CN1185659C

CN1185659C - 伽马－辐射源

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Publication number: CN1185659C
Application number: CNB008094942A
Authority: CN
Inventors: M·G·施尔顿
Original assignee: AEA Technology PLC
Current assignee: QSA Global Inc
Priority date: 1999-04-27
Filing date: 2000-04-20
Publication date: 2005-01-19
Anticipated expiration: 2020-04-20
Also published as: AU775572B2; DK1173855T3; DE60033511T2; WO2000065608A1; DE60033511D1; ZA200108670B; GB9909531D0; ATE354854T1; HK1046187B; ES2280208T3; EP1173855A1; HK1046187A1; US6875377B1; EP1173855B1; RU2221293C2; CA2367487A1; AU4132300A; CA2367487C; CN1358316A

Abstract

本发明涉及一种包括硒-75或其母体的伽马-辐射源，其中将硒制成一种或多种热稳定的化合物、合金或混合金属相的形式。

Description

伽马-辐射源

本发明涉及一种包含⁷⁵Se的伽马-辐射源，特别涉及在伽马-射线照相术中使用的源。这种源已应用在例如无损探伤，工业计量，和在工业、研究和医疗领域的密度分析和材料分析中。

过去，⁷⁵Se源一直是将元素⁷⁴Se靶材料封装在焊接的金属靶盒中制成的。在高通量反应堆中照射这个靶盒，将一部分⁷⁴Se转化成⁷⁵Se。靶盒一般是由低活化金属，例如铝、钛、钒和它们的合金制造的。也可以使用其它昂贵金属和合金。使用这些金属能确保使活化靶盒产生的杂质伽马-射线减到最少。⁷⁵Se一般呈压制的丸状或铸造的珠状位于靶盒内的圆筒形空腔内。为了获得能在射线照相术中应用的优良性能，必须使焦点尺寸尽可能小，而放射性则尽可能高。这是采用非常高的中子通量照射和采用同位素⁷⁴Se富集率非常高的靶材料达到的，一般富集率＞95％。

在照射以后，将活化的靶盒焊入一个或多个外层金属盒中，制成不泄漏的源，该源对外界没有放射性的污染。

Weeks K.J.等人在医疗物理(Medical Physics)，9-10月，1986，美国，13卷，第5期728-731页(XP000896098 ISSN：0094-2405)上发表的论文“硒-75：一种高活性近距疗法辐射器的势源”中，公开一种包括元素硒-75的伽马-辐射源。

例如C Sauerwein等人在Deutche Gesellshaft fürZerstorungsfreie DGZfP-Jahrestagung(德国无损DGZfP学会年会)9.-11 5月1994，Timmendorfer Strand发表的“采用硒-75的伽马-射线照相术”中，以及R Grimm等人在Insight(展望)38卷，第9期，9月1996上刊载的“利用硒-75的伽马-射线照相术”中，对照其它源，讨论了这些源的一般特征和优点，以及它们的性能。1968年Collets在伦敦和Wellingborough出版的由E.M.Elkin翻译的DM Chizhikov的“硒和硒化物”中提供了另一些背景资料。

元素硒在物理和化学上是挥发性的。它在220℃熔融，在680℃沸腾。它能与许多在温度高于约400℃下适合用作低活化盒材料的金属反应，这包括钛、钒和铝和它们的合金。硒能与铝发生猛烈的反应。这意味着需要小心地选择靶盒材料，并在照射过程中，靶盒的温度必须保持低于约400℃，以防硒与靶盒壁反应和腐蚀靶盒壁。如果发生了这种情况，将会增加焦点尺寸，改变焦点的形状，减少靶盒壁的厚度和强度。

本发明的目的，是提供一种具有硒靶组合物的源，它能克服或改善使用元素硒产生的一个或多个问题，特别是尽管与元素形式的材料相比，硒靶中含有密度非常高的硒，但却能获得热稳定、不挥发、无反应性、高密度、稳定的硒靶。

在本发明的一个方面提供一种包含硒-75的伽马-辐射源，其中使硒与一种或多种可接受的金属组合形成稳定的化合物、合金、或混合金属相，所述的一种或多种可接受的金属是经过中子照射以后不产生能持续放出辐射的产物的一种或多种金属，这种辐射线能干扰硒-75的伽马-辐射，是不能接受的。

因此，例如钒或铑等可接受的金属虽然被活化，但却没有起干扰的伽马-辐射。钼会产生钼-99，它确实有起干扰的伽马-辐射，但寿命非常短，因此也是一种可接受的金属。钍也能产生半衰期为27天的钯-233，但钯-233的伽马-辐射为300-340KeV，与硒-75的非常相似，因此也是可接受的。

本发明还提供一种伽马-辐射源前体，其包括封装的硒-74，使硒-74与一种或多种可接受的金属组合，形成稳定的合金、化合物或混合金属相，采用中子照射密封盒和其所装的材料，将至少一部分硒-74转化成硒-75，而不产生任何能持续放出的不能接受的、能干扰硒-75伽马-辐射的产物。

所述的一种或多种可接受的金属，优选自钒、钼、铑、铌、钍、钛、镍、铅、铋、铂、钯、铝或它们的混合物。所述的一种或多种可接受的金属，更优选包括钒、或钼，或铑，或它们的混合物。

优选将硒制成通式为M_xSe_y的丸状或珠状的化合物，其中y/x为1-3，M是一种所述的可接受的金属，或二种或多种所述的可接受金属的混合物。

y/x优选1.5-2.5.y/x更优选2。

丸或珠优选包括VSe₂、MoSe₂或Rh₂Se₅。

元素硒通常包括在它与所述的化合物、合金、或混合金属相形成的紧密混合物中，对它们起粘合剂的作用，特别有助于形成致密的、无孔的丸或珠。

对用于活性组分的安全壳而言，丸或珠是装在密封的，焊接的金属盒中。

优选将丸或珠制成具有球形或准球形的焦点几何形状。

在本发明的另一方面提供一种制造伽马-辐射源的方法，其中包括将硒-74和一种选自钒、钼、铑、铌、钍、钛、镍、铅、铋、铂、钯、铝的金属或它们的混合物按适宜的比例混合，以制成所需的产物化合物，并将混合物加热，使这些组分互相反应，然后照射反应产物，将至少一部分硒-74转化成硒-75。

现在将参照附图，采用实施例来说明实施本发明的具体方法和伽马-辐射源的结构，在附图中：

图1是辐照盒组件的截面图，

图2是图1所示部件的部件分解图，

图3是改进的辐照盒组件的截面图，和

图4是图3所示组件的部件侧视图。

参见附图1和2，包含硒-75的丸11被严密地密封在包括圆筒体12、圆筒塞13、和圆筒盖部件14的盒中，圆筒盖一端的直径略微增大。盖部件14完全安装在筒体12中，并将其周边直径增大的部分焊接在筒体12上。将丸11装在塞13和盖部件14之间卡紧的盒中。

图3和4所示的改进组件，大体上相似，但包括较少部件。该盒包括圆筒体12a和安装在筒体12a中具有相应形状的凹槽内的圆筒盖部件14a。筒盖14a和筒体12a是内部成型的，以安装包括硒-75的丸，该丸制成二个半丸11a和11b，在图4的侧视图中示出其中之一11a。半丸11a和11b也有圆柱形的几何形状，当在截面中所示的二个半丸形状合在一起时，就形成一个八角形，与所示成直角的部分是圆形的。在组装之后，将盖14a在15处焊在筒体12a上。

丸组合物是一种组成为M_xSe_y的金属硒化合物(其中的一部分或全部，都可被看成是金属颗粒与元素硒的致密混合物)，式中M是一种可接受的金属，它能将不需要的杂质伽马-射线减到最少。适宜的可接受的金属的实例，包括但不限于钒、钼、铑、铌、钍、钛、镍、铅、铋、铂、钯、铝。最优选的金属是钼、钒和铑，它们能产生特别致密的富集硒的金属-硒相。在化学通式中的“x”和“y”可以为任何值，视金属的价态而定，但在y/x的比例为1-3时，硒的密度达到最大，优选1.5-2.5，最优选2。适宜的金属硒靶材料的实例如下：

价数实例

2 VSe、TiSe、PbSe、NiSe、BiSe

2和3 Bi₃Se₄

3 Bi₂Se₃、Al₂Se₃

4 RhSe₂、VSe₂、TiSe₂、MoSe₂、PtSe₂、PdSe₂、

NbSe₂、NiSe₂

5 Rh₂Se₅、Th₂Se₅

6 MoSe₃

可以采用许多方法制备金属-硒丸状组合物。最方便的方法是能产生最小的过程损失，这种方法要称量已知量富集⁷⁴Se的粉末，并与计算量的粉末状金属相混合，然后在惰性的密封的容器中，例如在火焰密封的玻璃安瓿中加热混合物，在几小时内逐渐提高温度达反应温度，然后再保持该温度数小时。例如⁷⁴Se粉末和钒粉末之间发生反应的反应温度为450-550℃。在一个具体的实例中，在一个抽空的火焰密封的石英安瓿中，加热钒和硒粉末的混合物，其中钒∶富集的Se-74为1∶1.9，首先在550℃下加热4小时，然后在800℃下加热100小时。将产物VSe1.9压成图4所示形状的半八角形截面的丸11a和11b中。

可采用几种方法制备圆柱形丸或珠。例如可以冷压、热压、或烧结粉末，以制成圆柱形的、球形的、或准球形的几何形状。可将它们插入靶盒中，或就地铸造或压制。然后将盒焊接，并在辐照之前检漏。金属-硒丸组合物可由纯的金属硒化合物例如VSe₂，或如VSe₂、MoSe₂、MoSe₃等化合物的混合物，或在高温下使这些混合物一起反应获得的更复杂的相组成。该组合物可以包含一些金属粉末和元素硒。可以有目的地加入过量的元素硒作为粘合剂，将金属硒化物的颗粒粘合起来，制成无孔的、高密度的丸或珠。由混合物例如VSe₂+VSe+Se或MoSe₂+MoSe₃+Se制成的这些丸可以在辐照前专门的退火过程中，也可以就在辐照过程中，在靶盒内反应或一起烧结，发生如下反应：

和

采用金属硒化物相的一个优点是，由于材料的热稳定性和物理稳定性，原则上能照射未封装的丸和珠。这能减少由于低活化靶盒存在浪费的反应堆空间量，可显著降低源的成本。

本发明不限于对前述实例的说明。

Claims

1.一种包括硒-75的伽马-辐射源，使硒-75与一种或多种可接受的金属组合，形成稳定的化合物、合金或混合金属相，所述的一种或多种可接受的金属，是经过中子照射以后，不产生能持续放出不能接受的、能干扰硒-75伽马-辐射的辐射的产物的一种或多种金属。

2.如权利要求1所述的伽马-辐射源，其中所述的一种或多种可接受的金属选自钒、钼、铑、铌、钍、钛、镍、铅、铋、铂、钯、铝或它们的混合物。

3.如权利要求2所述的伽马-辐射源，其中所述的一种或多种可接受的金属包括钒、钼或铑的一种或它们的混合物。

4.如权利要求2所述的伽马-辐射源，其中将硒制成化合物通式为M_xSe_y的丸或珠的形式，式中y/x为1-3，M是一种所述可接受的金属，或二种或多种所述可接受金属的混合物。

5.如权利要求4所述的伽马-辐射源，其中y/x为1.5-2.5。

6.如权利要求4所述的伽马-辐射源，其中y/x为2。

7.如权利要求4所述的伽马-辐射源，其中丸或珠包括VSe₂、MoSe₂或Rh₂Se₅。

8.如权利要求2所述的伽马-辐射源，其中在与所述化合物、合金或混合金属相的致密混合物中，包括能对其起粘合剂作用的元素硒。

9.如权利要求2所述的伽马-辐射源，其中所述的化合物、合金或混合金属相是致密的、无孔的丸或珠的形式。

10.如权利要求9所述的伽马-辐射源，其中丸或珠装在密封的、焊接的金属盒中。

11.如权利要求9所述的伽马-辐射源，其中将丸或珠制成球形的或准球形的焦点几何形状。

12.如权利要求11所述的伽马-辐射源，其中将丸或珠制成在一个截面上是八角形的，而在横截面上是圆形的的几何形状。

13.如权利要求1所述的伽马-辐射源的前体，其中包括封装的硒-74，使硒-74与一种或多种可接受的金属组合，形成稳定的合金、化合物或混合金属相，采用中子照射密封盒和其所装的材料，将至少一部分硒-74转化成硒-75，而同时不产生任何能持续放出不能接受的、能干扰硒-75伽马-辐射的辐射的产物。

14.如权利要求13所述的伽马-辐射源的前体，其中硒-74包含富集的同位素硒-74。

15.如权利要求13或14所述的伽马-辐射源的前体，其中所述的一种或多种可接受的金属选自钒、钼、铑、铌、钍、钛、镍、铅、铋、铂、钯、铝或它们的混合物。

16.如权利要求15所述的伽马-辐射源的前体，其中所述的一种或多种可接受的金属包括钒、钼或铑的一种或它们的混合物。

17.如权利要求15所述的伽马-辐射源的前体，其中将硒制成化合物通式为M_xSe_y的丸或珠的形式，式中y/x为1-3，M是一种所述可接受的金属，或二种或多种所述可接受金属的混合物。

18.如权利要求17所述的伽马-辐射源的前体，其中y/x为1.5-2.5。

19.如权利要求17所述的伽马-辐射源的前体，其中y/x为2。

20.如权利要求17所述的伽马-辐射源的前体，其中丸或珠包括VSe₂、MoSe₂或Rh₂Se₅。

21.如权利要求15所述的伽马-辐射源的前体，其中在与所述化合物、合金或混合金属相的致密混合物中，包括能对其起粘合剂作用的元素硒。

22.如权利要求15所述的伽马-辐射源的前体，其中所述的化合物、合金或混合金属相是致密的、无孔的丸或珠的形式。

23.如权利要求22所述的伽马-辐射源的前体，其中丸或珠装在密封的、焊接的金属盒中。

24.如权利要求22所述的伽马-辐射源的前体，其中将丸或珠制成球形的或准球形的焦点几何形状。

25.如权利要求24所述的伽马-辐射源的前体，其中将丸或珠制成在一个截面上是八角形的，而在横截面上是圆形的的几何形状。

26.一种制造伽马-辐射源的方法，其包括将硒-74与一种选自钒、钼、铑、铌、钍、钛、镍、铅、铋、铂、钯、铝的金属，或这些金属的混合物，按适宜的比例混合，以制成所需的产物化合物，将混合物加热，使这些成分互相反应，随后辐射反应产物，将至少一部分硒-74转化成硒-75。