DE1177268B - Verfahren zur Herstellung einer besonderen Form der ª†-Modifikation des unsubstituierten linear-trans-Chinacridons - Google Patents

Verfahren zur Herstellung einer besonderen Form der ª†-Modifikation des unsubstituierten linear-trans-Chinacridons

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DE1177268B
DE1177268B DEB64808A DEB0064808A DE1177268B DE 1177268 B DE1177268 B DE 1177268B DE B64808 A DEB64808 A DE B64808A DE B0064808 A DEB0064808 A DE B0064808A DE 1177268 B DE1177268 B DE 1177268B
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Germany
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trans
quinacridone
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lines
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Dr Alfred Schuhmacher
Dr Alfred Ehrhardt
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BASF SE
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BASF SE
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09BORGANIC DYES OR CLOSELY-RELATED COMPOUNDS FOR PRODUCING DYES, e.g. PIGMENTS; MORDANTS; LAKES
    • C09B67/00Influencing the physical, e.g. the dyeing or printing properties of dyestuffs without chemical reactions, e.g. by treating with solvents grinding or grinding assistants, coating of pigments or dyes; Process features in the making of dyestuff preparations; Dyestuff preparations of a special physical nature, e.g. tablets, films
    • C09B67/0025Crystal modifications; Special X-ray patterns

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)

Description

  • Verfahren zur Herstellung einer besonderen Form der y-Modifikation des unsubstituierten linear-trans-Chinacridons Vom linear - trans - Chinacridon 7,14 - Dioxo-5, 7,12,14-tetrahydrochin olino-[2, 3-b]-acridin sind mehrere Modifikationen bekannt, die wegen ihrer sehr guten Lichtechtheit und wegen ihrer ausgezeichneten Beständigkeit gegen Temperatur, Witterungseinfluß, Lösungsmittel und Weichmacher hervorragend als Pigmente geeignet sind.
  • Die als y-Modifikation bezeichnete Form des linear-trans-Chinacridons kann aus linear-trans-Chinacridon, wie in der USA.-Patentschrift 2 844 581 oder in der belgischen Patentschrift 568 930 beschrieben, durch Salzvermahlung des Rohproduktes und Behandlung mit Dimethylformamid oder durch Einwirkung von Dimethylformamid auf das feinverteilte Produkt erhalten werden. Ein weiteres Verfahren zur Herstellung dieser y-Modifikation, bei dem man eine wäßrige Paste von linear-trans-Chinacridon in Gegenwart bestimmter organischer Lösungsmittel unter gleichzeitiger Entfernung des Wassers auf Temperaturen zwischen 100 und 200°C erhitzt, ist aus der französischen Patentschrift 1254 049 bekannt.
  • In der USA.-Patentschrift 3 074 950 wird eine besondere Form der y-Modifikation des 7,14-Dioxo-5,7,12,14-tetrahydrochinolino-[2,3-b]-acridins (lineartrans-Chinacridons) beschrieben, deren physikalische Kennzeichen drei kräftige Linien im Röntgenbeugungsdiagramm bei einem doppelten Glanzwinkel von 6,5°, 13,7° und 26,4°, drei mittlere Linien bei 13,1°, 13,3° und 23,8° und drei schwache Linien bei 17,0°, 20,5° und 25,0° sind und die bei einer durchschnittlichen mittleren Primärteilchengröße von mehr als 0,1#t, vorzugsweise 0,3 bis 0,7#t, und einer spezifischen Oberfläche von weniger als etwa 30 M2/g, vorzugsweise um 20 m2/g, Pigmente von hervorragender Brillanz, hoher Farbechtheit und starker Deckkraft ergibt.
  • Diese besondere Form der y-Modifikation des linear-trans-Chinacridons ist nach den Angaben der USA.-Patentschrift 3 074 950 dadurch erhältlich, daß man auf an sich übliche Weise gewonnenes 7,14-Dioxo-5,7,12,14-tetrahydrochinolino-[2,3-b]-acridin in feiner Verteilung so lange mit N-Methylpyrrolidon in Berührung bringt, bis im Röntgenbeugungsdiagramm drei kräftige Linien bei einem doppelten Glanzwinkel von 6,5°, 13,7° und 26,4°, drei mittlere Linien bei 13,1°, 13,3° und 23,8° und drei schwache Linien bei 17,0°, 20,5° und 25,0° auftreten.
  • Bei den genannten Verfahren zur Herstellung von y-Modifikationen des linear-trans-Chinacridons geht man vom linear-trans-Chinacridon aus, das in der Regel entweder aus den entsprechenden 6,13-Dihydrochinacridonen durch Dehydrierung oder aus den entsprechenden 2,5-Dianilinoterephthalsäurendurch Ringschluß unter Abspaltung von Wasser gewonnen wird. In der belgischen Patentschrift 595 869 wird zwar auch ein Verfahren beschrieben, bei dem man linear-trans-2,9-Dichlorchinacridon in der y-Modifikation direkt durch Behandlung von 2,5-Bis-p-chloranilinoterephthalsäure mit Schwefelsäure von 60 bis 75 °/o bei Temperaturen von 140 bis 180°C erhalten kann, jedoch läßt sich dieses vorteilhafte Einstufenverfahren nicht auf die Herstellung des unsubstituierten lineartrans-Chinacridons übertragen, da 2,5-Dianilinoterephthalsäure unter diesen Bedingungen sulfoniert wird und eine Chinacridonsulfonsäure entsteht.
  • Es wurde nun gefunden, daß man die in der USA.-Patentschrift 3 074 950 gekennzeichnete besondere Form der y-Modifikation des unsubstituierten lineartrans-Chinacridons (7,14-Dioxo-5,7,12,14-tetrahydrochinolino-[2,3-b]-acridins) in hervorragender Ausbeute und Reinheit aus 2,5-Dianilinoterephthalsäure in einer Stufe erhält, wenn man 2,5-Dianilinoterephthalsäure mit Benzoylchlorid in Gegenwart von Nitrobenzol und von mindestens 2 Mol N-Methylpyrrolidon je Mol 2,5-Dianilionterephthalsäure auf Temperaturen von ungefähr 140 bis 250°C erhitzt.
  • In der Regel verwendet man für das Verfahren nach der Erfindung 2 bis 10 Mol, zweckmäßig 2 bis 4 Mol N-Methylpyrrolidon je Mol 2,5-Dianilinoterephthalsäure. Besonders vorteilhaft ist es, wenn man auf 1 Mol 2,5-Dianilinoterephthalsäure 2 Mol N-Methylpyrrolidon verwendet.
  • Das neue Verfahren wird zweckmäßig in der Weise durchgeführt, daß man 100 Gewichtsteile2,5-Dianilinoterephthalsäure in ungefähr 300 bis 500 Teilen Nitrobenzol, aufgeschlämmt mit mindestens 2 Mol N-Methylpyrrolidon je Mol 2,5-Dianilinoterephthalsäure, verrührt. Ein Zusatz von mehr als 10 Mol N-Methylpyrrolidon je Mol 2,5-Dianilinoterephthalsäure ist dabei nicht schädlich. Sodann erhitzt man die Aufschlämmung auf Temperaturen zwischen 140 und 210°C, vorzugsweise zwischen 160 und 190°C, läßt bei dieser Temperatur 2 Mol Benzoylchlorid je Mol 2,5-Dianilinoterephthalsäure zulaufen und rührt das Gemisch so lange, bis die Umsetzung vollständig ist. Dazu werden in der Regel je nach Höhe der Umsetzungstemperatur 1 bis 24 Stunden benötigt. Die sich aus dem Umsetzungsgemisch abscheidende besondere Form der y-Modifikation des linear-trans-Chinacridons wird nach dem Erkalten in üblicher Weise abgetrennt.
  • Die in den Beispielen angegebenen Teile sind Gewichtseinheiten. Beispiel 1 Zu einer Aufschlämmung von 34,8 Teilen 2,5-Dianilinoterephthalsäure in 100 Teilen Nitrobenzol gibt man 20 Teile N-Methylpyrrolidon hinzu und erhitzt das Gemisch auf 165°C. Nun läßt man innerhalb einer Stunde 30,5 Teile Benzoylchlorid bei dieser Temperatur zulaufen und rührt danach das Gemisch 4 Stunden bei 180 bis 185°C. Die abgeschiedenen Kristalle saugt man bei 110°C ab und wäscht sie mit Nitrobenzol von 100°C und sodann mit Methanol. Man trocknet das Umsetzungsgut bei 100° C und erhält so 27,5 Teile einer Modifikation des 7,14-Dioxo-5,7,12,14-tetrahydrochinolino-[2,3-b]-acridins (lineartrans-Chinacridons), die drei kräftige Linien im Röntgenbeugungsdiagrammbei einem doppelten Glanzwinkel von 6,5', 13,7° und 26,4°, drei mittlere Linien bei 13,l °, l3,3° und 23,8° und drei schwache Linien bei 17,0°, 20,5° und 25,0° aufweist. Beispiel 2 Eine Mischung von 34,8 Teilen 2,5-Dianilinoterephthalsäure, 30 Teilen N-Methylpyrrolidon und 150 Teilen Nitrobenzol erhitzt man auf 145 bis 150'C. Innerhalb einer Stunde trägt man nun 30,5 Teile Benzoylchlorid bei dieser Temperatur ein, rührt das Gemisch 24 Stunden bei 150 bis 160°C und saugt danach das Umsetzungsgut ab. Nach dem Aufarbeiten erhält man 26,4 Teile linear-trans-Chinacridon mit dem Röntgenbeugungsdiagramm der in der USA.-Patentschrift 3 074 950 gekennzeichneten besonderen Form der y-Modifikation.

Claims (1)

  1. Patentanspruch: Verfahren zur Herstellung einer besonderen Form der y-Modifikation des unsubtituierten linear-trans-Chinacridons, die drei kräftige Linien im Röntgenbeugungsdiagramm bei einem doppelten Glanzwinkel von 6,5, 13,7° und 26,4°, drei mittlere Linien bei 13,1°, 13,3° und 23,8°- und drei schwache Linien bei 17,0°, 20,5° und 25,0° aufweist, dadurch gekennzeichnet, daß man 2,5-Dianilinoterephthalsäure mit Benzoylchlorid in Gegenwart von Nitrobenzol und von mindestens 2 Mol N-Methylpyrrolidon je Mol 2,5-Dianilinoterephthalsäure auf Temperaturen von ungefähr 140 bis 250°C erhitzt. In Betracht gezogene Druckschriften: Belgische Patentschriften Nr. 568 930; 595 869; französische Patentschrift Nr. 1254 049; USA.-Patentschrift Nr. 2 844 581. Bei der Bekanntmachung der Anmeldung ist eine Färbetafel ausgelegt worden.
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1569854B1 (de) * 1965-10-22 1970-08-27 Tekkosha Co Verfahren zur Herstellung von 6,13-Dihydrochinacridon in der ss-Kristallform
US4760144A (en) * 1986-11-13 1988-07-26 Ciba-Geigy Corporation Process for preparation of yellow shade modification of gamma quinacridone

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BE595869A (fr) * 1959-10-10 1961-04-10 Basf Ag Systèmes pigmentés.

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