CN114433631A - 基于固态碳源的高导电石墨烯金属复合材料制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及基于固态碳源的高导电石墨烯金属复合材料制备方法。所述制备方法包括：先对固态碳源进行预处理，然后在若干金属基材上分别生长石墨烯，得到石墨烯金属衬底，接着将若干石墨烯金属衬底热压成型，预处理、石墨烯生长和热压成型在相互连通的腔室内完成。本发明中，固态碳源能够通过固态碳源进样机构进入进样室内，在较低温度下裂解为石墨烯成核生长所需的含碳活性基团，从而能够降低石墨烯的生长温度，缩短生长时间，降低能耗。

Description

基于固态碳源的高导电石墨烯金属复合材料制备方法
技术领域
本发明属于石墨烯制备技术领域，具体涉及基于固态碳源的高导电石墨烯金属复合材料制备方法。
背景技术
随着社会的发展和科技的不断进步，复合材料成为材料发展的必然趋势。复合材料是由两种或两种以上不同性能、不同形态的组分材料，如金属材料、无机非金属材料、高分子，复合而成的多相材料，其结合了组分原料的优势，具有多种性能优势，广泛应用于航天、航空、信息等领域。
其中，金属基复合材料是以金属及其合金为基体材料，与一种或多种金属或非金属增强相(如陶瓷、碳、石墨、硼)加工而成的复合材料，具有强度高、硬度高、韧性强、耐磨、导热、导电、耐高温、抗疲劳、不吸湿、无污染等优点，受到人们的广泛关注，成为近年来的研究热点。按照增强体来划分，可将金属基复合材料划分为金属纤维复合材料、金属晶须复合材料和金属颗粒复合材料等。
新型碳质纳米材料如石墨烯、碳纳米管，具有高导热、高导电、高力学性能，可成为金属基的良好增强体，使石墨烯金属基复合材料具有优异的性能，如耐高温、高强度、高导电。
目前，石墨烯金属基复合材料的制备方法主要有机械剥离法、化学剥离法、化学气相沉积法等。然而，机械剥离法和化学剥离法的产率低，且易破坏石墨烯的结构，不易控制石墨烯的尺寸和层数。化学气相沉积法则具有生长面积大、产品质量高等优势，是目前制备石墨烯/金属基复合材料的主要产业化方法。
为进一步提高金属基材的导电性能，人们尝试将金属基制备成石墨烯金属基层状复合材料(如石墨烯金属基层状复合板材)。然而，采用现有装置以气相沉积法制备石墨烯金属基层状复合材料，能耗高，生产成本高。
发明内容
鉴于以上所述现有技术的缺点，本发明的目的在于提供基于固态碳源的石墨烯金属层状复合材料的制备方法及制备装置，用于解决采用现有装置以气相沉积法生产石墨烯金属基层状复合材料，能耗高，生产成本高的技术问题。
发明人在研究过程中还发现，受到设备及生产条件的限制，现阶段采用固态碳源制备石墨烯金属基层状复合材料的方式为：先在石墨烯生长设备内生长石墨烯得到石墨烯金属衬底，冷却后，再将若干石墨烯金属衬底取出，转移至另一设备内热压成型。然而，石墨烯金属衬底在转运过程中会接触到空气，从而造成氧化、杂质引入，进而对复合材料的性能造成不利影响。此外，转运时，需经冷却和二次升温，工序繁琐，花费工时长，产能低。
为解决以上问题，本发明是通过以下技术方案实现的：
本发明的目的在于提供基于固态碳源的石墨烯金属层状复合材料制备方法，包括以下步骤：
先对固态碳源进行预处理，然后在若干金属基材上分别生长石墨烯，得到石墨烯金属衬底，接着将若干石墨烯金属衬底热压成型，预处理、石墨烯生长和热压成型在相互连通的腔室内完成。
可选地，所述固态碳源选自聚甲基丙烯酸甲酯、聚苯乙烯、萘、蒽、2-萘酚和噻蒽中的一种或多种。
可选地，所述预处理为：将固态碳源溶于溶剂中配制成固态碳源溶液，再将固态碳源溶液涂覆于金属基材上。
可选地，所述预处理为：预加热固态碳源，使其转变为气态。
可选地，所述预加热温度为50-300℃，优选为250-295℃。
可选地，石墨烯生长过程中，采用的辅助气体包括氢气或惰性气体或二者的混合物。
本发明中，术语“惰性气体”包括氮气、氦气、氩气和氖气等。
可选地，石墨烯生长过程中，石墨烯生长的温度为300-750℃，优选为450-550℃；时间为1-50min，优选为10-30min。
可选地，金属包括铜或镍或铁或钴或金或银或铜、镍、铁、钴、、金、银、铝和锡中的至少两种金属形成的合金。
可选地，金属基材的厚度为9-100μm。
可选地，热压成型过程中，采用的热压方式选自辊压和轧制中的一种。
可选地，所述溶剂为乙醇、丙酮、乳酸乙酯、乙酸乙酯、二甲苯、甲苯、四氢呋喃、氯仿、二甲基甲酰胺和二氯乙烷中的一种或多种。
可选地，所述固态碳源溶液的浓度为0.001wt％-1.0wt％，优选为0.005wt％-0.05wt％。
可选地，所述辅助气体的流量为10-10000sccm，优选为1000-5000sccm。
可选地，所述涂覆的厚度为1-10000nm，优选为5-500nm。
可选地，所述涂覆方式选自喷涂、滚涂和浸泡中的一种。
可选地，还包括以下步骤：将转变为气态的碳源与辅助气体混合均匀。
可选地，当热压采用辊压时，辊压的为温度500-1300℃，优选为800-900℃；压强为5-500MPa,优选为30-50Mpa；速率为0.01-1m/min,优选为0.05-0.5m/min。
可选地，当热压采用轧制时，轧制的温度为800-1050℃，优选为850-950℃；压强为20-50MPa,优选为30-50MPa；时间为5-30min,优选为20-25min。
本发明的目的还在于提供如上所述的基于固态碳源的石墨烯金属层状复合材料的制备方法所采用的制备装置，包括：
生长腔室，所述生长腔室连通有进样室和热压腔室，且位于所述进样室和热压腔室之间；所述进样室设置有固态碳源进样机构和金属基材进样机构，所述生长腔室设置有第一加热机构，所述热压腔室设置有预压辊、热压机构和第二加热机构；及
用于向所述进样室、生长腔室和热压腔室通入辅助气体的辅助气体气路机构。
可选地，所述固态碳源进样机构采用进样舟，所述进样舟下方设置有第三加热机构。
可选地，所述进样舟上方设置有气体混合机构。
可选地，所述固态碳源进样机构采用涂覆机构。
可选地，所述涂覆机构采用喷涂机，所述喷涂机设置于进样室和生长腔室之间的金属基材送料路径的上方。
可选地，所述涂覆机构采用滚涂机，所述滚涂机设置于进样室和生长腔室之间的金属基材送料路径的上侧。
可选地，所述涂覆机构采用浸泡池，所述浸泡池设置于进样室和生长腔室之间的金属基材送料路径上。
可选地，所述金属基材进样机构包括若干进料辊，所有进料辊沿竖直方向并列设置。
可选地，所述制备装置还包括导向机构，所述导向机构设置于所述金属基材进样机构与预压辊之间。
可选地，所述导向机构包括若干导辊，所有导辊沿金属基材的送料方向依次竖直设置。
可选地，所述制备装置还包括抽真空机构，所述抽真空机构用于将进样室、生长腔室和热压腔室抽真空。
可选地，所述制备装置还包括出样室，所述出样室与热压腔室连通，其设置有冷却机构和出料机构。
如上所述，本发明的基于固态碳源的石墨烯金属复合材料的制备方法及制备装置，具有以下有益效果：
首先，固态碳源通过固态碳源进样机构进入进样室内，在较低温度下裂解为石墨烯成核生长所需的含碳活性基团，实现成核生长，从而能够降低石墨烯的生长温度，加快石墨烯的生长速度，缩短生长时间，降低能耗，提高产能。
其次，在生产过程中，石墨烯生长和热压成型在相互连通的腔室内完成，石墨烯生长工序得到的石墨烯金属衬底未接触空气即进入下一工序，热压成型，避免了石墨烯金属衬底接触空气所导致的氧化及杂质引入对材料导电性能的不良影响。
附图说明
图1为实施例1的基于固态碳源的石墨烯金属层状复合材料的制备装置的结构示意图；
图2为实施例2的基于固态碳源的石墨烯金属层状复合材料的制备装置的结构示意图；
图3为实施例3的基于固态碳源的石墨烯金属层状复合材料的制备装置的结构示意图；
图4为实施例4的基于固态碳源的石墨烯金属层状复合材料的制备装置的结构示意图；
图5为拉曼光谱检测和显微镜检测的取样点示意图；
图6为拉曼光谱检测结果图，其中，A、B、C和D分别为图5中左上、右上、左下和右下的取样点的拉曼光谱检测结果图，其中，横坐标为拉曼频移，单位为波数，纵坐标为拉曼强度；
图7为显微镜检测结果图，其中，A、B、C和D分别为图5中左上、右上、左下和右下的取样点的显微镜检测结果图。
附图标记
本发明的附图中，1为进样室，11为进料辊，12为辅助气体气路机构，13为进样舟，14为抽真空机构，15为第三加热机构，16为气体混合机构，17为喷涂机，18为滚涂机，19为浸泡池，110为流量阀，2为生长腔室，21为导辊，22为第一加热机构，3为热压腔室，31为热压机构，32为预压辊，33为第二加热机构，4为出样室，41为出料机构，42为冷却机构,5为金属基材。
具体实施方式
以下通过特定的具体实例对本发明进行进一步的说明，下面将结合附图对本发明技术方案的实施例进行详细的描述。以下实施例仅用于更加清楚地说明本发明的技术方案，因此只作为示例，而不能以此来限制本发明的保护范围。
本发明提供了基于固态碳源的石墨烯金属层状复合材料的制备方法，包括以下步骤：
先对固态碳源进行预处理，然后在若干金属基材上分别生长石墨烯，得到石墨烯金属衬底，接着将若干石墨烯金属衬底热压成型，预处理、石墨烯生长和热压成型在相互连通的三个腔室内完成。
其中，金属基材包括铜或镍或铁或钴或铝或锡或金或银或铜、镍、铁、钴、铝、锡、金和银中的至少两种金属形成的合金；金属基材的厚度为9-100μm。
固态碳源选自聚甲基丙烯酸甲酯、聚苯乙烯、萘、蒽、2-萘酚和噻蒽中的一种或多种。
石墨烯生长过程中，采用的辅助气体包括氢气、氮气、氦气、氩气和氖气中的一种或多种，所述辅助气体的流量优选为10-10000sccm，优选为1000-5000sccm；石墨烯生长的温度为300-750℃，优选为450-550℃，时间为1-50min，优选为10-30min。
在本发明的一个实施例中，所述预处理为：将固态碳源溶于溶剂中配制成浓度为0.001wt％-1.0wt％的固态碳源溶液，再将固态碳源溶液涂覆于金属基材上，所述溶剂为乙醇、丙酮、乳酸乙酯、乙酸乙酯、二甲苯、甲苯、四氢呋喃、氯仿、二甲基甲酰胺和二氯乙烷中的一种或多种；所述涂覆的厚度优选为1-1000nm，更优选为5-500nm；所述涂覆方式选自喷涂、滚涂和浸泡中的一种。
在本发明的另一个实施例中，所述预处理为：将固态碳源预加热，使其转变为气态，并将转变为气态的碳源与辅助气体混合均匀；所述预加热温度为50-300℃，优选为250-295℃。
在本发明的一个实施例中，热压成型采用辊压，辊压的温度为500-1300℃，优选为800-900℃；压强为5-500MPa,优选为30-50Mpa；速率为0.01-1m/min,优选为0.05-0.5m/min。
在本发明的一个实施例中，热压成型采用轧制，轧制的温度为800-1050℃，优选为850-950℃；压强为20-50MPa,优选为30-50MPa；时间为5-30min,优选为20-25min。
本发明的目的还在于提供如上所述基于固态碳源的石墨烯金属层状复合材料的制备方法所采用的制备装置，包括：
生长腔室，生长腔室连通有进样室和热压腔室，且位于进样室和热压腔室之间，热压腔室连通有出样室；
进样室设置有固态碳源进样机构和金属基材进样机构，金属基材进样机构包括若干进料辊，所有进料辊沿竖直方向并列设置；
生长腔室设置有第一加热机构和导向机构；导向机构设置于金属基材进样机构与预压辊之间，导向机构包括若干导辊，所有导辊沿金属基材的送料方向依次竖直设置；
热压腔室设置有预压辊、热压机构和第二加热机构；
出样室设置有冷却机构和出料机构；
抽真空机构，用于将进样室、生长腔室、热压腔室和出样室抽真空；及
用于向进样室、生长腔室、热压腔室和出样室通入辅助气体的辅助气体气路机构。
在本发明的一个实施例中，固态碳源进样机构采用进样舟，进样舟上方设置有气体混合机构，进样舟下方设置有第三加热机构。
在本发明的另一个实施例中，固态碳源进样机构采用喷涂机，喷涂机设置于进样室和生长腔室之间的金属基材送料路径的上方。
在本发明的另一个实施例中，固态碳源进样机构采用滚涂机，滚涂机设置于进样室和生长腔室之间的金属基材送料路径的上侧。
在本发明的另一个实施例中，固态碳源进样机构采用浸泡池，浸泡池设置于进样室和生长腔室之间的金属基材送料路径上。
下面通过具体的例举实施例以详细说明本发明。同样应理解，以下实施例只用于对本发明进行具体的说明，不能理解为对本发明保护范围的限制，本领域的技术人员根据本发明的上述内容作出的一些非本质的改进和调整均属于本发明的保护范围。下述示例具体的工艺参数等也仅是合适范围中的一个示例，即本领域技术人员可以通过本文的说明做合适的范围内选择，而并非要限定于下文示例的具体数值。
实施例1
如图1所示基于固态碳源的石墨烯金属层状复合材料的制备装置，所述制备装置包括：
依次连通的进样室1、生长腔室2、热压腔室和出样室4，用于向进样室1、等离子体辅助分解腔室2、热压腔室3和出样室4通入辅助气体的辅助气体气路机构12及用于将进样室1、等离子体辅助分解腔室2、热压腔室3和出样室4内压力抽至低真空状态的抽真空机构14；
进样室1设置有固态碳源进样机构和金属基材进样机构，金属基材进样机构包括若干进料辊11，所有进料辊11沿竖直方向并列设置；固态碳源进样机构采用进样舟13，进样舟13上方设置有气体混合机构16，进样舟13下方设置有第三加热机构15；本实施例中，气体混合机构16采用气体混合器；
生长腔室2设置有第一加热机构22和导向机构；导向机构设置于金属基材进样机构与预压辊32之间，导向机构包括若干导辊21，所有导辊21沿金属基材的送料方向依次竖直设置；
热压腔室3设置有预压辊32、热压机构31和第二加热机构33；预压辊32包括上预压辊和下预压辊，通过预压辊32能够将若干石墨烯金属衬底预先堆叠至一起，从而有利于热压成型的顺利进行；本实施例中，热压机构31采用辊压机；
出样室4设置有冷却机构42和出料机构41；本实施例中，出料机构41采用下料辊。
第一加热机构22、第二加热机构33和第三加热机构15均包括加热组件、温度传感器和温度控制器，三者的加热组件分别用于对生长腔室2、热压腔室3和进样室内腔1进行加热，三者的温度传感器分别用于监测生长腔室2(或金属基材5)、热压腔室3和进样室内腔1的温度，温度控制器接收温度传感器的数据，并根据温度传感器的数据控制控制加热组件的开启和关闭。利用传感器检测信号并将相关信号传输至控制器，由控制器根据接收到的信号控制执行元件执行动作是现有技术，此处不再赘述，所述第一加热机构22、第二加热机构33和第三加热机构15可以采用电磁加热器、电阻丝加热套或红外线加热管；
辅助气体气路机构12设置有辅助气体存储容器及与辅助气体存储容器连通的辅助气体出气管路，辅助气体出气管路上设置有开关阀(未画出)和单向阀(未画出)，单向阀能够控制辅助气体由内向外的单向流动，避免气体向辅助气体存储容器内倒灌。辅助气体气路机构12为现有技术，与改进点无关，此处不再赘述。
辅助气体气路机构12经管道连通进样室1、生长腔室2、热压腔室3或出样室4，管道上设置有流量阀110，流量阀110能够监控排出辅助气体存储容器的辅助气体(如氢气或惰性气体或二者的混合物)的流量；
抽真空机构14，可以快速将进样室1、生长腔室2、热压腔室3和出样室4内压力抽至低真空状态，将工艺腔内的氧气和杂质抽出进样室1、生长腔室2、热压腔室3和出样室4外，使进样室1、生长腔室2、热压腔室3和出样室4处于洁净环境，避免在工艺过程中氧气或杂质的影响。具体的，本实施例中，抽真空机构14采用真空泵组。
实施例2
本实施例与实施例1的不同之处在于：热压机构31采用轧机。
固态碳源进样机构采用喷涂机17，喷涂机17设置于进样室1和生长腔室2之间的金属基材送料路径的上方；
不含有第三加热机构和气体混合机构。
实施例3
本实施例与实施例1的不同之处在于：固态碳源进样机构采用滚涂机18，滚涂机18设置于进样室1和生长腔室2之间的金属基材送料路径的上侧。
实施例4
本实施例与实施例2的不同之处在于：固态碳源进样机构用浸泡池19，浸泡池19设置于进样室1和生长腔室2之间的金属基材送料路径上，且沿金属基材送料方向的对向侧壁上均设置有过孔。
实施例5
采用实施例1的装置制备石墨烯铜基层状复合材料，具体步骤如下：
首先用抽真空机构14将进样室1、生长腔室2、热压腔室3和出样室4抽至真空状态，真空度为0.1Pa；抽真空过程中，抽真空机构14将进样室1、等离子体辅助分解腔室2、热压腔室3和出样室4内气体抽出并排放至大气中，从而使进样室1、等离子体辅助分解腔室2、热压腔室3和出样室4内环境处于无氧状态；通过辅助气体气路机构12将辅助气体通入进样室1；其中，辅助气体为氩气，氩气的流量为200sccm；
接着将固态碳源溶液置于进样舟13内，启动第三加热机构15将进样室加热至290℃，启动气体混合机构16，固态碳源在高温作用下熔化为液态并进一步气化为气态，气体混合机构16能够使转变为气态的碳源与辅助气体混合均匀；其中，固态碳源溶液为2-萘酚的氯仿溶液，浓度0.02wt％；
随后将10片厚度为25μm的铜箔通过进料辊11放料；
启动第一加热机构22，第一加热机构22将铜箔的温度加热至550℃；
铜箔在出料机构的牵拉作用下依次经导辊21、和预压辊32被传送至热压机构31处，在送料至热压机构31的过程中，铜箔在高温作用下软化，形成具有差异反应条件的铜箔双面；
与此同时,转变为气态的碳源在高温及铜箔的催化作用下裂解生成碳原子，并在铜箔表面析出，成为石墨烯晶粒的生长核心，这些碳原子不断地形成、扩散，石墨烯晶粒不断长大，并形成石墨烯膜，得到石墨烯铜衬底；
15min后，10片石墨烯铜衬底依次经导辊23和预压辊32被传送至被热压机构31处随后启动第二加热机构33将热压腔室3加热至800℃，石墨烯铜衬底在高温作用下软化，热压机构31将软化的10片石墨烯铜衬底压制成层状板材；其中，辊压的温度为800℃，压强为30MPa,速率为0.5m/min；
接着，石墨烯铜基层状复合板材在出料机构41的牵拉作用下被送料至出料机构处，启动冷却机构42，石墨烯铜基层状复合板材冷却至室温后出料。
本实施例中，固态碳源能够通过固态碳源进样机构进入进样室内，在较低温度下分解为石墨烯成核所需的含碳活性基团，实现成核生长，从而降低石墨烯生长所需要的温度，加快石墨烯生长速度，缩短生长时间，降低能耗，提高了产能。
其次，石墨烯生长工序得到的石墨烯铜衬底未接触空气即进入下一工序，热压成型，避免了石墨烯铜衬底接触空气所导致的界面氧化及表面杂质引入对材料导电性能的不良影响。
实施例6
采用实施例2的装置生产石墨烯铜基层状复合材料，本实施例与实施例5的不同之处在于：将固态碳源溶于溶剂中得到固态碳源溶液，将固态碳源溶液装入喷涂机17内，通过喷涂机17将固态碳源溶液喷涂于铜箔表面；其中，固态碳源采用聚甲基丙烯酸甲酯，溶剂采用乙酸乙酯，固态碳源的浓度为0.05wt％，喷涂厚度为100nm，轧制的温度为900℃，压强为45MPa,时间为20min。
实施例7
采用实施例3的装置生产石墨烯铜基层状复合材料，本实施例与实施例5的不同之处在于：将固态碳源溶于溶剂中得到固态碳源溶液，将固态碳源溶液装入滚涂机18内，通过滚涂机18将固态碳源溶液涂覆于铜箔表面；其中，固态碳源采用萘，溶剂采用苯，固态碳源的浓度为0.01wt％，喷涂厚度为25nm。
实施例8
采用实施例4的装置生产石墨烯铜基层状复合材料，本实施例与实施例5的不同之处在于：将固态碳源溶于溶剂中得到固态碳源溶液，将固态碳源溶液置于浸泡池19内；其中，固态碳源采用聚甲基丙烯酸甲酯,溶剂采用乙酸乙酯，固态碳源的浓度为0.01wt％；
在铜箔自进料辊11经浸泡池19送料至热压机构31过程中，浸泡池19内的固态碳源溶液涂覆于铜箔表面。
对比例1
本对比例与实施例5的不同之处在于：将10片厚度为25μm铜箔通过进料辊11放料，采用与实施例5完全相同的工艺参数生长石墨烯，得到石墨烯铜衬底，随后将石墨烯铜衬底冷却后取出，接着将10片石墨烯铜衬底置于热压机构31内，采用与实施例5完全相同的工艺参数热压成型，得到石墨烯铜基复合板材，并采用与实施例5相同的工艺参数冷却后出料。
性能检测
按照《GB/T 351-2019金属材料电阻率测试方法》中国际退火铜标准，检测实施例5-8及对比例1制得的石墨烯铜基层状复合板材的导电率，结果如表1所示；其中，截面积按照测量法中矩形截面的测量进行；
将实施例5制得的石墨烯铜衬底，按照图5所示取四个点，对四个点分别进行拉曼光谱检测，结果如图6所示，其中，激发波长为532nm，测试范围为1000-3000cm-1；
并用显微镜观察四个点的表面形貌，结果如图7所示。
表1检测结果
检测内容 实施例5 实施例6 实施例7 实施例8 对比例1
导电率/％IACS 115 110 103 105 108
由图6和图7可知，经固态碳源生长后得到的铜箔石墨烯在大面积范围内具有良好的均匀性。
上述实施例仅例示性说明本发明的原理及其功效，而非用于限制本发明。任何熟悉此技术的人士皆可在不违背本发明的精神及范畴下，对上述实施例进行修饰或改变。因此，举凡所属技术领域中具有通常知识者在未脱离本发明所揭示的精神与技术思想下所完成的一切等效修饰或改变，仍应由本发明的权利要求所涵盖。

Claims (10)

1.基于固态碳源的石墨烯金属层状复合材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
先对固态碳源进行预处理，然后在若干金属基材上分别生长石墨烯，得到石墨烯金属衬底，接着将若干石墨烯金属衬底热压成型，预处理、石墨烯生长和热压成型在相互连通的腔室内完成。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述固态碳源选自聚甲基丙烯酸甲酯、聚苯乙烯、萘、蒽、2-萘酚和噻蒽中的一种或多种；
和/或，所述预处理为：将固态碳源溶于溶剂中配制成固态碳源溶液，再将固态碳源溶液涂覆于金属基材上；
和/或，石墨烯生长过程中，采用的辅助气体包括氢气或惰性气体或二者的混合物；
和/或，石墨烯生长过程中，石墨烯的生长温度为300-750℃，时间为1-50min；
和/或，金属包括铜或镍或铁或钴或铝或锡或或金或银或铜、镍、铁、钴、铝、金、银和锡中的至少两种金属形成的合金；
和/或，金属基材的厚度为9-100μm；
和/或，热压成型过程中，采用的热压方式选自辊压和轧制中的一种。
3.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述溶剂为乙醇、丙酮、乳酸乙酯、乙酸乙酯、二甲苯、甲苯、四氢呋喃、氯仿、二甲基甲酰胺和二氯乙烷中的一种或多种；
和/或，所述固态碳源溶液的浓度为0.001wt％-1wt％；
和/或，所述涂覆的厚度为1-1000nm；
和/或，所述涂覆选自喷涂、滚涂和浸泡中的一种；
和/或，还包括以下步骤：将转变为气态的碳源与辅助气体混合均匀；
和/或，所述预加热温度为50-300℃；
和/或，所述辅助气体的流量为10-10000sccm；
和/或，当热压采用辊压时，辊压的温度为500-1300℃，压强为5-500MPa,速率为0.01-1m/min；
或，当热压采用轧制时，轧制的温度为800-1050℃，压强为40-50MPa,时间为5-30min。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述预处理为：预加热固态碳源，使其转变为气态。
5.基于固态碳源的石墨烯金属层状复合材料的制备装置，其特征在于，包括：
生长腔室，所述生长腔室连通有进样室和热压腔室，且位于所述进样室和热压腔室之间；所述进样室设置有固态碳源进样机构和金属基材进样机构，所述生长腔室设置有第一加热机构，所述热压腔室设置有预压辊、热压机构和第二加热机构；及用于向所述进样室、生长腔室和热压腔室通入辅助气体的辅助气体气路机构。
6.如权利要求5所述的制备装置，其特征在于，所述固态碳源进样机构采用进样舟，所述进样舟下方设置有第三加热机构。
7.如权利要求6所述的制备装置，其特征在于，所述进样舟上方设置有气体混合机构。
8.如权利要求5所述的制备装置，其特征在于，所述固态碳源进样机构采用涂覆机构。
9.如权利要求6所述的制备装置，其特征在于，所述涂覆机构采用喷涂机，所述喷涂机设置于进样室和生长腔室之间的金属基材送料路径的上方；
或，所述涂覆机构采用滚涂机，所述滚涂机设置于进样室和生长腔室之间的金属基材送料路径的上侧；
或，所述涂覆机构采用浸泡池，所述浸泡池设置于进样室和生长腔室之间的金属基材送料路径上；
和/或，所述金属基材进样机构包括若干进料辊，所有进料辊沿竖直方向并列设置；
和/或，还包括导向机构，所述导向机构设置于所述金属基材进样机构与预压辊之间。
10.如根据权利要求9所述的制备装置，其特征在于，所述导向机构包括若干导辊，所有导辊沿金属基材的送料方向依次竖直设置；
和/或，还包括抽真空机构，所述抽真空机构用于将进样室、生长腔室和热压腔室抽真空；
和/或，还包括出样室，所述出样室与热压腔室连通，其设置有冷却机构和出料机构。
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