CN1258740C - 用于鉴定标记的方法、设备以及安全系统 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及用于鉴定标记(M-P)的方法、设备和安全系统，包括步骤：利用至少一个激发源(3、31至36)的至少一个激发脉冲(P)激发所述发光试样标记(M-P)；根据所述至少一个激发脉冲(P)，以时间间隔(t1至tn)测量所述发光试样标记(M-P)的发射辐射(E)发出的发射强度(I)的试样强度值(VP1至VPn)；产生所述试样强度值(VP1至VPn)的试样强度时间发射函数；将所述试样强度时间发射函数与至少一个基准强度时间发射函数进行比较；在进行比较之前，对所述试样强度时间发射函数和所述基准强度时间发射函数进行归一化处理。
Description
发明领域
本发明属于安全标记以及携带这种安全标记的文档或产品的技术领域，这种安全标记是利用墨水或涂料组分或批量材料制作的。本发明涉及一种使用所述墨水、涂料组分或产品内所包含的某种发光颜料的特性的新颖方法。具体地说，本发明涉及使用某种发光材料和发光化合物的余辉发光特性的方法和设备，并提出一种用于标记和鉴定对象的安全系统。
背景技术
发光材料是安全墨水或涂料的传统组分中的一种。它们将给定波长的激发辐射的能量转换为另一波长的发射光。所使用的光发射可以在电磁频谱的UV范围(低于400nm)、可见光范围(400-700nm)或靠近红外范围中部(700-2500nm)。某种发光材料可以同时发出一种以上波长的光。大多数发光材料不止在一个波长可以被激发。
如果发射辐射的波长比激发辐射的波长长，则称为“斯托克斯”或“下变换”发光。如果发射辐射的波长比激发辐射的波长短，则可以称为“反斯托克斯”或“上变换”发光。
发光有两种类型：荧光或磷光。荧光是受到激发后的即时发光，而磷光是激发停止后可观察到的延时发光。磷光还被称为余辉，它的特征在于发光强度随时间衰减；根据材料的不同，相应的余辉寿命从纳秒到几个小时不等。
发光材料可以是有机的或无机的。有机材料的例子有：花青类分子以及香豆素、若丹明等。无机材料的例子有：铜或银掺杂的硫化锌、稀土掺杂钇铝石榴石或钒酸钇等。在有机金属化合物中还可以发现另一种发光材料，例如硅酞花青、稀土β二酮等。
在墨水或涂料内，发光材料或者用作颜料或者用作可溶材料。最新的发展使得可以使用胶体形式的荧光颜料。特定应用还取决于通过进行聚合、共聚或将发光分子融合到聚合物链内或接合到聚合物链上获得的发光聚合物。所有这些化合物类型和应用形式均已用于安全组分和安全用途。可以制造相应的检测设备对即时发光(荧光)或延时发光(磷光)进行识别。
US3,473,027涉及有机和无机稀土化合物在诸如商品识别和标识、人员识别、通过车辆的识别和记录、机读信息、ZIP代码、发票、标签等应用中作为可见和IR发光标记普通用途。该专利还进一步对用于识别不同细线发光响应的“分光镜检测器”进行了说明。
US3,412,245将发光的衰减时间特性添加到编码因素上。这样就可以将衰减时间在毫秒级的基于稀土的发光与更快速衰减的有机发光材料区别开。该区别是通过利用正弦调制或脉冲调制的UV光源，采用可变调制或脉冲频率进行激发，结合不同发射波长的频谱分离实现的。
US3,582,623和US3,663,813表明了用于发光器件的分光镜检测设备未来的发展趋势。
US3,650,400叙述了脉动光源结合以脉动频率进行同步检测(“同步”原理)来抑制环境光的干扰的用途。利用这种方法，检测器仅对发光的正常响应敏感。取决于对材料调制传递函数的确定的现有技术方法的主要缺陷在于其固有慢速。因为这些原因，所以它们通常不能用于高速鉴定机器上。
US4,047,033对用于安全用途的上变换发光材料的使用以及相应的检测设备进行了说明。检测过程依赖于利用在950nm波长以持续或脉冲方式发光的GaAs IR-LED的激发过程以及光辐射的分光镜识别过程。为了对发光响应的特征上升和衰减时间进行评估，通过测量脉冲脉冲的相移，参考间接装置。然而，这种方法非常容易受到发光强度变化的影响，因此实际上不容易实现。
适于进行高速鉴定的另一种现有技术方法依赖于传输带上移动的测试样本的脉冲激发。在通过UV激发源后，激发的光线强度根据材料的固有衰减特性衰减。沿传输带以距UV源确定距离设置的一个或几个光检测器用于估算所述衰减特性的特定点。这种方法的主要缺陷在于，它局限于其特性发光衰减时间在50毫秒数量级的磷光材料。此局限性是检测过程中机械制约(传输带速度)的后果。
本发明目的是提供一种可以克服现有技术缺陷的方法、设备和安全系统。具体地说，本发明允许对发光衰减特性进行快速采样，因此本发明适于高速机读应用。不仅如此，本发明还使得上变换磷光材料和下变换磷光材料可以在衰减时间从零点几毫秒到10毫秒或者更长的范围内选择。本发明的另一个特定目的是，通过对因为发光标记本身(老化、污染)或测量设备的变化可能引起的发光强度的变化进行补偿使得鉴定过程更可靠。
发明内容
上述目的主要是通过用于鉴定发光试样标记的方法、设备以及安全系统来实现的。本发明基于检测材料的与时间有关的光发射函数与基准材料的与时间有关的发光发射函数的比较结果。因此，根据本发明，曲线形状用作鉴定特性，而非将一次测量的强度值用作鉴定特性。以归一化方式对所述发射函数进行比较。在这样做时，该比较过程在很大程度上与因为老化、变化或污染引起的强度变化无关。
本发明还依赖于在脉冲激发之后试样标记随时间变化的光发射函数的直接估算。利用任何一种强脉冲辐射源(例如：发光二极管、激光二极管、Q开关激光器以及利用非线性光学器件获得的光源)以及X射线脉冲或离子束，尤其是脉冲电子束均可以激发发光。在利用适当激发脉冲，优先利用适当波长、脉宽的光脉冲激发之后，发光材料以第二波长的发射辐射的形式发射部分吸收的能量。在某些情况下，几乎是立即出现所述发射辐射，并且在激发停止时，发射辐射也停止。在其它情况下，发射是延时的，并且发射辐射的强度或者满足简单指数型衰减定律，或者满足复杂双曲面形定律，发射辐射的强度甚或显示出表示复杂内部能量转移过程和竞争衰减机制的上升和衰减特性。然而，在所有情况下，在停止外部激发后，作为时间函数的发射强度仅依赖于发光材料本身，因此它被用作指出存在所述特定材料的鉴定特性。即使例如因为材料老化或污染降低了绝对发光强度，但是发射时间函数的形状保持不变，因为它是荧光成分特有的。
在本发明中，衰减或衰减曲线都表示试样及其基准的任何特定强度时间函数。这种强度时间函数表示因为激发脉冲产生的光发射强度的测量响应。术语“激发源”还适用于其波长在200nm至2’500nm之间、包括UV光、可见光以及短波(非热)IR光的电磁源。所述定义还可以包括采用例如X射线或电子束脉冲进行激发的其它方法。
在执行上述方法和使用鉴定设备的过程中，以适当时间间隔采样试样的发射强度并存储到模拟存储器内，例如利用模数转换器(AD)进行数字化并存储到数字存储器内。
利用同样的仪器结构和过程在基准样本上获取的、作为时间函数的光发射基准曲线也存储到数字存储器内，并提供该光发射基准曲线用于进行比较和鉴定。
通过将其发光衰减曲线与存储的基准样本衰减曲线进行逐点比较，对测试的试样进行鉴定。
以归一化形式对试样与基准的发射函数进行比较。归一化意味着以这样的方式对两个发射函数的强度值按一定比例处理，使两条衰减曲线的最高值相同。
如果试样衰减曲线与相应基准衰减曲线的所述比较在可确定的公差范围内相同，则提供一致信号以确认此试样。相反，则认为非一致。一致信号或非一致信号可以是电信号、光信号、声信号或其它信号中之任一种。
所述可确定公差可以基于逐点方式，即将每个试样曲线点与其相应基准曲线点进行比较，并且必须位于距离该基准曲线点的绝对范围(例如：+50/-30)、相对范围(例如：±20％)或单独定义范围内。基于逐点方式，只有所有点都位于其相应公差范围内，才可以接受该试样。
另一方面，还可以应用总公差判据，即对所有点计算相应试样强度与基准强度的单独差值，或其某个简便函数，例如平方值或绝对值等的和，并根据所述总公差判据校验获得的和。
本发明方法的优势在于可以应用于任何类型的发光衰减特性，不管是指数的，还是非指数的。该方法特别可以应用于在具有不同衰减特性环境下，具有相同特定发光中心的各发光材料混合物的鉴定。例如，以这种方式可以对YVO4:Eu和Y202S:E的混合物与其单一成分进行识别。
根据本发明的方法可以这样执行，即“一次冲击”测量，即先施加一个激发光脉冲，然后采集持续毫秒级的作为时间函数的相应发光响应，就足以采集试样的全部发光衰减信息，并将它与基准数据进行比较。因此，可以确保对快速移动的样本进行高速操作。
然而，在弱发光情况下，即在信噪比(S/N)不够高的情况下，也可以重复测量若干次，并逐点计算一次以上所述“冲击”结果的平均值以改善S/N，从而获得具有较高统计精度的理想衰减曲线信息。
本发明方法的另一个优势在于，它不需要模型，即发光衰减曲线本身，而非将由其获得的参数用作鉴定特征。获取参数的过程总是依赖于物理模型，而在没有模型情况下，不能应用获取参数的过程。因此，不需要模型的方法比依赖模型的方法具有更大的应用范围。
可以与用于发光响应频谱识别的其它现有技术结合使用根据本发明的方法。具体地说，可以结合频谱滤光器、波长色散元件、光栅或导致波长选择的其它光学仪器使用该方法。
为了提高光检测链的信噪比，还可以使用光采集光学器件。
为了同时检测混合发光，或者为了同时检测以不止一个波长发射的光，设置不止一个检测通道。同时检测以不止一个波长发射的光常见于基于稀土离子的发光材料的情况。因此，对不同检测通道提供适当波长的选择器，对应的强度时间数据也单独进行采样并存储。
在特定实施例中，检测通道是微型分光计单元，包括波长色散器(例如棱镜、光栅或线性可变滤光器)和阵列光检测器。阵列光检测器可以是直线式光电二极管阵列或直线式CCD(电荷耦合器件)阵列。为了确保高操作速度，可以利用改变的二维CCD矩阵式阵列代替直线式CCD阵列。
在CCD矩阵式阵列中，将通过曝光硅芯片产生的光致载流子图像帧逐行“垂直”移位到芯片边缘，然后“水平”移位各行并逐像素读出。并行进行此移位过程，并且可以快速处理大量数据(对于“水平”的像素到像素移位，256×256CCD阵列的通常速度高达40MHz，对于“垂直”的行到行移位，其通常速度高达4MHz)。
以这样的方式布局所述改变的CCD矩阵式阵列，即第一行像素作为所述波长色散器产生频谱的光检测器阵列。避免后续行像素受到光的干扰，并将后续行像素用作中间大容量存储设备。在激发脉冲之后，利用快速“垂直”行到行的移位过程采集随时间变化的频谱信息，并将它们存储到CCD的避光区内，以备仪器处理器随后读出。
为了获得用于检测具有不同激发波长的光的硬件灵活性，可以提供不止一个激发源。发光二极管(LED)特别适于照亮约50nm带宽的频谱范围。设置一组不同LED可以以覆盖感兴趣的更大频谱区。可以利用该仪器的微处理器控制多LED光源，使得仅通过编程就可以执行激发波长的选择。
特别感兴趣的是，将所述多LED光源与所述微型分光检测器单元组合在一起以获得通用发光/衰减时间检测器模块。
根据本发明，完全可以使用同一个设备来定义基准衰减曲线和鉴定未知样本。该设备可以以“学习模式”运行，其中从基准样本获得基准衰减曲线(基准强度时间发射函数)，并对该基准衰减曲线进行适当处理，然后将相应数据存储到存储器内。该设备还可以以“测试模式”运行，其中获取携带待鉴定标记的试样的发光衰减曲线(试样强度时间发射函数)，对相应数据进行适当处理并与先前存储的基准数据进行比较，以获得一致/非一致指示。因此，同一个设备可以在“学习模式”下运行以将基准数据存储到存储器内，然后以“测试模式”运行以测试试样。该设备还可以包括不止一个存储段以提供用于不同标记鉴定的基准数据。
然而，不必在同一个物理单元或设备内实现所述“学习模式”和所述“测试模式”。在一种可选实施例中，第一设备专门用于由基准采样获取/定义基准衰减曲线。然后，将基准数据传送到专门用于鉴定试样样本的类似的第二设备的存储器。
根据本发明的方法和设备可以用于鉴定包括适当发光材料的墨水和/或涂料组分以及诸如安全物品的物品或利用所述墨水和/或涂料组分获得的喷涂物品。
此外，所述方法和设备还可以用于鉴定适当的发光批量材料，例如用于制造诸如纸币、安全文档、身份证、信用卡、安全线、标签以及其它安全物品的纸或塑料。
根据上述方法，通过提供一组包括具有类似频谱发射(即发射色彩)，但是具有不同随时间变化的发射函数的发光材料和/或发光混合物的基准样本可以实现一种安全系统。利用根据本发明的方法和设备，例如，通过将一种或多种基准样本引入对象上的标记内进行鉴定，可以识别所述基准样本。
附图简述
利用以下描述的附图所示安全系统和鉴定设备的实施例对本发明做进一步说明。
图1示出本发明使用的上变换磷光材料的发射频谱，
图2示出用于构造根据本发明的安全系统的4个不同上变换发光磷光材料的发光衰减曲线，
图3示出根据本发明的鉴定设备的第一实施例的方框图，
图4示出根据本发明用于鉴定用途的典型发光强度/时间特性，
图5示出根据本发明的检测设备的变换实施例的原理框图，
图6示出根据本发明的检测设备的更复杂实施例的原理图，
图7示出镨(3+)离子的能级，
图8示出安装在直线式光电二极管阵列上的聚焦光栅型微型分光计，
图9a示出二维CCD阵列的读出原理，
图9b示出CCD阵列内数据移位原理。
发明详述
根据本发明的安全系统包括基于微处理器的鉴定设备，如图3示出的原理图所示。
作为标记内的发光化合物类的代表，选择4种不同性质的基于铒的上变换磷光材料：Gd202S:Er，Yb；Y202S:Er，Yb；BaY2F8:Er，Yb；NaYF4:Er，Yb。在利用950或980nm的光源进行辐射后，它们均发射接近550nm的绿光(如图1所示)。然而，对于这4种材料，绿光色磷光发射的寿命大不一样，如图2所示。
如图3所示，鉴定设备包括例如利用模拟设备的AduC812微变换器TM实现的微控制器或处理器1。AduC812芯片包括：16MHz 8052微处理器(CPU)1a，具有32条数字I/O线；5μs 12位模拟/数字(A/D)转换器1b；数字/模拟转换器；集成RAM(256字节)；以及EE/闪速存储器(Mem)或存储设备1c，用于存储程序(8k)和存储数据(640字节)。EE/闪速存储器(Mem)1c是电可擦除永久性存储器并可以实现“学习模式”。在该实例中，AduC812芯片的内存与32K的外部随机存取存储器(RAM)或存储设备1d配合。
鉴定设备进一步含有：激光电流驱动器2，受控于AduC812；980nm波长脉冲激光二极管(LD)，作为激发源3，具有准直光学器件3a；以及基于对绿光敏感的市售GaAsP光电二极管(PD)4、可选滤光器4a、以及相应放大器5的光检测链。以这样的方式布局光检测链4、5，即保证对应于AduC812的5μs采样率具有200KHz的最小带宽；将其输出连接到AduC812的A/D转换器1b。还将AduC812连接到模式转换器SLT，用于选择学习/测试模式L/T；还连接到按钮B，用于启动测量周期；以及连接到黄、绿和红LED 8a、8b以及8c，用于指示On/Off和认可/失败(Yes/No)状态。按钮B接通电路主电源Vcc。提供处理器控制的电源保持开关9从而使控制器保持自身电源以完成测量周期并在良好状态下自己断开。
在“学习模式”L，获得基准衰减曲线或基准强度时间发射函数。将基准样本7-R放置在低于准直光学器件3a和滤光器4a的位置。将SLT开关设置到“学习模式”后，按下按钮B，对检测单元供电。受控于处理器1，激发源3的激光二极管被作用一个来自激光电流驱动器2的短电流脉冲(通常是200μs期间的1A)。980nm激光激发脉冲P被准直光学器件3a聚焦到基准样本7-R的发光基准标记M-R上。光电二极管4检测550nm的相应发光响应(发射辐射E)。光电二极管发出的信号进入放大器5，并从放大器5进入A/D转换器1b。在对激光二极管施加脉冲后，处理器1启动直接存储器访问(DMA)数据采集过程。在此过程中，A/D转换器1b以规则时间间隔(例如每5μs)采样光检测链4、5的信号，并存储到外部存储设备1d的后续存储位置。根据先前结果，微处理器的程序预设所要采取的采样时间和采样个数。采样结束后，对存储设备1d内的数据进行分析、处理、压缩到定义基准值VR1至VR64的64个数据点(参考图4)，并将它们存储到微转换器的永久性存储设备1c。还对基准值VR1至VR64表示的函数进行归一化，即根据函数的最高值按比例缩放基准值VR1至VR64。因此，VR1至VR64与影响荧光发射的总体强度变化无关。图4示出此基准曲线的可能形式，此基准曲线保持了相应时间点(t1、t2、t3、...)的一系列基准值(VR1、VR2、VR3、...)。VRn值可以可选地与公差(Δ+、Δ-)关联。
利用绿色“Yes”指示符8b确认成功终止了此过程。成功终止此过程后的几秒钟后，微处理器利用电源开关9断开检测单元。
在“测试模式”T，获得试样衰减曲线，并将它与先前存储的基准曲线进行比较。根据图3，将包括试样标记M-P的试样样本7-P放置在正确采样位置。将SLT开关设置到“测试模式”T后，按下触发按钮B，接通鉴定设备。执行与针对“学习模式”描述的操作过程非常类似的操作过程，直到测量发光衰减数据被处理并被压缩为64个数据点。还对这样获得的数据VP1至VP64进行归一化处理，并与先前存储的基准值VR1-VR64进行比较。为了将表示试样标记M-P的衰减曲线的数据与表示基准标记M-R的衰减曲线的数据进行比较，在我们的实施例中，将相应数据点相减，对于全部64个数据点，将各差值的绝对值相加。如果此和的值小于一个可选判据，则作为“好”接受测试样本，并激活绿“Yes”LED 8b。如果所述和的值超过所述判据，则作为“坏”拒绝测试采样，并激活红“No”LED 8c。在终止此操作几秒后，微处理器通过电源开关9断开检测单元。
基准样本7-R或采样试样7-P的发射强度可能在大测量范围内变化。发光材料老化，或基准标记M-R或试样标记M-P的表面发生变化是常见的原因，例如，如果将标记喷涂到诸如纸币或产品标签的物品7上，则所述纸币或标签的表面或变脏或被划伤。这样会显著降低发光材料的激发强度，并且还会降低这种标记的发射辐射的强度。具体地说，基准样本7-R的发射辐射E的绝对值比试样样本7-P的发射辐射E的绝对值大。
因此，根据本发明的方法依赖于对衰减曲线形式的比较，而非依赖于单个绝对强度值。
在根据其在t1与tn之间的最高值对这两条曲线进行归一化处理后，对于含有相同发光材料的样本，即使发光材料具有不同的密度，仍可以获得两条相同的曲线。通过应用对归一化曲线比较的一般原理，鉴定过程就不会受到导致强度或测量偏差的各种因素的影响。
用于定义试样曲线CP和基准曲线CR所取的单独数据点VP1至VPn和VR1至VPn的数量可以变化很大。通常数量越大可以越准确地定义曲线。
就实际应用来说，32到128之间，最好是64就足够了。
在获得RAM 1d或永久性存储设备1c内的基准值VR1至VR后，可以将此数据作为基准值VR1至VRn传送到其它鉴定设备。
同样，每个鉴定设备均有多个存储段用于存储多个不同标记M的基准值VR1至VRn。通常，可以以任何方式提供用于进行比较的基准值VR，即可以由作为加密存储器或数据附件的内部或外部存储器、存储卡、有线传输或无线传输，或任何其它适当方式提供电子数据。
对AduC812中央处理单元1a进行编程，以在按下按钮B后执行上述操作。它们主要包括如下程序功能块：
在测量周期，通过将开关9设置为接通，保证电源自主，
读学习/测试模式开关SLT，
如果为学习模式L，则：
对DMA数据采集过程准备外部存储器，
对激光二极管施加脉冲，
将DMA模式的预定数量的光响应采样采集到存储设备1d内，
在后处理采样数据并将其压缩为优化形式64个数据点，
将包括压缩指示符在内的压缩、归一化数据作为基准存储到AduC812的内部永久性数据EE/闪速存储设备1c内，
如果为测试模式T，则：
对DMA数据采集过程准备外部存储器，
对激光二极管施加脉冲，
将DMA模式的预定数量的光响应样本采集到存储设备1d内，
在后处理采样数据，并根据先前存储的压缩指示符，将它压缩为64个归一化数据点，
将压缩、归一化数据与先前存储在存储设备1c内的归一化基准数据进行比较，并获得一致/非一致指示符，
相应设置认可/失败指示灯LED，以显示此结果，
在等待预定长度时间后，通过开关9断开电源。
在图5所示根据本发明鉴定设备的变换实施例中，提供了用于发射不同波长的激发脉冲P、具有准直光学器件31a和32a以及相应脉冲驱动器21和22的两个激发光源31和32。还提供用于两个不同波长的两个检测单元，包括准直光学器件41b和42b、滤光器41a和42a、光检测器41和42、放大器51和52。以这样的方式设置各光学元件，使所有光轴均交叉在试样样本7-P上的一个观测点。载有试样标记M-P的所述试样样本7-P被传输通过鉴定设备。根据待检测的特性，处理器1将电流脉冲发送到光源31或光源32，或者发送到它们二者。根据待检测的发射，使用光检测器41和/或光检测器42。
例如，可以将该设备设计为检测基于铒的上变换材料，利用激发源31以980nm光激发该上变换材料时，该上变换材料发射550nm的绿光，光检测器41检测550nm的绿光，同时利用光源32以370nm的光激发包含在试样标记M-P内的铕发光材料，铕发光材料发射的接近610nm的光被光检测器42检测。要求存在两种发光材料以确认试样标记M-P的鉴定过程。在其它方面，根据此特定实施例的鉴定设备的工作原理与第一实施例的工作原理相同。
在另一个特定实施例中，鉴定设备用于检测基于镨的上变换材料，利用1014nm的第一激光和850nm的第二激光同时激发此上变换材料，该上变换材料随后发射约600nm的红光(如图7所示)。在此实施例中，同步运行的激发源31和32产生激发脉冲P。使光检测器41监测600nm的发射。还存在镨下变换发射，第二光检测器42用于监测1310nm的镨下变换发射。根据要求的复杂度和试样标记M-P的发光特性，甚至可以引入更多的激发光源和/或光检测器。
在如图6所示根据本发明鉴定设备的又一个更复杂实施例中，采用：多个LED或LD激发源的组合；聚焦光栅型微型分光计4a’，包括光波导管；二维CCD阵列4b’，作为光检测器/采集设备；以及处理器1，用于控制数据的采集、存储以及计算过程。
激发源3优选包括一系列发光二极管3.1、3.2、3.3、...、3.n，这些发光二极的发射波长覆盖光谱的UV、可见光以及接近红外光部分。具体地说，已经证明可以采用市售的一组以370nm(UV)、470nm(蓝色)、525nm(绿松石)、570nm(绿色)、590nm(黄色)、610nm(橙黄色)、660nm(红色)、700nm(黑色)、740nm(IR)、770nm(IR)、810nm(IR)、870nm(IR)、905nm(IR)以及950nm(IR)发光的LED。可以将这些LED设置在用户方便的位置，但是优先以围绕微型分光计的光波导管的圆形排列。
聚焦光栅型微型分光计4a’是根据图8的设备。利用作为点光源的光纤或光波导管，将试样过程发出的光耦合到分光计的焦面，以照亮自聚焦反射光栅。自聚焦反射光栅将该光反射到直线式光检测器阵列，以将包括在所述光内的不同波长分量分散到所述阵列的相邻像素。因此，通过读出光检测器阵列的各像素可以获得此试样过程发出的光谱。
为了快速采集随时间变化的光谱信息，使用二维电荷耦合器件(CCD)阵列4b’。这种CCD阵列包括二维感光像素区，利用图9a所示的移位过程，可以对此二维感光像素区进行读出：首先将各像素逐行“垂直”移位到水平寄存器。在此，将各个像素逐像素“水平”移位到前置放大器并进一步输出到其输出端。二维CCD阵列通常用于摄像机，并且可以在每一维包括256至1K像素。图9b示出移位作为存储的光致电子的像素信息的移位过程：对于每个像素存在3个电极(电极1、电极2、电极3)，它们被3相正时钟信号(φ1、φ2、φ3)驱动。电子总是累积在由“下”状态表示的正电位阱内。例如，为了在时钟周期(t1至t6)之后将整个阵列的存储电子移位一个像素，使时钟信号的上相位和下相位重叠，即：
| t1 | t2 | t3 | t4 | t5 | t6 | ||
| φ1： | 上 | 上 | 上 | 下 | 下 | 下 | |
| φ2： | 下 | 下 | 上 | 上 | 上 | 下 | |
| φ3： | 上 | 下 | 下 | 下 | 上 | 上 |
在本发明中，所述二维CCD阵列的感光像素(PIX)的第一行用作所述微型分光计设备4a’的直线式光检测器阵列。剩余的CCD像素行不用作光检测器，但是要避免光干扰，并用作随时间变化的频谱信息的主存储设备。
处理器1与其存储设备1c对数据采集与处理过程进行控制，执行步骤：对激发源3的一个或多个适当二极管施加脉冲以分别激发相应基准样本7-R和试样样本7-P的发光标记；施加该光脉冲之后，在CCD阵列中换行适当次数，以将随时间变化的频谱响应信息作为二维图像帧存储到所述阵列的保护区内；从CCD阵列中读取随时间变化的频谱响应消息，并将它存储到存储设备1c内；根据待执行的鉴定任务，在后处理并计算随时间变化的频谱信息。
步骤b)的换行频率确定可实现的时间分辨率。对应于250ns的时间步长，换行频率高达4MHz。以本技术领域内的熟练技术人员公知的方式在步骤c)读出累积数据的过程可以更慢。步骤c)之后可获得的数据对应于具有频谱维和时间维的“图像帧”。通过以适当波长划分时间段，可以由该帧获得衰减时间曲线；如在上述一维实施例中说明的那样，对此信息进行处理和计算。该分析还可以扩展到不止一个波长，或者还可以利用采集数据帧的第二维，结合频谱分析进行分析。
Claims (16)
1.一种用于鉴定发光试样标记(M-P)的方法，包括步骤：
利用至少一个激发源(3、31、32、3.1至3.6)的至少一个激发脉冲(P)激发所述发光试样标记(M-P)，
根据所述至少一个激发脉冲(P)，以时间间隔(t1至tn)测量所述发光试样标记(M-P)的发射辐射(E)发出的发射强度(I)的试样强度值(VP1至VPn)，
产生所述试样强度值(VP1至VPn)的试样强度时间发射函数，
将所述试样强度时间发射函数与至少一个基准强度时间发射函数进行比较，
在进行比较之前，对所述试样强度时间发射函数和所述基准强度时间发射函数进行归一化处理。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，至少一个发光试样标记(M-P)是待鉴定的试样样本(7-P)的部分，其特征还在于，测量所述至少一个发光试样标记(M-P)的特定发射特性，所述特定发射特性包括：所述激发脉冲(P)的至少一个激发波长、所述发射辐射(E)的至少一个发射波长以及至少一个所述发射波长在时间间隔(t1至tn)的发射强度(I)的试样强度值(VP1至VPn)。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，至少一个荧光基准标记(M-R)是基准样本(7-R)的部分，其特征还在于，测量所述至少一个荧光基准标记(M-R)的特定发射特性，所述特定发射特性包括：所述激发脉冲(P)的至少一个激发波长、所述发射辐射(E)的至少一个发射波长以及至少一个所述发射波长在时间间隔(t1至tn)的发射强度(I)的基准强度值(VR1至VRn)。
4.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，将基准强度值(VR1至VRn)和/或至少一个基准强度时间发射函数存储到至少一个存储设备(1c、1d)内。
5.根据权利要求4所述的方法，其特征在于，以归一化形式和/或以非归一化形式存储所述至少一个基准强度时间发射函数。
6.根据权利要求1-3中的一项所述的方法，其特征在于，利用从至少一个作为激光和/或发光二极管的激发源(3、31、32、3.1至3.6)发出的至少一个激发脉冲(P)，分别激发所述发光试样标记(M-P)和基准标记(M-R)。
7.根据权利要求1-3中的一项所述的方法，其特征在于，利用至少一个电子激发脉冲(P)分别激发所述发光试样标记(M-P)和基准标记(M-P)。
8.一种用于鉴定发光试样标记(M-P)的设备，该设备包括：
至少一个检测器(4、41、42、4b’)，用于根据至少一个激发源(3、31至36)以时间间隔(t1至tn)产生的至少一个激发脉冲(P)，测量所述发光试样标记(M-P)的发射辐射(E)的发射强度(I)的试样强度值(VP1至VPn)，
至少一个存储器(1c、1d)，用于对所述荧光基准标记(M-R)的发射辐射(E)的至少一个波长，以时间间隔(t1至tn)存储发射强度(I)的基准强度值(VR1至VRn)和/或用于存储从基准强度值(VR1至VRn)形成的至少一个基准强度时间发射函数，
至少一个处理器(1)，用于产生所述试样强度值(VP1至VPn)的试样强度时间发射函数，
至少一个处理器(1)，用于将所述试样强度时间发射函数与至少一个基准强度时间发射函数进行比较，以及
至少一个处理器(1)，在与归一化基准试样强度时间发射函数进行比较之前，对所述试样强度时间发射函数进行归一化处理。
9.根据权利要求8所述的设备，进一步适合用于鉴定荧光基准标记(M-R)，该设备包括：
至少一个检测器(4、41、42、4b’)，用于根据至少一个激发源(3、31至36)以时间间隔(t1至tn)产生的至少一个激发脉冲(P)，测量所述荧光基准标记(M-R)的发射辐射(E)的发射强度(I)的基准强度值(VR1至VRn)，以及
至少一个处理器(1)，用于产生所述基准强度值(VR1至VRn)的基准强度时间发射函数。
10.根据权利要求8或9所述的设备，其特征在于，它包括所述至少一个激发源(3、31、32、3.1至3.6)。
11.根据权利要求8或9所述的设备，其特征在于，所述至少一个检测器(4)包括波长选择器(4a’)。
12.根据权利要求8所述的设备，其特征在于，它至少包括一个用于对两个或多个发射波长进行区分的分光计，其特征还在于，所述至少一个检测器(4、41、42、4b’)是用于在两个或多个发射波长测量发射辐射(E)的阵列光检测器，分别允许同步测量发光试样标记(M-P)的发射辐射(E)的试样强度值(VP1至VPn)和同步测量发光基准标记(M-R)的发射辐射(E)的基准强度值(VR1至VRn)。
13.根据权利要求12所述的设备，其特征在于，所述至少一个阵列光检测器是二维电荷耦合器件(4b’)阵列，第一行感光像素(PIX)用作光检测阵列，剩余像素行用作在换行处理过程中作为时间函数的频谱信息的主存储设备。
14.一种用于鉴定发光试样标记(M-P)的安全系统，包括：
根据权利要求8的设备，
至少一个基准样本(7-R)，包括至少一个荧光基准标记(M-R)，用于对所述荧光基准标记(M-R)的发射辐射(E)的至少一个波长，以时间间隔(t1至tn)测量发射强度(I)的基准强度值(VR1至VRn)，以及
至少一个试样样本(7-P)，包括至少一个发光试样标记(M-P)，用于对所述发光试样标记(M-P)的发射辐射(E)的至少一个波长，以时间间隔(t1至tn)测量发射强度(I)的试样强度值(VP1至VPn)。
15.根据权利要求14所述的安全系统，其特征在于，至少一个所述试样样本(7-P)是待鉴定的物品(7)的墨水和/或涂料组分的部分。
16.根据权利要求14所述的安全系统，其特征在于，至少一个所述试样样本(7-P)包含在待鉴定的物品(7)的批量材料内。
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