CN117936864A - 一种水溶性有机二硫正极电解液及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种水溶性有机二硫正极电解液及其液流电池。该正极电解液包括吡啶类有机二硫化物、酸和水，其中吡啶类有机二硫化物与酸和水混合液的摩尔体积比为1.0～4.0mol:1L。通过将吡啶类有机二硫化物加入到含酸的水溶液中，混合均匀制备得到。该水溶性有机二硫正极电解液中有机二硫化物溶解度高，S‑S键表现出优异的可逆性；用于构筑水系有机液流电池时，所得电池具有高能量密度、长循环寿命和较高的工作电压，为水系有机液流电池的正极电解液提供了新的选择，具有广泛的应用前景。
Description
技术领域
本发明属于液流电池领域，具体涉及到一种水溶性有机二硫正极电解液及其制备方法和应用。
背景技术
能源短缺和环境污染已成为社会可持续发展的重要问题，开发高能量密度能源存储体系尤为重要。水系有机液流电池是以资源丰富、廉价且环保的亲水性有机分子作为储能活性材料，为发展间歇清洁能源提供了绿色可持续的解决方案。有机活性分子作为液流电池的重要组成部分，其优异的亲水性有利于实现水系液流电池的高能量密度。尽管基于分子工程策略能调控有机活性材料在液流电池中的氧化还原电位、亲水性和稳定性，但当前用于水系液流电池的活性分子依旧局限在少数的化学键位点上，如碳-氧/氮双键，氮-氮双键和氮氧化物自由基。此外，常需引入没有电子转移能力且高分子量的亲水基团来进一步提升有机活性材料的亲水性，但是这样相当于增加有机活性分子本身的质量，会降低了有机活性分子本身的理论比容量。为了进一步发展水系有机液流电池，开发具有新活性位点和高亲水性的有机分子，已经成为近年来研究的热点。
发明内容
本发明目的在于提供一种水溶性有机二硫正极电解液及其制备方法和应用。该水溶性有机二硫正极电解液中有机二硫化物溶解度高，S-S键表现出优异的可逆性；用于构筑水系有机液流电池时，所得电池具有高能量密度、长循环寿命和较高的工作电压。
为了解决上述技术问题，本发明采用以下技术方案：
提供一种水溶性有机二硫正极电解液，包括吡啶类有机二硫化物、酸和水，其中吡啶类有机二硫化物与酸和水混合液的摩尔体积比为1.0～4.0mol:1L。
按上述方案，所述吡啶类有机二硫化物与酸中氢离子的摩尔比是1：2～4。
按上述方案，所述酸为硫酸、盐酸、磷酸、乙酸、硝酸中的一种或多种组合。
按上述方案，所述吡啶类有机二硫化物为2,2'-二硫二吡啶、3,3'-二硫二吡啶或4,4'-二硫二吡啶。
提供一种上述水溶性有机二硫正极电解液的制备方法，包括以下步骤：
将吡啶类有机二硫化物加入到含酸的水溶液中，混合均匀即得水溶性有机二硫正极电解液。
按上述方案，所述吡啶类有机二硫化物与含酸的水溶液的摩尔体积比为1.0～4.0mol:1L。
按上述方案，所述含酸的水溶液浓度为3-6mol/L。
提供一种上述水溶性有机二硫正极电解液在水系有机液流电池中的应用。
提供一种水系有机液流电池，包括上述水溶性有机二硫正极电解液。
按上述方案，所述水系有机液流电池为三电解液体系，分别包括正极电解液、负极电解液和中性电解液，水系有机液流电池的正极和负极以中性电解液隔开。
优选地，正极以阴离子交换膜和中性电解液隔开；负极以阳离子交换膜和中性电解液隔开。
按上述方案，所述水系有机液流电池包括电化学池、装有正极电解液的储液罐、装有负极电解液的储液罐和循环泵；其中：
电化学池的正极侧依次包括集流板、电极和阴离子交换膜，电化学池负极侧依次包括集流板、电极和阳离子交换膜，正负极之间为中性电解液；
正、负极电解液通过循环泵的带动从储液罐分别进入正、负极侧进行循环。
优选地，集流体为石墨板。
优选地，电极为多孔碳毡。
优选地，负极电解液为碱性Zn/Zn(OH)4 2-。即为锌盐或锌的氧化物在强碱中溶解后的溶液。
优选地，所述负极电解液的浓度为0.1-0.3mol/L。
优选地，所述中性电解液中盐来源为硫酸钠、硫酸钾、硫酸锂、氯化钠、氯化钾、氯化锂中的一种或者多种的组合。
优选地，所述中性电解液中盐的浓度为0.5～4.0mol/L。
本发明具有以下有益效果：
1.本发明提供了一种水溶性有机二硫正极电解液，以吡啶类有机二硫为活性组分，在酸性电解液中吡啶会与氢离子结合形成质子吡啶，一方面增加了有机二硫化物在水系电解液中的溶解度，另一方面，该体系中S-S键能够表现出优异的可逆性，有利于高能量密度水系有机液流电池的构筑，并可提升电池的长循环寿命，同时具有较高的工作电压，具有广泛的应用前景。
2.本发明通过简单方法即实现了疏水性有机二硫化物在水性电解液中的高溶解性和优异的可逆性，实现了有机二硫化物在水系有机液流电池中的应用，为水系有机液流电池的正极电解液提供了新的选择。
附图说明
图1为本发明实施例中水溶性有机二硫的形成及氧化还原机制。
图2为本发明实施例1中水溶性有机二硫的长循环伏安曲线。
图3为本发明实施例中锌-有机二硫液流电池的工作示意图。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
图3为本发明实施例中构筑的锌-有机二硫液流电池的工作示意图，由实施例所得水溶性有机二硫正极电解液、碱性Zn/Zn(OH)4 2-负极电解液、中性电解液硫酸钠溶液、阴离子交换膜(AEM)、阳离子交换膜(CEM)、石墨板、储液罐、多孔碳毡和循环泵等组成。其中，电化学池的正极侧为石墨板、多孔碳毡和阴离子交换膜，电化学池负极侧为石墨板、多孔碳毡和阳离子交换膜，正负极之间为中性电解液；负极电解液碱性Zn/Zn(OH)4 2-储存在负极储液罐，通过循环泵的带动进入到电化学池负极侧进行氧化还原反应，水溶性有机二硫正极电解液储存在正极储液罐中，可以借助循环泵进入到正极侧进行氧化还原反应。
实施例1:
取3.32g 2,2'-二吡啶二硫，将其添加到10mL的3.0M的盐酸溶液中，完全溶解配置得到水溶性有机二硫正极电解液溶液。将上述溶液作为水系液流电池正极电解液组成，结合0.2M的Zn/Zn(OH)4 2-负极电解液，双膜分别为阴离子交换膜和阳离子交换膜，中间电解液为3.0M氯化钠水溶液构筑出水系锌-有机二硫液流电池。
以本实施例所得正极电解液组装所得水系锌-有机二硫液流电池获得的体积能量密度为70.1Ah L-1；在工作电流密度为10mAcm-2的条件下，水系锌-有机二硫液流电池的放电电压在1.65V附近。
图2为本实施例中水溶性有机二硫正极电解液稀释后的长循环伏安曲线。图中显示：所获得的正极电解液在0.2V Ag/Ag+附近有一对可逆的氧化还原峰，在1000圈循环后峰值保持不变，说明所获的正极电解液具有优异的可逆性和电化学稳定性。
实施例2：
取4.42g 3,3'-二吡啶二硫将其添加到10mL的3.0M的硫酸溶液中，完全溶解配置成质子吡啶类水溶性有机二硫正极电解液溶液。将上述溶液作为水系液流电池正极电解液组成，结合0.2M的碱性Zn/Zn(OH)4 2-负极电解液，双膜分别为阴离子交换膜和阳离子交换膜，中间电解液为2.0M硫酸钠水溶液得到构筑出水系锌-有机二硫液流电池。
以本实施例所得正极电解液组装所得水系锌-有机二硫液流电池的获得的体积能量密度为90.0Ah L-1；在工作电流密度为5.0mA cm-2的条件下，所获得的水系锌-有机二硫液流电池的放电电压在1.65V附近。
实施例3：
取8.84g 2,2'-二吡啶二硫将其添加到10mL的6.0M的硫酸溶液中，完全溶解配置成质子吡啶类水溶性有机二硫正极电解液溶液。将上述溶液作为水系液流电池正极电解液组成，结合0.3M的碱性Zn/Zn(OH)4 2-负极电解液，双膜分别为阴离子交换膜和阳离子交换膜，中间电解液为3.0M硫酸钠水溶液得到构筑出水系锌-有机二硫液流电池。
以本实施例所得正极电解液组装所得水系锌-有机二硫液流电池获得的体积能量密度为170.5Ah L-1；在工作电流密度为5.0mA cm-2的条件下，所获得的水系锌-有机二硫液流电池的放电电压在1.65V附近。
应当理解的是，对本领域普通技术人员来说，可以根据上述说明加以改进或变换，而所有这些改进和变换都应属于本发明所附权利要求的保护范围。
Claims (10)
1.一种水溶性有机二硫正极电解液，其特征在于，包括吡啶类有机二硫化物、酸和水，其中吡啶类有机二硫化物与酸和水混合液的摩尔体积比为1.0～4.0mol:1L。
2.根据权利要求1所述的正极电解液，其特征在于，所述吡啶类有机二硫化物与酸中氢离子的摩尔比是1：2～4。
3.根据权利要求1所述的正极电解液，其特征在于，所述酸为硫酸、盐酸、磷酸、乙酸、硝酸中的一种或多种组合。
4.根据权利要求1所述的正极电解液，其特征在于，所述吡啶类有机二硫化物为2,2'-二硫二吡啶、3,3'-二硫二吡啶或4,4'-二硫二吡啶。
5.一种权利要求1-4任一项所述的水溶性有机二硫正极电解液的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
将吡啶类有机二硫化物加入到含酸的水溶液中，混合均匀即得水溶性有机二硫正极电解液。
6.一种权利要求1-4任一项所述的水溶性有机二硫正极电解液在水系有机液流电池中的应用。
7.一种水系有机液流电池，其特征在于，包括权利要求1-4任一项所述的水溶性有机二硫正极电解液。
8.根据权利要求7所述的水系有机液流电池，其特征在于，所述水系有机液流电池为三电解液体系，分别包括正极电解液、负极电解液和中性电解液，水系有机液流电池的正极和负极以中性电解液隔开。
9.根据权利要求7所述的水系有机液流电池，其特征在于，所述水系有机液流电池包括电化学池、装有正极电解液的储液罐、装有负极电解液的储液罐和循环泵；其中：
电化学池的正极侧依次包括集流板、电极和阴离子交换膜，电化学池负极侧依次包括集流板、电极和阳离子交换膜，正负极之间为中性电解液；
正、负极电解液通过循环泵的带动从储液罐分别进入正、负极侧进行循环。
10.根据权利要求9所述的水系有机液流电池，其特征在于，所述集流体为石墨板；所述电极为多孔碳毡；所述负极电解液为碱性Zn/Zn(OH)4 2-；所述中性电解液中盐来源为硫酸钠、硫酸钾、硫酸锂、氯化钠、氯化钾、氯化锂中的一种或者多种的组合。
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Legal Events
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|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
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| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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