500 nm2.
Die Stufenhöhe beträgt 0,31 nm und entspricht einer Doppel
lage aufeinanderfolgender Netzebenen in der [111]-Richtung;
die mittlere Terrassenbreite wurde zu ca. 72 nm ermittelt,
was einem Fehlorientierungswinkel von ≈ 0,25° entspricht.
Dreiecksförmige Vertiefungen (Ätzlöcher) auf den Terrassen
spiegeln die dreifache Rotationssymmetrie der (111)-Oberflä
che wider.
Gemäß der vorliegenden Erfindung werden die Teilchen bzw.
Nanoteilchen auf einem Substrat aufgebracht, dessen
Rauhigkeit zweckgebunden sein muß.
Der Begriff "Teilchen" wird hier stellvertretend verwendet
für Festkörper aus hinreichend vielen Atomen, um Eigenschaf
ten aufzuweisen, die das Einzelatom nicht besitzt (z. B.
Leitfähigkeit oder Schmelztemperatur) [P. Marquardt: Size-
Governed Dielectric Properties of Matrix-Isolated and Perco
lating Mesoscopic Conductors, J. Electromagn. Waves and App
lications 6 (1992) 1197]. Damit beinhaltet der Begriff des
Teilchens auch das "Cluster", welches aus weniger als 100
Atomen bestehen kann. Teilchen mit Abmessungen oberhalb 1 nm
bestehen aus mehr als 100 Atomen und weisen den Vorteil auf,
daß sie auch bei Zimmertemperatur auf dem Substrat eine sta
bile Lage einnehmen. Von Teilchen aus leitenden Materialien
ist bekannt, daß sie spezifische elektronische Eigenschaften
aufweisen, die für die moderne Elektronik und Signaltechnik
von großer Bedeutung sind. Aufgrund ihrer Abmessungen ist
ihre resultierende Kapazität C sehr klein (typisch sind
10-18 Farad für ein Metallteilchen mit einem Durchmesser von
≈ 10 nm) und damit die Ladungsenergie e2/2C hinreichend
groß, um einen spezifischen Ladungszustand auch bei Zimmer
temperatur aufrechtzuerhalten. Einzel-Elektronenprozesse wie
Coulomb-Blockade und Coulomb-Staircase [z. B. C.
Schönenberger, H. von Houten, J. M. Kerkhof, H. C.
Donkersloot: Single-Electron Tunneling in Double-Barrier
Junctions by Scanning Tunneling Microscopy, Appl. Surf. Sci.
67 (1993) 222; D. Anselmetti, T. Richmond, A. Baratoff, G.
Borer, M. Dreier, M. Bernasconi, H.-J. Güntherodt: Single-
Electron Tunnelling at Room Temperature with Adjustable
Double-Barrier Junctions, Europhys. Lett. 25 (1994) 297; ],
resonantes Tunneln infolge des Quantengrößeneffekts in Halb
leiterpunkten [z. B. M. A. Reed, J. N. Randall, J. H. Luscom
be, Y.-C. Kao, T. M. Moore, W. R. Frensley, R. J. Matyi:
Semiconductor Quantum Dot Resonant Tunneling Spectroscopy,
Atomic and Nanoscale Modification of Materials: Fundamentals
and Applications, NATO ASI Series E 239, Editor: Ph. Avouris
(Kluwer Academic Publishers, Dordrecht, 1993) 227 ff.] sowie
der quantisierte Widerstand h/2e2 [z. B. J. I. Pascual, J.
Méndez, J. Gómez-Herero, A. M. Baró, N. Garcéa, Vu Thien
Binh: Quantum Contact in Gold Nanostructures by Scanning
Tunneling Microscopy, Phys. Rev. Lett. 71 (1993) 1852; N.
Agraït, J. G. Rodrigo, C. Sirvent, S. Vieira: Atomic-Scale
Connective Neck Formation and Characterization, Phys. Rev. B
48 (1993) 8499] sind weitere für die moderne Mikroelektronik
wichtige Eigenschaften und Effekte im Zusammenhang mit Teil
chen oder Quantenpunkten. Das Anwendungspotential der klei
nen Festkörper kann im Sinne der Erfindung am besten ausge
schöpft werden, wenn daraus Heterostrukturen gebildet wer
den.
Am Beispiel des Modellsystems regellos verteilter individu
eller Ag-Nanoteilchen werden hier anhand des Edelgasverfah
rens die zwei neuartigen Techniken erläutert, die sich zur
Herstellung von nanometrischen Strukturen eignen, wobei sich
die Ausgangssituationen für die Strukturerzeugung jeweils
durch die verschiedenen Teilchenbelegungsdichten auf dem
Substrat unterscheiden:
- 1. Erzeugen von Strukturen durch lokales Verschmelzen von Teilchen zu festen Strukturen;
- 2. Gezieltes Positionieren einzelner Teilchen mit dem Sensor eines Rastersondenmikroskops.
Die Durchführung der im nachfolgenden beschriebenen Experi
mente am oben bezeichneten Modellsystem sowie deren Be
schreibung erfolgen unter Verwendung eines Rastertunnelmik
roskops. Auf die entsprechenden anderen Mikroskoptypen wird
jeweils kurz Bezug genommen.
Das Rastertunnelmikroskop (RTM) ist ein Mitglied der Familie
der Rastersondenmikroskope und wird hauptsächlich zur
hochauflösenden Abbildung (vgl. Fig. 1) sowie zur
Charakterisierung kleinster leitfähiger Strukturen
eingesetzt [z. B. Scanning Tunneling Microscopy 1, Editoren:
H.-J. Güntherodt und R. Wiesendanger (Springer-Verlag Berlin
Heidelberg 1992)]. Bei diesem Verfahren wird eine extrem
scharfe Metallspitze auf einen Abstand von etwa 1 nm an die
zu untersuchende Probenoberfläche herangeführt. Wird
zusätzlich eine elektrische Spannung zwischen Spitze und dem
elektrisch leitenden Substrat angelegt, so fließt ein
("Tunnel")-Strom. Der Betrag dieses Stroms hängt
exponentiell vom Abstand ab und dient als Regelgröße.
Während die Spitze mittels piezoelektrischer Stellglieder
rasterförmig über das Substratmaterial geführt wird, sorgt
eine Regelschleife für konstanten Stromfluß -
gleichbedeutend mit einer Konstanz des Abstandes zwischen
Spitze und Probenoberfläche; es entsteht eine quasi-dreidi
mensionale Abbildung der Substratmorphologie. Zur elektri
schen Charakterisierung werden bei abgeschaltetem
Rasterbetrieb und ausgeschalteter Regelschleife
Strom-Spannungs (I-U)-Kennlinien aufgezeichnet. Erfüllen die
untersuchten Nanostrukturen gewisse Voraussetzungen, so
liefern die I-U-Kennlinien wertvolle Informationen z. B. über
Einzel-Elektronenprozesse.
Mit Hilfe des oben beschriebenen Edelgasverfahrens können
nanometergroße Teilchen rasch und einfach hergestellt wer
den. In einer separaten Präparationskammer wird die gewün
schte Substanz (hier Silber) in Gegenwart von He verdampft.
Die Teilchen bilden sich über homogene Keimbildung, schlagen
sich auf einem Substrat nieder und bleiben dort aufgrund der
von der Waals-Wechselwirkung haften. Nach Abschluß des Kon
densationsvorganges wird das He wieder abgepumpt. Das mit
Teilchen bedeckte Substrat wird über eine Schleuse unter
Hochvakuum in den Rezipienten mit dem Tunnelmikroskop trans
feriert. Fig. 2 zeigt einen Bildausschnitt von 300 × 300 nm2
einer ganzflächig deponierten Schicht, die aus individuellen
Ag-Teilchen zusammengesetzt ist. Ungefähr zwei Lagen von
Ag-Teilchen mit einer Größenverteilung von 3 bis 10 nm be
decken das Si-Substrat.
Mit Hilfe eines RTM lassen sich erfindungsgemäß einzelne auf
dem Substrat abgeschiedene Nanoteilchen mittels zweier
unterschiedlicher Techniken lokal miteinander verschmelzen:
(1) Anlegen kurzzeitiger Spannungspulse geeigneter Dauer,
Amplitude und Polarität zwischen Spitze und Substrat
("ac"-Verfahren) oder (2) kontrolliertes Erhöhen der
Tunnelspannung und/oder des Tunnelstroms ("dc"-Verfahren).
Bei gleichzeitigem Führen der Spitze parallel zur Substrat
oberfläche können mit diesen Techniken z. B. nanometrische
Leiterbahnen oder punktförmige Strukturen hergestellt wer
den, da Teilchen, die nicht am Verschmelzungsprozeß
teilnehmen, sich leicht entfernen lassen (z. B. durch die
Spitze selbst, Pinsel, Druckluft, elektrostatische Kräfte,
usw.). Dieses direkte Herstellungsverfahren von elektrischen
Leiterbahnen läßt sich sowohl im Vakuum, in Gegenwart
verschiedener Gase wie auch unter Umgebungsbedingungen, bei
tiefen und bei hohen Temperaturen, ausführen. Durch den
Verschmelzungsprozeß entstehen größere und kompaktere
Strukturen, die auf dem Substrat genügend fest haften. Dabei
lassen sich ein- und zweidimensionale Gebilde erzeugen, die,
falls keine Unterbrechungen während des Verschmelzungsvor
gangs entstehen, elektrisch leitende Pfade darstellen. Durch
die Möglichkeit, die RTM-Spitze nach vorgegebenen Mustern
computergesteuert über die Oberfläche zu rastern, kann zudem
der Prozeß der Strukturerzeugung automatisiert werden. Ein
Beispiel für eine punktförmige Strukturerzeugung mittels
"ac"-Verfahren ist in Fig. 3 wiedergegeben (Spannungspuls
amplitude: +15 V an das Substrat gelegt; Pulsdauer: 10-4 s).
Der modifizierte Bereich befindet sich etwas rechts von der
Bildmitte und mißt ca. 30 nm im Durchmesser (Schnittpunkt
der beiden entstehenden Geraden bei gedachter Verlängerung
der Pfeile).
Bei den in Fig. 4 dargestellten Strukturen wurden beispiels
weise die Tunnelspannung auf 10 V und der Tunnelstrom auf
0.5 nA kontrolliert erhöht ("dc"-Verfahren), während die
RTM-Spitze mit einer Schreibgeschwindigkeit von 25 nm/s über
die Oberfläche bewegt wurde. Die Breite der erzeugten Linien
beträgt ungefähr 15 nm über eine Länge von ca. 0,5 µm. In
stabilitäten, die während der Aufnahme erfolgten (oberer
Bildteil), resultieren von lokalen Veränderungen an der
RTM-Spitze.
Über die Anzahl der abgeschiedenen Teilchenlagen kann die
Dicke der verschmolzenen Gebiete kontrolliert werden (mehr
lagige Bedeckungen für stärkere Strukturen lassen sich mit
dem Edelgasverfahren leicht realisieren). Die nicht am Ver
schmelzungsprozeß beteiligten Nanoteilchen lassen sich eben
so in diesem Fall z. B. durch wiederholtes Abrastern mit der
RTM-Spitze, aber auch durch elektrostatische Kräfte sowie
auf rein mechanische Weise mit Hilfe von Druckluft oder
einem Pinsel entfernen. Zurück bleibt das lokal zu einer
festen Struktur verschmolzene Material.
Die Teilchenverschmelzung mittels beider Techniken ("ac",
"dc") kann ebenso mit einem Rasterkraftmikroskop, das mit
einem leitfähigen Sensor ausgestattet ist, bewerkstelligt
werden. Beim Rasternahfeldmikroskop läßt sich die Intensität
des Lichtstrahls ebenso pulsen oder permanent erhöhen, so
daß auch mit diesem Typ der Rastersondenmikroskopie die
Teilchenverschmelzung durchführbar ist.
Wie bereits oben beschrieben wurde, kann durch geeignete
Wahl der Präparationsparameter auch eine geringe Oberflä
chenbelegung des Substrates eingestellt werden, so daß keine
geschlossene Schicht des verdampften Materials vorliegt,
sondern nur abzählbar viele Teilchen auf der Unterlage depo
niert werden und sich im Aktionsfeld des RTM befinden. Diese
Teilchen haften an der Substratoberfläche mit einer Kraft,
die sich aus der Wechselwirkung zahlreicher physikalischer
und chemischer Komponenten ergibt: z. B. Teilchengröße, Teil
chenmaterial, Oberflächenbeschaffenheit der Teilchen, Teil
chenladung, Material und Oberflächenbeschaffenheit des Sub
strates (Kontamination, Oxid, Stufendichte, Defektdichte).
Durch gezieltes Annähern der Tunnelspitze an ein Teilchen,
z. B. infolge einer Reduktion der Tunnelspannung, einer Er
höhung des Tunnelstroms oder einer rein mechanischen Ab
standsverringerung, kann sich die Wechselwirkung zwischen
Spitze und Teilchen derart erhöhen, daß einzelne Teilchen
mit der Spitze aufgenommen werden können ("pick-up"-Verfah
ren). Die Tunnelspitze kann nun über einem beliebigen Ort
der Oberfläche positioniert werden, um dort das Teilchen
durch einen Spannungspuls geeigneter Größe und Dauer wieder
zu deponieren. Das hier beschriebene Verfahren zum gezielten
Positionieren einzelner Nanoteilchen ist in Fig. 5 skiz
ziert.
Die Aufnahme eines Teilchens geschieht durch gesteuertes
Annähern der RTM-Spitze 500. Nach dem Positionieren kann das
Teilchen bzw. Nanoteilchen 502 durch Annähern der Spitze 500
an die Substratoberfläche 504 und einen darauffolgenden
Spannungspuls wieder auf der Unterlage deponiert werden.
Wie es in Fig. 5 dargestellt ist, wird im Schritt 1 die
Spitze 500 über dem Nanoteilchen 502 positioniert und im
Schritt 2 die Spitze 500 angenähert, wie dies durch den
Pfeil dargestellt ist. Im Schritt 3 wurde das Teilchen 502
aufgenommen und die Spitze wird etwas von dem Substrat 504
entfernt und über einen gewünschten Ort gebracht, wie dies
durch die Pfeile zwischen den Schritten 2 und 3 und den
Schritten 3 und 4 angedeutet ist. Im Schritt 4 wird die
Spitze der Substratoberfläche 504 genähert und das Teilchen
502 wird durch einen Spannungspuls abgestoßen.
Eine vereinfachte Version des oben geschilderten Verfahrens
besteht darin, individuelle Nanoteilchen entsprechend Fig. 5
nicht aufzunehmen, sondern durch Schieben oder Ziehen mit
dem Sensor eines Rastersondenmikroskops die Teilchen gezielt
an vorbestimmte Positionen auf der Substratoberfläche zu
bringen. Ein Beispiel hierfür ist in Fig. 6 gezeigt.
In Fig. 6 ist das Verschieben eines Ag-Teilchens auf einer
Si(111)-Unterlage mit Hilfe einer RTM-Spitze dargestellt.
Das untere Nanoteilchen (Fig. 6a) wurde von der rechten auf
die linke Bildhälfte verschoben (Fig. 6b) und bildet nun
eine Linie mit dem oberen Teilchen. Das verschobene Teilchen
bleibt auf der neuen Position haften und kann mit dem RTM
erneut abgebildet werden. Der Bildausschnitt in Fig. 6 be
trägt 160 × 160 nm2.
Unter Ausnutzung beider Positionierverfahren ("pick-up"-Ver
fahren, bloßes Schieben oder Ziehen) lassen sich künstliche
funktionale Systeme (0-, 1-, 2- und 3-dimensional) im Nano
meterbereich Schritt für Schritt synthetisieren. Der ent
scheidende Vorteil gegenüber konventionellen mikroelektroni
schen Bauelementen liegt darin, daß die Eigenschaften dieser
Systeme anwenderspezifisch abgestimmt und nachträglich wieder
verändert werden können. Vielfältige Anwendungsmöglich
keiten ergeben sich in den Bereichen Elektronik, Sensorik,
Umwelttechnik, Optoelektronik, sowie in allen Gebieten, bei
denen festgefügte und auch bewegliche Teilchenstrukturen mit
ihrem spezifischen Eigenschaftsspektrum vorteilhaft einge
setzt werden können.
Im übertragenen Sinne können sowohl der Sensor des Raster
kraftmikroskops als auch derjenige des Rasternahfeldmikros
kops dazu verwendet werden, Teilchen durch Aufnehmen oder
bloßes Schieben bzw. Ziehen an beliebige Positionen auf der
Substratoberfläche zu deponieren.
Mit Hilfe der oben beschriebenen Verfahren (Verschmelzen,
Positionieren), die auch miteinander kombiniert werden
können, ist es erstmals möglich, anwenderspezifische Na
nostrukturen in einem Arbeitszyklus zu erzeugen, zu charak
terisieren und nachträglich zu manipulieren, um sie aktiv
innerhalb eines Entwicklungsprozesses einer Forderung anzu
passen. Die erfindungsgemäßen Verfahren bieten erstmals die
Möglichkeit, Heterostrukturen aus festgefügten und beweg
lichen Teilchen sowie unter Verwendung chemisch identischer
oder chemisch verschiedener, gleich großer oder unterschied
lich großer Teilchen zu bilden und zu charakterisieren. Der
mögliche Zugriff auf mehrere, sich zum Teil ergänzende Prä
parationstechniken sowie der Einsatz der Rastersondenmikro
skopie verleiht dieser neuartigen Technologie eine besondere
Flexibilität.
Es wird darauf hingewiesen, daß bei der Verwendung eines Ra
stertunnelmikroskops zum Verschmelzen ausgewählter Nano
teilchen die Dauer, Amplitude und Polarität der
Spannungspulse gemäß vorbestimmter Parameter eingestellt
sind. Ebenso kann die Spannung und der Strom gesteuert
erhöht werden, um den Verschmelzungsvorgang zu initiieren.
Beide Verfahrensweisen gelten ebenso bei der Verwendung
eines Rasterkraftmikroskops.
Wird anstelle der oben genannten Einrichtungen ein Raster
nahfeldmikroskop zum Verschmelzen verwendet, so sind bei
diesem die Dauer und Intensität der Lichtpulse entsprechend
vorbestimmter Parameter einzustellen bzw. eine gesteuerte
Erhöhung der Lichtintensität herbeizuführen. Um eine
Verschiebung der Nanoteilchen herbeizuführen, wird im Fall
eines Rasternahfeldmikroskops der Abstand des Sensors zu den
Nanoteilchen in geeigneter Weise modifiziert.
Zum Verschieben der Nanoteilchen mit dem RTM muß der Abstand
zwischen Spitze und Nanoteilchen in geeigneter Weise
verkleinert werden. Im Falle des Rasterkraftmikroskops muß
gegebenenfalls die Andrückkraft des Sensors entsprechend
erhöht werden.
Wie es bereits oben ausgeführt wurde, können die verwendeten
Nanoteilchen chemisch identisch oder chemisch unterschied
lich und von gleicher oder unterschiedlicher Größe sein.
Die durch das erfindungsgemäße Verfahren erzeugten
Strukturen können neben festen Teilchen auch bewegliche
Teile umfassen.
Es wird darauf hingewiesen, daß die synthetisierten
Strukturen, die gemäß der vorliegenden Erfindung erzeugt
werden, aus monoatomaren und/oder polyatomaren Teilchen
bestehen, wobei diese sowohl Legierungen als auch
Verbindungen einschließen.
Gemäß einem weiteren nicht dargestellten Ausführungsbeispiel
wird durch das erfindungsgemäße Verfahren, bei dem einzelne
Nanoteilchen verschoben werden, eine Kette aus Nanoteilchen
aufgebaut, die sogenannte Ein-Elektron-Effekte aufweist, die
aufgrund der kleinen Abmessungen auftreten. Ein besonderer
Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens, bei dem die Nano
teilchen verschoben werden, besteht darin, daß beispiels
weise die gerade erwähnte Kette nicht starr und unveränder
lich ist, sondern vielmehr nach deren Zusammenstellung erneut
verändert werden kann, indem beispielsweise aus der
Kette ein bestimmtes Nanoteilchen entfernt und durch ein
anderes Nanoteilchen ersetzt wird. Dies ermöglicht es
beispielsweise die Charakteristika bestimmter Ketten abhän
gig von den in der Kette angeordneten Nanoteilchen, die aus
einem der oben beschriebenen Materialien bestehen können, zu
untersuchen.
Claims (17)
1. Verfahren zum Erzeugen einer funktionellen Struktur
oder eines elektronischen Bauelements aus Nanostruk
turen auf einem Substrat (504), gekennzeichnet durch
folgende Schritte:
- a) Anordnen einer Mehrzahl von Nanoteilchen auf dem Substrat;
- b) örtlich begrenztes, lokales Verschmelzen ausge
wählter Nanoteilchen miteinander und/oder mit dem
Substrat zur Definition der funktionellen Struktur
oder des elektronischen Bauelements unter Verwen
dung der Rastersondenmikroskopie,
wobei das Verschmelzen durch das gesteuerte Erhöhen von Spannung und Strom oder das gesteuerte Erhöhen der Lichtintensität erfolgt; und - c) Entfernen von nicht verschmolzenen Nanoteilchen von dem Substrat.
2. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem im Schritt (a) die
Nanoteilchen ganzflächig über die gesamte Substratober
fläche angeordnet werden.
3. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem im Schritt (a) die
Nanoteilchen nur auf vorbestimmten Bereichen der Sub
stratoberfläche angeordnet werden, und bei dem das Ver
fahren vor dem Schritt b) folgenden Schritt umfaßt:
Positionieren ausgewählter Nanoteilchen (502) zur De finition der funktionellen Struktur oder des elektro nischen Bauelements unter Verwendung der Rastersonden mikroskopie.
Positionieren ausgewählter Nanoteilchen (502) zur De finition der funktionellen Struktur oder des elektro nischen Bauelements unter Verwendung der Rastersonden mikroskopie.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch ge
kennzeichnet,
daß die Rastersondenmikroskopie mittels eines Raster
tunnelmikroskops durchgeführt wird, wobei die Dauer,
Amplitude und Polarität der Spannungspulse gemäß vor
bestimmter Parameter eingestellt ist.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch ge
kennzeichnet,
daß die Rastersondenmikroskopie mittels eines Raster
kraftmikroskops ausgeführt wird, wobei die Dauer, Am
plitude und Polarität der Spannungspulse gemäß vorbe
stimmter Parameter eingestellt ist.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch ge
kennzeichnet,
daß die Rastersondenmikroskopie mittels eines Raster
nahfeldmikroskopes durchgeführt wird, wobei die Dauer
und Intensität der Lichtpulse gemäß vorbestimmter Pa
rameter eingestellt ist.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch ge
kennzeichnet,
daß die Nanoteilchen chemisch identisch und von
gleicher oder unterschiedlicher Größe sind.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch ge
kennzeichnet,
daß die Nanoteilchen chemisch unterschiedlich und von
gleicher oder unterschiedlicher Größe sind.
9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet,
daß die erzeugte Struktur bewegliche Teile und/oder de
finierte Lücken umfaßt.
10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch ge
kennzeichnet,
daß die erzeugte Nanostruktur aus monoatomaren und/oder
polyatomaren Teilchen einschließlich Legierungen und
Verbindungen besteht.
11. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch
gekennzeichnet,
daß die Nanoteilchen aus Metall, Halbleitermaterial,
Halbmetallen und/oder Isolatoren einschließlich Ferro
elektrika bestehen.
12. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch
gekennzeichnet,
daß das Substrat eine Oberfläche aufweist, wobei Sub
stratart und Vorbereitung der Substratoberfläche abhän
gig von der zu erzeugenden Struktur ausgewählt sind.
13. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 12, dadurch
gekennzeichnet,
daß das Substrat eine zweckgebundene Rauhigkeit auf
weist.
14. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 13, dadurch
gekennzeichnet,
daß das Substrat entweder oberflächenpassiviert oder
unpassiviert ist.
15. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 14, dadurch
gekennzeichnet,
daß das Substrat elektrisch leitfähig oder isolierend
ist und damit aus einem Metall, Halbmetall, Halbleiter
oder Isolator einschließlich Ferroelektrika besteht.
16. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 15, dadurch
gekennzeichnet,
daß der Schritt b) den Aufbau einer Kette mit Ein-
Elektron-Effekten aus Nanoteilchen umfaßt.
17. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 16, dadurch
gekennzeichnet,
daß die Nanoteilchen aus Silber bestehen.
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