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Die
vorliegende Erfindung betrifft ein Bauelement einer Brennstoffzelleneinheit,
das zur Verlötung mit
einem anderen Bauelement eines Brennstoffzellenstacks vorgesehen
ist.
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Zur
Herstellung von Brennstoffzellenstacks aus Brennstoffzelleneinheiten
ist es notwendig, verschiedene Ebenen von Brennstoffzelleneinheiten gasdicht
und elektrisch isolierend miteinander zu verbinden.
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Wegen
der hohen Betriebstemperaturen einer SOFC(Solid Oxide Fuel Cell)-Brennstoffzelle sind dabei
besondere Anforderungen an das Dichtungssystem zu stellen:
- – Das
System muss über
den gesamten Temperatureinsatzbereich des Brennstoffzellenstacks
(von ungefähr –40°C bis ungefähr 850°C) gasdicht sein.
- – Das
System muss auch bei der maximalen Betriebstemperatur des Brennstoffzellenstacks über die
gesamte Lebensdauer hinweg einen Widerstand von mindestens 50 kΩ bis 100
kΩ aufweisen.
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Es
ist bekannt, verschiedene Bauelemente eines Brennstoffzellenstacks,
welche aus einem Stahlmaterial gebildet sind, dadurch elektrisch
voneinander zu isolieren, dass eine Fügefläche dieser Bauelemente mit
einem Keramikmaterial beschichtet wird. Die Verbindung des Keramikmaterials
mit dem blanken Stahlmaterial des jeweils anderen Bauelements wird
dabei durch eine Hochtemperaturlötung realisiert.
Hierbei wird eine Lotspur wahlweise auf das Stahlmaterial oder auf
das Keramikmaterial aufgebracht. Die Fügeflächen der beiden miteinander
zu verbindenden Bauelemente sind im Wesentlichen eben und planparallel
zueinander ausgerichtet, werden mit geeigneten Vorrichtungen relativ
zueinander positioniert und in einem Ofen bei einer Temperatur von
mindestens ungefähr
950°C gefügt.
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Beim
Herstellungsprozess der Fügepartner, insbesondere
bei der Keramikbeschichtung des Stahlmaterials, beim Umformen und
Stanzen, werden aber Spannungen in die Fügefläche eingebracht, welche die
Fügefläche wellig
werden lassen, so dass kein einheitlicher Fügespalt mit konstanter Spalthöhe mehr
vorhanden ist. Wird nun das Lot in einem solchen uneinheitlichen
Fügespalt
auf Liquidus-Temperatur gebracht, so fließt das Lot aus dem Lötspalt heraus.
Es kann somit zur Leckage und zu Kurzschlüssen kommen, wenn das Lot über die
Keramikschicht hinaus aus dem Fügespalt
fließt.
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Der
vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, eine sichere
und kurzschlussfreie Lötverbindung
eines Bauelements einer Brennstoffzelleneinheit mit einem anderen
Bauelement eines Brennstoffzellenstacks zu erzielen.
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Diese
Aufgabe wird bei einem Bauelement mit den Merkmalen des Oberbegriffs
von Anspruch 1 erfindungsgemäß dadurch
gelöst,
dass das Bauelement mit mindestens einer ringförmig geschlossenen Lotstopper-Sicke
versehen ist, die im verlöteten
Zustand des Bauelements mit dem Lotmaterial einer Lotspur in Kontakt
steht.
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Dabei
wirkt die Lotstopper-Sicke als mechanische Sperre, die das Lot daran
hindert, in kritische Bereiche des Brennstoffzellenstacks abzufließen.
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Ferner
dient die Lotstopper-Sicke als Hilfsmittel, um das Lot mittels Kapillarkräften an
die Stellen zu leiten, die abgedichtet werden müssen.
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Durch
die erfindungsgemäß vorgesehene Lotstopper-Sicke
wird daher die Konturtreue der Lotspur gewahrt und ein unerwünschter
Lotaustritt aus dem Fügespalt
verhindert.
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Vorzugsweise
ist dabei vorgesehen, dass mindestens eine Lotstopper-Sicke sich
längs eines äußeren Randes
des Bauelements erstreckt. Auf diese Weise kann ein Austreten des
Lotes über
den äußeren Rand
des Bauelements hinweg verhindert werden.
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Ferner
ist es günstig,
wenn mindestens eine Lotstopper-Sicke sich um eine Durchgangsöffnung des
Bauelements herum erstreckt. Auf diese Weise kann ein Austreten
des Lotes in die betreffende Durchgangsöffnung des Bauelements verhindert werden.
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Insbesondere
kann dabei vorgesehen sein, dass die Durchgangsöffnung im montierten Zustand der
Brennstoffzelleneinheit einen Bestandteil eines Gaskanals der Brennstoffzelleneinheit,
beispielsweise eines Oxidationsmittelzuführkanals, eines Oxidationsmittelabführkanals,
eines Brenngaszuführkanals oder
eines Brenngasabführkanals,
bildet.
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Vorteilhafterweise
wird die Höhe
der Lotstopper-Sicke auf die Höhe
der Lotspur abgestimmt.
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Besonders
günstig
ist es, wenn die Höhe
(h) der Lotstopper-Sicke im Wesentlichen der Höhe der Lotspur aus dem Lotmaterial
im verlöteten
Zustand des Bauelements entspricht.
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Das
Lotgewicht wird dabei vorzugsweise so auf die Höhe der Lotstopper-Sicke und
auf die Breite der Lotspur abgestimmt, dass die gewünschte Höhe des Lötspaltes über die
ganze Lötfläche hinweg
eingehalten wird.
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Die
Lotstopper-Sicke wird beim Verlöten
der Bauelemente in Kontakt mit der umlaufenden Lotspur gebracht.
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Bei
einer bevorzugten Ausgestaltung der Erfindung ist vorgesehen, dass
das Bauelement mit mindestens zwei ringförmig geschlossenen Lotstopper-Sicken
versehen ist, welche im verlöteten
Zustand des Bauelements mit einander gegenüberliegenden Rändern derselben
Lotspur in Kontakt stehen. Auf diese Weise wird ein Austreten des
Lotes aus dem Lötspalt
zu zwei einander gegenüberliegenden
Seiten hin durch die an die Lotspur angrenzenden Lotstopper-Sicken verhindert.
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Vorzugsweise
weist mindestens eine Lotstopper-Sicke eine Sickenhöhe (h) von
höchstens ungefähr 200 μm auf.
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Besonders
günstig
ist es, wenn mindestens eine Lotstopper-Sicke eine Sickenhöhe (h) von höchstens
ungefähr
100 μm aufweist.
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Durch
die Begrenzung der Sickenhöhe
der Lotstopper-Sicke wird eine ausreichend hohe Kapillarkraft erzielt,
welche das Lot der Lotspur an die jeweilige Lotstopper-Sicke heranzieht.
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Das
erfindungsgemäße Bauelement
eignet sich insbesondere zur Verwendung in einer Baugruppe, welche
ein erstes Bauelement mit mindestens einer ringförmig geschlossenen Lotstopper-Sicke
und ein zweites Bauelement, das mit dem ersten Bauelement verlötet ist,
umfasst.
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Zur
Gewährleistung
einer ausreichenden elektrischen Isolation zwischen den beiden miteinander
verlöteten
Bauelementen kann vorgesehen sein, dass das erste Bauelement und/oder
das zweite Bauelement mit einer bei der Betriebstemperatur der Brennstoffzelleneinheit
(von beispielsweise ungefähr 800°C bis ungefähr 900°C) elektrisch
isolierenden Isolationsschicht versehen ist.
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Außer dem
ersten Bauelement kann dabei auch das zweite Bauelement mit mindestens
einer ringförmig
geschlossenen Lotstopper-Sicke versehen sein, die mit dem Lotmaterial
einer Lotspur in Kontakt steht.
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Insbesondere
kann die Sickengeometrie der Sicken an dem ersten Bauelement und
an dem zweiten Bauelement so gewählt
werden, dass die beiden miteinander zu fügenden Bauelemente sich durch
die an den Bauelementen angeordneten Lotstopper-Sicken selbst zentrieren.
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Insbesondere
kann vorgesehen sein, dass das erste Bauelement mit mindestens einer
ersten Lotstopper-Sicke und das zweite Bauelement mit mindestens
einer zweiten Lotstopper-Sicke versehen ist, wobei mindestens eine
erste Lotstopper-Sicke und mindestens eine zweite Lotstopper-Sicke
mit einander gegenüberliegenden
Rändern
derselben Lotspur in Kontakt stehen.
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Ein
definierter Lötspalt
zwischen den beiden Bauelementen kann in einfacher Weise dadurch
eingestellt werden, dass mindestens eine Lotstopper-Sicke des ersten
Bauelements an dem zweiten Bauelement anliegt. Auf diese Weise wird
zwischen den an die Lotstopper-Sicke angrenzenden Bereichen der beiden
Bauelemente ein Lötspalt
oder Fügespalt
mit einer der Sickenhöhe
(h) der Lotstopper-Sicke entsprechenden Lötspalthöhe bzw. Fügespalthöhe gebildet.
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Die
vorliegende Erfindung betrifft ferner ein Verfahren zum Verlöten eines
ersten Bauelements einer Brennstoffzelleneinheit mit einem zweiten
Bauelement (derselben Brennstoffzelleneinheit oder einer anderen
Brennstoffzelleneinheit des Brennstoffzellenstacks).
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Der
vorliegenden Erfindung liegt die weitere Aufgabe zugrunde, ein Verfahren
zum Herstellen einer sicheren und kurzschlussfreien Lötverbindung zwischen
dem ersten Bauelement und dem zweiten Bauelement zu schaffen.
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Diese
Aufgabe wird erfindungsgemäß durch ein
Verfahren zum Verlöten
eines ersten Bauelements einer Brennstoffzelleneinheit mit einem
zweiten Bauelement gelöst,
welches folgende Verfahrensschritte umfasst:
- – Versehen
des ersten Bauelements mit mindestens einer ringförmig geschlossenen
Lotstopper-Sicke;
- – Anordnen
einer Lotspur aus einem Lotmaterial an dem ersten Bauelement und/oder
an dem zweiten Bauelement;
- – Verlöten des
ersten Bauelements und des zweiten Bauelements unter Inkontaktbringen
der Lotstopper-Sicke des ersten Bauelements mit dem zweiten Bauelement,
wobei das Lotmaterial mit der Lotstopper-Sicke in Kontakt kommt.
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Bei
dem erfindungsgemäßen Verfahren
dient die Lotstopper-Sicke als mechanische Sperre, welche das Lot
daran hindert, in kritische Bereiche des Brennstoffzellenstacks
zu fließen,
und als Hilfsmittel, um das Lot mittels Kapillarkräften an
die Stellen zu leiten, die abgedichtet werden müssen, wobei die Konturtreue
der Lotspur gewahrt wird und ein Lotaustritt aus dem Lötspalt verhindert
wird.
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Hierbei
ist es besonders günstig,
wenn das Lotmaterial während
des Verlötens
an die Lotstopper-Sicke herangezogen wird, insbesondere durch Kapillarkräfte.
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Das
erfindungsgemäße Verfahren
und das erfindungsgemäße Bauelement
eignen sich insbesondere zur Verwendung in einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle,
insbesondere einer SOFC (Solid Oxide Fuel Cell), mit einer Betriebstemperatur
von beispielsweise mindestens 600°C.
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Weitere
Merkmale und Vorteile der Erfindung sind Gegenstand der nachfolgenden
Beschreibung und der zeichnerischen Darstellung von Ausführungsbeispielen.
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In
den Zeichnungen zeigen:
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1 eine
schematische Explosionsdarstellung der Elemente einer Brennstoffzelleneinheit;
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2 eine
schematische Draufsicht auf ein mit Lotstopper-Sicken versehenes
Zwischenelement der Brennstoffzelleneinheit aus 1;
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3 einen
schematischen Querschnitt durch zwei Sicken des Zwischenelements
aus 2, längs
der Linie 3-3 in 2;
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4 eine
vergrößerte Darstellung
des Bereichs I aus 3;
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5 einen
schematischen Querschnitt durch das gesickte Zwischenelement aus
den 2 bis 4 und ein mit dem Zwischenelement
zu verlötendes
Gehäuseunterteil
mit einer Isolationsschicht und einer darauf angeordneten Lotspur,
vor dem Verlöten
des Gehäuseunterteils
mit dem Zwischenelement;
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6 einen
der 5 entsprechenden schematischen Querschnitt durch
das gesickte Zwischenelement, das Gehäuseunterteil mit der Isolationsschicht
und die Lotspur, nach dem Verlöten;
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7 eine
schematische Draufsicht auf eine zweite Ausführungsform eines gesickten
Zwischenelements der Brennstoffzelleneinheit aus 1,
welches an seinem inneren Rand mit einer zusätzlichen Lotstopper-Sicke versehen
ist;
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8 einen
schematischen Querschnitt durch das Zwischenelement aus 7 mit
zwei Lotstopper-Sicken und ein mit dem Zwischenelement zu verlötendes Gehäuseunterteil
mit einer Isolationsschicht und einer daran angeordneten Lotspur,
vor dem Verlöten
des Zwischenelements mit dem Gehäuseunterteil;
und
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9 einen
der 8 entsprechenden schematischen Querschnitt durch
das Zwischenelement, das Gehäuseunterteil
mit der Isolationsschicht und die Lotspur, nach dem Verlöten.
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Gleiche
oder funktional äquivalente
Element sind in allen Figuren mit denselben Bezugszeichen bezeichnet.
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Eine
in 1 dargestellte, als Ganzes mit 100 bezeichnete
Brennstoffzelleneinheit umfasst ein Gehäuseoberteil 106, eine
Kathoden-Elektrolyt-Anoden-Einheit
(KEA-Einheit) 108 auf einem Substrat 109, ein
anodenseitiges Kontaktmaterial 110, ein Gehäuseunterteil 112 und
ein Zwischenelement 114.
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Aus
mehreren Brennstoffzelleneinheiten 100 der in 1 dargestellten
Art wird durch Aufeinanderstapeln längs einer vertikalen Stapelrichtung 104 ein
Brennstoffzellenstapel gebildet.
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Das
Gehäuseoberteil 106 jeder
Brennstoffzelleneinheit 100 ist als eine im Wesentlichen
rechteckige und im Wesentlichen ebene Blechplatte ausgebildet, die
mit einer im Wesentlichen rechteckigen mittigen Durchtrittsöffnung 120 versehen
ist, durch welche im fertig montierten Zustand der Brennstoffzelleneinheit
die KEA-Einheit 108 der Brennstoffzelleneinheit 102 für eine Kontaktierung
durch das Gehäuseunterteil 112 einer
in der Stapelrichtung 104 darüberliegenden Brennstoffzelleneinheit
zugänglich ist.
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Auf
der einen Seite der Durchtrittsöffnung 120 ist
das Gehäuseoberteil 106 mit
mehreren, beispielsweise drei, Brenngaszuführöffnungen 122 versehen,
welche im Wechsel mit mehreren, beispielsweise vier, Oxidationsmittelzuführöffnungen 124 angeordnet
sind.
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Auf
der gegenüberliegenden
Seite der Durchtrittsöffnung 120 ist
das Gehäuseoberteil 106 mit
mehreren, beispielsweise vier, Brenngasabführöffnungen 126 versehen,
die im Wechsel mit mehreren, beispielsweise drei, Oxidationsmittelabführöffnungen 128 angeordnet
sind.
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Das
Gehäuseoberteil 106 ist
vorzugsweise aus einem hochkorrosionsbeständigen Stahl, beispielsweise
aus der Chromoxid bildenden Stahllegierung Crofer 22 APU
des Herstellers ThyssenKrupp AG, Deutschland, hergestellt, welcher
die folgende Zusammensetzung aufweist: 22,2 Gewichtsprozent Cr;
0,02 Gewichtsprozent Al; 0,03 Gewichtsprozent Si; 0,46 Gewichtsprozent
Mn; 0,06 Gewichtsprozent Ti; 0,002 Gewichtsprozent C; 0,004 Gewichtsprozent N;
0,07 Gewichtsprozent La; 0,02 Gewichtsprozent Ni; Rest Eisen.
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Der
Stahl mit der Bezeichnung Crofer 22 APU hat die Werkstoffbezeichnungen
1.4760 nach EN und S44535 nach UNS.
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Die
KEA-Einheit 108 umfasst eine direkt an der Oberseite des
Substrats 109 angeordnete Anode, einen über der Anode angeordneten
Elektrolyten und eine über
dem Elektrolyten angeordnete Kathode, wobei diese einzelnen Schichten
der KEA-Einheit 108 in den Zeichnungen nicht getrennt dargestellt sind.
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Die
Anode ist aus einem bei der Betriebstemperatur der Brennstoffzelleneinheit
(von ungefähr 800°C bis ungefähr 900°C) elektrisch
leitfähigen
keramischen Material, beispielsweise aus ZrO2 oder aus
einem NiZrO2-Cermet (Keramik-Metall-Gemisch),
gebildet, welches porös
ist, um einem durch das Substrat 109 hindurchgelangenden
Brenngas den Durchtritt durch die Anode zu dem an die Anode angrenzenden
Elektrolyten zu ermöglichen.
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Als
Brenngas kann beispielsweise ein kohlenwasserstoffhaltiges Gasgemisch
oder reiner Wasserstoff verwendet werden.
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Der
Elektrolyt ist vorzugsweise als Feststoffelektrolyt, insbesondere
als Feststoffoxid-Elektrolyt, ausgebildet und beispielsweise aus
Yttrium-stabilisiertem Zirkoniumdioxid gebildet.
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Die
Kathode ist aus einem bei der Betriebstemperatur der Brennstoffzelleneinheit
elektrisch leitfähigen
keramischen Material, beispielsweise aus (La0,8Sr0,2)0,98MnO3 gebildet und porös, um einem Oxidationsmittel,
beispielsweise Luft oder reinem Sauerstoff, aus einem an die Kathode
angrenzenden Oxidationsmittelraum den Durchtritt zu dem Elektrolyten
zu ermöglichen.
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Der
gasdichte Elektrolyt der KEA-Einheit 108 erstreckt sich über den
Rand der gasdurchlässigen Anode
und über
den Rand der gasdurchlässigen
Kathode hinaus und liegt mit seiner Unterseite direkt auf der Oberseite
des Randbereichs des Substrats 109 auf.
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Das
Substrat 109 kann beispielsweise als ein aus gesinterten
Metallpartikeln bestehender Sinterkörper ausgebildet sein. Das
anodenseitige Kontaktmaterial 110, das zwischen dem Substrat 109 und dem
Gehäuseunterteil 112 angeordnet
ist, kann beispielsweise als ein Netz, Gestrick oder Vlies aus Nickeldraht
ausgebildet sein.
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Das
Gehäuseunterteil 112 ist
als ein Blechformteil ausgebildet und umfasst eine im Wesentlichen
rechteckige, senkrecht zu der Stapelrichtung 104 ausgerichtete
Platte 132, welche an ihren Rändern über eine Schräge 134 in
einen ebenfalls im Wesentlichen senkrecht zu der Stapelrichtung 104 ausgerichteten
Randflansch 136 übergeht.
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Die
Platte 132 weist ein im Wesentlichen rechteckiges, mittiges
Kontaktfeld 138 auf, das zur Kontaktierung des Kontaktmaterials 110 einerseits und
der Kathode einer KEA-Einheit 108 einer benachbarten Brennstoffzelleneinheit 102 andererseits mit
Kontaktelementen versehen ist, welche beispielsweise wellblechförmig oder
noppenförmig
ausgebildet sein können.
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Auf
der einen Seite des Kontaktfeldes 138 ist die Platte 132 mit
mehreren, beispielsweise drei, Brenngaszuführöffnungen 140 versehen,
welche im Wechsel mit mehreren, beispielsweise vier, Oxidationsmittelzuführöffnungen 142 angeordnet
sind.
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Die
Brenngaszuführöffnungen 140 und
die Oxidationsmittelzuführöffnungen 142 des
Gehäuseunterteils 112 fluchten
mit den Brenngaszuführöffnungen 122 bzw.
den Oxidationsmittelzuführöffnungen 124 des
Gehäuseoberteils 106.
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Auf
der anderen Seite des Kontaktfeldes 138 ist die Platte 132 mit
mehreren, beispielsweise vier, Brenngasabführöffnungen 144 versehen,
welche im Wechsel mit mehreren, beispielsweise drei, Oxidationsmittelabführöffnungen 146 angeordnet
sind.
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Die
Brenngasabführöffnungen 144 und
die Oxidationsmittelabführöffnungen 146 des
Gehäuseunterteils 112 fluchten
mit den Brenngasabführöffnungen 126 bzw.
mit den Oxidationsmittelabführöffnungen 128 des
Gehäuseoberteils 106.
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Die
Oxidationsmittelabführöffnungen 146 liegen
vorzugsweise den Brenngaszuführöffnungen 142 gegenüber, und
die Brenngasabführöffnungen 144 liegen
vorzugsweise den Oxidationsmittelabführöffnungen 142 gegenüber.
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Das
Gehäuseunterteil 112 ist
vorzugsweise aus einem hochkorrosionsbeständigen Stahl, beispielsweise
aus der vorstehend bereits genannten Legierung Crofer 22 APU,
hergestellt.
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Wie
beispielsweise aus den 5 und 6 zu ersehen
ist, ist das Gehäuseunterteil 112 an
seiner dem Zwischenelement 114 zugewandten Unterseite mit
einer Isolationsschicht 150 aus einem keramischen Material,
welches bei der Betriebstemperatur der Brennstoffzelleneinheit 100 eine
elektrische Isolationswirkung aufweist, versehen.
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Diese
elektrisch isolierende Isolationsschicht 150 wird in einer
Schichtdicke von beispielsweise ungefähr 30 μm bis beispielsweise ungefähr 500 μm durch thermisches
Spritzen aufgebracht.
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Hierfür geeignete
Verfahren sind beispielsweise das atmosphärische Plasmaspritzen, das
Vakuumplasmaspritzen oder das Flammspritzen.
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Als
Material für
die Isolationsschicht 150 eignen sich beispielsweise die
folgenden, durch thermisches Spritzen aufzubringenden Isoliermaterialien:
- – 99,5%iges
Aluminiumoxid;
- – ein
Gemisch aus 97 Gewichtsprozent Aluminiumoxid und 3 Gewichtsprozent
Titandioxid;
- – Yttrium-stabilisiertes
Zirkoniumdioxid 5YSZ oder 8YSZ;
- – ein
Gemisch von 70 Gewichtsprozent Aluminiumoxid und 30 Gewichtsprozent
Magnesiumoxid;
- – ein
Aluminium-Magnesium-Spinell.
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Das
Zwischenelement 114 umfasst einen im Wesentlichen rechteckigen
Rahmenteil 152 (siehe 2), der
sich ringförmig
längs des
Randes der Brennstoffzelleneinheit 100 erstreckt, sowie
einstückig
mit dem Rahmenteil 152 verbundene Kanalbegrenzungsteile 154,
welche so ausgebildet sind, dass sie zusammen mit dem Rahmenteil 152 jeweils
eine Brenngaszuführöffnung 156 bzw.
jeweils eine Brenngasabführöffnung 158 des
Zwischenelements 114 umschließen.
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Die
Brenngaszuführöffnungen 156 und
die Brenngasabführöffnungen 158 des
Zwischenelements 114 fluchten mit den Brenngaszuführöffnungen 140 bzw. den
Brenngasabführöffnungen 144 des Gehäuseunterteils 112 sowie
mit den Brenngaszuführöffnungen 122 bzw.
mit den Brenngasabführöffnungen 126 des
Gehäuseoberteils 106.
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Das
Zwischenelement 114 ist aus einem im Wesentlichen ebenen
Blech durch Ausstanzen der Brenngaszuführöffnungen 156 und der
Brenngasabführöffnungen 158 sowie
einer mittigen Durchtrittsöffnung 160 hergestellt.
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Ferner
ist das Zwischenelement 114 mit einer im Wesentlichen parallel
zu dessen äußerem Rand 162 und
von diesem beabstandet verlaufenden äußeren Lotstopper-Sicke 164 versehen,
welche ringförmig
geschlossen ausgebildet ist.
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Außerdem ist
das Zwischenelement 114 mit mehreren, beispielsweise sieben,
gaskanalseitigen Lotstopper-Sicken 166 versehen, welche
ebenfalls ringförmig
geschlossen sind und um jeweils eine der Brenngaszuführöffnungen 156 bzw.
eine der Brenngasabführöffnungen 158,
von der jeweilige Öffnung beabstandet,
umlaufen.
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Wie
aus den 4 bis 6 zu ersehen
ist, sind die Lotstopper-Sicken 164 und 166 so
an dem Zwischenelement 114 ausgebildet, dass ihre jeweilige
Sickenkuppe 168 der Unterseite des Gehäuseunterteils 112 zugewandt
ist.
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Die
Sickenbreite b, d. h. der senkrecht zur Längsrichtung der jeweiligen
Lotstopper-Sicke 164, 166 genommene Abstand zwischen
den Sickenfüßen 170,
beträgt
beispielsweise ungefähr
500 μm.
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Die
Sickenhöhe
h, d. h. die Höhe,
um welche die jeweilige Sickenkuppe 168 über die
an die Lotstopper-Sicke 164 bzw. 166 angrenzende
Oberseite 172 des Zwischenelements zu dem Gehäuseunterteil 112 hin
vorsteht, beträgt
beispielsweise ungefähr
40 μm.
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Der
Krümmungsradius
an den oberen Rändern
der beiden Sickenflanken 174 beträgt beispielsweise ungefähr 40 μm.
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Als
Material für
das Zwischenelement 114 wird vorzugsweise ein hochkorrosionsbeständiger Stahl,
beispielsweise die bereits vorstehend genannte Legierung Crofer 22 APU,
verwendet.
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Alternativ
hierzu kann als Grundmaterial für das
Zwischenelement 114 sowie für das Gehäuseunterteil 112 und
das Gehäuseoberteil 106 auch
einer der folgenden temperatur- und korrosionsfesten ferritischen
Stähle
verwendet werden:
- – ein kostengünstigerer
Stahl mit der Bezeichnung F17TNb des Herstellers Imphy Ugine Precision,
Frankreich, mit der folgenden Zusammensetzung: 17,5 Gewichtsprozent
Cr; 0,6 Gewichtsprozent Si; 0,24 Gewichtsprozent Mn; 0,14 Gewichtsprozent
Ti; 0,17 Gewichtsprozent C; 0,02 Gewichtsprozent N; 0,47 Gewichtsprozent
Nb; 0,08 Gewichtsprozent Mo; Rest Eisen.
Der Stahl mit der
Bezeichnung F17TNb hat die Werkstoffbezeichnungen 1.4509 nach EN,
441 nach AISI und S44100 nach UNS.
- – ein
teurer, aber chemisch besser beständiger Stahl mit der Bezeichnung
F18MT des Herstellers Imphy Ugine Precision, Frankreich, mit der
Werkstoffbezeichnung 1.4521 nach EN.
- – eine
teure, aber kriechbeständigere
ODS-Legierung wie beispielsweise der Stahl mit der Bezeichnung IT-11
des Herstellers Plansee AG, Österreich,
mit der folgenden Zusammensetzung: 25,9 Gewichtsprozent Cr; 0,02
Gewichtsprozent Al; 0,01 Gewichtsprozent Si; 0,28 Gewichtsprozent Ti;
0,08 Gewichtsprozent Y; 0,01 Gewichtsprozent C; 0,02 Gewichtsprozent
N; 0,01 Gewichtsprozent Mo; 0,16 Gewichtsprozent Ni; Rest Eisen.
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Zur
Herstellung der Brennstoffzelleneinheit 100 aus den vorstehend
beschriebenen Einzelelementen wird wie folgt vorgegangen:
Zunächst wird
das Gehäuseunterteil 112 auf
die vorstehend beschriebene Weise mit der Isolationsschicht 150 versehen.
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Anschließend wird
das Substrat 109, auf dem die KEA-Einheit 108 angeordnet
ist, längs
des Randes seiner Oberseite mit dem Gehäuseoberteil 106 verlötet, und
zwar an der Unterseite des die Durchtrittsöffnung 120 in dem
Gehäuseoberteil 106 umgebenden
Bereiches des Gehäuseoberteils 106.
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Als
Lötmaterial
kann ein Silberbasislot mit Kupferzusatz verwendet werden, beispielsweise
ein Silberbasislot mit der Zusammensetzung (in Mol-%): Ag4Cu oder
Ag8Cu.
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Die
Lötung
erfolgt in einer Luftatmosphäre. Die
Löttemperatur
beträgt
beispielsweise 1.050°C, die
Lötdauer
beispielsweise ungefähr
5 min. Bei der Lötung
in Luft bildet sich in situ Kupferoxid.
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Nun
wird das Zwischenelement 114 an seiner dem Gehäuseunterteil 112 zugewandten
Seite mittels Lotspuren 176 aus einem Lotmaterial mit dem Gehäuseunterteil 112 an
dessen dem Zwischenelement 114 zugewandten, mit der Isolationsschicht 150 versehenen
Seite verlötet.
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Dazu
wird jeweils eine Lotspur 176 mittels eines Dispensers
in Form einer Lotmaterialraupe auf die Unterseite der Isolationsschicht 150 des
Gehäuseunterteils 112 so
aufgetragen, dass jeweils eine Lotspur 176 nahe der äußeren Lotstopper-Sicke 164 des
Zwischenelements 114, und zwar auf dessen der mittigen
Durchtrittsöffnung 160 zugewandten
Seite, und jeweils eine Lotspur 176 nahe jeder der gaskanalseitigen
Lotstopper-Sicken 166 des Zwischenelements 114,
und zwar auf deren radial außen
liegender Seite, verläuft.
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Statt
mittels eines Dispensers kann das Lotmaterial der Lotspuren 176 auch
mittels eines Musterdruckverfahrens, beispielsweise eines Siebdruckverfahrens,
auf die Unterseite des Gehäuseunterteils 112 oder
auf die Oberseite 172 des Zwischenelements 114 aufgebracht
werden.
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Als
Lotmaterial kann ein Silberbasislot mit Kupferzusatz verwendet werden,
beispielsweise ein Silberbasislot mit der Zusammensetzung (in Mol-%): Ag4Cu
oder Ag8Cu.
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Die
Lötung
erfolgt in einer Luftatmosphäre. Die
Löttemperatur
beträgt
beispielsweise 1.050°C, die
Lötdauer
beispielsweise ungefähr
5 min. Bei der Lötung
in Luft bildet sich in situ Kupferoxid.
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Wenn
das Lotmaterial der Lotspuren 176 seinen Schmelzpunkt erreicht
hat, wird das Zwischenelement 114 so gegen die Unterseite
des Gehäuseunterteils 112 gepresst,
dass die Sickenkuppen 168 der Lotstopper-Sicken 164, 166 im
Wesentlichen flächig an
der Unterseite der Isolationsschicht 150 anliegen (siehe 6).
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Durch
den sich an der der Lotspur 176 zugewandten Sickenflanke
verengenden Lötspalt 178 treten
Kapillarkräfte
auf, welche das Lotmaterial der Lotspur 176 während des
Lötvorgangs
an die jeweils benachbarte Lotstopper-Sicke 164 bzw. 166 heranziehen.
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Auf
diese Weise wird das Lotmaterial genau an die abzudichtenden Stellen
des Zwischenelements 114 geleitet.
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Ferner
wird auf diese Weise die Konturtreue der Lotspuren 176 gewahrt
und ein Lotaustritt zu der mittigen Durchtrittsöffnung 160 des Zwischenelements 114 hin
verhindert.
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Außerdem dienen
die Lotstopper-Sicken 164 bzw. 166 als mechanische
Sperren, welche das Lotmaterial daran hindern, über die Lotstopper-Sicken 164 bzw. 166 hinweg
bis zum äußeren Rand 162 des Zwischenelements 114 bzw.
bis zum Rand der Brenngaszuführöffnung 156 oder
Brenngasabführöffnung 158 zu
fließen.
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Die
Sickenhöhe
h der Lotstopper-Sicken 164, 166 ist in der Höhe so auf
die Höhe
der vor dem Verlöten
auf das Gehäuseunterteil 112 und/oder
auf die Oberseite 172 des Zwischenelements 114 aufgetragene
Lotspur 176 abgestimmt, dass die Lotspur 176 nach
dem Verlöten
bei Einhaltung der durch die Sickenhöhe h vorgegebenen Lötspalthöhe die gewünschte Lotspurbreite
B (siehe 6) aufweist, so dass die gewünschte Lötfläche von
der Lotspur überdeckt
wird.
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Während des
Verlötens
kommt somit jede der Lotstopper-Sicken 164, 166 in
direkten Kontakt mit der längs
der jeweiligen Lotstopper-Sicke 164, 166 umlaufenden
Lotspur 176.
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Nachdem
das Zwischenelement 114 mit dem Gehäuseunterteil 112 verlötet worden
ist, wird das Kontaktmaterial 110, beispielsweise ein Nickelnetz, zwischen
das Gehäuseunterteil 112 und
das Gehäuseoberteil 106 eingelegt,
und dann werden das Gehäuseunterteil 112 und
das Gehäuseoberteil 106 längs einer
Schweißnaht,
die am äußeren Rand
des Randflansches 136 des Gehäuseunterteils 112 und am äußeren Rand
des Gehäuseoberteils 106 umläuft, und
längs Schweißnähten, die
an den Rändern der
Oxidationsmittelzuführöffnungen 124 bzw.
der Oxidationsmittelabführöffnungen 128 des
Gehäuseoberteils 106 umlaufen,
gasdicht miteinander verschweißt.
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Nach
diesem Verfahrensschritt liegt eine fertig montierte Brennstoffzelleneinheit 100 vor,
welche nun noch mit anderen Brennstoffzelleneinheiten verbunden
werden muss, um aus einer Mehrzahl von in der Stapelrichtung 104 aufeinanderfolgenden
Brennstoffzelleneinheiten 100 einen Brennstoffzellenstapel zu
bilden.
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Die
Verbindung zweier in der Stapelrichtung aufeinanderfolgender Brennstoffzelleneinheiten 100 erfolgt
in der folgenden Weise:
Eine erste Brennstoffzelleneinheit
und eine zweite Brennstoffzelleneinheit werden derart in eine Schweißvorrichtung
eingelegt, dass die Oberseite des Gehäuseoberteils 106 der
zweiten Brennstoffzelleneinheit flächig an der Unterseite des
Zwischenelements 114 der ersten Brennstoffzelleneinheit
anliegt.
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Anschließend wird
das Zwischenelement 114 der ersten Brennstoffzelleneinheit
mittels einer Schweißnaht,
die längs
der Außenränder des
Zwischenelements 114 und des Gehäuseoberteils 106 verläuft, und
mittels Schweißnähten, welche
rings um die Ränder
der Brenngaszuführöffnungen 156 des Zwischenelements 114 und
die Ränder
der damit fluchtenden Brenngaszuführöffnungen 122 des Gehäuseoberteils 106 bzw.
rings um die Ränder
der Brenngasabführöffnungen 158 des
Zwischenelements 114 und die Ränder der damit fluchtenden Brenngasabführöffnungen 126 des
Gehäuseoberteils 106 umlaufen,
gasdicht miteinander verschweißt.
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Nachdem
auf diese Weise zwei Brennstoffzelleneinheiten 100 miteinander
verbunden worden sind, kann der Brennstoffzellenstapel durch sukzessives
Anschweißen
weiterer Brennstoffzelleneinheiten 100 an das Zwischenelement 114 der
zweiten Brennstoffzelleneinheit oder an das Gehäuseoberteil 106 der
ersten Brennstoffzelleneinheit in der Stapelrichtung 104 bis
zu der gewünschten
Anzahl von Brennstoffzelleneinheiten 100 nach und nach
aufgebaut werden.
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Eine
in den 7 bis 9 dargestellte zweite Ausführungsform
eines Zwischenelements 114 unterscheidet sich von der in
den 2 bis 6 dargestellten ersten Ausführungsform
dadurch, dass das Zwischenelement 114 an seiner dem Gehäuseunterteil 112 zugewandten
Oberseite 172 außer
mit der äußeren Lotstopper-Sicke 164 und
den gaskanalseitigen Lotstopper-Sicken 166 mit einer inneren
Lotstopper-Sicke 180 versehen ist, welche nahe des Randes 182 der
mittigen Durchtrittsöffnung 160 des
Zwischenelements 114, im Wesentlichen parallel zu dem Rand 182 und
von diesem beabstandet, ringförmig
geschlossen um den Rand 182 der Durchtrittsöffnung 160 des
Zwischenelements 114 umläuft.
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Wie
aus den 8 und 9 zu ersehen
ist, werden bei dieser Ausführungsform
eines Zwischenelements 114 Lotspuren 176 aus dem
Lotmaterial so zwischen jeweils zwei Lotstopper-Sicken, beispielsweise
zwischen der äußeren Lotstopper-Sicke 164 und
der inneren Lotstopper-Sicke 180, angeordnet, dass das
Lotmaterial der betreffenden Lotspur nach Erreichen der Liquidus-Temperatur
des Lotmaterials zu beiden benachbarten Lotstopper-Sicken 164, 180 hingezogen
wird, so dass im verlöteten
Zustand des Zwischenelements 114 jeweils zwei ringförmig geschlossene
Lotstopper-Sicken 164, 180 mit einander gegenüberliegenden
Rändern 184 derselben
Lotspur 176 in Kontakt stehen.
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Die
Menge des Lotmaterials der Lotspur 176, welches zwischen
die Lotstopper-Sicken 164, 180 eingebracht
wird, wird dabei so bemessen, dass das Lotmaterial nach dem Verlöten den
hinsichtlich seiner Höhe
durch die Sickenhöhe
h und hinsichtlich seiner Breite B durch den Abstand der Sickenfüße 170 der
einander gegenüberliegenden
Lotstopper-Sicken 164, 180 vorgegebenen Lötspalt 178 im
Wesentlichen vollständig
ausfüllt.
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Durch
die beidseitige Begrenzung jeder Lotspur 176 durch zwei
einander gegenüberliegende Lotstopper-Sicken 164 und 180 wird
bei dieser Ausführungsform
des Zwischenelements 114 an beiden Rändern 184 der Lotspur 176 eine
mechanische Sperre gebildet, welche das Lotmaterial daran hindert,
in kritische Bereiche des Zwischenelements 114 abzufließen.
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Auf
diese Weise ist eine besonders wirksame Lokalisierung der Lotspur 176 während und
nach dem Lötvorgang
gewährleistet.
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Im Übrigen stimmt
die in den 7 bis 9 dargestellte
zweite Ausführungsform
eines Zwischenelements 114 und des damit durchgeführten Lötvorgangs
hinsichtlich Aufbau und Funktion mit der in den 2 bis 6 dargestellten
ersten Ausführungsform überein,
auf deren vorstehende Beschreibung insoweit Bezug genommen wird.