DE1052955B

DE1052955B - Verfahren und Vorrichtung zur Trennung von gas- oder dampffoermigen Stoffen, insbesondere Isotopen

Info

Publication number: DE1052955B
Application number: DEB35063A
Authority: DE
Inventors: Dr Erwin W Becker
Original assignee: ERWIN W BECKER DR
Current assignee: ERWIN W BECKER DR
Priority date: 1955-10-05
Filing date: 1955-10-05
Publication date: 1959-03-19
Also published as: DE1096875B; GB803689A; BE559713A; US2951554A; FR1172542A; GB825798A; BE539578A; FR1230416A; DE1119830B; GB794834A; BE551429A; US2950778A

Description

DEUTSCHES

Es ist bekannt, die unterschiedliche gaskinetische Beweglichkeit von Atomen oder Molekülen mit verschiedener Masse zu ihrer teilweisen Trennung derart auszunutzen, daß ein bestimmter Bruchteil der vorgegebenen Gastnenge durch eine poröse Wand abgepumpt wird. Wegen der größeren Geschwindigkeit, mit der die leichteren Moleküle die Wand passieren, reichern sich diese in dem abgepumpten Teil des Gases an. Für eine günstige Trennwirkung ist es dabei unerläßlich, daß der Durchmesser der Poren klein gegen die freie gaskinetische Weglänge der zu trennenden Atome oder Moleküle ist. Für technisch brauchbare Gasdrücke (z. B. 10 bis 100 Torr) ergeben sich daraus Porendurchmesser in der Größenordnung von Wr-* bis 10—⁵ mm, wobei es für die Herstellung dieser Wände sehr erschwerend ist, daß die Porengröße und Porenverteilung sehr gleichmäßig sein muß. Wegen des geringen Porendurchmessers sind zur Erzielung von interessanten Durchsätzen in technischem Ausmaß Trennwandflächen von erheblicher Größe er- ao forderlich. Weiterhin sind besondere Maßnahmen anzuwenden, um ein Verstopfen der Poren im Dauerbetrieb zu verhindern, ohne daß dieses in allen Fällen so gelingt, daß die wünschenswerte Betriebssicherheit gewährleistet ist. Verwendet man als Trennelemente Wände mit mechanisch eingebrachten Öffnungen, die so groß sind, daß die genannten Schwierigkeiten bei der Herstellung und dem Betrieb entfallen, so ergeben sich wegen der erforderlichen großen gaskinetischen freien Weglänge Betriebsdrücke, die ein wirtschaftliches Arbeiten unmöglich machen.

Es ist weiterhin bekannt, die unterschiedliche gaskinetische Beweglichkeit von Atomen oder Molekülen zu ihrer teilweisen Trennung derart auszunutzen, daß man einen Teil des zu trennenden Gemisches in ein strömendes Hilfsgas hineindifrundieren läßt, wobei das Hilfsgas bevorzugt die schneller diffundierende Komponente mit sich fortträgt. Das Hilfsgas muß dabei jedoch in bezug auf das zu zerlegende Gemisch spezielle Eigenschaften besitzen, die die Trennung überhaupt ermöglichen, sich jedoch keineswegs in allen interessierenden Fällen realisieren lassen.

Es wurde gefunden, daß Gemische von gas- oder dampfförmigen Stoffen, die unterschiedliche Masse und/oder unterschiedlichen gaskinetischen Wirkungs- +5 querschnitt aufweisen, auch ohne die Anwendung feinporiger Wände oder spezieller Hilfsgase sich leicht trennen lassen, wenn man das Gemisch aus einer düsenartigen öffnung austreten läßt und den jenseits der öffnung expandierenden Strahl durch eine in seinem Strömungsweg angeordnete Blende in einen Mantelteil und einen durch die Blendenöffnung hindurchtretenden Kernteil zerlegt. Dabei reichert sich die schwere Komponente im allgemeinen im Kernteil Verfahren und Vorrichtung zur Trennung von gas- oder dampfförmigen Stoffen,

insbesondere Isotopen

Anmelder:
Dr. Erwin W. Becker,

Marburg/Lahn, Renthof 5

Dr. Erwin W. Becker, Marburg/Lahn,
ist als Erfinder genannt worden

an, und es ergibt sich überraschenderweise ein elementarer Trennfaktor, der unter Vermeidung der mit der Durchführung der bekannten Gastrennverfahren verbundenen Schwierigkeiten denjenigen dieser Verfahren erreicht oder in manchen Fällen übersteigt. Der elementare Trennfaktor A ist definiert durch

A = -„

- N_v

Ny ■ (1 — N_B) "

Darin bedeuten Nn und N_v die Molbrüche der Komponente mit dem größeren Molekulargewicht hinter und vor der Blende, in Strahlrichtung gesehen.

Besonders wirksam gestaltet sich das Verfahren der Erfindung, wenn man das zu trennende Gemisch unter Bedingungen aus der Düse austreten läßt, unter denen das Gas hinter der Düse — in der Bewegungsrichtung des Strahles gesehen — hohe Geschwindigkeiten, zweckmäßig .^Überschallgeschwindigkeit, erreicht. Außerdem hat es sich aIs~värteiITiäFt™erwiesen, im Raum hinter der Düse Unterdrücke, zweckmäßig solche unter 100 Torr, insbesondere solche unter 30 Torr, aufrechtzuerhalten.

Die Erläuterung des beanspruchten Verfahrens erfolgt am einfachsten an Hand der Abb. 1, in der der Verlauf einer Trennung nach der Ej$ndung schematisch dargestellt ist. In einer Kajfirfter'^ "befindet sich ein Zuleitungsrohr 1 für das zu^creehCncifc Gas- oder Dampfgemisch, das in eine düseßartigfe Öffnung 2 in das Innere der Kammer ausmündet. In dem Wege des aus der Düse 2 austretenden Gasstrahles ist eine Kegelblende 3 angebracht, die derart ausgestaltet ist,

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daß die Basis des Kegels der Düse abgekehrt ist und seine der Düse gegenüberliegende Spitze mit einer Blendenöffnung versehen ist. Die Kegelblende 3 setzt sich in einen Wandteil 10 fort, der die Kammer 6 von der Kammer 7 trennt. Wie durch, die Pfeile augedeutet, wird durch die Kegelblcnde der expandierende Strahl in einen Kernteil 5 und einen Mantelteil 4 zerlegt. Die Strahlteile 4 und 5 werden durch die Leitungen 8 und 9 getrennt aus den Kammern 6 und 7 abgeführt.

Für die Erreichung des optimalen Trenneffektes ist die Einhaltung bestimmter, für jedes Gemisch leicht zu ermittelnder Dimensionen und Formen der Düsen und Blenden wesentlich, ebenso ..wie die Einhaltung bestimmter Drücke vor und hinter der Düse. Im allgemeinen wird man die Form der Düsen- und !Blendenöffnung so aufeinander abstimmen, daß die Querschnitte geometrisch ähnlich sind. Zweckmäßig werden Düsen mit kreisrundem Austrittsquerschnitt verwendet, wobei es vorteilhaft sein kann, die Düse nach Art der bekannten Lavaldüse durch einen sich konisch erweiternden Teil zu verlängern.

Nach einer anderen vorteilhaften Ausführungsform des Verfahrens benutzt man Schlitzdüsen, die darin mit einer Blende mit schlitzförmiger öffnungTcömbimert wergelTr^m~ö^'ÄusscMlen"der''Strahlteiie zu erleichtern, wird man hierbei die Schlitzblende dachartig ausbilden und sie konvex zur Düsenöffnung anordnen. Der Vorteil der schlitzförmigen Düsen- und Blendenöffnungen liegt darin, daß man durch weitgehend beliebige Verlängerung des Schlitzes ohne Veränderung der kritischen geometrischen Größen eine Vergrößerung des Durchsatzes in einfacher Weise bewirken kann.

Die im Zusammenhang mit der Abb. 1 erläuterte kegelförmige Ausbildung der Blende oder die vorbeschriebene dachartige Form der Schlitzblende dient dazu, in dem aus der Düse austretenden Strahl eine Rückmischung der Strahlteile weitestgehend zu vermeiden und Strahl störungen durch Verdichtungsstöße auszuschalten. Ein zusätzlicher Vorteil der Ausgestaltung der Blende liegt darin, daß man die Ausbildung sehr schmaler Pumpenräume zwischen Düse und Blende, die vor allem bei niedrigeren Drücken die schnelle Entfernung des Mantel gases erschweren wurden, wirksam vermeidet.

Zur Vergrößerung des Trenneffektes kann die Trennung in bintereinandergeschalteten, aus Düse und Blende bestehenden Stufen beliebig oft wiederholt werden, indem die aus den Kern- und Mantelteil-■ strahlen anfallenden Gasmengen einer erneuten Tren- ·. nung nach dem Grundprinzip der Erfindung unterworfen werden. Bei dieser Hintereinanderschaltung der Trennstufen wird man mit Vorteil die Teilströme : der Stufen derart vereinigen, daß sie an den Vereini- ; gungsstellen nach Möglichkeit gleiche Zusammen-' setzung aufweisen. Eine solche Arbeitsweise für drei hintereinandergeschaltete Trennstufen ist schematisch in Abb. 2 dargestellt.

• In dieser Abbildung bedeuten 21, 22 und 23 drei hintereinandergeschaltete, aus Düse und Blende bestehende Trennstufen. Das zu trennende Gasgemisch wird aus der Leitung 24 durch die Pumpe 25 in die erste Trennstufe gefördert und dort in Kern- und Mantelteil zerlegt. Der Kernteil wird durch die Leitung26 über die Pumpe 27 in die zweite Trennstufe 22 eingeführt und hier ebenfalls in der mehrfach beschriebenen Weise aufgetrennt. Der Kernteil der zweiten Trennstufe gelangt über die Leitung 28 und die Pumpe29 in die dritte Trennstufe 23, deren Kernteil nunmehr mit der schweren Komponente angereichert bei 221 über die Pumpe 222 abgezogen oder weiteren in der Zeichnung nicht dargestellten Trennstufen zugeführt wird. Die Mantelteile aus den einzelnen Trennstufen werden jeweils vor der vorhergehenden Trenustufe wieder mit dem dieser zuströmenden Gasgemisch vereinigt, wie es für die Trennstute 22 durch die Leitung 223 und die Pumpe 224 und für die Trennstufe 23 durch die Leitung 225 mit Pumpe 226 vollständig dargestellt ist. Der Mantelteil der Trennstufe 21 geht über die Leitung 227 in die vorletzte, nicht gezeigte Trennstufe zurück. Ebenso kommt aus der gegebenenfalls an der Trennstufe 23 anschließenden nächsten Trennstufe das Mantelgas aus dieser über die Leitung 228 und die Pumpe 229 wieder in das zur Trennstufe 23 einströmende Gemisch bei 230 zurück. Die Rückführungspumpen 224, 226 und 229 können unter Umständen fortfallen, wobei dann allerdings die Vereinigungspunkte des rückgeführten Gasstromes mit dem Hauptstrom vor die entsprechend stärker auszulegenden Kompressionspumpen 25, 27 und 29 zu \^erlegen sind.

LTm eine Erhöhung des Gasdurchsatzes zu erzielen, werden mit Vorteil mehrere Düsen-Blenden-Systeme parallel geschaltet, was gegebenenfalls in einer gemeinsamen Vorrichtung geschehen kann. Eine solche Vorrichtung ist schematisch in Abb. 3 dargestellt.

Die Vorrichtung besteht im wesentlichen aus drei aneinanderstoßenden Kammern 30, 31 und. 32, die jeweils mit einer Gasführung 33, 34 und 35 versehen sind. Die mittlere Kammer wird durch die Querwände 36 und 37 gebildet. In der Wand 36 befindet sich eine Vielzahl von Düsenöffnungen 38, denen eine gleiche Anzahl von Kegelblenden 39 in der Wand 37 gegenübersteht. Zur Trennung wird das zu trennende Gasoder Dampfgemisch bei 33 in die Kammer 30 eingeführt und tritt durch die Düsenöffnungen 38., vorzugsweise mit Überschallgeschwindigkeit, in die Kammer 31 ein. Hier erfolgt mit Hilfe der den Düsen gegenüberliegenden Blenden 39 die Aufteilung in durch die Blendenöffnungen hindurchtretende Kernteile, die in die Kammer 32 gelangen und aus dieser bei 35 abgeführt werden, und in die Mantelteile, die aus 31 durch die Leitung 34 abgezogen werden.

Selbstverständlich kann man auch bei dieser Arbeitsweise durch Hintereinandcrschaltcn mehrerer Vorrichtungen der beschriebenen Art die Trennung wiederholen, sofern eine Trennstufe für den gewünschten Zweck nicht ausreichen sollte. Besonders für die Isotopentrennung wird man derart verfahren, daß man mehrere aus gegebenenfalls parallel geschalteten Düsen und Blenden bestehende Trennstufen hintereinanderschaltet, wobei man die Teilströme so vereinigt, daß sie an den Vereinigungsstellen nach Möglichkeit gleiche Isotopenzusammensetzung besitzen.

In Abb. 4 ist eine andere Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens dargestellt, bei der die einzelnen Kammern zylindrische Formen haben und konzentrisch zueinander angeordnet sind. Eine solche in der Abb. 4 im Querschnitt dargestellte Vorrichtung besteht im wesentlichen aus drei ineinander angebrachten Rohren 40, 41 und 42, durch die die Kammern 43, 44 und 45 gebildet werden. Das die mittlere Kammer 44 begrenzende Rohr 41 trägt in beliebiger Verteilung, zweckmäßig über den ganzen Mantel, .Düsenöffnungen 46, denen, sofern es sich um kreisrunde Öffnungsquerschnitte handelt, entsprechende Kegelblenden 47 auf dem Rohr 42 gegenüberstehen. Das zu trennende Gasgemisch wird an irgendeiner

Stelle in das Rohr 40, bzw. die Kammer 43 eingeführt, und nach Austritt durch die Düse 46 in der Kammer 44 jeweils in die den einzelnen Düsen zugeordneten Kern- und Manteltcile zerlegt. Die durch die Blendenöffnungen 47 in das Rohr 42 bzw. Kammer 45 eintretenden Kernteile werden abgeführt, während die aus den Mantelteilen in der mittleren Kammer 44 gebildeten Gasmengen aus dem Rohr 41 getrennt abgenommen werden. Die Funktion der Räume 43 und 45 kann natürlich vertauscht werden, d. h., es können die Düsen auch auf dem Rohr 42 und die Blenden auf dem Rohr 41 angebracht werden. Eine Hintereinanderschaltung mehrerer solcher Aggregate mit gesonderter Aufarbeitung der Kern- und Mantelfraktion unter Wiederholung der Trennung ist auch hier selbstverständlich möglich.

Im Hinblick auf die weiter oben dargelegten Vorteile der Benutzung von Schlitzdüsen mit entsprechend ausgestalteten Blenden bewährt sich die in Abb. 5 schematisch wiedergegebene Vorrichtung besonders. Sie besteht in der Hauptsache aus einer zylindrischen Kammer 50, die an beiden Enden mit Einrichtungen zum Anschluß an Gas- bzw. Pumpleitungen — beispielsweise mit Flanschen 51 und 52 — versehen ist. Im Innern der Kammer 50 befindet sich eine senkrechte Trennwand 53, die eine eingearbeitete: oder aufgesetzte dachförmige Blende 54 mit schlitzförmiger Blendenöffnung 55 trägt. Senkrecht zur Längsachse der Kammer 50 ist vor der Blendenöffnung 55 ein einseitig geschlossenes Rohr 56 in die Kammer eingeführt, das gegenüber der Blendenöffnung eine schlitzartige Düsenöffnung 57 aufweist. Das zu trennende Gasgemisch wird bei 58 in das Rohr 56 eingeführt und tritt dann aus der Schlitzdüse 57 in die Kammer 50 aus. Der bandförmige Strahl wird durch die Blende 54 in der mehrfach beschriebenen Weise in einen durch die Öffnung 55 hindurchtretenden Kernteil und in einen im linken Teil der Kammer verbleibenden Mantelteil getrennt. Der Kernteil des Strahles wird durch den Anschluß 51 und der Mantelteil durch den Anschluß 52 abgepumpt. Nach einer weiteren Ausgestaltung der Vorrichtung kann im übrigen das Düsenrohr 56 mit der Blende 54 mechanisch so verbunden werden, daß das gesamte System zur Reinigung und Justierung durch die Flanschverbindung 59 in einem Stück herausgezogen werden kann.

Für das Verfahren der Erfindung ist es charakteristisch, daß sich auch ein aus mehr als zwei Komponenten bestehendes Gasgemisch in einem Arbeitsgang in eine der Zahl der Komponenten entsprechende. Zahl von Fraktionen zerlegen läßt, deren jede an einer der Komponenten bevorzugt angereichert ist. Diese Möglichkeit ist an Hand der Abb. 6 für ein dreikomponentiges Gemisch beispielsweise erläutert. Die Vorrichtung gemäß Abb. 6 besteht wiederum aus der Düse 61, der die Doppelblende_62..gegenübersteht, bei der jedes Element 63 und 64 mit einer gesonderten Gasabführungsvorrichtung 65 und 66 in Verbindung steht. Der Mantelteil kann bei 67 abgezogen werden, während der Kernteil bei dieser Ausführungsform der Vorrichtung in zwei Teile zerlegt wird, die aus den entsprechenden Blendenkammern bei 65 und 66 abgenommen werden können. Die Öffnungen der incinanderliegenden Blenden brauchen nicht unbedingt, wie in der Zeichnung dargestellt, in einer Ebene zu liegen, sondern können auch gegeneinander in der Bewegungsrichtung des Strahles versetzt sein, wobei die jeweils günstige Anordnung für das zu trennende Gemisch durch einfache Versuche ermittelt werden kann.

Die mit dem Verfahren der Erfindung zu erzielenden Trenneffekte werden nachstehend an Hand von Beispielen weiterhin erläutert:

B e i s ρ i e 1 1

In einer Vorrichtung gemäß Abb. 1 wurde eine Düse mit kreisrundem Querschnitt verwendet, deren kleinster Durchmesser 0,47 mm betrug. Die Öffnung der kegelförmigen Blende hat einen Durchmesser von

ίο 2,2 mm. Der Abstand zwischen der Düsenmündung und der Blende betrug 3,1 mm. In dieser Vorrichtung wurde ein Gemisch aus 97,9% Wasserstoff und 2,1Vd Argon aufgearbeitet. Vor der Düse wurde ein" Uruck von 15 Torr eingehalten; der Druck in der Kammer 6, aus der der Mantelteil des Strahles abgeführt wurde, wurde auf 2·10~² Torr eingestellt, während derjenige in der Kammer 7 auf 1 · 10—² Torr gehalten wurde. Die in den Kammern 6 und 7 gewählten Drücke waren dabei wesentlich durch die Konstruktion der verwendeten Pumpen bedingt. Die Molbrüche der schweren Komponente in den Absaugleitungen 8 und 9 wurden mit Hilfe einer Gaswaage ermittelt. Es ergab sich ein Trennfaktor A von 6,2 ± 0.5, d. h., das durch 9 abgepumpte Gemisch enthielt sechsmal mehr Argon als

"5 das bei 8 aus dem Mantelteil des Strahles sich ergebende Gas. Der Gasdurchsatz betrug, gemessen in der Kammer 1, 8,7 Normalliter pro Stunde, die durch 8 und 9 abgezogenen Gasmengen verhielten sich etwa wie 3:1.

Beispiel 2

Unter den gleichen Druck- und Durchsatzbedingungen wie im Beispiel 1 wurde ein Gemisch von 98,5%> Wasserstoff und 1,5% Deuterium der Trennung unterworfen. Wie massenspektrometrisch festgestellt wurde, betrug der Trennfaktor A 1,37 + 0,02.

Beispiel 3

Bei diesem Beispiel wurde ein Gemisch aus 90,3% Kohlendioxyd und 9,7% Wasserstoff verwendet. Es wurde eine~LaväIcIuse benutzt, deren Durchmesser an der engsten Stelle 0,51 mm betrug, während die Mündung einen Durchmesser von 1,5 mm aufwies. Die Öffnung der kegelförmigen Blende betrug 2,2 mm, der Abstand zwischen der Düsentnündung und der Blendenöffnung war 0,5 mm. Vor der Düse wurde ein Druck von 15 Torr eingestellt, während der Gasdruck in der Kammer 6 (Abb. 1) 10-⁸ Torr (Mantelteil), der Druck in der Kammer 7 2 · 10~² Torr (Kernteil) betrug. Es wurde ein Anreicherungsfaktor A = 4,8 ± 0,12 gefunden.

Claims

Patentansprüche:

1. Verfahren zur Trennung von gas- oder dampfförmigen Stoffen mit unterschiedlichem Molekulargewicht und/oder unterschiedlichem gaski netischem Wirkungsquerschnitt, insbesondere von Isotopen, dadurch gekennzeichnet, daß man das zu trennende Gemisch aus einer düsenartigen Öffnung austreten läßt und den expandierenden Strahl durch eine in seinem Strömungsweg angeordnete Blende in einen Mantelteil und einen durch die Blendenöffnung hindurchtretenden Kernteil trennt.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man das zu trennende Gemisch unter solchen Drücken aus der Düse austreten läßt, daß es hohe Geschwindigkeiten, zweckmäßig Über-Schallgeschwindigkeit, erreicht.

3. Verfahren nach Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß hinter der Düse Unterdrücke, vorzugsweise solche unter 100 Torr, insbesondere solche unter 30 Torr, eingehalten werden.

4. Verfahren nach Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die aus gegebenenfalls mehreren Kern- und Mantelteilstrahlen anfallenden Gasmengen, zweckmäßig nach Vereinigung entsprechender Fraktionen, einer erneuten Trennung unterworfen werden.

5. Vorrichtung zum Durchführen des Verfahrens nach Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Düsen- und die Blendenöffnung geometrisch ähnliche Querschnittsformen aufweisen. »5

6. Vorrichtung nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß Düsen mit kreisrundem Austrittsquerschnitt und zum Ausblenden des Kernteiles des Strahles Kegelblenden verwendet sind, bei denen die Basis des Kegels der Düsenöffnung ao abgekehrt und gegenüber der Düse in der Kegelspitze eine kreisrunde Blendenöffnung angeordnet ist.

7. Vorrichtung nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß eine Schlitzdüse und zum Aus- »5 blenden des Kernteües des Strahles eine dachförmige, mit einer schlitzförmigen Blendenöffnung versehene Blende, die konvex zur Düsenöffnung angeordnet ist, vorgesehen sind.

8. Vorrichtungselement nach Ansprüchen 5 und 6, dadurch gekennzeichnet, daß drei aneinanderstoßende, durch Zwischenwände getrennte, mit mindestens je einer Gasführungsöffnung versehene Kammern vorgesehen sind und die mittlere Kammer durch in einer Wand angeordnete düsenartige Öffnungen und eine entsprechende Anzahl von Blenden, insbesondere Kegelblenden, in der gegenüberliegenden Wand mit den beiden angrenzenden Kammern in Verbindung steht.

9. Vorrichtungsclement nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Kammern zylindrische Form haben und konzentrisch zueinander derart angeordnet sind, daß sich die Düsen- und Blendenöffnungen auf radial verlaufenden Achsen in den rohrförmigen, die mittlere Kammer bildenden Zwischenwänden befinden (Abb. 4).

10. Vorrichtung nach Ansprüchen 5 bis 9, bestehend aus einer zweckmäßig zylindrischen, an beiden Enden mit Anschlüssen für Gasleitungen bzw. Pumpleitungen, ζ. Β. Flansche, versehenen Kammer, die durch eine senkrechte Wand in zwei Gasräume geteilt ist, gekennzeichnet durch ein senkrecht zur Längsachse der Kammer angeordnetes, in diese hineinreichendes unten geschlossenes Rohr, das der Zuführung der zu trennenden Gase oder Dämpfe dient und eine zu seiner Längsachse parallele, schlitzförmige Düsenöffnung aufweist, die dem Schlitz einer dachförmigen Blende gegenübersteht.

11. Vorrichtung nach Ansprüchen 8 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß der Blendenteil aus mehreren ineinander angeordneten Blenden besteht und die einzelnen Blendenräumc mit gesonderten Gasabzugsleitungen in Verbindung stehen (Abb. 6).

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen