CN115537861A - 一种用于产生过氧化氢的恒速气体扩散电极及其使用方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种用于产生过氧化氢的恒速气体扩散电极及其使用方法，所述气体扩散电极包括碳基电极片、气室、导气管、密封件和导线，所述碳基电极片嵌在气室上；所述导气管的一端连接至气室，另一端为进气口连接外部供气装置，气体通过导气管流入气室；所述导线穿过密封装置一端连接到碳基电极片，另一端与外部电源连接；将所述恒速气体扩散电极作为阴极装入电解槽，导气管通入空气，根据阴极电流密度调节空气流量；该恒速气体扩散电极，通过控制空气流量恒定，控制电解液渗透的程度，改善催化层内部的三相界面状态、提高氧传质效率。
Description
技术领域
本发明涉及一种电极，特别涉及一种用于产生过氧化氢的恒速气体扩散电极及其使用方法。
背景技术
难降解有机污染物带来严重的环境污染，而且传统水处理工艺很难将其彻底降解。电芬顿催化技术由于其高效性、环境友好的特点，最近受到广泛关注。电芬顿催化技术主要依靠过氧化氢和金属离子(Fe2+,Cu+)通过芬顿反应生成的羟基自由基，这时过氧化氢能够通过双电子氧还原反应在阴极原位生成。芬顿反应所产生的羟基自由基具有强氧化性(E-0＝2.80V vs.SHE)，能够无选择性地降解有机污染物。电芬顿催化技术能够与光催化等其他技术相结合，从而发展成光电芬顿催化技术、太阳光电芬顿催化技术等多种高级氧化技术。电芬顿反应具有反应条件温和、操作简单等许多优点，是一种节能的环保技术。基于电极原位生成芬顿试剂的电芬顿技术的关键在于提高阴极的氧还原催化性能，在产生过氧化氢的双电子氧还原反应(2e-ORR)过程中，催化剂的活性、反应物的传质和电子的传递是保证高效生成过氧化氢的三个关键因素。其中氧还原催化剂得到深入研究，取得了很大进展，但由于在常温、常压下水中氧气的溶解度低(～8mg/L)，在氧还原反应过程中氧传质成为限制反应速率的重要因素，因此改性和优化电极制备方法从而提高电芬顿阴极的氧传质性能成为研究的重点之一。
近年来气体扩散电极由于其优异的传质性能引起研究者的广泛关注。气体扩散电极发达的网络结构有利于反应物和产物的传质，因此能够提高过氧化氢产量和电流效率。但是在气体扩散电极，随着反应时间的推移发生电解液的渗透，部分或全部催化层被电解液淹没，从而导致氧传质性能下降。目前有一些研究针对解决电解液的渗透，其中文献1(Y.Zheng,J.He,S.Qiu,D.Yu,Y.Zhu,H.Pang,J.Zhang,Boosting hydrogen peroxideaccumulation by a novel air-breathing gas diffusion electrode in electro-Fenton system,Appl.Catal.B Environ.,316,2022)和专利CN114774959A公开了一种疏水性气体扩散电极，该电极通过调整催化层的疏水性的方法在催化层形成比较稳定的三相界面，空气通过电极的孔道到达催化活性位点。该电极不需要曝气设备，因此其能耗较小，但该类电极在高电流密度下依然发生电解液的渗透，因此电极的过氧化氢产量不高。文献2(J.An,N.Li,Q.Zhao,Y.Qiao,S.Wang,C.Liao,L.Zhou,T.Li,X.Wang,Y.Feng,Highlyefficient electro-generation of H2O2 by adjusting liquid-gas-solid threephase interfaces of porous carbonaceous cathode during oxygen reductionreaction,Water Res.,164,2019)利用20kPa高压空气促进催化层的氧传质，过氧化氢产量提高了45％。但该电极催化层厚度大，因此传质阻力也大，从而曝气能耗高，相当于氧还原反应所需的能耗。而且大部分气体扩散电极的氧气利用率非常低，有时甚至不到0.1％。
发明内容
发明目的：本发明的第一目的为针对现有技术中由于气体扩散电极电解液渗透的现象，从而导致氧传质性能下降，氧气利用率低、曝气能耗高的问题，提供一种高效产生过氧化氢、氧气利用率高、曝气能耗低的恒速气体扩散电极；本发明的第二目的为提供该电极的使用方法。
技术方案：本发明所述的用于产生过氧化氢的恒速气体扩散电极，包括碳基电极片、气室、导气管、密封件和导线，所述碳基电极片嵌在气室上；所述导气管的一端连接至气室，另一端为进气口连接外部供气装置，气体通过导气管流入气室；所述导线穿过密封装置一端连接到碳基电极片，另一端与外部电源连接。
优选的，所述碳基电极片包括基底碳布和涂覆在碳布上的碳基催化剂；优选的，所述碳基电极片上催化剂负载量为0.5～6mg/cm2；优选的，所述碳基电极片的催化层厚度为5～60μm。碳基电极片取消了传统气体扩散电极的扩散层，只有具有气体扩散和催化功能的催化层，其厚度为5～60μm，与传统气体扩散电极相比小得多，因此空气扩散阻力非常小，能够降低曝气能耗，且能够避免氧传质的不均匀，提高过氧化氢产量和电流效率。
所述碳基电极片的制备方法为：将碳基催化剂粉末、粘合剂和溶剂混合，通过超声处理得到分散液，所述分散液均匀涂敷在碳布上面，经退火处理得到碳基电极片。优选的，所述退火温度为300～360℃，退火时间为1～2h。优选的，所述碳基催化剂和粘合剂的质量比为1：(0.5～1)。
优选的，所述碳基催化剂选自炭黑、石墨烯、碳纳米管、活性炭或石墨中的一种或多种。
优选的，所述气室为圆柱状，碳基电极片嵌在圆柱状气室外面形成一圈。碳基电极片嵌在圆柱状的气室上一圈，电极片表面的电解液流速分布和压力分布均匀，有利于反应物和产物的传质。
本发明所述的气体扩散电极的使用方法，将所述恒速气体扩散电极作为阴极装入电解槽，导气管通入空气，根据阴极电流密度调节空气流量。
向所述恒速气体扩散电极供给的空气流量取决于电极的电流密度，并且反应期间保持恒定，电极气室内部空气压力随着催化层内部电解液渗透程度的变化而变化，也就是说，电解液过度渗透时空气压力随之上升，将渗透的电解液推到电解池中，相反渗透的电解液过少时空气压力下降、使电解液深入渗透，因此达到了控制电解液渗透的目的，改善催化层内部的三相界面状态、提高氧传质效率，能够保证高效产生过氧化氢。
优选的，所述电极电流密度为10～200mA/cm2。
优选的，向所述恒速气体扩散电极供给的空气流量为理论量的3～6倍，向阴极供给的空气压强随着电极的状态而变化，在0.5～2kPa范围。
发明机理：本发明采用了恒速操作方式，而为了实现恒速操作，取消了出气口、并用流量计控制空气流量，这时电极气室内部空气压力随着催化层内部电解液渗透程度的变化而变化，也就是说，电解液过度渗透时空气压力随之上升，将渗透的电解液推到电解池中，相反渗透的电解液过少时空气压力下降、使电解液深入渗透。因此达到了控制电解液渗透的目的，改善催化层内部的三相界面状态、提高氧传质效率。
有益效果：与现有技术相比，本发明具有如下显著优点：(1)该恒速气体扩散电极，通过控制空气流量恒定，控制电解液渗透的程度，改善催化层内部的三相界面状态、提高氧传质效率；(2)该电极的碳基电极片取消了扩散层，只有具有气体扩散和催化功能的催化层，其厚度为5～60μm，比传统气体扩散电极小得多，因此空气扩散阻力非常小，能够降低曝气能耗，能够避免氧传质的不均匀，提高过氧化氢产量和电流效率；(3)圆柱形的气室，使嵌在气室表面的碳基电极片表面的电解液流速分布和压力分布均匀，有利于反应物和产物的均匀传质，并且同样材质和尺寸的情况下圆柱状电极的机械强度比平板电极高，有利于工程化；(4)该恒速气体扩散电极在10～200mA/cm2，中性条件下，电流效率达到60～95％，同时与现有的气体扩散电极相比，本发明提供的恒速气体扩散电极氧气利用率高，曝气能耗极低，不超过氧还原反应所需能耗的1/1000，且该电极结构简单，制造和运营成本低廉，利于推广；(5)该气体扩散电极的使用方法简单，易操作。
附图说明
图1为本发明制备的恒速气体扩散电极结构示意图；
图2为实施例5制备的恒速气体扩散电极扫描电镜(SEM)图和表面接触角测定结果图；
图3为实施例1～4和对比例1制备的恒速气体扩散电极在pH值为3.0条件下的线性扫描伏安曲线(LSV)图；
图4为实施例1～4和对比例1制备的恒速气体扩散电极在pH值为5.8条件下的线性扫描伏安曲线(LSV)图；
图5为实施例1～4和对比例1制备的恒速气体扩散电极的过氧化氢产量和电流效率结果图；
图6为实施例2、5～7制备的恒速气体扩散电极的过氧化氢产量结果图；
图7为实施例5制备的恒速气体扩散电极的过氧化氢产量结果图；
图8为实施例5制备的恒速气体扩散电极的循环实验结果图。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明的技术方案作进一步说明。
实施例1
本发明的恒速气体扩散电极，如图1所示，包括碳基电极片1、气室2、导气管3、密封件4和导线5，所述碳基电极片1嵌在气室2上；所述导气管3的一端连接至气室2，另一端为进气口连接外部供气装置，气体通过导气管3流入气室2；所述导线5穿过密封装置4一端连接到碳基电极片1，另一端与外部电源连接。本实施例中电极面积为3cm2(3cm x 1cm)，气室2材质为塑料，其外径为15mm，导气管3材质为玻璃，其外径为6mm。
其中，所述碳基电极片1包括基底碳布和涂覆在碳布上的碳基催化剂，其制备方法包括以下步骤：
(1)碳布预处理：剪取碳布，用丙酮和去离子水洗涤3次，真空干燥后，浸入质量分数15％聚四氟乙烯(PTFE)乳液，然后在120℃下干燥30min，重复浸泡和干燥3次，然后转移至马弗炉中，在360℃下退火2h，得到疏水性碳布。
(2)电极片的制备：将还原氧化石墨烯粉末和无水乙醇混合后，超声处理2h，混合均匀后将PTFE乳液(60％)与其混合，再经超声处理1h，得到均匀混合液；其中还原氧化石墨烯、聚四氟乙烯和乙醇的质量比为1：0.6：100，将混合液均匀涂敷在上述碳布的一面，在100℃烘箱中干燥20min，上述步骤重复至催化剂还原氧化石墨烯负载量达到1mg/cm2为止；烘干后转移至马弗炉中，在360℃下退火2h，得到电极片。
进行过氧化氢合成反应时，将Na2SO4溶液作为电解液加入电解槽中，以铂片电极作为阳极，本实施例制备的恒速气体扩散电极为阴极，设置电流密度为60mA/cm2，空气流量为8mL/cm2·min，反应时间为60min。
实施例2
在实施例1的基础上，将碳基催化剂材料更换为硼掺杂石墨烯粉末，其他条件不变。
实施例3
在实施例1的基础上，将碳基催化剂材料更换为经过退火处理的还原氧化石墨烯粉末，催化剂负载量为3mg/cm2，其他条件不变。
实施例4
在实施例1的基础上，将碳基催化剂材料更换为经过退火处理的硼掺杂石墨烯粉末，催化剂负载量为3mg/cm2，其他条件不变。
实施例5
在实施例1的基础上，将碳基催化剂材料更换为硼掺杂石墨烯粉末，催化剂负载量为2mg/cm2，其他条件不变。
实施例6
在实施例1的基础上，将碳基催化剂材料更换为硼掺杂石墨烯粉末，催化剂负载量为3mg/cm2，其他条件不变。
实施例7
在实施例1的基础上，将碳基催化剂材料更换为硼掺杂石墨烯粉末，催化剂负载量为0.5mg/cm2，其他条件不变。
对比例1
本实施例与实施例1的不同之处在于，未使用任何催化剂材料。
碳基电极片的结构表征
图2为实施例5制备的碳基电极片的扫描电镜图。由图2可知，该电极催化层的厚度大约25μm，表面接触角大约130.9°，属于疏水性电极。
恒速气体扩散电极的电化学性能测试
图3和4分别为实施例1～4制备的碳基电极片在pH值为3.0和5.8条件下的线性扫描伏安曲线(LSV)图，由图可知，制备的恒速气体扩散电极的电流响应都很大，说明该电极的传质性能优越。
恒速气体扩散电极用于制备过氧化氢的性能测试
(1)将实施例1～4和对比例1提供的恒速气体扩散电极作为阴极，铂片电极作为阳极，以Na2SO4溶液作为电解液，电流密度为60mA/cm2，空气流量为8mL/cm2·min，中性条件下反应时间为60min，实验结果如图5所示。
由图5可知，实施例1制备的恒速气体扩散电极的过氧化氢产率为23.53mg/cm2·h，电流效率为61.8％，实施例2制备的恒速气体扩散电极的过氧化氢产率为30.78mg/cm2·h，电流效率为80.8％，实施例3制备的恒速气体扩散电极的过氧化氢产率为20.22mg/cm2·h，电流效率为53.1％，实施例4制备的恒速气体扩散电极的过氧化氢产率为30.24mg/cm2·h，电流效率为79.4％。
(2)将实施例2、5～7制备的恒速气体扩散电极作为阴极，铂片电极作为阳极，以Na2SO4溶液作为电解液，电流密度为60mA/cm2，空气流量为8mL/cm2·min，中性条件下反应时间为60min，实验结果如图6所示。
由图6可知，随着催化剂负载量的增加，过氧化氢产量先增加后减少，存在最佳负载量，实施例2提供的恒速气体扩散电极的过氧化氢产率为30.78mg/cm2·h，且电流效率高达80.8％，优于其他实施例。
(3)将实施例5提供的恒速气体扩散电极作为阴极，铂片电极作为阳极，以Na2SO4溶液作为电解液，电流密度为30～200mA/cm2，中性条件下反应时间为60min，实验结果如图7所示。
由图7可知，所述电极的过氧化氢产量随着电流密度的增加而增加，高达73.64mg/cm2·h。
(4)将实施例5提供的恒速气体扩散电极作为阴极，铂片电极作为阳极，以Na2SO4溶液作为电解液，连续运行10次，每次反应时间为60min，实验结果如图8所示。
由图8可知，所述电极过氧化氢产量保持在29～30mg/cm2·h，平均电流效率保持在77-78％，说明电极的循环使用性能稳定。
Claims (9)
1.一种用于产生过氧化氢的恒速气体扩散电极，其特征在于，包括碳基电极片(1)、气室(2)、导气管(3)、密封件(4)和导线(5)，所述碳基电极片(1)嵌在气室(2)上；所述导气管(3)的一端连接至气室(2)，另一端为进气口连接外部供气装置，气体通过导气管(3)流入气室(2)；所述导线(5)穿过密封装置(4)一端连接到碳基电极片(1)，另一端与外部电源连接。
2.根据权利要求1所述的气体扩散电极，其特征在于，所述碳基电极片(1)包括基底碳布和涂覆在碳布上的碳基催化剂。
3.根据权利要求2所述的气体扩散电极，其特征在于，所述碳基电极片(1)上催化剂负载量为0.5～6mg/cm2。
4.根据权利要求2所述的气体扩散电极，其特征在于，所述碳基电极片(1)的催化层厚度为5～60μm。
5.根据权利要求2所述的气体扩散电极，其特征在于，所述碳基催化剂选自炭黑、石墨烯、碳纳米管、活性炭或石墨中的一种或多种。
6.根据权利要求1所述的气体扩散电极，其特征在于，所述气室(2)为圆柱状，碳基电极片嵌在圆柱状气室(2)外面形成一圈。
7.一种权利要求1所述的气体扩散电极的使用方法，其特征在于，将所述恒速气体扩散电极作为阴极装入电解槽，导气管(3)通入空气，根据阴极电流密度调节空气流量。
8.根据权利要求7所述的气体扩散电极的使用方法，其特征在于，所述阴极电流密度为10～200mA/cm2。
9.根据权利要求7所述的气体扩散电极的使用方法，其特征在于，所述空气的流量为所需理论空气量的3～6倍。
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|---|---|---|---|
| CN202211300830.7A CN115537861A (zh) | 2022-10-24 | 2022-10-24 | 一种用于产生过氧化氢的恒速气体扩散电极及其使用方法 |
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| CN (1) | CN115537861A (zh) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN116081782A (zh) * | 2022-03-31 | 2023-05-09 | 南京理工大学 | 一种中试规模的过氧化氢制备装置及应用 |
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2022
- 2022-10-24 CN CN202211300830.7A patent/CN115537861A/zh active Pending
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