CS225572B1 - Preparation of chelate sorbents of metals based on cellulose - Google Patents

Preparation of chelate sorbents of metals based on cellulose Download PDF

Info

Publication number
CS225572B1
CS225572B1 CS704782A CS704782A CS225572B1 CS 225572 B1 CS225572 B1 CS 225572B1 CS 704782 A CS704782 A CS 704782A CS 704782 A CS704782 A CS 704782A CS 225572 B1 CS225572 B1 CS 225572B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
cellulose
beta
dye
preparation
sorbents
Prior art date
Application number
CS704782A
Other languages
Czech (cs)
Inventor
Oldrich Tokar
Vladimir Jenicek
Rudolf Rndr Doubek
Jana Hettova
Original Assignee
Oldrich Tokar
Vladimir Jenicek
Rudolf Rndr Doubek
Jana Hettova
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Oldrich Tokar, Vladimir Jenicek, Rudolf Rndr Doubek, Jana Hettova filed Critical Oldrich Tokar
Priority to CS704782A priority Critical patent/CS225572B1/en
Publication of CS225572B1 publication Critical patent/CS225572B1/en

Links

Landscapes

  • Polysaccharides And Polysaccharide Derivatives (AREA)
  • Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
  • Coloring (AREA)

Description

Vynález se týká způsobu přípravy chelatačních sorbentů kovů na bázi celulózy.The present invention relates to a process for the preparation of cellulose-based chelating metal sorbents.

Chelatační sorbenty našly uplatnění v analytické chemii při koncentrování stopových prvků nebo při dělení kovů s velmi podobnými chemickými vlastnostmi. V technické praxi se používají v hydrometalurgii, v jaderném průmyslu při dělení a obohacování radionuklidů, případně i při odstraňování toxických kovů z odpadních vod.Chelating sorbents have found application in analytical chemistry in the concentration of trace elements or in the separation of metals with very similar chemical properties. In technical practice, they are used in hydrometallurgy, in the nuclear industry in the separation and enrichment of radionuclides, eventually in the removal of toxic metals from waste water.

V současné době se projevuje snaha o získání chelatačních sorbentů s co nejvyšší kapacitou a selektivitou, ale též s rychlou výměnou. Těmto požadavkům zatím nejvíce vyhovují chelatační sorbenty, jejichž nosný skelet pro funkční skupiny tvoří makromolekula celulózy, zvláště pak tzv. sférická, perlová celulosa. Při zavádění sloučenin schopných tvorby komplexů s kovy do makromolekuly celulózy byla vypracována celá řada postupů, zejména však adice aminoarylvinylsulfonů na hydroxylové skupiny celulózy za vzniku příslušných etherů, které se po diazotaci aminoaryl skupiny podrobí kopulaci se sloučeninou schopnou tvorby komplexů s kovy.At present, efforts are being made to obtain chelating sorbents with the highest capacity and selectivity, but also with rapid exchange. Chelating sorbents, whose carrier skeleton for functional groups consists of a cellulose macromolecule, in particular the so-called spherical pearl cellulose, meet these requirements so far. Numerous processes have been developed for introducing metal-complexable compounds into a cellulose macromolecule, in particular the addition of aminoarylvinylsulfones to the hydroxyl groups of cellulose to form appropriate ethers which, after diazotization of the aminoaryl group, are coupled with a metal-complexable compound.

Nejstarší postup přípravy chelatačních sorbentů na bázi celulosy využívající adice aminoarylvinlysulfonů na hydroxylové skupiny celulosy vypracoval Dr. Liesser (patent NSR 2 437 594 a 2 629 542) jehož principem je adice aminoaryl-beta-sulfatoxyethylsulfonu v alkalickém prostředí v přítomnosti dimethylsulfoxidu jako kapalného media. Tímto způsobem připravená celulosa se skupinou aminoaryl-beta-ethylsulfonovou se diazotuje a posléze kopuluje s pasivní komponentou, která je schopna tvořit komplexy s kovy.The earliest process for the preparation of cellulose-based chelating sorbents using the addition of aminoarylvinlysulfones to the hydroxyl groups of cellulose has been developed by Dr. Liesser (German Patent Nos. 2,437,594 and 2,629,542) based on the addition of aminoaryl-beta-sulfatoxyethylsulfone in an alkaline medium in the presence of dimethylsulfoxide as a liquid medium. Cellulose prepared in this way with an aminoaryl-beta-ethylsulfonic acid group is diazotized and then coupled with a passive component capable of complexing with metals.

Nevýhodou tohoto postupu je nízká výměnná kapacita sorbentů a omezená možnost nastavení optimální hodnoty pH během reakce vzhledem k tomu, že první fáze přípravy probíhá v nevodném prostředí.The disadvantage of this process is the low exchange capacity of the sorbents and the limited possibility of adjusting the optimum pH value during the reaction, since the first preparation stage takes place in a non-aqueous environment.

Na základě stejné reakce, adice aminoaryl-beta-sulfatoxyethylsulfonu na hydroxylové skupiny celulosy:Based on the same reaction, addition of aminoaryl-beta-sulfatoxyethylsulfone to the hydroxyl groups of cellulose:

Cel — OH + H2N — Ar — SO2 — CH2CH2 — — H2SO4 Cel - OH + H 2 N - Ar - SO 2 - CH 2 CH 2 - - H 2 SO 4

-°so3h ph íóTžTT Cel - 0 - CH*CH2 ~ — SO2 — Ar — NH2 byly připraveny ionexy o vyšší výměnné kapacitě díky použití jiného kapalného média, a to mono-chlorbenzenu (PV 6199-80), ale ani toto řešení nebylo nejlepší, protože byla opět omezena možnost nastavení optimální hodnoty pH při reakci v důsledku používání nevodného prostředí.- 3 ° with h p h íóTžTT Cel - 0 - * CH-CH 2 - SO 2 - Ar - NH 2 were prepared by ion exchange resins, a higher exchange capacity by using other liquid medium, and a mono-chlorobenzene (PV 6199-80), but even this solution was not the best, because again the possibility of adjusting the optimal pH value in the reaction due to the use of non-aqueous media was limited.

Další nevýhodou pro oba výše uvedené způsoby přípravy je nutnost používání čistého aminoaryl-beta-sulfatoxyethylsulfonu, což způsobuje vyšší ekonomické náklady na přípravu sorbentů.Another disadvantage for both of the above-mentioned methods of preparation is the need to use pure aminoaryl-beta-sulfatoxyethylsulfone, which results in higher economic costs for the preparation of sorbents.

Nyní se zjistilo, že uvedené nevýhody lze odstranit způsobem přípravy chelatačních sorbentů na bázi celulosy podle vynálezu tím, že se minerální ester aminoaryl-beta-hydroxyethylsulfonu obecného vzorce H2N — Ar — SO2 — CH2CH2 — X kde Ar je benzenové jádro případně substituované hydroxyskupinou nebo alkoxylem Q až C3,It has now been found that these disadvantages can be overcome by the process for preparing cellulose-based chelating sorbents according to the invention by providing the aminoaryl-beta-hydroxyethylsulfone mineral ester of the formula H 2 N - Ar - SO 2 - CH 2 CH 2 - X wherein Ar is benzene a core optionally substituted with hydroxy or alkoxy Q to C 3 ,

X je esterová skupina — OSO3H, — SSO3H, — OPO3H2, přičemž poloha skupiny — NH2 může být v poloze 2, 3 nebo 4 a případný substituent na benzenovém jádře v poloze ortho vzhledem k amino-skupině, nejdříve diazotuje a posléze kopuluje s pasivní komponentou schopnou tvořit komplexy s kovy v prostředí vhodném pro příslušnou pasivní komponentu. Takto připravené reaktivní chelatační barvivo, obsahující reaktivní beta-esterové-ethylsulfonové skupiny, se naváže na hydroxylové skupiny celulosy za vzniku příslušných etherů v podmínkách běžných pro barvení celulosových textilních materiálů reaktivními barvivý vinylsulfonového typu, (např. barviva typu OSTAZIN V, REMAZOL).X is an ester group - OSO 3 H, - SSO 3 H, - OPO 3 H 2 , wherein the position of the - NH 2 group may be in the 2, 3 or 4 position and the optional substituent on the benzene ring ortho to the amino group first diazotizes and then coupled to a passive component capable of complexing with metals in an environment suitable for the passive component. The reactive chelating dye thus prepared, containing reactive beta-ester-ethylsulfone groups, is coupled to the hydroxyl groups of cellulose to form the appropriate ethers under conditions conventional for dyeing cellulosic textile materials with a reactive dye of vinyl sulfone type (e.g. dyes of OSTAZIN V, REMAZOL).

Výhodou podle vynálezu je dosažení výměnné kapacity vyšší než 0,20 mmol/g sorbentu, což je dáno vyšší koncentrací funkčních skupin vázaných v celulosové jednotce. Další výhodou je, že veškeré reakce probíhají ve vodném, příp. vodně-alkalickém prostředí a z převážné části při teplotách na vyšších než 25 °C, dále pak není nutné používat ester aminoaryl-beta-hydroxyethylsulfonu v čisté formě, neboť nečistoty lze odstranit klerací reaktivního chelatačního barviva.An advantage of the present invention is that the exchange capacity is greater than 0.20 mmol / g sorbent due to the higher concentration of functional groups bound in the cellulose unit. A further advantage is that all reactions take place in aqueous and / or aqueous. It is not necessary to use the aminoaryl-beta-hydroxyethylsulfone ester in pure form, since impurities can be removed by fermentation of the reactive chelating dye.

Při způsobu přípravy chelatační celulosy podle vynálezu se jako výchozí celulosa dá použít mikrokrystalická celulosa, celulosa ve fibridní formě, avšak s výhodou sférická celuloša připravená podle autorského osvědčení AO č. 172 640 (1976). Výhodou této sférické celulosy je její vysoká porezita, což má za následek její vyšší reaktivitu, ale též vysokou rychlost výměny z ní připravených sorbentů.In the process for preparing the chelating cellulose according to the invention, microcrystalline cellulose, fibrous cellulose, but preferably a spherical cellulose prepared according to AO Certificate No. 172 640 (1976), can be used as the starting cellulose. The advantage of this spherical cellulose is its high porosity, which results in its higher reactivity but also a high exchange rate of sorbents prepared from it.

Diazotace esteru aminoaryl-beta-hydroxyethylsulfonu se provádí známými postupy vodným roztokem dustianu sodného v prostředí zředěné kyseliny chlorovodíkové, při teplotě 10 až 25 °C.The diazotization of the aminoaryl-beta-hydroxyethylsulfone ester is carried out by known methods with an aqueous solution of sodium dustian in dilute hydrochloric acid at a temperature of 10 to 25 ° C.

Jako kopulační činidla se používají kopulační činidla, která jsou schopna tvořit komplexy s kovy, jako jsou například: 8-hydroxychinolin, difenylthiokarbazon, l-(2-pyridylazo) -2-naftol, 4- (2-pyrldylazo) -resorcin, kyselina chromotropová, salicylová, sulfosalicylová, 2- (8-hydroxy-3,6-dísulfonaftyl-l-azo) -1,8-dihydroxynaf talen-3,6-disulfonová, 2-di(karboxymethyl)amínoethyl- fenol, kyselina l-hydroxy-2- di(karboxymethyl)aminoethyl -8amino-3,6-naftalendisulfonová, 2- di(karboxymethyl)aminoethyl chromotropová, 2-(2-hydroxyfenylazo chromotropová, 8-hydroxy-l- (2'-hydroxyfenylazo) -3,6-naf talensulfonová, 2-hydroxy-2'-hydroxy-3'- di(karboxymethyl aminoethyl -azobenzen. Kopulace se provádí známými postupy.Coupling agents are those which are capable of complexing with metals, such as: 8-hydroxyquinoline, diphenylthiocarbazone, 1- (2-pyridylazo) -2-naphthol, 4- (2-pyrldylazo) -resorcin, chromotropic acid , salicylic, sulfosalicylic, 2- (8-hydroxy-3,6-disulfonaphthyl-1-azo) -1,8-dihydroxynaphthalene-3,6-disulfonic acid, 2-di (carboxymethyl) aminoethylphenol, 1-hydroxy acid -2-di (carboxymethyl) aminoethyl-8-amino-3,6-naphthalenedisulfonic acid, 2-di (carboxymethyl) aminoethyl chromotropic, 2- (2-hydroxyphenylazo chromotropic, 8-hydroxy-1- (2'-hydroxyphenylazo) -3,6 naphthalenesulfonic acid, 2-hydroxy-2'-hydroxy-3'-di (carboxymethyl aminoethyl-azobenzene) The coupling is carried out by known methods.

Vázání esteru chelatačního azobenzen-beta-hydroxyethylsulfonu na hydroxylové skupiny celulosy se provádí v alkalickém prostředí při pH roztoku 10 až 11, při teplotě 40 až 80 °C po dobu 1 až 2 hodin, podle známých postupů vybarvování celulosových textilních materiálů reaktivními barvivý vinylsulfonového typu (např. reaktivní barviva typu OSTAZIN V — ČSSR, REMAZOL — —_NSR).The binding of the chelating azobenzene-beta-hydroxyethylsulfone ester to the hydroxyl groups of cellulose is carried out in an alkaline solution at a pH of 10 to 11, at 40 to 80 ° C for 1 to 2 hours, according to known methods of dyeing cellulosic textile materials with a reactive dye vinyl sulfone type. eg reactive dyes of OSTAZIN V type - ČSSR, REMAZOL - —NSR).

Konečný produkt se získá odfiltrováním reakční směsi a promytím sorbentů vodou. Příklad 1The final product is obtained by filtering the reaction mixture and washing the sorbents with water. Example 1

Ve 45,5 ml destilované vody se rozpustí 1,34 kg hydrogenauhličitanu sodného, bezvodého a za stálého míchání se přisypeDissolve 1,34 kg of sodium bicarbonate, anhydrous, in 45,5 ml of distilled water and add with stirring.

4,5 g p-aminofenyl-beta-sulfatoxyethylsulfonu. Roztok se ochladí na 15 °C, přilije se4.5 g of p-aminophenyl-beta-sulfatoxyethylsulfone. The solution was cooled to 15 ° C, poured

4,8 ml 10 M—HC1 a po třech minutách míchání při 15 °C se přilije 6,8 ml 2,5 M — —NaNO2. Při teplotě 15 až 20 °C se míchá 30 minut. Vzniklé krystaly diazoniové soli p-aminofenyl-beta-sulfatoxyethylsulfonu se na nuči odsají od reakční kapaliny a po prqmytí 1% vodným roztokem HC1 se za stálého míchání převedou do roztoku kyseliny chromotropové, připravené rozpuštěním 8,5 g 60% kyseliny chromotropové ve 106,5 ml destilované vody. Po 3 hodinách míchání při teplotě 20 až 25 °C se roztok barviva doplní destilovanou vodou na celkový objem 220 ml, V 1100 ml dest. vody se rozpustí 32,5 g dihydrátu uhličitanu sodného přilije se 3,26 ml 32,5% vodného roztoku NaOH a po 10 minutách míchání se přidá 459 g sférické celylpsy (s obsahem sušiny 21,79 %). Po dokonalém rozmíchání se přilije 220 ml připraveného barviva podle výše uvedeného postupu. Míchá se 10 minut, načež se přisype 49,2 g krystalického síranu sodného a po 5 minutách míchání se přisype 147,5 g krystalického síranu sodného a po dalších 5 minutách míchání se přisype 295,1 g krystalického síranu sodného. Nyní se reakční směs během 30 minut vyhřeje na 40 °C a při této teplotě se míchá 80 minut. Nyní se reakční kapalina na nuči odsaje a produkt se promyje 250 ml 20% kyseliny octové a nakonec 1000 ml destilované vody.4.8 ml of 10 M-HCl and after stirring at 15 ° C for three minutes, 6.8 ml of 2.5 M-NaNO 2 is added . Stir at 15-20 ° C for 30 minutes. The resulting p-aminophenyl-beta-sulfatoxyethylsulfone diazonium salt crystals are sucked off from the reaction liquid on suction and, after washing with 1% aqueous HCl, are transferred to a chromotropic acid solution prepared by dissolving 8.5 g of 60% chromotropic acid in 106.5 with stirring. ml of distilled water. After stirring at 20-25 ° C for 3 hours, the dye solution is made up to a total volume of 220 ml in distilled water, in 1100 ml dist. 32.5 g of sodium carbonate dihydrate are dissolved in 3.26 ml of a 32.5% aqueous NaOH solution and after stirring for 10 minutes, 459 g of spherical cellulose (with a dry matter content of 21.79%) are added. After thorough mixing, 220 ml of the prepared dye are added according to the above procedure. After stirring for 10 minutes, 49.2 g of crystalline sodium sulphate are added, and after stirring for 5 minutes, 147.5 g of crystalline sodium sulphate is added and after a further 5 minutes of stirring 295.1 g of crystalline sodium sulphate are added. The reaction mixture was then heated to 40 ° C over 30 minutes and stirred at this temperature for 80 minutes. The reaction liquid is now suction filtered and the product is washed with 250 ml of 20% acetic acid and finally with 1000 ml of distilled water.

Sférická celulosa obsahuje 0,312 mmol p- (l,8-dihydroxy-3,6-dlsulf o-2-haftylazo) fenyl-ethylsulfonových skupin/g sušiny produktu.The spherical cellulose contains 0.312 mmol of p- (1,8-dihydroxy-3,6-disulfo-2-haftylazo) phenyl-ethylsulfone groups / g dry product.

Příklad 2Example 2

22,31 g 4-amino-3-hydroxyfenyl-beta-sulfatoxyethylsulfonu se rozpustí v roztoku 6,3 g hydrogenuhličitanu sodného ve 213 ml dest. vody. Po ochlazení roztoku na 15 °C se za stálého míchání přilije 22,5 ml 10 M—HC1 a ihned se během jedné minuty přilije 32 ml22.31 g of 4-amino-3-hydroxyphenyl-beta-sulfatoxyethylsulfone are dissolved in a solution of 6.3 g of sodium bicarbonate in 213 ml of dist. water. After cooling the solution to 15 [deg.] C., 22.5 ml of 10 M HCl are added with stirring, and 32 ml are immediately added in one minute.

2,5 M—NaNO2. Po 30 minutách míchání se krystalky diazoniové soli 4-amino-3-hydroxyfenyl-beta-sulfatoxyethylsulfonu odsají na nuči a po promytí 1% vodným roztokem kyseliny chlorovodíkové se převedou po částech za stálého míchání do roztoku 8-hydroxychinolinu připraveného rozpuštěním 10,8 g 8-hydroxychinolinu ve 340 ml ethylalkoholu. Po 2 hodinách míchání při teplotě 15 až 25 °C se k roztoku barviva přisype 100 g chloridu draselného. Po 10 minutách míchání se vysolené barvivo na nuči oddělí od reakční kapaliny a odsáté barvivo se vysuší při 40 °C.2.5 M NaNO second After stirring for 30 minutes, the crystals of 4-amino-3-hydroxyphenyl-beta-sulfatoxyethylsulfone diazonium salt are suction filtered and after washing with 1% aqueous hydrochloric acid solution are transferred in portions with stirring to a solution of 8-hydroxyquinoline prepared by dissolving 10.8 g. of hydroxyquinoline in 340 ml of ethyl alcohol. After stirring at 15-25 ° C for 2 hours, 100 g of potassium chloride are added to the dye solution. After stirring for 10 minutes, the desiccated dye is separated from the reaction liquid and the aspirated dye is dried at 40 ° C.

V 1000 ml destilované vody se rozpustí 24,3 g bezvodého uhličitanu sodného, přilije se 3,26 ml vodného roztoku hydroxidu sodného a po rozmíchání se přisype 459 g sférické celulosy (s obsahem sušiny 21,79%). Po rozmíchání suspenze při 20 až 25 °C se za stálého míchání přilije roztok barviva, připravený rozpuštěním 10,0 g suchého barviva, získaného podle výše popsaného postupu, ve 100 ml ethanolu. Další postup je stejný jako v příkladu 1.Dissolve 24.3 g of anhydrous sodium carbonate in 1000 ml of distilled water, add 3.26 ml of aqueous sodium hydroxide solution and add, after stirring, 459 g of spherical cellulose (with a dry matter content of 21.79%). After stirring the suspension at 20-25 ° C, a dye solution prepared by dissolving 10.0 g of the dry dye obtained according to the above procedure in 100 ml of ethanol is added with stirring. The procedure is the same as in Example 1.

Sférická celulosa obsahuje 0,343 mmol p- (l-aza-8-hydroxy-5-naftylazo j -3-hydr oxyfenyl-ethylsulfonových skupin/g sušiny produktu.The spherical cellulose contains 0.343 mmol of β- (1-aza-8-hydroxy-5-naphthylazo) -3-hydroxyphenyl-ethylsulfone groups / g dry product.

Claims (1)

PŘEDMĚTSUBJECT Způsob přípravy chelatačních sorbentů kovů na bázi celulosy vyznačený tím, že se minerální ester aminoaryl-beta-hydroxyethylsulfonu obecného vzorceProcess for the preparation of cellulose-based chelating metal sorbents, characterized in that the aminoaryl-beta-hydroxyethylsulfone mineral ester of the formula H2N — Ar — SO2 — CH2CH2 — X kde Ar je benzenové jádro případně substituované hydroxyskupinou nebo alkoxylem Ci až C3,H 2 N - Ar - SO 2 - CH 2 CH 2 - X wherein Ar is a benzene ring optionally substituted with a hydroxy or C 1 -C 3 alkoxy group, X je — OSO3H, — SSO3H, — OPO3H2, přičemž poloha skupiny — NH2 může být v poloze 2, 3 nebo 4 a případný substituentX is - OSO 3 H, - SSO 3 H, - OPO 3 H 2, wherein the position of the - NH 2 group may be in the 2, 3 or 4 position and an optional substituent YNÁLEZU je na benzenovém jádru v poloze ortho vzhledem k aminoskupině, nejdříve diazotuje a posléze kopuluje s pasivní komponentou schopnou tvořit komplexy s kovy v prostředí vhodném pro příslušnou pasivní komponentu, takto připravené reaktivní chelatační barvivo, obsahující reaktivní beta-esterové-ethylsulfonové skupiny, se nechává reagovat s hydroxylovými skupinami celulosy za vzniku příslušných etherů v podmínkách běžných pro barvení celulosových textilních materiálů reaktivními barvivý vinylsulfonového typu.YNÁLEZU is on the benzene nucleus ortho to the amino group, first diazotized and then coupled with a passive component capable of complexing with metals in an environment suitable for the passive component, the reactive chelating dye thus prepared containing reactive beta-ester-ethylsulfone groups is left react with cellulose hydroxyl groups to form the appropriate ethers under conventional conditions for dyeing cellulosic textile materials with vinylsulfone-type reactive dye.
CS704782A 1982-10-04 1982-10-04 Preparation of chelate sorbents of metals based on cellulose CS225572B1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS704782A CS225572B1 (en) 1982-10-04 1982-10-04 Preparation of chelate sorbents of metals based on cellulose

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS704782A CS225572B1 (en) 1982-10-04 1982-10-04 Preparation of chelate sorbents of metals based on cellulose

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS225572B1 true CS225572B1 (en) 1984-02-13

Family

ID=5418869

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS704782A CS225572B1 (en) 1982-10-04 1982-10-04 Preparation of chelate sorbents of metals based on cellulose

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS225572B1 (en)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US6080696A (en) Method for cleaning fouled ion exchange resins
CN111646881A (en) Synthesis method of m-trifluoromethylphenol
CS225572B1 (en) Preparation of chelate sorbents of metals based on cellulose
CA1315275C (en) Process for the reduction of the ionogenic heavy metal content in the preparation of metal complex dyestuffs
CN101851285B (en) Method for preparing sulglycotide
US4351765A (en) Process for the production of compounds having in the molecule at least one β-sulfatoethyl-sulfone group and at least one sulfonic acid group
JPS61118357A (en) Monocyclic bis-oxyethylsulfonyl-anilines and manufacture
CN111205670B (en) Double-aromatic primary amine acid dye containing H acid structure and preparation method thereof
PL101484B1 (en) METHOD OF OBTAINING RED MONOASE DYES
CS243556B1 (en) Chetlatation metal sorbents on base of spherical celullose and method of their preparation
CN1800126A (en) Para phenyl phenol preparation method
CS243528B1 (en) Process for the preparation of chelating derivatives of spherical cellulose with o, o'-dihydroxyazosm
CA1266046A (en) Process for the preparation of copper complex disazo compounds
SU1520067A1 (en) Method of producing carboxymethyl ether hisotan
CN110256302A (en) A kind of method of complexometric extraction production H acid
RU2066334C1 (en) Process for preparing stable concentrated containing 1 or 2 metal complex azo dyes
JP3168618B2 (en) Granule composition of reactive dye and method for producing the same
SU1030706A1 (en) Method of determination of 1-(1-chloretoxycarbonilmethyl) naphtasulphuric acid calcium salts in potato tubers
JPS62184062A (en) Production of thick solution of anionic dye
CN104045584A (en) Clean production process of 2-(N-substituted amino)-5-naphthol-7-sulfoacid
CS273928B1 (en) Method of 2-pyroxy-5-/4-/2-pyridinylamino/sulphonyl/phenyl/azo benzoic acid production
SU1266838A1 (en) Method of producing sodium hydrosulfite
CS243527B1 (en) Spherical cellulose derivative and method of its preparation
CN1580337A (en) Method for preparing mercapto fiber
CN112745247A (en) Novel dye intermediate, novel dye and preparation method thereof