CN116589932A - 柔性器件用粘着片、柔性层叠体及柔性器件 - Google Patents

柔性器件用粘着片、柔性层叠体及柔性器件 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种即使具有用于柔性构件的贴合等的柔软的粘着剂，也抑制了剥离轻剥离型剥离片时的粘连，且抑制了剥离重剥离型剥离片时的粘着剂层端部的尺寸变化的粘着片。所述粘着片为具有粘着剂层与夹持粘着剂层的两个主面的第一剥离片及第二剥离片的粘着片，其中，构成粘着剂层的粘着剂的23℃下的储能模量为0.2MPa以下，以10m/分钟的剥离速度从粘着剂层上剥离时的第一剥离片的剥离力比以10m/分钟的剥离速度从粘着剂层上剥离时的第二剥离片的剥离力大且剥离力差大于24mN/25mm，以2.4m/分钟的剥离速度从粘着剂层上剥离时的第一剥离片的剥离力为150mN/25mm以下。

Description

柔性器件用粘着片、柔性层叠体及柔性器件
技术领域
本发明涉及柔性器件用粘着片、柔性层叠体及柔性器件。
背景技术
具有液晶元件、发光二极管(LED)元件、有机电致发光(有机EL)元件等的显示体构件与其他构件(例如，用于保护显示体构件的保护面板等)层叠而构成电子设备等器件的显示体(显示器)。
这样的显示体构件与其他构件的层叠体通常通过使用粘着片的粘着剂层贴合显示体构件与其他构件而形成。
近年来，作为电子设备的显示体(显示器)，提出了一种可弯曲的显示器、即所谓的柔性显示器。柔性显示器例如作为弯曲并设置于圆柱状的柱上的固定型显示器用、或弯折或卷曲而可搬运的移动显示器用的广泛用途备受期待。
作为柔性显示器的种类，例如可列举出有机电致发光(有机EL)显示器、电泳式显示器(电子纸)、使用塑料膜作为基板的液晶显示器等。
作为这样的柔性显示器，可以例示出成型时进行弯曲成型并维持弯曲状态的显示器、使用时被反复弯曲的显示器等。
专利文献1及2公开了一种粘着片中所含的挥发性有机化合物量得到减少、且曲面粘合性良好的粘着片。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2016-26241号公报
专利文献2：日本专利5835837号公报
发明内容
本发明要解决的技术问题
然而，有时对使用于柔性显示器等柔性器件的粘着片的粘着剂层谋求能够追随柔性构件的弯曲的程度的柔软性。
这种用于柔性器件的粘着片通常具有在粘着剂层的两个主面配置有剥离片的构成，且被设计为一个剥离片(轻剥离型剥离片)的剥离力小于另一个剥离片(重剥离型剥离片)的剥离力。
在使用粘着片贴合一个柔性构件与另一个柔性构件时，首先，剥离粘着片的轻剥离型剥离片，将露出的粘着剂层贴合于一个柔性构件。然后，剥离重剥离型剥离片，将露出的粘着剂层贴合于另一个柔性构件，由此形成柔性构件的层叠体。
此时，为了抑制具有柔软性的粘着剂层的变形，需要减小剥离片的剥离力。然而，若减小剥离片的剥离力，则容易使两片剥离片的剥离力差变小。其结果，在剥离轻剥离型剥离片时，存在发生应当残留在重剥离型剥离片上的粘着剂意外地附着于轻剥离型剥离片的现象、即发生所谓的粘连(泣き別れ)的问题。
进一步，将粘着剂层贴合于一个柔性构件，然后剥离重剥离型剥离片而将另一个柔性构件与粘着剂贴合时，粘着剂会因重剥离型剥离片的剥离而伸长、变形。其结果，存在在粘着剂端部发生尺寸变化，且粘着剂端部的位置与和一个构件贴合时的位置相比向外侧偏离的问题。
发生这样的粘着剂端部的尺寸变化时，若所贴合的柔性构件被反复弯曲，则粘着剂的伸长会进一步变大，由此导致端部尺寸变化也进一步变大。其结果，存在粘着剂层的厚度比设计时设定的厚度薄，构件在器件中的位置关系发生偏差等，由此导致器件发生光学故障的问题。
本发明是鉴于这样的实际情况而完成的，其目的在于提供一种粘着片，其即使具有用于柔性构件的贴合等的柔软的粘着剂，也抑制了剥离轻剥离型剥离片时的粘连，且抑制了剥离重剥离型剥离片时的粘着剂层端部的尺寸变化。
解决技术问题的技术手段
本发明的方案如下所述。
(1)一种柔性器件用粘着片，其为具有粘着剂层与夹持粘着剂层的两个主面的第一剥离片及第二剥离片的柔性器件用粘着片，其中，
构成粘着剂层的粘着剂的23℃下的储能模量为0.2MPa以下，
以10m/分钟的剥离速度从粘着剂层上剥离时的第一剥离片的剥离力比以10m/分钟的剥离速度从粘着剂层上剥离时的第二剥离片的剥离力大且剥离力差大于24mN/25mm，
以2.4m/分钟的剥离速度从粘着剂层上剥离时的第一剥离片的剥离力为150mN/25mm以下。
(2)一种柔性构件层叠体，其为具备第一柔性构件、第二柔性构件、及将第一柔性构件与第二柔性构件相互贴合的粘着剂层的柔性构件层叠体，其中，
粘着剂层为(1)所述的柔性器件用粘着片所具有的粘着剂。
(3)一种柔性器件，其具备(2)所述的柔性构件层叠体。
发明效果
根据本发明，提供一种柔性器件用粘着片，其即使具有用于柔性构件的贴合等的柔软的粘着剂，也抑制了剥离轻剥离型剥离片时的粘连，且抑制了剥离重剥离型剥离片时的粘着剂层端部的尺寸变化。
附图说明
图1为本发明的一个实施方案的粘着片的截面图。
图2为本发明的一个实施方案的柔性构件层叠体的截面图。
图3为本发明的一个实施方案的柔性器件的截面图。
附图标记说明
1：粘着片；10：粘着剂层；11：第一剥离片；12：第二剥离片；2：柔性构件层叠体；21：第一柔性构件；22：第二柔性构件；3：柔性器件；31：覆膜；32：第一粘着剂层；33：偏振膜；34：第二粘着剂层；35：触控传感膜；36：第三粘着剂层；37：有机EL元件；38：第四粘着剂层；39：TFT基板。
具体实施方式
以下，基于具体的实施方案对本发明进行详细的说明。
(1.柔性器件用粘着片)
如图1所示，本实施方案的柔性器件用粘着片1具有粘着剂层10、第一剥离片11及第二剥离片12。构成粘着剂层10的粘着剂如后文所述。此外，两片剥离片(第一剥离片11及第二剥离片12)支撑粘着剂层10，两片剥离片以其剥离面与该粘着剂层的两个主面接触的方式配置，且被设定为可从粘着剂层上剥离。换而言之，粘着剂层10以可从两片剥离片(第一剥离片11及第二剥离片12)上剥离的方式而被挟持。另外，本说明书中的剥离片的剥离面是指，剥离片中具有剥离性的面，包括实施了剥离处理的面及即使未实施剥离处理也可显示出剥离性的面这两种。后文中对剥离片进行说明。
本实施方案的粘着片用于贴合第一构件与第二构件。特别是本实施方案的粘着片适合用于可弯曲的构件(柔性构件)的贴合。
柔性构件为即使进行弯折等弯曲也维持其功能的构件。作为柔性构件，可例示出制造包含柔性构件的装置时以进行弯曲的方式成型且维持了弯曲状态的构件、使用包含柔性构件的装置时被反复弯曲的构件等。因此，将这样的柔性构件彼此贴合的粘着剂也需要追随弯曲的柔软性。
如图1所示，为了保护粘着剂直至使用粘着剂为止，在本实施方案中，使用了在粘着剂的两个主面配置有两片剥离片的粘着片。将两片剥离片从粘着剂上剥离时的剥离力通常不同，两片剥离片由从粘着剂上剥离时的剥离力相对较小的剥离片(轻剥离型剥离片)与从粘着剂上剥离时的剥离力相对较大的剥离片(重剥离型剥离片)构成。通过如此对剥离片设定剥离力差，在剥离轻剥离型剥离片时，防止应当残留在重剥离型剥离片上的粘着剂意外地附着于轻剥离型剥离片的现象、即所谓的粘连。
另一方面，用于将柔性构件彼此贴合的粘着剂可应对弯曲，因此具有柔软性，受力时容易变形。因此，作为剥离片，使用容易剥离的(从粘着剂上剥离时的剥离力相对较小的)剥离片。
然而，若使用容易剥离的剥离片，则两片剥离片的剥离力差容易变小。其结果，存在容易在剥离轻剥离型剥离片时发生粘连的问题。
进一步，在剥离轻剥离型剥离片，将一个构件与粘着剂贴合之后，剥离重剥离型剥离片并将另一个构件与粘着剂贴合时，粘着剂会因重剥离型剥离片的剥离而伸长、变形。其结果，存在在粘着剂端部发生尺寸变化，且粘着剂端部的位置与和一个构件贴合时的位置相比向外侧偏离的问题。
若发生这样的粘着剂端部的尺寸变化，则容易发生对其他构件的意外附着，若发生附着，则粘着剂的伸长会进一步变大，尺寸变化也会进一步变大。其结果，构件与构件之间的贴合精度降低，导致成品率降低。
特别是在贴合柔性构件时发生粘着剂端部的尺寸变化的情况下，若此后被贴合的柔性构件反复弯曲，则粘着剂的伸长会进一步变大，由此端部尺寸变化也会进一步变大。其结果，粘着剂层的厚度会变得比设计时设定的厚度薄，构件在装置上的位置关系会产生偏差等，从而在器件中产生由此带来的光学故障。因此，为了提高器件的光学可靠性，需要抑制重剥离型剥离片剥离前后的粘着剂端部的尺寸变化。
为了应对上述问题，在本实施方案的粘着片中，控制剥离片及粘着剂层的物性。以下，对本实施方案的粘着片的构成要素进行详细说明。
(1.1.粘着剂层)
粘着剂层将第一构件与第二构件贴合。在本实施方案中，优选粘着剂层将第一柔性构件与第二柔性构件贴合。
粘着剂层可以由一层(单层)构成，也可以由两层以上的多个层构成。当粘着剂层具有多个层时，这些多个层可以彼此相同也可以彼此不同，构成这些多个层的层的组合没有特别限制。
在本实施方案中，通过使粘着剂层具有下述物性，能够将第一柔性构件与第二柔性构件充分贴合，且针对贴合后的弯曲也能够有效地抑制剥落等的发生。
粘着剂层10的厚度优选为1～300μm，更优选为5～180μm，进一步优选为10～100μm，特别优选为15～60μm，其中优选为20～40μm。由此，容易将上述剥离力或后述的剥离力差调整为所需的值。此外，具有能够将第一柔性构件与第二柔性构件良好地贴合的粘着性、以及优异的弯曲性。
(1.2.粘着剂)
在本实施方案中，粘着剂层10由以下说明的粘着剂构成。
(1.3.粘着剂的物性)
在本实施方案中，构成粘着剂层10的粘着剂具有以下所示的物性。
(1.3.1.储能模量)
在本实施方案中，23℃、频率1Hz下的粘着剂的储能模量(G’)优选为0.2MPa以下。储能模量为粘着剂层的变形容易度(硬度)的指标之一。通过使23℃下的粘着剂的储能模量在上述范围内，即使粘着剂层被反复弯曲，也可充分追随弯曲，抑制从贴合的构件上浮起或剥落。
粘着剂的储能模量的上限值优选为0.2MPa以下，更优选为0.15MPa以下，进一步优选为0.1MPa以下，特别优选为0.08MPa以下，其中进一步优选为0.06MPa以下。另一方面，从尺寸稳定性、加工性、防止粘连的角度出发，粘着剂的储能模量的下限值优选为0.001MPa以上，更优选为0.005MPa以上，进一步优选为0.01MPa以上，特别优选为0.02MPa以上，其中优选为0.04MPa以上。粘着剂的储能模量能够通过改变例如粘着剂的组成(反应性官能团的种类及量、所使用的单体组成的分子结构或玻璃化转变温度等)、构成粘着剂的材料的分子量等而进行调整。
储能模量(G’)通过公知的方法测定即可。例如，将粘着剂层制成规定大小的样本，使用运动粘弹性测定装置，在规定的温度范围内，以规定的频率对样本施加应变，测定弹性模量。根据所测定的弹性模量，能够计算出上述条件下的储能模量。
(1.3.2.粘着剂层的第二剥离片侧表面的Si量)
在本实施方案中，优选在粘着剂层的第二剥离片侧表面存在Si。由此，能够减小第二剥离片(轻剥离型剥离片)的剥离力。其结果，重剥离型剥离片与轻剥离型剥离片之间的剥离力差变大，能够抑制剥离轻剥离型剥离片时的粘连。
粘着剂层的第二剥离片侧表面是指，在粘着片中，粘着剂层的两个主面中配置有第二剥离片的主面。在图1中，第二剥离片侧表面为主面10b。
存在于粘着剂层的第二剥离片侧表面的Si可以为来自于粘着剂层的Si，也可以为转移自剥离片的Si。在本实施方案中，存在于第二剥离片侧表面的Si优选为转移自剥离片的Si。关于存在于第二剥离片侧表面的Si为来自于粘着剂层的Si还是转移自剥离片的Si，能够通过例如比较粘着剂层的表面的Si量与粘着剂层的中心附近的Si量来判断。在本实施方案中，粘着剂层的表面的Si量若为粘着剂层的中心附近的Si量的2倍以上，则能够判断为转移自剥离片的Si。
粘着剂层的第二剥离片侧表面的Si量例如能够通过以下方式测定。通过X射线光电子能谱分析(XPS)对从粘着片上剥离第二剥离片而露出的粘着剂层的表面进行表面分析，根据所得到的光谱计算出Si的比率，求出Si量。具体的测定方法在后述的实施例中进行详细说明。
(1.3.3.粘着剂层的端部的尺寸变化)
本实施方案的粘着片的粘着剂层端部的尺寸变化的下限值通常为0μm以上，上限值优选小于100μm，更优选小于70μm，优选小于30μm。由此，可理解其为抑制了粘着剂层端部的尺寸变化的粘着片。通过具有这样的特性，所贴合的柔性构件被反复弯曲时的进一步的端部尺寸变化得到抑制，由此不易产生下述问题：粘着剂层的厚度变得比设计时的设定的厚度薄、构件在装置中的位置关系发生偏差等，在器件中产生由此导致的光学故障。具体的评价方法在后述的实施例中进行详细说明。
(1.4.粘着剂的组成)
若粘着剂具有上述物性，则粘着剂的组成没有特别限定。例如，可以为丙烯酸类粘着剂、聚酯类粘着剂、聚氨酯类粘着剂、橡胶类粘着剂、有机硅类粘着剂等中的任一种。此外，该粘着剂可以为乳液型、溶剂型或无溶剂型中的任一种。进一步，该粘着剂可以具有交联结构，也可以不具有交联结构。
在本实施方案中，从容易实现上述物性的角度及粘着物性、光学特性等的角度出发，作为粘着剂，优选丙烯酸类粘着剂，更优选具有交联结构的丙烯酸类粘着剂。
具体而言，该粘着剂优选为使含有(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)与交联剂(B)的粘着性组合物(以下有时称作“粘着性组合物P”)交联而得到的粘着剂。若为该粘着剂，则容易满足上述的物性，且容易得到良好的粘着力。另外，在本说明书中，(甲基)丙烯酸是指丙烯酸及甲基丙烯酸这两者。其他类似术语也相同。此外，“聚合物”中也包含“共聚物”的概念。
(1.4.1.(甲基)丙烯酸酯聚合物)
(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)优选含有(甲基)丙烯酸烷基酯与在分子内具有反应性官能团的单体(含反应性官能团单体)作为构成该聚合物的单体单元。
通过含有(甲基)丙烯酸烷基酯，能够使所得到的粘着剂表现出优选的粘着性。作为(甲基)丙烯酸烷基酯，优选烷基的碳原子数为1～20的(甲基)丙烯酸烷基酯。烷基可以为直链状或支链状，也可以具有环状结构。
作为烷基的碳原子数为1～20的(甲基)丙烯酸烷基酯，例如可列举出(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸正戊酯、(甲基)丙烯酸正己酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸异辛酯、(甲基)丙烯酸正癸酯、(甲基)丙烯酸正十二酯、(甲基)丙烯酸十四酯、(甲基)丙烯酸十六酯、(甲基)丙烯酸十八酯等。
其中，从与23℃下的储能模量G’相关的物性的角度出发，优选烷基的碳原子数为1～8的(甲基)丙烯酸酯，特别优选烷基的碳原子数为4～8的(甲基)丙烯酸酯。具体而言，优选(甲基)丙烯酸正丁酯及(甲基)丙烯酸2-乙基己酯，特别优选丙烯酸正丁酯及丙烯酸2-乙基己酯。另外，其可以单独使用，也可以组合使用两种以上。
(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)优选含有50～99.9质量％、更优选含有70～99.5质量％、进一步优选含有90～99质量％、特别优选含有94～98.5质量％的烷基的碳原子数为1～20的(甲基)丙烯酸烷基酯作为构成该聚合物的单体单元。由此，能够对(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)赋予适宜的粘着性，同时容易将所得到的粘着剂的储能模量G’调整为较低的值。此外，还能够在(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)中引入所需量的其他单体成分，容易设计出发挥所需性能的粘着剂。
(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)通过含有含反应性官能团单体作为构成该聚合物的单体单元，从而经由来自该含该反应性官能团单体的反应性官能团，使(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)与后述的交联剂(B)进行反应，在粘着剂中形成交联结构(立体网状结构)。其结果，可得到具有所需内聚力的粘着剂。该粘着剂容易满足上述与储能模量G’相关的物性、所需的剥离力及剥离力差。
作为含反应性官能团单体，可优选列举出分子内具有羟基的单体(含羟基单体)、分子内具有羧基的单体(含羧基单体)、分子内具有氨基的单体(含氨基单体)等。这些含反应性官能团单体可以单独使用一种，也可以同时使用两种以上。
在上述含反应性官能团单体中，优选含羟基单体或含羧基单体，特别优选含羟基单体。通过含有含羟基单体，容易满足上述与储能模量G’相关的物性，并且容易对储能模量G’进行细微的调整。
作为含羟基单体，可例示出(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯、(甲基)丙烯酸2-羟基丙酯、(甲基)丙烯酸3-羟基丙酯、(甲基)丙烯酸2-羟基丁酯、(甲基)丙烯酸3-羟基丁酯、(甲基)丙烯酸4-羟基丁酯等(甲基)丙烯酸羟基烷基酯等。
其中，从容易实现上述与储能模量G’相关的物性的角度出发，优选具有碳原子数为1～4的羟基烷基的(甲基)丙烯酸羟基烷基酯。具体而言，例如可优选列举出(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯、(甲基)丙烯酸4-羟基丁酯等，特别是，可优选列举出丙烯酸2-羟基乙酯或丙烯酸4-羟基丁酯。其可以单独使用，也可以组合使用两种以上。
作为含羧基单体，可例示出丙烯酸、甲基丙烯酸、巴豆酸、马来酸、衣康酸、柠康酸等烯属不饱和羧酸。其中，从所得到的(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)的粘着力的角度出发，优选丙烯酸。其可以单独使用，也可以组合使用两种以上。
(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)优选含有0.1～10质量％、更优选含有0.5～7质量％、进一步优选含有1～5质量％的含反应性官能团单体作为构成该聚合物的单体单元。
通过使含反应性官能团单体的含有比例为上述范围，通过与交联剂(B)的交联反应而得到的粘着剂的内聚力变得适宜，容易满足上述与储能模量G’相关的物性、所需的剥离力及剥离力差。
此外，(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)优选不包含含羧基单体作为构成该聚合物的单体单元。由于羧基为酸成分，因此通过不含有含羧基单体，能够抑制在粘着剂的贴附对象上产生由酸引起的不良情况，例如在存在氧化铟锡(ITO)等透明导电膜或金属膜、金属网等的情况下，也能够抑制由酸引起的它们的不良情况(腐蚀、电阻值改变等)。
此处，“不包含含羧基单体”是指基本上不含有含羧基单体，除了完全不含有含羧基单体以外，还允许以不发生由羧基引起的透明导电膜或金属布线等的腐蚀的程度含有含羧基单体。具体而言，在(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)中，允许以0.1质量％以下、优选以0.01质量％以下、进一步优选以0.001质量％以下的量含有含羧基单体作为单体单元。
在本实施方案中，根据所需，(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)也可以含有其他单体作为构成该聚合物的单体单元。作为其他单体，为了不阻碍含反应性官能团单体的上述作用，优选不含有反应性官能团的单体。作为这样的单体，可例示出N-丙烯酰吗啉、N-乙烯基-2-吡咯烷酮等非反应性的含氮原子单体、(甲基)丙烯酸甲氧基乙酯、(甲基)丙烯酸乙氧基乙酯等(甲基)丙烯酸烷氧基烷基酯、乙酸乙烯酯、苯乙烯等。其可以单独使用，也可以组合使用两种以上。
(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)的聚合方式可以为无规共聚物，也可以为嵌段共聚物。
(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)的重均分子量优选为30万～300万，更优选为50万～220万，进一步优选为70万～180万，特别优选为90万～150万，其中优选为110万～130万。由此，所得到的粘着剂容易满足上述与储能模量G’相关的物性、所需的剥离力及剥离力差。另外，本说明书中的重均分子量为通过凝胶渗透色谱(GPC)法测定的标准聚苯乙烯换算的值。
在粘着性组合物P中，(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。
(1.4.2.交联剂)
交联剂(B)以含有该交联剂(B)的粘着性组合物P的加热等为契机，与(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)交联而形成交联结构(立体网状结构)。其结果，所得到的粘着剂的内聚力得到提升，容易满足上述与储能模量G’相关的物性、所需的剥离力及剥离力差。
作为交联剂(B)，只要为与(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)所具有的反应性基团进行反应的交联剂即可。例如可例示出异氰酸酯类交联剂、环氧类交联剂、胺类交联剂、三聚氰胺类交联剂、氮丙啶类交联剂、肼类交联剂、醛类交联剂、噁唑啉类交联剂、金属醇盐类交联剂、金属螯合物类交联剂、金属盐类交联剂、铵盐类交联剂等。其中，优选使用与含反应性官能团单体的反应性优异的异氰酸酯类交联剂。另外，交联剂(B)能够单独使用一种或组合使用两种以上。
异氰酸酯类交联剂至少包含多异氰酸酯化合物。作为多异氰酸酯化合物，例如可列举出甲苯二异氰酸酯、二苯甲烷二异氰酸酯、苯二亚甲基二异氰酸酯等芳香族多异氰酸酯；六亚甲基二异氰酸酯等脂肪族多异氰酸酯；异佛尔酮二异氰酸酯、氢化二苯甲烷二异氰酸酯等脂环式多异氰酸酯等；及它们的缩二脲体、异氰脲酸酯体，以及作为与乙二醇、丙二醇、新戊二醇、三羟甲基丙烷、蓖麻油等低分子含活性氢化合物的反应物的加合物等。
相对于100质量份的(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)，粘着性组合物P中的交联剂(B)的含量优选为0.01～2质量份，更优选为0.06～1质量份以上，进一步优选为0.12～0.7质量份，特别优选为0.15～0.5质量份。由此，容易满足上述与储能模量G’相关的物性、所需的剥离力及剥离力差。
(1.4.3.其他添加剂)
根据需要，粘着性组合物P还可以含有通常用于丙烯酸类粘着剂的添加剂。作为这样的添加剂，可例示出硅烷偶联剂、紫外线吸收剂、抗静电剂、增粘剂、抗氧化剂、光稳定剂、软化剂、防锈剂、填充剂、折射率调节剂等。另外，后述的聚合溶剂及稀释溶剂不包含在构成粘着性组合物P的添加剂中。
在本实施方案中，粘着性组合物P优选含有硅烷偶联剂。由此，所得到的粘着剂层与作为被粘物的柔性构件的密合性得到提升，粘着力变得更加优选从而显示出优异的弯曲性。
作为硅烷偶联剂，优选在分子内至少具有一个烷氧基甲硅烷基的有机硅化合物。此外，作为硅烷偶联剂，优选与(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)的相容性良好且具有透光性的硅烷偶联剂。
作为这样的硅烷偶联剂，可例示出乙烯基三甲氧基硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷、甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷等含有聚合性不饱和基团的硅化合物；3-缩水甘油醚氧基丙基三甲氧基硅烷、3-缩水甘油醚氧基丙基甲基二甲氧基硅烷、2-(3,4-环氧环己基)乙基三甲氧基硅烷等具有环氧结构的硅化合物；3-巯基丙基三甲氧基硅烷、3-巯基丙基三乙氧基硅烷、3-巯基丙基二甲氧基甲基硅烷等含有巯基的硅化合物；3-氨基丙基三甲氧基硅烷、N-(2-氨基乙基)-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、N-(2-氨基乙基)-3-氨基丙基甲基二甲氧基硅烷等含氨基的硅化合物；3-氯丙基三甲氧基硅烷、异氰酸丙基三乙氧基硅烷；或它们中的至少一种与甲基三乙氧基硅烷、乙基三乙氧基硅烷、甲基三甲氧基硅烷、乙基三甲氧基硅烷等含烷基的硅化合物的缩合物等。其可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。
相对于100质量份的(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)，粘着性组合物P中的硅烷偶联剂的含量优选为0.01～1质量份，更优选为0.05～0.6质量份，进一步优选为0.1～0.3质量份。由此，所得到的粘着剂层与作为被粘物的柔性构件的密合性得到提升，粘着力变得更大。
(1.5.剥离片)
在本实施方案中，粘着片至少具有两片剥离片。如上所述，对两片剥离片设置剥离力差，一个剥离片为轻剥离型剥离片、另一个剥离片为重剥离型剥离片。在图1所示的粘着片1中，第一剥离片11为重剥离型剥离片，第二剥离片12为轻剥离型剥离片。即，将第一剥离片11从粘着剂层10上剥离时的剥离力比将第二剥离片12从粘着剂层10上剥离时的剥离力大。
(1.5.1第一剥离片)
第一剥离片可以由一层(单层)或两层以上的基材构成，从控制剥离性的角度出发，可以对基材的表面实施剥离处理。即，基材的表面可以被改性，也可以在基材的表面形成不来自于基材的材料(例如，剥离剂层)。
(1.5.2.第一剥离片的物性)
在本实施方案中，第一剥离片(重剥离型剥离片)具有如下所示的物性。
(1.5.3.从粘着剂层上剥离时的剥离力)
在本实施方案中，以2.4m/分钟的剥离速度从粘着剂层上剥离第一剥离片时的剥离力优选为150mN/25mm以下。该剥离力相当于，从粘着片上剥离轻剥离型剥离片并将粘着剂层贴合于第一构件后，为了贴合第二构件而剥离重剥离型剥离片时的剥离力。通过使上述剥离力在上述范围内，在将重剥离型剥离片从粘着剂层上剥离时，不易发生粘着剂的变形(伸长)。其结果，能够抑制粘着剂层端部的尺寸变化。
上述剥离力优选为150mN/25mm以下，更优选为140mN/25mm以下、进一步优选为130mN/25mm以下。此外，上述剥离力的下限值只要大于轻剥离型剥离片(第二剥离片)的剥离力，则没有特别限制。在本实施方案中，从能够容易地满足后述的剥离力差的角度、粘连及辊形态下的保存稳定性的角度出发，上述剥离力的下限值优选为30mN/25mm以上，更优选为50mN/25mm以上，进一步优选为70mN/25mm以上，特别优选为80mN/25mm以上。
根据粘着剂层所贴合的构件的种类或贴合装置的种类等，适当设定剥离片的剥离速度。因此，第一剥离片在规定的剥离速度下的剥离力优选为规定范围。
剥离速度为10m/分钟时，从粘着剂层上剥离第一剥离片时的剥离力优选为600mN/25mm以下，更优选为400mN/25mm以下，进一步优选为300mN/25mm以下，特别优选为260mN/25mm以下，其中优选为220mN/25mm以下。通过使上述剥离力在上述范围内，在将重剥离型剥离片从粘着剂层上剥离时，粘着剂不易发生变形(伸长)，能够抑制粘着剂层端部的尺寸变化。此外，只要上述剥离力的下限值大于轻剥离型剥离片(第二剥离片)的剥离力，则没有特别限制。在本实施方案中，从能够容易地满足后述的剥离力差的角度、粘连及辊形态下的保存稳定性的角度出发，上述剥离力的下限值优选为30mN/25mm以上，更优选为80mN/25mm以上，进一步优选为110mN/25mm以上，特别优选为140mN/25mm以上。
剥离速度为0.3m/分钟时，从粘着剂层上剥离第一剥离片时的剥离力优选为80mN/25mm以下，更优选为70mN/25mm以下，进一步优选为60mN/25mm以下，特别优选为50mN/25mm以下，其中优选为45mN/25mm以下。通过使上述剥离力在上述范围内，在将重剥离型剥离片从粘着剂层上剥离时，粘着剂不易发生变形(伸长)，能够抑制粘着剂层端部的尺寸变化。此外，只要上述剥离力的下限值大于轻剥离型剥离片(第二剥离片)的剥离力，则没有特别限制。在本实施方案中，从能够容易地满足后述的剥离力差的角度、粘连及辊形态下的保存稳定性的角度出发，上述剥离力的下限值优选为5mN/25mm以上，更优选为10mN/25mm以上，进一步优选为20mN/25mm以上。
从将剥离力调整至上述范围内的角度出发，第一剥离片的厚度优选为30～100μm，更优选为40～80μm，进一步优选为45～60μm。此外，从使第一剥离片的剥离力大于第二剥离片的剥离力的角度出发，第一剥离片的厚度优选为第二剥离片的厚度以上，更优选大于第二剥离片的厚度。
另外，第一剥离片的厚度是指第一剥离片整体的厚度。例如，由多个层构成的第一剥离片的厚度是指构成第一剥离片的所有层的合计厚度。
在本实施方案中，从容易使剥离力在上述范围内的角度出发，第一剥离片优选为包含基材的构成，更优选基材的表面实施了剥离处理，进一步优选具有基材与剥离剂层的构成。通过具有剥离剂层，容易对第一剥离片中形成有剥离剂层的面(剥离面)赋予良好的剥离性。
(1.5.4.基材)
只要为能够支撑粘着剂层直至粘着剂层被贴附于被粘物(例如，柔性构件)为止的材料，则对第一剥离片的基材没有特别限定，通常由以树脂类的材料为主要材料的膜(以下称作“树脂膜”)构成。
作为树脂膜的具体实例，可以使用聚乙烯膜、聚丙烯膜、聚丁烯膜、聚丁二烯膜、聚甲基戊烯膜、聚氯乙烯膜、氯乙烯共聚物膜、聚对苯二甲酸乙二醇酯膜、聚萘二甲酸乙二醇酯膜、聚对苯二甲酸丁二醇酯膜、聚氨酯膜、乙烯乙酸乙烯酯共聚物膜、离聚物树脂膜、乙烯-(甲基)丙烯酸共聚物膜、乙烯-(甲基)丙烯酸酯共聚物膜、聚苯乙烯膜、聚碳酸酯膜、聚酰亚胺膜、氟树脂膜等。此外，也可以使用它们的交联膜。进一步，还可以为它们的层叠膜。在本实施方案中，从环境安全性、成本等角度，以及抑制伴随基材的延伸而发生的卷绕过紧的角度出发，优选聚对苯二甲酸乙二醇酯膜。
基材还可以在上述树脂膜中含有着色剂、阻燃剂、增塑剂、抗静电剂、润滑剂、填料等各种添加剂。
基材的厚度只要为能够支撑粘着剂层的程度的厚度，则在上述第一剥离片的厚度范围内没有特别限定。从将第一剥离片的剥离力调整至上述范围内的角度出发，基材的厚度优选为30～100μm，更优选为40～80μm，进一步优选为45～60μm。
(1.5.5.第一剥离剂层)
当第一剥离片具有基材与剥离剂层时，第一剥离片的剥离剂层(在本说明书中，有时称作“第一剥离剂层”)对第一剥离片赋予从粘着剂层的剥离性。第一剥离剂层只要由能够赋予剥离性的材料构成，则没有特别限制，在本实施方案中，第一剥离剂层优选为将后述的第一剥离剂层用组合物固化而得到的层。
第一剥离剂层的厚度只要为能够发挥所需的剥离性的厚度，则没有特别限制，但从将第一剥离片的剥离力调整至上述范围内的角度出发，优选为1～1000nm，更优选为10～500nm，进一步优选为30～300nm，特别优选为50～200nm。
(1.5.6.第一剥离剂层用组合物)
第一剥离剂层用组合物例如能够包含醇酸类脱模剂、有机硅类脱模剂、氟类脱模剂、不饱和聚酯类脱模剂、聚烯烃类脱模剂、蜡类脱模剂。在本实施方案中，从将第一剥离片的剥离力及后述的剥离力差调整至上述范围内的角度出发，第一剥离剂层用组合物优选包含有机硅类脱模剂，更优选包含有机硅类脱模剂及重剥离添加剂。
(1.5.7.有机硅类脱模剂)
作为有机硅类脱模剂，优选使用掺合了具有二甲基聚硅氧烷作为基本骨架的有机硅的有机硅类脱模剂。由此，能够将第一剥离片的剥离力调整至上述范围内。
将第一剥离剂层用组合物(不包括后述的催化剂)的总重量设为100质量份时，由二甲基聚硅氧烷构成的有机硅的含量优选小于100质量份，更优选小于90质量份，进一步优选小于80质量份，特别优选小于70质量份。另外，该含量的下限值为0质量份。由此，容易将第一剥离片的剥离力调整至上述范围内。
该有机硅可以为加成反应型、缩合反应型以及紫外线固化型及电子束固化型等能量射线固化型中的任一种，但优选为加成反应型有机硅。加成反应型有机硅具有反应性高、生产率优异，并且制造后的剥离力比缩合反应型容易稳定、无固化收缩等的优点，因此容易将第一剥离片的剥离力调整至上述范围内。
作为加成反应型有机硅的具体实例，可列举出在分子的末端和/或侧链具备两个以上的乙烯基、烯丙基、丙烯基及己烯基等碳原子数为2～10的烯基的有机聚硅氧烷。
在使用这样的加成反应型有机硅时，优选同时使用交联剂及催化剂。
作为交联剂，例如可列举出一分子中至少具有两个键合于硅原子的氢原子的有机聚硅氧烷。具体而言，可列举出二甲基氢硅烷氧基末端封端二甲基硅氧烷-甲基氢硅氧烷共聚物、三甲基硅烷氧基末端封端二甲基硅氧烷-甲基氢硅氧烷共聚物、三甲基硅烷氧基末端封端甲基氢聚硅氧烷、聚(氢倍半硅氧烷)等。
作为催化剂，可列举出微粒状铂、吸附在碳粉末载体上的微粒状铂、氯铂酸、醇改性氯铂酸、氯铂酸的烯烃络合物、钯及铑等铂族金属类化合物等。
通过使用这样的催化剂，能够更高效地实施第一剥离剂层用组合物的固化反应。
从使剥离力在上述范围内的角度出发，将第一剥离剂层用组合物(不包括催化剂)的总重量设为100质量份时，有机硅类脱模剂的含量优选为30～100质量份，更优选为50～100质量份。
(1.5.8.重剥离添加剂)
作为重剥离添加剂，例如可列举出有机硅树脂、硅烷偶联剂等有机硅烷，其中，优选使用有机硅树脂。由此，能够将第一剥离片的剥离力调整至上述范围内，同时能够使从粘着剂层上剥离时的第一剥离片的剥离力大于第二剥离片的剥离力。
作为有机硅树脂，例如优选使用包含作为一官能度硅氧烷单元[R3SiO1/2]的M单元与作为四官能度硅氧烷单元[SiO4/2]的Q单元的MQ树脂。另外，M单元中的三个R分别独立地表示氢原子、羟基或有机基团。从容易抑制有机硅转移的角度出发，M单元中的三个R中的一个以上优选为羟基或乙烯基，更优选为乙烯基。
(1.6.第二剥离片)
与第一剥离片相同，第二剥离片可由一层(单层)或两层以上的基材构成，从控制剥离性的角度出发，也可以对基材的表面实施剥离处理。即，基材的表面可以被改性，也可以在基材的表面形成不来自于基材的材料(例如，剥离剂层)。
第二剥离片(轻剥离型剥离片)的剥离力只要小于第一剥离片(重剥离型剥离片)的剥离力，则对第二剥离片的物性没有特别限制，但在本实施方案中，第二剥离片(轻剥离型剥离片)优选具有如下所述的物性。
(1.6.1.从粘着剂层上剥离时的剥离力)
在本实施方案中，以10m/分钟的剥离速度从粘着剂层上剥离第二剥离片时的剥离力优选为500mN/25mm以下，更优选为300mN/25mm以下，进一步优选为200mN/25mm以下，特别优选为160mN/25mm以下，其中优选为145mN/25mm以下。该剥离力相当于为了将粘着剂层贴合于构件而从粘着片上剥离轻剥离型剥离片时的剥离力。通过使上述剥离力在上述范围内，能够抑制剥离轻剥离型剥离片时的粘连。在本实施方案中，从能够容易地满足后述的剥离力差的角度及辊形态下的保存稳定性的角度出发，上述剥离力的下限值优选为20mN/25mm以上，更优选为40mN/25mm以上，进一步优选为60mN/25mm以上，特别优选为80mN/25mm以上。
剥离速度为0.3m/分钟时，从粘着剂层上剥离第二剥离片时的剥离力优选为70mN/25mm以下，更优选为50mN/25mm以下，进一步优选为40mN/25mm以下，特别优选为30mN/25mm以下，其中优选为28mN/25mm以下。该剥离力也相当于为了将粘着剂层贴合于构件而从粘着片上剥离轻剥离型剥离片时的剥离力。通过使上述剥离力在上述范围内，能够抑制剥离轻剥离型剥离片时的粘连。在本实施方案中，从能够容易地满足后述的剥离力差的角度及辊形态下的保存稳定性的角度出发，上述剥离力的下限值优选为3mN/25mm以上，更优选为8mN/25mm以上，进一步优选为12mN/25mm以上，特别优选为15mN/25mm以上。
在本实施方案中，从抑制剥离轻剥离型剥离片时的粘连的角度出发，优选第一剥离片的剥离力大于第二剥离片的剥离力，即优选存在剥离力差。另外，在本说明书中，存在剥离力差是指存在大于1mN/25mm的剥离力差。
优选以10m/分钟的剥离速度从粘着剂层上剥离第二剥离片时的剥离力与以10m/分钟的剥离速度从粘着剂层上剥离第一剥离片时的剥离力的剥离力差大于24mN/25mm。由此，能够抑制剥离轻剥离型剥离片时的粘连。从能够更有效地防止粘连的角度及兼顾弯曲性与尺寸稳定性的角度出发，优选为25～300mN/25mm，更优选为30～200mN/25mm，进一步优选为50～150mN/25mm，特别优选为60～100mN/25mm，其中优选为64～80mN/25mm。
剥离速度为0.3m/分钟时从粘着剂层上剥离第二剥离片时的剥离力与剥离速度为0.3m/分钟时从粘着剂层上剥离第一剥离片时的剥离力的剥离力差优选为1.5～60mN/25mm，更优选为2～40mN/25mm，进一步优选为2.5～30mN/25mm，特别优选为3～25mN/25mm。由此，能够抑制剥离轻剥离型剥离片时的粘连。进一步，从兼顾防止粘连与弯曲性的角度出发，该剥离力差优选为3.5～19mN/25mm，最优选为4～18mN/25mm。
从将剥离力及剥离力差调整至上述范围内的角度出发，第二剥离片的厚度优选为10～100μm，更优选为15～75μm，进一步优选为20～60μm，特别优选为24～40μm。此外，从使第一剥离片的剥离力大于第二剥离片的剥离力的角度出发，第二剥离片的厚度优选为第一剥离片的厚度以下，更优选小于第一剥离片的厚度。
另外，第二剥离片的厚度是指第二剥离片整体的厚度。例如，由多个层构成的第二剥离片的厚度是指构成第二剥离片的所有层的合计厚度。
在本实施方案中，从使剥离力在上述范围内的角度出发，第二剥离片优选为包含基材的构成，更优选对基材的表面实施剥离处理，优选具有基材与剥离剂层。通过具有剥离剂层，容易对第二剥离片中形成有剥离剂层的面(剥离面)赋予良好的剥离性。
(1.6.2.基材)
第二剥离片的基材能够适当选择作为第一剥离片的基材而例示出的材料。
(1.6.3.第二剥离剂层)
当第二剥离片具有基材与剥离剂层时，第二剥离片的剥离剂层(在本说明书中，有时称作“第二剥离剂层”)对第二剥离片赋予从粘着剂层的剥离性。在本实施方案中，为了使Si转移到粘着剂层的表面而使该表面的Si量在后述范围内，优选包含Si。作为这样的剥离剂层，例如优选使包含有机硅类脱模剂的第二剥离剂层用组合物固化而得到的层。
(1.6.4.第二剥离剂层用组合物)
只要满足第一剥离片的剥离力大于第二剥离片的剥离力的关系，则第二剥离剂层用组合物能够选自第一剥离剂层用组合物中所例示的材料。然而，优选使作为重剥离添加剂而例示的材料比第一剥离剂层用组合物中的含量少、或不含该材料。
使用包含第二剥离剂层用组合物且该组合物具有有机硅类脱模剂的涂布剂在第二剥离片的基材上形成第二剥离剂层，并将该第二剥离剂层与粘着剂层贴合时，有时会发生第二剥离剂层中所含的有机硅类脱模剂转移至粘着剂层的现象(转移现象)。在本实施方案中，通过积极地利用该转移现象，使Si以规定量存在于粘着剂层的表面，从而提高该粘着剂层的表面的剥离性。其结果，容易把将第二剥离片(轻剥离型剥离片)从粘着剂层上剥离时的剥离力调整至上述范围内，即使将第一剥离片(重剥离型剥离片)从粘着剂层上剥离时的剥离力在上述范围内，也能够增大第一剥离片与第二剥离片之间的剥离力差。
(1.6.5.第二剥离片向粘着剂层表面的Si量)
本实施方案中的第二剥离片优选为与粘着剂层贴合时，能够使Si转移至该粘着剂层的表面的剥离片。第二剥离片向粘着剂层表面的Si转移量例如能够将下述Si量作为代替指标：将第二剥离片贴合于不以Si为主要成分的粘着剂层表面并静置24小时后，通过X射线光电子能谱分析(XPS)对剥离第二剥离片而露出的粘着剂层的表面实施表面分析，根据所得到的光谱计算出Si的比率的Si量。以此方式得到的Si量优选为5～100原子％(atom％)，更优选为7～60原子％，进一步优选为9～30原子％。通过使该Si量在上述范围内，能够充分减小第二剥离片(轻剥离型剥离片)的剥离力，能够将其调整至上述剥离力的范围内。其结果，重剥离型剥离片与轻剥离型剥离片的剥离力差变大，能够抑制剥离轻剥离型剥离片时的粘连。另外，对上述Si量的具体的测定方法在后述的实施例中进行详细说明。
(1.7.粘着性组合物的制备)
粘着性组合物P例如能够通过以下方式制备：首先，制造(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)，将所得到的(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)与交联剂(B)混合。根据需要，也可以添加添加剂。
(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)例如能够通过以通常的自由基聚合法对构成聚合物的单体的混合物进行聚合来制造。(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)的聚合可根据需要使用聚合引发剂、通过溶液聚合法来实施。通过使用溶液聚合法来聚合(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)，可使所得到的聚合物的高分子量化与分子量分布的调整变得容易，进一步可降低低分子量体的生成。其结果，容易得到反复弯曲性优异的粘着剂。
作为溶液聚合法中使用的聚合溶剂，可例示出乙酸乙酯、乙酸正丁酯、乙酸异丁酯、甲苯、丙酮、己烷、甲基乙基酮等。聚合溶剂可以使用一种，也可以同时使用两种以上。
作为聚合引发剂，可列举出偶氮类化合物、有机过氧化物等，也可以同时使用两种以上。作为偶氮类化合物，可例示出2,2’-偶氮二异丁腈、2,2’-偶氮双(2-甲基丁腈)、1,1’-偶氮双(环己烷甲腈)、2,2’-偶氮双(2,4-二甲基戊腈)、2,2’-偶氮双(2,4-二甲基-4-甲氧基戊腈)、2,2’-偶氮双(2-甲基丙酸)二甲酯、4,4’-偶氮双(4-氰基戊酸)、2,2’-偶氮双(2-羟基甲基丙腈)、2,2’-偶氮双[2-(2-咪唑啉-2-基)丙烷]等。
作为有机过氧化物，可例示出过氧化苯甲酰、过氧化苯甲酸叔丁酯、过氧化氢异丙苯、过氧化二碳酸二异丙酯、过氧化二碳酸二正丙酯、过氧化二碳酸二-2-乙氧乙酯、过氧化新癸酸叔丁酯、过氧化新戊酸叔丁酯、过氧化(3,5,5-三甲基己酰)、过氧化二丙酰、过氧化二乙酰等。
另外，能够通过在上述聚合工序中掺合2-巯基乙醇等链转移剂来调节所得到的聚合物的重均分子量。
接着，向所得到的(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)的溶液中添加交联剂(B)及稀释溶剂并充分混合，由此得到用溶剂进行了稀释的粘着性组合物P(涂布溶液)。也可以根据需要添加添加剂。
另外，当上述各成分中的任意一种为固体状成分时、或者为在以未被稀释的状态与其他成分混合的情况下会发生析出的成分时，可以预先将该成分单独溶解或稀释于稀释溶剂后再与其他成分进行混合。
作为稀释溶剂，可例示出己烷、庚烷、环己烷等脂肪族烃；甲苯、二甲苯等芳香族烃；二氯甲烷、二氯乙烷等卤代烃；甲醇、乙醇、丙醇、丁醇、1-甲氧基-2-丙醇等醇；丙酮、甲基乙基酮、2-戊酮、异佛尔酮、环己酮等酮；乙酸乙酯、乙酸丁酯等酯；乙基溶纤剂等溶纤剂类溶剂等。
所制备的涂布溶液的浓度及粘度为可进行涂布的范围即可，可根据情况适当选定。例如，以使粘着性组合物P的浓度成为10～60质量％的方式进行稀释。另外，在得到涂布溶液时，稀释溶剂等的添加并非必要条件，若粘着性组合物P为可进行涂布的粘度等，则也可以不添加稀释溶剂。此时，粘着性组合物P为将(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)的聚合溶剂直接作为稀释溶剂的涂布溶液。
(1.8.粘着剂的制造)
构成粘着剂层的粘着剂优选通过将上述粘着性组合物P交联而得到。粘着性组合物P的交联通常能够通过加热处理来实施。另外，也能够将使稀释溶剂等从涂布于所需对象物的粘着性组合物P的涂膜中挥发时的干燥处理兼用作该加热处理。
加热处理的加热温度优选为50～150℃，更优选为70～120℃。此外，加热时间优选为10秒～10分钟，更优选为50秒～2分钟。
在加热处理后，也可以根据需要在常温(例如，23℃、50％RH)下设置1～2周左右的熟化期。当需要进行熟化时，经过熟化期后，得到具有交联结构的粘着剂。当不需要熟化时，在加热处理结束后，得到具有交联结构的粘着剂。
(1.9.粘着片的制造)
粘着片1的制造方法没有特别限制，根据公知的方法进行制造即可。例如，在一侧的第一剥离片11(或第二剥离片12)的剥离面上涂布上述粘着性组合物P的涂布液，实施加热处理而使粘着性组合物P交联，由此形成具有规定厚度的涂布层。将另一侧的第二剥离片12(或第一剥离片11)的剥离面叠合于所形成的涂布层。当需要熟化时，经过规定的熟化期后，涂布层成为粘着剂层10。此外，当不需要熟化时，涂布层直接成为粘着剂层10。由此，得到粘着片1。
作为粘着片1的其他制造方法，在一侧的第一剥离片11的剥离面上涂布上述粘着性组合物P的涂布液，实施加热处理而使粘着性组合物P交联从而形成涂布层，得到带涂布层的第一剥离片11。此外，在另一侧的第二剥离片12的剥离面上涂布上述粘着性组合物P的涂布液，实施加热处理而使粘着性组合物P交联从而形成涂布层，得到带涂布层的第二剥离片12。然后，将带涂布层的第一剥离片11与带涂布层的第二剥离片12以使两个涂布层彼此接触的方式进行贴合。当需要熟化时，经过规定的熟化期后，涂布层成为粘着剂层10。此外，当不需要熟化时，涂布层直接成为粘着剂层10。由此，得到粘着片1。根据该制造方法，即使在粘着剂层10较厚时，也能够稳定地进行制造。
作为涂布粘着性组合物P的涂布液的方法，可例示出棒涂法、刮刀涂布法、辊涂法、刮板涂布法、模涂法、凹版涂布法等。
(2.柔性构件层叠体)
如图2所示，本实施方案的柔性构件层叠体2通过具备第一柔性构件21(一个柔性构件)、第二柔性构件22(另一个柔性构件)及粘着剂层10而构成，所述粘着剂层10位于第一柔性构件21与第二柔性构件22之间，其将第一柔性构件21与第二柔性构件22相互贴合。
柔性构件层叠体2中的粘着剂层10为上述粘着片1的粘着剂层10。
柔性构件层叠体2为柔性器件本身或者构成柔性器件的一部分的构件。柔性器件可以为包含制造时弯曲一次且维持弯曲状态的构件的器件，也可以为包含可反复弯曲(包括弯折)的构件的器件。此外，柔性器件优选为显示器，但并不限定于此。作为柔性器件，可例示出有机电致发光(有机EL)显示器、电泳式显示器(电子纸)、将塑料基板(膜)用作基板的液晶显示器、可折叠显示器等。其可以为触控面板。
第一柔性构件21及第二柔性构件22例如为可反复弯曲(包括弯折)的构件。作为柔性构件，可例示出覆膜、阻挡膜、硬涂膜、偏振膜(偏振板)、起偏镜、相位差膜(相位差板)、视角补偿膜、亮度改善膜、对比度改善膜、扩散膜、半透射反射膜、电极膜、透明导电膜、金属网膜、膜传感器(触控传感膜)、液晶聚合物膜、发光聚合物膜、膜状液晶模块、有机EL模块(有机EL膜、有机EL元件)、电子纸模块(膜状电子纸)、TFT(Thin FilmTransistor(薄膜晶体管))基板等。
第一柔性构件21及第二柔性构件22的杨氏模量分别优选为0.1～10GPa，更优选为0.5～7GPa，进一步优选为1～5GPa。通过使第一柔性构件21及第二柔性构件22的杨氏模量在上述范围内，容易使各柔性构件进行反复弯曲。
第一柔性构件21及第二柔性构件22的厚度分别优选为10～3000μm，更优选为25～1000μm，进一步优选为50～500μm。通过使第一柔性构件21及第二柔性构件22的厚度在上述范围内，容易使各柔性构件进行反复弯曲。
示出制造柔性构件层叠体2的一个实例。首先，剥离粘着片1的一侧的第二剥离片12，将粘着片1所露出的粘着剂层10贴合于第一柔性构件21的一个面。
然后，从粘着片1的粘着剂层10上剥离另一侧的第一剥离片11，将粘着片1所露出的粘着剂层10与第二柔性构件22贴合，从而得到柔性构件层叠体2。此外，作为其他实例，也可以调换第一柔性构件21及第二柔性构件22的贴合顺序。
(3.柔性器件)
本实施方案的柔性器件具备上述柔性构件层叠体2，其可仅由柔性构件层叠体2构成，也可以通过具备一个或多个柔性构件层叠体2与其他柔性构件而构成。当将一个柔性构件层叠体2与其他柔性构件层叠体2层叠时、或者将柔性构件层叠体2与其他柔性构件层叠时，优选经由上述粘着片1的粘着剂层10进行层叠。
本实施方案的柔性器件由于通过上述粘着剂层来贴合各构件，因此即使在反复弯曲时(例如10万次)，至少也可抑制粘着剂层从所贴合的构件上浮起剥落。
将作为本实施方案的一个实例的柔性器件示于图3。另外，本发明的柔性器件并不限于该柔性器件。
如图3所示，本实施方案的柔性器件3通过从上至下依次层叠覆膜31、第一粘着剂层32、偏振膜33、第二粘着剂层34、触控传感膜35、第三粘着剂层36、有机EL元件37、第四粘着剂层38及TFT基板39而构成。上述覆膜31、偏振膜33、触控传感膜35、有机EL元件37及TFT基板39属于柔性构件。
优选第一粘着剂层32、第二粘着剂层34、第三粘着剂层36及第四粘着剂层38中的至少任意一层为上述粘着片1的粘着剂层10。优选第一粘着剂层32、第二粘着剂层34、第三粘着剂层36及第四粘着剂层38中的任意两层以上为上述粘着片1的粘着剂层10，最优选粘着剂层32、34、36、38均为粘着片1的粘着剂层10。
另外，在本说明书中，记载为“X～Y”(X、Y为任意数字)时，只要没有特别说明，则是指“X以上Y以下”的含义，同时也包括“优选大于X”或“优选小于Y”的含义。此外，记载为“X以上”(X为任意数字)时，只要没有特别说明，则包括“优选大于X”的含义，记载为“Y以下”(Y为任意数字)时，只要没有特别说明，则包括“优选小于Y”的含义。
以上，对本发明的实施方案进行说明，但本发明并不受上述实施方案的任何限定，可以在本发明的范围内以各种方案实施变更。
实施例
以下，使用实施例对发明进行更详细的说明，但本发明并不受这些实施例的限定。
(实施例1)
1.(甲基)丙烯酸酯共聚物的制备
使49质量份的丙烯酸2-乙基己酯、49质量份的丙烯酸正丁酯及2质量份的丙烯酸4-羟基丁酯共聚，制备(甲基)丙烯酸酯共聚物(A)。通过以下所示的方法测定所得到的(甲基)丙烯酸酯共聚物(A)的分子量，结果重均分子量(Mw)为120万。
重均分子量(Mw)为使用凝胶渗透色谱(GPC)在以下条件下测定(GPC测定)的聚苯乙烯换算的重均分子量。
(测定条件)
·GPC测定装置：TOSOH CORPORATION制造，HLC-8020
·GPC色谱柱(按照以下顺序通过)：TOSOH CORPORATION制造TSKguard columnHXL-H
TSKgel GMHXL(×2)
TSKgel G2000HXL
·测定溶剂：四氢呋喃
·测定温度：40℃
2.粘着性组合物的制备
将100质量份(固体成分换算值；以下相同)的上述得到的(甲基)丙烯酸酯共聚物(A)与0.2质量份的作为交联剂(B)的异氰酸酯类交联剂(Mitsui Chemicals,Inc.制造，产品名称“TAKENATED110N”)混合并充分搅拌，使用甲基乙基酮进行稀释，由此得到固体成分浓度为50质量％的粘着性组合物A的涂布溶液。
3.剥离片的制造
作为剥离片，如下所示，准备使用有机硅类脱模剂对PET膜的单面实施了剥离处理的重剥离型剥离片和使用有机硅类脱模剂对PET膜的单面实施了剥离处理的轻剥离型剥离片。确认了重剥离型剥离片的剥离力大于轻剥离型剥离片的剥离力。因此，在本实施例中，重剥离型剥离片为第一剥离片，轻剥离型剥离片为第二剥离片。
重剥离型剥离片1：LINTEC Corporation制造SP-PET501031
重剥离型剥离片2：LINTEC Corporation制造SP-PET382150
轻剥离型剥离片3：LINTEC Corporation制造SP-PET381031
轻剥离型剥离片4：LINTEC Corporation制造SP-PET25LT-H
轻剥离型剥离片5：LINTEC Corporation制造SP-PET381130
4.粘着片的制造
使用刮刀涂布机，将所得到的粘着性组合物的涂布溶液涂布于重剥离型剥离片1(SP-PET501031)的剥离处理面。然后，在90℃下对涂布层实施1分钟加热处理从而进行交联反应，形成由具有交联结构的粘着剂构成的涂布层，所述交联结构由(甲基)丙烯酸酯共聚物(A)与交联剂(B)构成。
接着，将上述得到的重剥离型剥离片1上的涂布层与轻剥离型剥离片4(SP-PET25LT-H)以使该轻剥离型剥离片4的剥离处理面与涂布层接触的方式贴合，在23℃、50％RH的条件下熟化7天，由此制作具有厚度为25μm的粘着剂层的粘着片。该粘着片具有重剥离型剥离片1/粘着剂层A(厚度：25μm)/轻剥离型剥离片4的构成。另外，粘着剂层的厚度为按照JIS K7130、使用恒压测厚仪(TECLOCK Co.,Ltd.制造PG-02)测定的值。
(实施例2～4、比较例1～3)
按照表1所示的配比变更(甲基)丙烯酸酯聚合物(A)的组成、交联剂(B)的掺合量及其他成分的掺合量，得到粘着剂组合物B～D。如表2所示，从表1所示的A～D的粘着剂组合物中选择粘着剂组合物，并将重剥离型剥离片(第一剥离片)及轻剥离型剥离片(第二剥离片)的组合设为表2所示的组合，除此以外，以与实施例1相同的方式制造粘着片。另外，比较例2为隔着重剥离型剥离片对该粘着片的粘着剂层照射了紫外线的粘着片。紫外线照射条件如下所述。
＜紫外线照射条件＞
·使用高压汞灯
·照度为200mW/cm2、光量为1000mJ/cm2
·UV照度-光量计使用EYE GRAPHICS CO.,LTD.制造的“UVPF-A1”
另外，粘着剂组合物D的UV树脂使用ARONIX(注册商标)M-315，光聚合引发剂使用JRCURE 500。
[表1]
表1所记载的缩写符号等的详细情况如下所述。
((甲基)丙烯酸酯共聚物(A))
2EHA：丙烯酸2-乙基己酯
BA：丙烯酸正丁酯
HEA：丙烯酸2-羟基乙酯
4HBA：丙烯酸4-羟基丁酯
AAc：丙烯酸
(交联剂(B))
XDI：异氰酸酯类交联剂(Mitsui Chemicals,Inc.制造，产品名称“TAKENATED110N”)
(粘着剂的储能模量G’)
层叠多层实施例及比较例中制作的粘着片的粘着剂层，制作厚度为3mm的层叠体。将所得到的粘着剂层的层叠体冲切成直径为8mm的圆柱体(高度3mm)，将其作为储能模量测定用样本。
对于测定用样本，按照JIS K7244-6，使用粘弹性测定器(REOMETRIC公司制造，DYNAMICANALAYZER)，通过扭曲剪切法，在测定温度为23℃、测定频率为1Hz的条件下测定储能模量(G’)(MPa)。
将结果示于表1。
(剥离片的剥离力)
第一剥离片的剥离力以下述方式进行测定。从所得到的粘着片中剥离第二剥离片，通过热层压(70℃，1m/分钟)在露出的粘着剂层的表面贴附厚度为25μm的易粘合PET(TOYOBO CO.,LTD.制造，PET25A-4100)的易粘合面从而制作层叠体样本。将所得到的层叠体样本裁切为25mm宽，制作测定用样本。接着，用双面胶带将测定用样本的易粘合PET的背面固定在硬质的支撑板上，制作由第一剥离片/粘着剂层/易粘合PET/双面胶带/硬质的支撑体构成的层叠体。
对于该层叠体，使用万能型拉伸试验机(Shimadzu Corporation制造的Autograph(注册商标)AG-IS)，在测定距离为100mm、剥离角度为180°、剥离速度为0.3m/分钟、2.4m/分钟及10m/分钟的条件下剥离第一剥离片，并测定此时的载荷。在所测定的载荷中，将把测定距离的最初10mm的载荷与最后10mm的载荷除外而得到的80mm间的载荷的平均值作为各剥离速度下的第一剥离片的剥离力。将结果示于表2。
第二剥离片的剥离力以下述方式进行测定。将所得到的粘着片裁切为25mm宽，制作测定用样本。使用双面胶带，将该测定用样本的与第一剥离片的剥离处理面为相反侧的面固定在硬质的支撑板上，制作由第二剥离片/粘着剂层/第一剥离片/双面胶带/硬质的支撑板构成的层叠体。对于该层叠体，使用万能型拉伸试验机(Shimadzu Corporation制造的Autograph(注册商标)AG-IS)，在测定距离为100mm、剥离角度为180°、剥离速度为0.3m/分钟及10m/分钟的条件下剥离第二剥离片，并测定此时的载荷。在所测定的载荷中，将把测定距离的最初10mm的载荷与最后10mm的载荷除外而得到的80mm间的载荷的平均值作为各剥离速度下的第二剥离片的剥离力。将结果示于表2。
此外，根据所得到的第一剥离片的剥离力与第二剥离片的剥离力计算出剥离力差(第一剥离片的剥离力-第二剥离片的剥离力)。将结果示于表2。
(第二剥离片的Si转移量)
将丙烯酸类粘着胶带(NITTO DENKO CORPORATION制造，商品名称：31B胶带)的粘着剂层表面贴附于第二剥离片的剥离处理面并保存24小时。然后，针对剥离第二剥离片而露出的粘着剂层的表面，根据通过X射线光电子能谱分析(XPS)而测定的硅原子(Si)、碳原子(C)及氧原子(O)的量(XPS计数)，利用下述式计算出硅原子比率(原子％)。将结果示于表2。
硅原子比率(原子％)＝[(Si元素量)/{(C元素量)+(O元素量)+(Si元素量)}]×100
作为测定装置，使用PerkinElmer Co.,Ltd.制造的ESCA5600，测定条件如下所示。
X射线源：Mg标准(standard)(15kv，400W)
取出角度：45°
测定时间：3分钟
测定元素：硅原子(Si)、碳原子(C)、氧原子(O)
(粘着剂层的第二剥离片侧表面是否存在Si)
从实施例及比较例中得到的粘着片中剥离第二剥离片。然后，对于露出的粘着剂层的表面，以与上述第二剥离片的Si转移量相同的方法计算出硅原子比率(原子％)。以硅原子比率大于1原子％时视作检测到Si、硅原子比率为1atom％以下时视作未检测到Si为标准，判断是否在粘着剂层表面检测到Si。将结果示于表2。
然后，以下述方式评价粘着片的特性。
(弯曲性)
在23℃、50％RH的环境下，从实施例及比较例中制作的粘着片中剥离轻剥离型剥离片(第二剥离片)，将露出的粘着剂层贴合于聚酰亚胺(PI)膜(DUPONT-TORAYCO.,LTD.制造，产品名称“Kapton 100PI”，厚度：25μm，杨氏模量：3.4GPa)的一个面。接着，剥离重剥离型剥离片(第一剥离片)，将露出的粘着剂层贴合于三乙酰纤维素(TAC)膜(KonicaMinolta,Inc.制造，产品名称“KC4UYW”，厚度：40μm)的一个面。然后，使用栗原制作所公司制造的压热器(autoclave)，在0.5MPa、50℃下加压20分钟后，在23℃、50％RH的条件下放置24小时。将以此方式得到的由PI膜/粘着剂层/TAC膜构成的层叠体裁切为50mm宽、200mm长，并将其作为样本。
使用耐久试验机(YUASASYSTEM Co.,Ltd.制造，产品名称“面状体无负荷U型伸缩试验机型号：DLDMLH-FS”)，在以下条件下使所得到的样本反复弯曲。试验后，肉眼确认在弯曲部的粘着剂层与被粘物之间的界面是否发生浮起或剥落，根据以下标准评价反复弯曲性。将结果示于表2。
＜试验条件＞
弯曲方向：以三乙酰纤维素膜侧相对的方式弯曲
最小弯曲直径：3mmφ
弯曲次数：100000次
弯曲速度：60rpm
＜反复弯曲性的评价标准＞
A…没有浮起剥落(折角小于90°)
B…没有浮起剥落(折角为90°以上)
F…存在浮起剥落
(剥离第二剥离片时的粘连)
将所得到的粘着片剪切为5×10cm的大小，制作测定用样本。接着，使用双面胶带将该测定用样本的与第一剥离片的剥离处理面为相反侧的面固定在硬质的支撑板上，制作由第二剥离片/粘着剂层/第一剥离片/双面胶带/硬质的支撑板构成的层叠体。
针对该层叠体，使用万能型拉伸试验机(Shimadzu Corporation制造的Autograph(注册商标)AG-IS)，在剥离角度为180°、剥离速度为10m/分钟的条件下从粘着剂层上剥离第二剥离片。肉眼确认剥离后的第二剥离片的剥离处理面，并根据以下标准评价是否发生了粘连。将结果示于表2。
A…没有粘连
B…粘连仅发生在长边端部5mm以内
F…整个面发生粘连
(粘着剂层端部的尺寸变化)
从所得到的粘着片中裁切出2.5×10cm的样本，并将其作为样本。从裁切出的样本中剥离第二剥离片，用层压机贴合于钠钙玻璃。贴合后，使用油性笔沿着第一剥离片的端部在钠钙玻璃的背面画线。在第一剥离片的端部贴附NITTO DENKO CORPORATION制造的粘着胶带“No.31B”，并以剥离角度为90°、剥离速度为2.4m/分钟的条件实施剥离。剥离后，使用数字显微镜，在任意三个区域(各自的宽度为2.2mm)观察表示第一剥离片的端部的线的中央与粘着剂端部位置的偏离量。测定观察视野内偏离量最大的位置，计算出所测定的三个点的平均值。对于计算出的平均值，根据以下标准评价粘着剂层的端部尺寸变化。将结果示于表2。
A：0μm以上且小于30μm
B：30μm以上且小于70μm
C：70μm以上且小于100μm
F：100μm以上
工业实用性
本发明的粘着片例如能够适宜地使用于贴合柔性构件。

Claims (3)

1.一种柔性器件用粘着片，其为具有粘着剂层与夹持所述粘着剂层的两个主面的第一剥离片及第二剥离片的粘着片，其中，
构成所述粘着剂层的粘着剂的23℃下的储能模量为0.2MPa以下，
以10m/分钟的剥离速度从所述粘着剂层上剥离时的所述第一剥离片的剥离力比以10m/分钟的剥离速度从所述粘着剂层上剥离时的所述第二剥离片的剥离力大且剥离力差大于24mN/25mm，
以2.4m/分钟的剥离速度从所述粘着剂层上剥离时的第一剥离片的剥离力为150mN/25mm以下。
2.一种柔性构件层叠体，其为具备第一柔性构件、第二柔性构件、及将所述第一柔性构件与所述第二柔性构件相互贴合的粘着剂层的柔性构件层叠体，其中，
所述粘着剂层为权利要求1所述的柔性器件用粘着片所具有的粘着剂。
3.一种柔性器件，其具备权利要求2所述的柔性构件层叠体。
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