Způsob záchytu helia z jaderných reaktorů a zařízení k provádění tohoto způsobu

Oblast techniky

Vynález se týká způsobu záchytu helia z jaderných reaktorů a zařízení k provádění tohoto způsobu.

Dosavadní stav techniky

Helium se v jaderné energetice v současnosti používá jako chladivo primárního okruhu vysokoteplotních reaktorů HTR (High Temperature Reactor) moderovaných grafitem, tj. s tepelným spektrem neutronů. Helium je inertní plyn, nereaguje chemicky s materiály, a proto nepředstavuje omezující faktor při snaze dosáhnout velmi vysokých provozních teplot, např. až 950 °C v japonském zkušebním reaktoru HTTR o tepelném výkonu 30 MW [J. Nucl. Sci. and Tech., Vol. 41, No. 12, p. 1245-1254, 2004], Systémy obsahující helium pod tlakem je velmi nesnadné utěsnit zejména při vysoké teplotě a tlaku, čímž vznikají jeho nemalé ztráty nevratného charakteru. Malé atomy helia pronikají difúzí dokonce skrz kovovou stěnu potrubí. Zkušenosti z provozu těchto reaktorů ukazují, že z primárního okruhu unikne netěsnostmi při nominálních parametrech za rok přibližně jedna náplň helia primárního okruhu reaktoru (řádově až jedna tuna helia v závislosti na velikosti zařízení). V případě technologických potíží např. při výměně paliva to může být i výrazně více. Takto uniklé helium je nevratně ztraceno, protože zmíněné reaktory HTR nejsou vybaveny plynotěsnou tlakovou obálkou kolem primárního okruhu (reaktorová nádoba, potrubí, dmychadla, výměníky) a případně dalších pomocných systémů pro skladování a čištění helia. Důvodem jsou velmi velké rozměry těchto reaktorů. Zhruba řečeno, helium uniká více či méně ze všech systémů úměrně tlaku, teplotě, tloušťce stěn a kvalitě těsněných spojů. Vysoké nároky na těsnost jsou vyžadovány za účelem minimalizace nákladů za uniklé helium, výrazně zvyšují nároky na konstrukční a technologické provedení a kladou velmi vysoké nároky na údržbu. Toto vše podstatně zvyšuje cenu zařízení a komplikuje jeho provoz i servis. Helium je poměrně vzácná, prakticky neobnovitelná a tudíž poměrně drahá komodita, získává se zejména separací při těžbě zemního plynu z vybraných lokalit. Nelze ho průmyslově vyrobit uměle. Významné skladované zásoby separovaného helia existují jen v USA (Amarillo, Texas), žel US Kongres v roce 1996 rozhodl o jejich prodeji do soukromých rukou do roku 2015 [Helium Privatisation Act vydaný 9.10.1996 v podobě zákona, PUBLIC LAW 104-273, H.R. 4168]; [The Impact of Selling the Federal Helium Reserve, ISBN: 0-309-59412-X, 98 pages, 8,5 x 11, (2000)]. Při současném vývoji těžby a spotřeby je reálné, že helium se za několik desítek let stane nedostatkovou a tudíž velmi drahou komoditou. V současnosti probíhá vývoj heliem chlazených reaktorů s rychlým spektrem neutronů (Gas-cooled Fast Reactors - GFR), vybavených plynotěsnou tlakovou obálkou kolem primárního okruhu, za provozu naplněnou dusíkem o atmosférickém tlaku, jejímž účelem je zajištění uchladitelnosti paliva v podmínkách havárie s únikem chladivá. Je plánována realizace první demonstrační jednotky GFR malého výkonu (cca 50 až 75 MWt) pro ověření technologií [R. Stainsby: The Generation IV Gas-cooled Fast Reactor. Proc. ICAPP 2011 Nice, France, 2011, paper 11321], Komerční rozšíření tohoto typu reaktorů může být v budoucnu výrazně penalizováno dostupností a cenou helia (primárního chladivá), pokud všechny jeho úniky z reaktoru budou nevratného charakteru, tj. pokud uniklé helium nebude z atmosféry tlakové obálky (dusík+helium) za provozu (popř. v průběhu abnormálních situací) zachyceno a zpětně separováno/znovuzískáno pro jeho další využití v reaktoru. Žádný z existujících konceptů GFR technologii zpětného získání uniklého helia neobsahuje. Zde navržené technické řešení pro reaktory GFR s tlakovou obálkou tudíž umožňuje minimalizovat nevratné ztráty helia, čímž zásadně snižuje budoucí závislost reaktorů GFR na dostupnosti a ceně této komodity. Tento fakt představuje novost v celosvětovém měřítku. Současně bude možné slevit z extrémně náročných požadavků na těsnost heliových technologií uvnitř tlakové obálky reaktorů typu GFR, což tyto technologie zjednoduší a zlevní. Důležitým předpokladem úspěchu této technologie na záchyt a znovuzískáni helia je zachování konkurenceschopných nákladů na jeho znovuzískání v porovnání s cenou helia na trhu, tj. použité technologie musí být pokud možno

- 1 CZ 308962 B6 konvenční a nenáročné jak na energii, tak na zastavěný prostor. Zde navrhovaný systém pro znovuzískání helia z dusíkové atmosféry tlakové obálky nenahrazuje konvenční systém čištění chladivá (helia) primárního okruhu reaktoru, jehož úkolem je pouze minimalizovat množství nežádoucích příměsí v chladivu.

Podstata vynálezu

Uvedené nedostatky odstraňuje způsob záchytu helia z jaderných reaktorů GFR a zařízení k provádění tohoto způsobu, podle tohoto vynálezu, jehož podstata spočívá v tom, že uniklé helium, zachycované tlakovou obálkou obsahující dusíkovou atmosféru, jez této směsi dusík-helium separováno ve vícestupňovém separačním zařízení a po dočištění od případných příměsí navráceno zpět do zásobníků k opětovnému použití v reaktoru.

Předmětem tohoto vynálezu je rovněž zařízení pro znovuzískání helia, zajišťující všechny potřebné operace počínaje odběrem směsi dusík-helium z tlakové obálky až po vracení separovaného helia o požadované čistotě do systému skladování helia. Zařízení je umístěno vně tlakové obálky uvnitř kontejnmentu a tvoří uzavřený systém. Za provozu reaktoru zajišťuje systém chlazení tlakové obálky rovnoměrné promísení uniklého helia s její dusíkovou náplní včetně požadovaného tlaku a teploty směsi. Zařízení, které je předmětem vynálezu, nejprve z tlakové obálky potrubím odebírá plynnou směs dusík-helium, kterou filtračním systémem vyčistí (prach, vlhkost, aktivita) a tepelným výměníkem upraví teplotu pro následnou separaci helia z této směsi. V zařízení probíhá separační proces z technicko-ekonomických důvodů ve dvou technologicky odlišných stupních. V prvním stupni je helium koncentrováno metodou membránové separace pomocí permeace plynů na technicko-ekonomicky maximální na membránách dosažitelnou úroveň koncentrace cca 90 % obj. He. Ve druhém stupni je helium z této úrovně koncentrováno na požadovanou finální koncentraci helia (cca 99,99 % He) vhodnou rutinní technologií chemického průmyslu, např. metodou pressure swing adsorbtion. V následné části je takto separované helium dočištěno na požadovanou finální čistotu záložním systémem čištění primárního chladivá reaktoru, odkud je helium transportováno do skladovacích zásobníků, případně přímo zpět do primárního okruhu reaktoru. Dusík z procesu separace je vrácen zpět do tlakové obálky. Transport plynů je zajišťován dmychadly a kompresory.

Výhodou vynálezu je významné snížení nevratných ztrát helia, neboť podstatná část helia, uniklého netěsnostmi ze systému chlazení do tlakové obálky reaktoru GFR, je zařízením pro znovuzískání helia navrácena z tlakové obálky zpět do systému skladování helia.

Objasnění výkresů

Vynález je blíže osvětlen pomocí výkresů, kde obr. 1 znázorňuje blokové schéma způsobu provedení celého zařízení pro znovuzískání helia uniklého z primárního okruhu reaktorů GFR do dusíkové atmosféry tlakové obálky kolem reaktoru. Obr. 2 znázorňuje detail systému membránové separace v komplexním zařízení pro znovuzískání uniklého helia, kde vstupem do tohoto systému je filtračně případně teplotně upravená směs po odběru z tlakové obálky a výstupem je směs obohacená heliem na cca 90 %, připravená pro finální rutinní separaci metodou pressure swing adsorption na požadovanou finální koncentraci. Obr. 2 rovněž ukazuje detail systému membránové separace první části separátoru z obr. 1.

Příklad uskutečnění vynálezu

Příklad je určen pro koncept heliem chlazeného reaktoru s rychlým spektrem neutronů, vybaveného tlakovou obálkou kolem primárního okruhu. Separace helia z odebrané a pročištěné směsi dusík-helium se provádí ve dvoustupňovém separačním modulu. První stupeň představuje

-2 CZ 308962 B6 netradiční technologie membránové separace, realizovaná způsobem několikanásobného průchodu směsi membránou, tj. postupným obohacováním směsi o helium. Druhým stupněm je rutinní metoda pressure swing adsorption, používaná v chemickém průmyslu.

Membránová separace jez hlediska nároků na prostor a energii v prostředí jaderného reaktoru optimální pro účely koncentrování helia ve směsi s dusíkem na svůj technologický limit (cca 90 % He). Pro maximální výtěžek helia na membráně (permeát, tj. o helium obohacovaná směs) je nej důležitějším faktorem vysoká selektivita membrány, která umožní limitovat počet opakovaných průchodů směsi membránou, případně separačních stupňů v kaskádovém uspořádání návrhu. Pro tuto aplikaci jsou nej vhodnějšími materiály polydimetylsiloxan (PDMS), polyisopren (PI), polyuretan (PU), případně borosilikátové membrány pro vyšší teploty. Konkrétní příklad provedení membránové separace s parametry dle tabulky 1, je uveden pro zařízení s borosilikátovou membránou se selektivitou a(He, N₂)=23 [J. Mem. Sci. 62 (1991) 165-185], Pro zvýšení koncentrace helia z 10 % na 90 % v atmosféře dusíku je potřeba 16 průchodů (cyklů) membránou, jejíž parametry jsou uvedeny v tabulce 2. Je použito 9 tlakových nádob o objemu 5,3 m³ s tlakem naplnění 0,4 až 1,2 MPa a teplotou max. 80 °C. Jejich plnění v jednotlivých cyklech probíhá dle tabulky 3. Jeden membránový modul při odhadované výšce cca 5 m a průměru cca 0,3 m zpracuje řádově jednotky krychlových metrů plynu za minutu. Paralelní uspořádání více membránových modulů je principiálně možné.

Popis funkce

Obr. 1 znázorňuje zařízení pro znovuzískání helia. Směs dusík-helium o teplotě přibližně 70 °C a atmosférickém tlaku je odebírána z jednoho nebo z více monitorovaných míst 1 tlakové obálky 2, v níž je umístěn reaktor včetně primárního okruhu 3. Všechny odběry jsou sdruženy do jednoho sběrného potrubí 4. Ventily 5 umožňují separovat jednotlivé trasy podle potřeby. Transport směsi je zajištěn pomocí dmychadel 6, 10, 19 a 20. Směs odebraná z tlakové obálky je nejprve v systému vzduchotechniky 7 očištěna filtračním zařízením 8 od nežádoucích nečistot (prach, vlhkost, případná aktivita) atepelným výměníkem 9 je upravena její teplota. Za dmychadlem JO je zařazena měřicí stanice 11 pro monitoring parametrů odebrané směsi, zejména koncentrace helia, tlaku, teploty a průtoku. V případě podlimitní koncentrace helia ve směsi je směs vracena zpět do tlakové obálky 2. V případě, že koncentrace helia ve směsi přesáhne nastavený limit, např. 10 % obj. He, je směs dávkově přesměrována do dvoustupňového systému separace helia 12. Jeho množství je dáno kapacitou systému separace. V první části 13 separátoru 12 je technologií membránové separace zvýšena koncentrace helia ve větvi 15 na cca 90 % obj. He, přičemž o helium ochuzená směs, tj. retentát, ve větvi 16 je dmychadlem 19 vrácen do tlakové obálky 2. Ve druhém stupni 14 je vhodnou rutinní technologií pressure swing adsorption docílena maximální dosažitelná koncentrace helia cca 99,99% obj. He. Takto koncentrované helium je větví 17 a dmychadlem 20 posláno do záložního systému 21 čištění primárního chladivá reaktoru pro zajištění jeho finální požadované čistoty. Dusík je větví 18 vrácen do tlakové obálky 2. Vyčištěné helium je kompresorem 22 natlakováno do zásobníku 23, kde je připraveno pro doplnění ztrát 24 chladivá primárního okruhu nebo pro doplnění zásobníků pomocí větve 25.

Obr. 2 ukazuje detail systému membránové separace první části 13 separátoru 12 z obr. 1. Konstrukční uspořádání zařízení membránové separace je charakteristické membránovým modulem 26 a soustavou 27 navzájem propojených tlakových nádob, jež umožní opakovaný průchod o helium postupně obohacované směsi tímto modulem. Tlak plynuje upravován pomocí kompresorů 28, 29, 30 jak před vstupem do membránového modulu 26, tak před vstupem do soustavy 27 vzájemně propojených tlakových nádob. Systém membránové separace pracuje dávkově, tj. diskontinuálně. Po prvním průchodu směsi membránovým modulem 26 se naplní soustava 27 vzájemně propojených tlakových nádob, kromě jedné, permeátem a přívod 31 plynu na vstupu do systému membránové separace se uzavře. Ochuzená směs je při každém průchodu membránovým modulem vracena potrubím 16 zpět do tlakové obálky 2. Na trasách je měřič 32 průtoku, měřič 33 tlaku, měřič 34 koncentrace helia a měřič teploty. Dosažení cílové koncentrace helia ve směsi, cca 90 %, je zajištěno vícenásobným průchodem permeátu stejným separačním

-3CZ 308962 B6 membránovým modulem 26 a jeho uložením v soustavě tlakových nádob 27. Takto koncentrované helium je připraveno pro transport větví 15 do druhé části 14 separačního procesu uvedené na obr. 1, kde je pomocí technologie pressure swing adsorption dosaženo finální koncentrace helia, tj. cca 99,99 %.

Způsob záchytu a znovuzískáni helia uniklého z primárního okruhu heliem chlazených jaderných reaktorů vybavených tlakovou obálkou 2 kolem primárního okruhu 3, má za cíl maximalizovat záchyt uniklého helia, a tím minimalizovat množství helia nevratně uniklého z reaktoru do okolí. Razení technologií včetně monitorování sledovaných parametrů, obsahující technologii pro odběr směsi dusík-helium z tlakové obálky pro další zpracování, filtrační technologii pro vyčištění od nežádoucích mechanických popř. radioaktivních a chemických příměsí, technologii pro úpravu teploty směsi pomocí tepelného výměníku, technologii prvního stupně separace helia ze směsi pomocí membránové separace na koncentraci cca 90 % He, technologii druhého stupně separace helia pomocí technologie pressure swing adsorption na finální požadovanou koncentraci helia cca 99,99 % He, technologii zajišťující finální dočištění pomocí záložního systému čištění primárního chladivá (helia) reaktoru a technologii pro přechodné uložení takto získaného helia připraveného pro doplnění primárního okruhu 3 nebo zásobníků primárního helia, je významným přínosem pro hospodaření s tak vzácným prvkem, jakým je helium.

Tabulka 1: Parametry membránového zařízení s použitím borosilikátové membrány.

Parametr	hodnota	jednotka
Intenzita toku membránou	0,029	m3/m2/hod.
Velikost, plochy membrány	531	m2
Rychlost průtoku
membránou	15,65	m/hod.
Objem média v prvním kroku	187,82	mJ
Konečný zisk He	13,1	3 m
Objem modulu	1,06	3 nr

Tabulka 2: Parametry pracovních cyklů průchodu borosilikátovou membránou.

	1		3	V 5	5	..........1	...........í
Ochs prúch&du membránou (min.)	162	WO	79	62	50	<7		30,6
	0.261		05«	0^61	«3«	0,261	0,263	0,261
pcrmeátu pří iksku 0.4 MPa W)	42,26	28,3	20.79	16J7	13.05	10.88	9,26	7,.982
rcr.mam pb tkba o t Xú .> tm'»	145.6	13.96	7,5 = 3		343	2465	= ,6P	1,278
Objem perwáns pří flaku ___________________________________________		0	64,69	524 7	43 JI

-4CZ 308962 B6

i Pořadí průchodu membránou	9	10	11	12	13	141 15	___16
; Parametr	Hoc	nota
s Doba průchodu membránou (min.)	26,8	23,7	21,1	19	17	15,4 14	rí
| Rychlost průchodu membránou i (m/mm)	0,261	0,261	0,261	0,261	0,261	0.261 0,261	0,261
1 Objem permeáni při tlaku o,4MPa (m’/	6.991	6,182	5,504	4,956	4,435	4,017 3,652	3,287
Objem retentátu při tlaku 0,4 MPa (mJ)	0,991	0,809	0,678	0,548	0,522	0,417 0,365	0,365 13,15
Objem permeátu pří tlaku 0. i MPa 1 (m5)	27,96	24,73	22,02	19,83	17,74	16,07 | 14,61

Průmyslová využitelnost vynálezu

Vynález je určen zejména pro heliem chlazené reaktory vybavené plynotěsnou tlakovou obálkou. Tento vynález lze po úpravách analogicky aplikovat v dalších průmyslových odvětvích za účelem snížení nevratných ztrát helia, např. u svařovacích linek pro svařování v inertní atmosféře k vytvoření inertního krycího štítu a prevenci oxidace během svařování kovů; při výrobě polovodičů, v případech kde se používá helium jako ochranná atmosféra pro růst germaniových krystalů pro transistory a lasery; v elektronickém průmyslu, kde se používá helium k vytvoření řízené atmosféry při výrobě polovodičových součástek a optických vláken. Podmínkou je existence analogie uzavřené (tlakové) obálky, zamezující nevratným ztrátám helia do okolní atmosféry.