CN114354571B - 一种基于半峰宽与峰高的易制毒化学品拉曼特征峰识别方法 - Google Patents
一种基于半峰宽与峰高的易制毒化学品拉曼特征峰识别方法 Download PDFInfo
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Abstract
本发明涉及一种基于半峰宽与峰高的易制毒化学品拉曼特征峰识别方法，包括以下步骤：S1、对待识别的光谱进行预处理；S2、提取预处理后待识别光谱的所有准波峰，并提取准波峰的起始位置、峰位、半峰宽与峰高；S3、根据步骤S2获得的起始位置、峰位、峰高与半峰宽，择一或多个组合，根据设定条件，判断波峰是否计入拉曼特征峰。拉曼特征峰不仅需要进行传统谱峰识别，更需要在传统谱峰识别的基础上再进行特征峰筛选，采用本发明无需人为设置任何参数和去噪，既能够适用于易制毒化学品拉曼特征峰的识别，也能够识别拉曼光谱的弱小特征峰，滤除虚假峰。
Description
技术领域
本发明涉及一种光谱特征峰识别方法，尤其涉及一种基于半峰宽与峰高拉曼特征峰识别方法。
背景技术
拉曼技术具有速度快、灵敏度高、指纹无损伤等特点，在现场检测方面具有独特优势，且在农业、医药、食品、石化等领域也得到了广泛的应用，在现场检测易制毒化学品上有着优异的表现。拉曼光谱分析包括光谱的预处理、特征提取和特征分类等步骤，其中特征提取是拉曼光谱分析的核心环节。由于每种物质都有相应的拉曼光谱特征峰分布，所以拉曼光谱特征峰的位置和大小直接反映了该物质的结构和含量信息，能否很好地识别拉曼光谱特征峰将直接影响样品特征分类的准确性。
传统谱峰识别方法目前常用的有以下几种方法：幅值法通过设置一个阈值，将大于阈值的第一个点视为光谱峰的起点，将随后的最大点视为谱峰的高点，然后将接下来小于阈值的第一个点视为光谱峰的最终点。该方法的原理较为简单，计算速度较快，但容易受到基线漂移的影响，并且比较阈值的选择对光谱峰检测的准确性有很大的影响；连续小波变换法通过一系列小波函数的叠加对信号进行分解，将寻峰从时域寻找极值转变为小波系数矩阵的脊线寻峰。虽然这种方法不仅寻峰准确率较高，还对于噪声和背景具有较强的抑制能力，但计算量较大，实在不适合实时运算。由于脊线长度与小波尺度的选择密切相关，而且需要确定脊线长度阈值及脊线信噪比阈值，所以脊线信噪比的意义也不是非常明确。连续小波变换法不够稳健，不易使用在信噪比比较大的拉曼特征峰识别中；导数法是通过把谱线看成是一条连续的曲线这一基本想法，对谱线上每个点求导数，需要根据导数的性质确定谱峰的位置，该方法对于光滑曲线具有较高的搜索准确性，且计算速度基本可以满足实时的要求，但对于噪声较大的复杂谱线易产生虚假峰，需要设置阈值参数过滤掉虚假峰，阀值的选取对分析结果影响较大。依据局部信噪比的定义，谱峰处的局部信噪比下限应为6倍的噪声标准差。然而实际的光谱数据除了包含特征峰、基线噪声外，还存在基线漂移，如何从中估计出噪声标准差是一个值得研究的问题。
目前，主要是通过手动或半手动的传统方法来进行噪声估计，估计噪声标准偏差都首先需要从光谱中找出一段没有包含特征峰、离群值和明显基线倾斜的数据。如果不同场景下采集的光谱数据都用这种方式处理，之所以会导致估计结果不可靠，是因为人为主观因素的影响，这极大不利于手持式拉曼光谱仪的自动化操作。由于拉曼光谱在进行现场检测时会存在较多的干扰峰，它们不仅影响拉曼特征峰的谱峰识别，而且对拉曼光谱种类识别造成干扰，其中干扰峰包括噪声干扰峰、基底干扰峰与非物质特征峰(塑料、玻璃瓶)等。
发明内容
为了克服现有拉曼光谱特征峰检测法中非物质特征峰对有效信息的影响，为此，本发明提出了一种基于半峰宽与峰高的易制毒化学品拉曼特征峰识别方法，可包括以下步骤：
S1、对待识别的光谱进行预处理；
S2、提取预处理后待识别光谱的所有准波峰，并提取准波峰的起始位置、峰位、半峰宽与峰高；
S3、根据步骤S2获得的起始位置、峰位、峰高与半峰宽等条件，择一个条件或多个条件组合，判断波峰是否计入拉曼特征峰。
上述步骤S1预处理是为去基线降噪，可以采用拉曼谱图解析常用的去基线处理方式，也可以采用一些新型的数据预处理方式比如可通过引入根据拉曼光谱特征来设计并训练好的超对称褶积神经网络来消除基线漂移与噪声的影响，相比传统预处理方法的中值滤波、高通滤波和小波变换的方法，卷积神经网络具有速度快、实时性好且放大信号的特点，可提高拉曼光谱识别率。
上述步骤S2是为步骤1预处理后对拉曼谱进行所有特征峰的识别与提取，比如特征峰的起始位置、结束位置、峰位、峰高与半峰宽等数据。可以采用拉曼谱图解析常用的谱峰识别提取方式，也可以采用一些新型的数据识别提取方式比如引入对称零面积法来进行拉曼光谱波峰检测，并结合对类峰形函数进行超对称函数设计，与选择匹配滤波器法相结合，该法相比传统波峰检测方法中的幅度法、斜率法和面积法可提高检测速度和准确性。
本发明在易制毒化学品的波峰检测过程中，加入特征峰筛选的特殊步骤—结合以峰高与半峰宽比值δ以及相关系数γ的筛选，增强了其检测弱小峰的准确性与能力，能够有效排除干扰峰，尤其针对非物质干扰峰有着较为优异的区分效果，有效提高了检测精确度。本发明既能够适用于易制毒化学品的拉曼特征峰的识别，也能够识别出其他拉曼光谱弱小的特征峰，滤除虚假峰(玻璃与塑料干扰峰)。有效解决了传统寻峰方式无法区分非物质干扰峰的问题。
附图说明
图1实施例1甲苯光谱预处理结果图。
图2实施例1光谱提取准波峰结果展示图。
图3实施例1基于峰高与半峰宽比值δ的筛选结果图。
图4实施例1以峰高为检索条件的匹配系数γ的筛选结果图。
图5实施例2苯乙酸拉曼光谱预处理结果图。
图6实施例3乙醚拉曼光谱预处理结果图。
图7本发明的一种流程框图。
具体实施方式
下述实施例是对于本发明内容的进一步说明以作为对本发明技术内容的阐释，但本发明的实质内容并不仅限于下述实施例所述，本领域的普通技术人员可以且应当知晓任何基于本发明实质精神的简单变化或替换均应属于本发明所要求的保护范围。
实施例1
以易制毒化学品甲苯的拉曼光谱为例，对本发明的技术方案做进一步说明。
S1、对待识别的光谱进行预处理
对所述光谱进行基于卷积神经网络的拉曼光谱预处理；对于卷积核和输出层的权重选择“Glorot”初始化，在训练阶段使用随机网格搜索交叉验证框架来选择精度最高的配置。卷积核和输出层的权重的初始化，模型的参数及其值的范围如下表所示：
表1初始化参数范围表
光谱预处理结果如图1所示。预处理可实现较好的去基线降噪效果并利于后续的寻峰。
S2、提取预处理后待识别光谱的所有准波峰，并提取准波峰的起始位置、峰位、半峰宽与峰高；
利用超对称特征峰提取法提取预处理后的待识别光谱的准波峰。选择超对称函数(对称零面积变换最优函数)作为变换函数与待识别光谱数据进行褶积变换，且超对称函数为对称变换函数，所述超对称函数公式为：
其中A和B为常数，x表示变量。公式作用是寻峰时对符合拉曼特征(高斯分布)的谱峰进行识别，是现有常用公式，其中AB均是常数。引入了卷积神经网络进行光谱预处理，并使用超对称函数提取准波峰，可使得寻出的谱峰更满足拉曼谱峰特征。
光谱提取准波峰结果展示如图2所示(其中，第9号与第10号峰的峰高、峰位、开始位置、结束位置均临近，图中看似重合)。取预处理后待识别光谱的所有准波峰，并提取准波峰的起始位置、峰位、半峰宽与峰高详细情况如下表所示：
表2提取准波峰详细情况表
| 序号 | 峰位 | 峰高 | 半峰宽 | 开始位置 | 结束位置 |
| 1 | 212 | 6656.501 | 15.35644 | 173.6089 | 250.3911 |
| 2 | 341 | 1292.395 | 36.66652 | 249.3337 | 432.6663 |
| 3 | 459 | 226.4868 | 16.89285 | 416.7679 | 501.2321 |
| 4 | 516 | 6367.146 | 24.1122 | 455.7195 | 576.2805 |
| 5 | 617 | 2929.111 | 28.60669 | 545.4833 | 688.5167 |
| 6 | 781 | 14628.92 | 22.64853 | 724.3787 | 837.6213 |
| 7 | 999 | 19610.84 | 22.50872 | 942.7282 | 1055.272 |
| 8 | 1025 | 5431.115 | 6.144039 | 1009.64 | 1040.36 |
| 9 | 1154 | 1624.653 | 12.6288 | 1122.428 | 1185.572 |
| 10 | 1173 | 1486.354 | 7.370063 | 1154.575 | 1191.425 |
| 11 | 1205 | 4197.192 | 23.21023 | 1146.974 | 1263.026 |
| 12 | 1325 | 237.2404 | 13.57377 | 1291.066 | 1358.934 |
| 13 | 1374 | 1443.376 | 25.61126 | 1309.972 | 1438.028 |
| 14 | 1438 | 502.9566 | 38.02839 | 1342.929 | 1533.071 |
| 15 | 1598 | 2056.102 | 38.59021 | 1501.524 | 1694.476 |
| 16 | 2922 | 346.1362 | 28.33279 | 2851.168 | 2992.832 |
S31、使用峰高与半峰宽比判断是否计入拉曼特征峰
使用峰高与半峰宽比判断是否计入拉曼特征峰的步骤如下所示：
计算峰高与半峰宽比值δ的公式为：
其中FWHM表示半峰宽，H表示峰高。若比值δ大于设定值，则该准波峰进入下一步比对，若比值δ小于设定值，则该波峰直接被滤除，不计入拉曼特征峰。易制毒化学品δ设定值均为100。峰高与半峰宽比值δ的详细情况如下表所示：
表3峰高与半峰宽比值δ详细情况表
| 序号 | 峰位 | 峰高 | 半峰宽 | 峰高与半峰宽比值δ |
| 1 | 212 | 6656.501 | 15.35644 | 433.4665385 |
| 2 | 341 | 1292.395 | 36.66652 | 35.24726915 |
| 3 | 459 | 226.4868 | 16.89285 | 13.4072574 |
| 4 | 516 | 6367.146 | 24.1122 | 264.0632751 |
| 5 | 617 | 2929.111 | 28.60669 | 102.3925111 |
| 6 | 781 | 14628.92 | 22.64853 | 645.9102381 |
| 7 | 999 | 19610.84 | 22.50872 | 871.2550637 |
| 8 | 1025 | 5431.115 | 6.144039 | 883.9650383 |
| 9 | 1154 | 1624.653 | 12.6288 | 128.6466719 |
| 10 | 1173 | 1486.354 | 7.370063 | 201.6744992 |
| 11 | 1205 | 4197.192 | 23.21023 | 180.8337338 |
| 12 | 1325 | 237.2404 | 13.57377 | 17.47785256 |
| 13 | 1374 | 1443.376 | 25.61126 | 56.35708524 |
| 14 | 1438 | 502.9566 | 38.02839 | 13.22582003 |
| 15 | 1598 | 2056.102 | 38.59021 | 53.28039427 |
| 16 | 2922 | 346.1362 | 28.33279 | 12.21680613 |
针对设定条件，峰高与半峰宽比值δ必须大于100。通过此种方法，不需设定阈值进行特征峰识别，且能够有效滤除奇异与不正常的波峰，是适合拉曼特征峰的一种不需设定阈值有效的识别方法。具体基于峰高与半峰宽比值δ的筛选方法如图3(其中，第7号与第8号峰的峰高、峰位均临近，图中看似重合，这分别与图2中的第9和第10号峰情况相同)。
基于峰高与半峰宽比值δ的筛选详细数据情况如上表所示，并根据上表数据进行筛选，得出结果如下表所示：
表4基于峰高与半峰宽比值δ的筛选结果
| 序号 | 峰位 | 峰高 | 半峰宽 | 峰高与半峰宽比值δ |
| 1 | 212 | 6656.501288 | 15.3564363 | 433.4665385 |
| 2 | 516 | 6367.145864 | 24.11219759 | 264.0632751 |
| 3 | 617 | 2929.110672 | 28.60668854 | 102.3925111 |
| 4 | 781 | 14628.91578 | 22.64852749 | 645.9102381 |
| 5 | 999 | 19610.83748 | 22.50872138 | 871.2550637 |
| 6 | 1025 | 5431.1154 | 6.144038695 | 883.9650383 |
| 7 | 1154 | 1624.653405 | 12.62880245 | 128.6466719 |
| 8 | 1173 | 1486.353767 | 7.370063013 | 201.6744992 |
| 9 | 1205 | 4197.191906 | 23.21022642 | 180.8337338 |
S32、使用峰高和/或半峰宽为检索条件判断是否计入拉曼特征峰的步骤为：
S321、将准波峰的峰高作为索引，在拉曼特征峰数据库中进行检索与波峰形状识别，最终以返回结果作为判断依据；
S322、获得判断依据后，进行进一步条件筛选；若无结果返回，则该波峰直接被滤除，不进行下一步筛选，且直接不计入拉曼特征峰。
具体地说，确定判断依据为以峰高为索引在拉曼特征峰数据库中检索到的波形，根据起始位置来提取每个满足步骤S31中条件的准波峰的完整波形，计算其与判断依据的匹配系数(相关系数)γ，若γ满足判断依据设定范围，则判断该准波峰为拉曼特征峰，若γ不满足，则将该准波峰滤除，不计为拉曼特征峰。
具体地说，匹配系数γ符合公式：
其中n表示整个波峰纵坐标个数，xi表示数据库的光谱纵坐标数据，yj表示待识别光谱纵坐标数据。匹配系数γ需要大于等于0.85。上述公式为现有。
基于峰高与半峰宽为检索条件的筛选详细数据情况如上表所示，并根据上表数据进行筛选，得出结果如下表所示：
表5基于峰高与半峰宽为检索条件的筛选结果
| 序号 | 峰位 | 峰高 | 半峰宽 | 匹配系数γ | 是否满足条件 |
| 1 | 212 | 6656.501288 | 15.3564363 | 0.432824517 | 否 |
| 2 | 516 | 6367.145864 | 24.11219759 | 0.963841897 | 是 |
| 3 | 617 | 2929.110672 | 28.60668854 | 0.849083886 | 否 |
| 4 | 781 | 14628.91578 | 22.64852749 | 0.945206108 | 是 |
| 5 | 999 | 19610.83748 | 22.50872138 | 0.973325152 | 是 |
| 6 | 1025 | 5431.1154 | 6.144038695 | 0.922171606 | 是 |
| 7 | 1154 | 1624.653405 | 12.62880245 | 0.638865069 | 否 |
| 8 | 1173 | 1486.353767 | 7.370063013 | 0.706047817 | 否 |
| 9 | 1205 | 4197.191906 | 23.21022642 | 0.939561889 | 是 |
根据条件滤除一部分峰形奇怪且不符合拉曼特征峰特点的波峰，从而更加适合对拉曼或SERS光谱进行特征峰的识别。最终得出识别结果与实际特征峰对比情况如下表所示：
表6最终结果与实际拉曼特征峰对比详情表
| 序号 | 峰位 | 峰高 | 半峰宽 | 匹配系数γ | 是否为特征峰 |
| 1 | 516 | 6367.145864 | 24.11219759 | 0.963841897 | 是 |
| 2 | 781 | 14628.91578 | 22.64852749 | 0.945206108 | 是 |
| 3 | 999 | 19610.83748 | 22.50872138 | 0.973325152 | 是 |
| 4 | 1025 | 5431.1154 | 6.144038695 | 0.922171606 | 是 |
| 5 | 1205 | 4197.191906 | 23.21022642 | 0.939561889 | 是 |
由上述结果可以看出甲苯的5个拉曼特征峰都被找出，其中杂峰几乎均被滤除。在第一次峰筛选时排除了塑料玻璃瓶子等的杂峰(1369cm-1、1599cm-1等位置)与噪声峰(1598cm-1、2922cm-1等位置)的干扰，在第二次峰筛选时排除了由于去基线算法在首尾两处所可能带来的畸变峰的干扰。
实施例2
以苯乙酸拉曼光谱为例，与实施例1不同之处在于，特征峰选择的范围不同。峰高与半峰宽比值δ设定值100，匹配系数γ大于等于0.85。
实施例3
以乙醚拉曼光谱为例，与实施例1不同之处在于，特征峰选择的范围不同。峰高与半峰宽比值δ设定值100，匹配系数γ大于等于0.85。
应当说明的是，本发明的上述所述之技术内容仅为使本领域技术人员能够获知本发明技术实质而进行的解释与阐明，故所述之技术内容并非用以限制本发明的实质保护范围。本发明的实质保护范围应以权利要求书所述之为准。本领域技术人员应当知晓，凡基于本发明的实质精神所作出的任何修改、等同替换和改进等，均应在本发明的实质保护范围之内。
Claims (6)
1.一种基于半峰宽与峰高的易制毒化学品拉曼特征峰识别方法，包括以下步骤：
S1、对待识别的光谱进行预处理去基线降噪；
S2、提取预处理后待识别光谱的所有准波峰，并提取准波峰的起始位置、结束位置、峰位、半峰宽与峰高；
S3、以步骤S2获得的起始位置、结束位置、峰位、峰高与半峰宽作为条件，在拉曼特征峰数据库中进行检索与波峰形状识别，判断波峰是否计入拉曼特征峰；
步骤S3中，先使用峰高与半峰宽判断是否计入拉曼特征峰，再使用峰高判断是否计入拉曼特征峰；具体的步骤如下：
S31：计算半峰宽与峰高比值δ，若比值δ大于设定值，则该准波峰进入下一步比对，若比值δ小于设定值，则该波峰直接被滤除，不计入拉曼特征峰；
S32、将准波峰的峰高作为索引，在拉曼特征峰数据库中进行检索与波峰形状识别，最终以返回结果作为判断依据；获得判断依据后，进行进一步条件筛选；若无结果返回，则该波峰直接被滤除，不进行下一步筛选，且直接不计入拉曼特征峰；
S33、确定判断依据为以峰高为索引在拉曼特征峰数据库中检索到的波形，S32有返回结果时，根据起始位置来提取每个满足步骤S3中条件的准波峰的完整波形，计算其与判断依据的匹配系数γ，若γ满足判断依据设定范围，则判断该准波峰为拉曼特征峰，若γ不满足，则将该准波峰滤除，不计为拉曼特征峰。
2.如权利要求1所述方法，其特征在于，步骤S1预处理采用卷积神经网络对拉曼光谱数据进行预处理。
3.如权利要求1所述方法，其特征在于，步骤S2是为获取预处理后待识别光谱的所有准波峰，并提取准波峰的起始位置、结束位置、峰位、峰高与半峰宽。
4.如权利要求1所述方法，其特征在于，步骤S3中使用峰高与半峰宽判断是否计入拉曼特征峰的步骤为：
S31：计算峰高与半峰宽比值δ，若比值δ大于设定值，则该准波峰进入下一步比对，若比值δ小于设定值，则该波峰直接被滤除，不计入拉曼特征峰。
5.如权利要求1所述方法，其特征在于，步骤S3中使用峰高判断是否计入拉曼特征峰的步骤为：
S321、将准波峰的峰高作为索引，在拉曼特征峰数据库中进行检索与波峰形状识别，最终以返回结果作为判断依据；
S322、获得判断依据后，进行进一步条件筛选；若无结果返回，则该波峰直接被滤除，不进行下一步筛选，且直接不计入拉曼特征峰。
6.如权利要求5所述方法，其特征在于，步骤S3还包括：
确定判断依据为以峰高为索引在拉曼特征峰数据库中检索到的波形，根据起始位置来提取每个满足步骤S322中条件的准波峰的完整波形，计算其与判断依据的匹配系数γ，若γ满足判断依据设定范围，则判断该准波峰为拉曼特征峰，若γ不满足，则将该准波峰滤除，不计为拉曼特征峰。
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