CN1294166A - 连接材料 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种用于粘合和连接要粘合元件的连接材料,在每个元件上的电极彼此对应地面对,该连接材料在元件的粘合强度以及相应电极间形成电连接上具有高可靠性,并且该连接材料甚至在将聚酰亚胺树脂薄膜元件与一相对元件相粘合的情况下也可实现有效的机械粘合和电连接,即使在高温和高湿的条件下使用也不会使电连接的可靠性降低,其中所述连接材料包括含有热固性树脂的粘合剂组分,并且该材料在固化后具有如下特征:在30℃下的弹性模量为0.9~3GPa,玻璃化转变温度最低为100℃,拉伸伸长比率至少为3%。
Description
本发明特别涉及一种包含热固性树脂用于粘合和连接元件的连接材料,其中在每个元件上具有对应地面对的电极。
由热固性树脂作为主要成分构成的连接材料用于将其上具有对应地面对电极的元件粘合在一起,同时实现相互面对电极彼此间的导电连接。例如在液晶显示器(LCD)中,连接是在基体璃板上一层铟锡氧化物(ITO)和磁带载体包(TCP)或驱动器IC之间实现的。另外,在诸如IC和LSI半导体的组装过程中,通过在半导体的bear芯片与线路板间直接使用连接材料就可在印刷线路板上实际形成导电连接。在这里,在放置于芯片和线路板上的电极或接线端处于对应地面对的关系而连接材料介于二者之间的情况下,线路板和这些元件间的粘合是通过将它们固定住而实现的,于是连接材料固化从而在它们之间实现了牢固的机械粘合同时确保了在对应电极间的电连接。
在该连接材料中,热固性树脂是作为基本成分使用的。连接材料介于要粘合在一起的元件之间,例如印刷线路板和半导体芯片之间,在此情形下将这些元件固定住从而使放置在它们上的导电连接的电极或接线端处于彼此相互面对的关系,元件彼此热压在一起是通过在加热状态下对它们进行挤压,引起热固性树脂固化实现的,于是在元件间就得到了牢固的粘合。在这里,元件间的机械粘合是由树脂的粘合剂强度获得的,而对应电极或接线端间的电连接是通过将它们(由树脂的热固化固定住)挤压摩擦接触获得的。这种元件间通过挤压摩擦接触获得的电连接可通过将电极或接线端彼此直接接触来得到,或者用含在连接材料中处于分散状态的导电颗粒作为中间体来获得。
最近,由于在以便携电子产品为代表的技术领域中,市场上急需那种所谓的轻、薄、短、小的产品,于是就产生了如下的问题,即由于在诸如半导体芯片和基体线路板间或TCP和ITO层之间与连接材料粘合的部位处粘合接触面积的减小,就使得粘合的强度减小。此外,对在柔性印刷线路板(FPC)上例如驱动器IC等安装的设备进行检测,其中,需要增加连接材料的粘合强度(剥离强度)。特别是对用于FPC的聚酰亚胺树脂的薄膜,迄今为止还没有发现具有优异粘合性能的粘合材料以及连接材料。
为了增加粘合强度,通过使粘合剂块更加柔软来改进粘合剂的韧性参数的技术通常是已知,可是该项技术却伴随着阻碍现象,例如,玻璃化转变温度(在下面有时称为Tg)的降低和弹性模量显著地降低。至于粘合强度当期望通过某种处理来增加粘合强度时,在不同的条件下,在要粘合的元件间建立起可靠的导电连接会变得很困难。例如现已知道,在高温高湿度的情况下伴随着粘合剂的强度的降低,在要粘合元件的结合处电阻就会增加。因此,重要的是如何尽可能抑制这种现象的发生。
本发明的目的是提供一种连接材料,它用于把要粘合在一起的元件粘合和连接在一起,其中在每个元件上的电极处于对应地面对的位置,这种材料在元件的粘合强度上以及在对应电极间形成导电连接是非常可靠的,并且该材料甚至在将聚酰亚胺树脂薄膜元件与一相对元件相互粘合的情况下也可实现有效地机械粘合和电连接,甚至在高温和高湿度的条件下使用也不会使导电连接的可靠性降低。
本发明具有下面的连接材料:
(1)一种用于粘合和连接元件的连接材料,其中在每个元件上的电极彼此对应地面对,该材料包括
含有热固性树脂的粘合剂组分,
所说的材料在固化后具有下面的特征
在30℃下的弹性模量在0.9~3GPa的范围内,
玻璃化转变温度最低为100℃以及
拉伸伸长比率至少为3%。
(2)如上面(1)中所限定的连接材料,其中粘合剂组分进一步包括1~90%重量的,一方面,具有玻璃化转变温度最高为50℃的热塑性树脂和/或,另一方面,具有平均颗粒尺寸是30~300nm的微粒弹性体。
(3)如上面(1)或(2)中限定的连接材料,其中它进一步包括基于粘合剂组分的体积为0~40%的导电颗粒。
(4)如上面(1)~(3)中任一所限定的连接材料,其中,它的拉伸伸长比率至少为6%。
对于通过本发明的连接材料将其粘合在一起的元件来说,每对元件上都具有对应地面对的电极,特别是与在其它元件上和其面对放置的电极处于导电连接的许多电极可用于连接的目的。本发明可特别应用于将粘合在一起的两个元件中的每一个上的电极均放置在具有较小宽度和窄间距这一较紧密程度的狭窄区域内的情况,如在LCD中在玻璃基板上组装驱动器芯片或TCP,在通用的线路板上安装诸如存储器和ASIC等半导体芯片。在许多情况下,基板用作上面提到的将要的粘合的IC芯片或半导体芯片的相对元件。本发明的连接材料可用于在基体板上直接或在用诸如插入器为中间体的情况下组装半导体芯片等情况。这里可使用由任意材料制成的基板,例如玻璃/环氧基板,树脂板,玻璃板和柔性树脂板。通常聚酰亚胺树脂薄膜具有较低的粘合性能。本发明的连接材料甚至可与聚酰亚胺树脂薄膜粘合,并且可使放置在其上的电极与相对元件上对应的电极形成可靠的导电连接。当然,它也可与除了聚酰亚胺树脂外的物质发生粘合,其中粘合强度和导电连接的可靠性与传统的连接材料相比更加优异。
本发明的连接材料含有粘合剂组分,该组分包括一种热固性树脂。连接材料介于要连接在一起的元件之间并从两边将元件压到一起,从而使元件上处于面对关系放置的电极彼此形成接触,同时保持要被填充连接材料的邻近电极之间的空隙。在此状态下,为了同时实现电连接和机械粘合,连接材料要被固化。在相对电极间的电连接或通过电极间的直接接触或通过用导电颗粒为中间体的情况下来实现。如果诸如接线柱凸缘等电极增厚部分的表面积较小的话(例如,1,000μm2或更小),可允许直接接触,而在用导电颗粒为中间体的情况下的接触对具有较大表面积的电极是有利的。导电颗粒分散在连接材料中。
作为加入到本发明连接材料中的主要热固性树脂,可使用任何种类的树脂,只要该树脂在加热或诸如UV射线等射线的辐射作用下通过同时使用固化剂而能被固化就行,例如环氧树脂,聚氨酯树脂,酚树脂,含羟基的聚酯树脂,含羟基的丙烯酰基树脂等。从诸如树脂的固化温度,固化时间,储存的稳定性等参数间平衡的观点上考虑,最优选的是环氧树脂。
作为环氧树脂,可使用双酚型环氧树脂,环氧-酚醛清漆型环氧树脂和由在分子中具有两个或多个环氧乙烷基团的环氧化合物获得的环氧树脂。这些环氧树脂的商业产品也可以使用。
连接材料中热固性树脂的主要树脂通常可通过同时使用固化剂进行固化,当促进固化反应的取代官能团存在于主要树脂的分子中时,就无须再使用固化剂了。可使用那些在加热或射线辐射的影响下可与主要成分的树脂发生固化反应的固化剂,例如咪唑,胺,酸酐,酰肼和双氰胺以及它们的改性产品。还可使用商业产品。对于固化剂优选使用的是潜在固化剂。
潜在固化剂在加工操作,常温下的储藏过程中以及在相对较低温度(40~100℃)的干燥下都不会进行固化反应,但在压力和固化温度下加热(热压)的状态下会引起固化反应,或者通过加热或诸如UV射线等射线辐射的作用下也可引起固化反应。对于潜在固化剂可特别优选的是那种可装入微胶囊中的上述固化剂,例如咪唑或胺,另外还可将商业产品用于潜在固化剂。为了通过加热使其活化,优选固化初始温度为80~150℃的固化剂。
为了获得上述材料的性能,包括所述热固性树脂的本发明的连接材料可含有Tg不高于50℃的热塑性树脂和/或平均颗粒尺寸为30~300nm的微粒弹性体。
可使用Tg不高于50℃,优选不高于30℃并且在室温下具有橡胶弹性的树脂作为热塑性树脂,例如丙烯酰基树脂或聚酯树脂。
可使用Tg不高于50℃,优选不高于30℃以及在室温下具有橡胶弹性的天然或合成橡胶的微粒产品作为微粒弹性体,例如天然橡胶(NR),异戊二烯橡胶(IR),丁二烯橡胶(BR),苯乙烯/丁二烯橡胶(SBR),氯丁橡胶(CR)或丙烯腈/丁二烯橡胶(NBR)的微粒产品。
为此可使用交联橡胶,同时还可使用热塑性弹性体,只要其Tg不高于30℃就行。微粒弹性体的平均颗粒尺寸在30~300nm的范围内是有利的,优选在50~200nm的范围内。另外对于微粒弹性体来说,还可使用商业产品。
根据本发明,可允许将Tg高于50℃的热塑性聚合物预先混合到粘合剂组分中,为的是使连接材料能涂覆在基体上或用于薄膜成型上。对于这种热塑性聚合物可使用的有苯氧树脂,聚酯树脂或丙烯酰基树脂。
本发明连接材料中的粘合剂组分还可含有其它添加剂,例如偶联剂,抗氧剂,表面活性剂等。
包含上面所述粘合剂组分的本发明的连接材料可含有或不含有导电颗粒。因此,它可含有金属颗粒,例如纤焊填充金属,镍金属等;在涂布有电导体的颗粒中,核心树脂颗粒通过喷镀等方式涂布上导电材料;在涂布绝缘体的颗粒中,这些导电颗粒被涂覆上绝缘树脂。这些导电颗粒的平均颗粒尺寸可以在1~20μm的范围内,优选在3~10μm的范围内。
本发明连接材料中的粘合剂组分可含有10~99%重量,优选为40~70%重量的热固性树脂,用量在0~50%重量,优选在10~30%重量的Tg高于50℃的热塑性树脂,用量在1~90%重量,优选在5~30%重量范围的Tg50℃以下的热塑性树脂和/或微粒弹性体和用量在0~10%重量,优选在0~5%重量的其它添加剂。导电颗粒可含在连接材料中,其用量基于构成上述粘合剂组分的成分的总体积为0~40%体积,优选为0~30%体积。
本发明的连接材料可以糊或薄膜形式的产品提供。
为了制备连接材料糊,可在不使用任何溶剂的情况下选择合适的组成成分来形成糊,而通常形成糊的做法是将组成成分溶解或分散在合适的溶剂中。可使用的溶剂例如有醇,酮,酯,醚,苯酚,乙缩醛和含氮的烃,其中具体可例举的有,甲苯,MEK,醋酸乙酯和溶纤剂醋酸酯。溶剂的使用量基于树脂成分的量为约20~40%。
为了制备薄膜形式的连接材料,上述糊状连接材料被涂覆在一表皮脱落的片材上呈一层,挥发糊中的溶剂从而形成薄膜。
本发明的连接材料可由构成成分配制而成,以便通过选择合适的成分和它们的比例使固化后所得到的连接材料在30℃下具有的弹性模量为0.9~3GPa,优选为0.9~2GPa,Tg不低于100℃,优选在110~180℃的范围内,拉伸伸长比率至少为3%,优选在5~16%的范围内。
检测上述特性的具体步骤如下所示:
O弹性模量通过DMA法测定。
O在弹性模量测量的过程中,以tanδ峰值处的温度测定为Tg的温度。
O拉伸伸长比是根据JIS K-7161法测定的。
本发明的连接材料介于要连接在一起的两个元件之间,例如基体线路板和半导体芯片之间,每个元件在彼此面对面上配有许多电极或接线端,而这些元件是按下述情况固定住的,在每个元件面对的面上的电极或接线端彼此处于对应面对的关系,于是元件在加热的状态下通过从两侧将它们挤压在一起而被热压,这样就可使热固性树脂固化形成固体组件。在使用糊状连接材料的情况下,将其中一个元件上在包括电极在内的粘合区上涂布,在对应面对的电极或接线端处于彼此相对的位置下,在涂层进行干燥之前或之后把另一元件放置在前述一个元件所涂覆的面上,紧接着对组件进行热压使树脂固化。在使用薄膜连接材料的情况下,连接材料放置在要连接在一起的两个元件之间,紧接着对组件进行热压以使树脂固化。固化不仅可通过加热来实现而且也可通过诸如UV射线等射线的辐射作用来实现。
在上述连接步骤中,通过对介于两个要连接在一起的元件间的连接材料进行热压,使得连接材料首先被熔融,之后从相对电极间的空隙处排到无电极的自由空间,直到在元件上相对的电极彼此形成接触为止,于是相对的电极就被压在了一起使它们形成导电摩擦接触,连接的材料在热压的空隙中固化形成固体组件。在含有导电颗粒的情况中,其中一些颗粒可在热压下保留在相对的电极间,并且在那里受到挤压,从而在这些相对的电极间形成一导电摩擦接触桥。从相对电极间的空隙处排到无电极地方的部分连接材料将在那里固化,从而在两个元件间形成固态的固定粘合。用此方式,在相对电极间的导电连接以及两元件的机械固体的固定可同时实现,于是就建立起了两元件的导电连接和机械粘合。通过使用本发明的连接材料,要连接元件的机械粘合以及对应电极或接线端间的导电连接可稳定地建立起来,甚至在电极或接线端的接触表面积很小并且在邻近电极或接线端间的空隙很窄的情况下、或者在将诸如FPC等聚酰亚胺树脂薄膜粘合的情况下也是如此。在将除了由聚酰亚胺树脂制成的元件外的元件粘合时,可实现较高的粘合强度。
在将要连接的元件组装的情况中,例如半导体芯片等安装在诸如基体线路板等要被粘合的相对元件上,前者通过上述工序组装在后者上并且可使所得到的组件在高温、高湿度的环境条件下使用。通过使用本发明的连接材料可使导电连接实现长期的高可靠性而不会发生任何导电性缺陷。
如上所述,根据本发明获得在粘合剂强度和导电连接的可靠性上优异的连接材料是可能的,同时还会实现放置在连接元件上对应对的电极或接线端之间有效的电连接和元件间有效的机械粘合,甚至在将聚酰亚胺树脂薄膜进行粘合的情况下也是如此,同时在较高温度和湿度条件下长期使用后导电连接的可靠性也不会被降低。
下面本发明将进一步通过实施例和比较例进行描述。
实施例1~5和比较例1~3
《连接材料的制备》
将作为热固性树脂的环氧树脂(一种Dainippon Ink &Chemicals Inc.的产品,商品名为4032D),基于咪唑的固化剂(Asahi Chemical Industry Co.,Ltd.的产品,商品名为HX-3941HP),作为微粒弹性体的微粒聚丁二烯橡胶(一种Kuraray Co.,Ltd.,的产品,平均颗粒尺寸为80nm),作为其Tg不高于50℃的热塑性树脂的一种丙烯酰基附脂(一种Fujikura Kasei Co.,Ltd.的产品,商品名为SG80,Tg为-25℃),作为其Tg高于50℃的热塑性树脂的苯氧树脂(一种TohtoKasei Co.,Ltd.的产品,商品名为YP50,Tg为80℃)和作为导电颗粒的一种涂覆有电导体的颗粒产品(一种Nippon Chemical Industrial Co.,Ltd.的产品,商品名为EH20GNR,平均颗粒尺寸为5μm)与作为溶剂的甲苯,以表1所给定的比例进行混合制备连接材料的混合糊。将所制备的糊以一定的厚度涂覆在由聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)制成的表皮脱落的薄膜(已进行了表皮脱落的表面处理)上,该厚度可使所得到的干燥层的厚度为40μm,将涂覆层放置在80℃的热空气循环炉中5分钟,因此就得到了薄膜状的连接材料。
材料性能测试
为了测定弹性模量,将涂有未固化连接材料的薄膜切成大小为6cm×0.2cm的条,然后在180℃下固化15分钟,连接材料的固化层从PET薄膜上剥离下来作为测试样品使用。为了进行测试,使用VIBRON DDV 01 FP(商品名)的坚硬Orientec,并在振动频率为11Hz,升温速率为3℃/分钟,卡盘-卡盘之间距离为5cm下进行测试。
在弹性模量的测试过程中,以tanδ峰值处的温度为Tg。
拉伸测试
为了进行拉伸测试,用切割刀将涂有未固化的连接材料的薄膜切割成尺寸为1cm×15cm的条,然后在180℃下的热空气循环炉中固化15分钟,将连接材料的固化层从PET薄膜上剥离下来用作测试样品。为了进行测试,使用拉伸测试仪AUTOGRAPH AGS-H和Shimadzu Corp.型号为DVE-200的视频伸长仪,并在拉伸速度为1mm/mim,卡盘-卡盘间距为10cm,校准计的距离为5cm,测试温度为23℃下进行拉伸伸长比率的测定。
连接测试
将IC芯片凸起电极(由硅制成,尺寸为6mm×3mm,厚度为0.4mm,具有272个镀金的凸起,每个凸起的凸起厚度为20μm,并以85μm的间隔设置)通过上文制备的薄膜状连接材料中间体连接到FPC基片上的相应的接线端上。FPC基片是由聚酰亚胺树脂薄膜制成的,其厚度为25μm(由TorayIndustries,Inc.生产的产品,商品名为KAPTON,尺寸为40mm×40mm),在其上印刷有电路图(12μm铜,喷镀有镍/金)以便与IC芯片上的凸起相对应。在基片上,该IC芯片通过连接材料薄膜中间体以一定的方式设置,该设置方式使得每对凸起和相应的印刷电路的接线端以完全相对的方向设置,然后将所得到的组件在190℃×10秒×39.2N(4kgf)压力的条件下热压以建立电连接。
对于该连接组件,将其90°的剥离强度作为粘合强度。
为了得到可靠的电连接,接触电阻通过四端法确定,其中先确定初始连接电阻,并在85℃和85%相对湿度条件下储存1000小时后测试其连接电阻,该电阻是由测试端的40个不同点获得的平均值。
结果列于表1中。
表1
注释1):基于粘合剂组分的体积%。
实施例 | 比较例 | |||||||
1 | 2 | 3 | 4 | 5 | 1 | 2 | 3 | |
粘合剂组分(重量份)环氧树脂固化剂微粒橡胶丙烯酸树脂苯氧树脂导电颗粒1) | 25405-30- | 204010-30- | 3040-1020- | 254051020- | 204010-3012 | 3040--30- | 540-3520- | 5040--10- |
材料性能Tg(℃)弹性模量(GPa)拉伸比率(%) | 1402.13.6 | 1351.96.8 | 1301.83.7 | 1311.97.2 | 1352.06.1 | 1422.22.5 | 950.812.1 | 1473.21.9 |
测试结果粘合强度(g/n)初始电阻(Ω)1000小时后的电阻(Ω) | 620810 | 78089 | 71089 | 810810 | 72088 | 450816 | 750830 | 390824 |
由表1中给出的结果可见,实施例1~5的所有连接材料即使在连接到聚酰亚胺树脂时也均表现出优异的粘合性能,还表现出优异的电连接性能。与之相反地,比较例1~3中,本发明描述的特征是不令人满意的,所有这些比较例均表现出粘合强度低劣并且表现出差的连接性能。
Claims (4)
1.一种用于粘合和连接元件的连接材料,其中在每个元件上的电极彼此对应地面对,该材料包括
含有热固性树脂的粘合剂组分,
所说的材料在固化后具有下面的特征
在30℃下的弹性模量在0.9~3GPa的范围内,
玻璃化转变温度最低为100℃以及
拉伸伸长比率至少为3%。
2.根据权利要求1所述的连接材料,其中粘合剂组分进一步包括1~90%重量的,一方面,具有玻璃化转变温度最高为50℃的热塑性树脂和/或,另一方面,具有平均颗粒尺寸是30~300nm的微粒弹性体。
3.根据权利要求1或2所述的连接材料,其中它进一步包括基于粘合剂组分的体积为0~40%的导电颗粒。
4.根据权利要求1~3中之一的连接材料,其中,它的拉伸伸长比率至少为6%。
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