CN114163085A - 一种以电化学系统强化产甲烷的厌氧生物反应器 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种以电化学系统强化产甲烷的厌氧生物反应器，属于污水处理及污水资源化技术领域。本发明的厌氧生物反应器包括厌氧生物反应器和厌氧生物反应器外部设置的电化学系统，所述厌氧生物反应器包括反应容器、碳毡、钛网和集气装置，碳毡作为工作电极，钛网作为对电极，碳毡完全浸入活性污泥层，钛网设置于上清液中；电化学系统包括直流稳压电源、正极导线和负极导线；所述直流稳压电源通过正极导线和负极导线分别与碳毡和钛网连接；本发明利用电化学技术，可以加快厌氧消化微生物之间的传质速率，同时增强产甲烷微生物的代谢活性，达到强化了出水的水质，增加甲烷产量，实现污水处理与资源化的目的。
Description
技术领域
本发明属于污水处理及污水资源化技术领域，特别涉及一种以电化学系统强化产甲烷的厌氧生物反应器。
背景技术
能源短缺问题是全世界实现可持续发展过程中共同面临的一大难题，发展及应用可再生能源及技术是应对这一难题的有效措施。与此同时，日益紧缺的淡水资源也对废水处理技术提出了重要挑战。在这一背景之上，废水被视作是一种资源，而不是传统意义上的废物。相比于传统的好氧生物处理技术，厌氧生物处理技术具有占地面积小、运行成本低、剩余污泥少、容积负荷高并且能产生以甲烷为主的生物能源。是一种既能满足废水处理需求，又能实现生物质能源回收的技术。厌氧产甲烷过程的顺利进行，需要多种微生物的协同作用共同实现。但是由于产甲烷菌的生长代谢速率远不及水解酸化细菌的生长代谢的速率，容易造成酸积累，从而破坏厌氧消化的平衡，甚至导致系统崩溃。此外，厌氧消化也存在启动时间较长，耐冲击负荷差，甲烷比例低的缺点。一般可通过预处理污泥(超声波、微波、高温、高压、氧化剂处理)；优化操作条件(温度、pH、水力停留时间等)；添加催化剂(Fe,Ni,Zn,Mn,Cu,Co等)等方式来缓解厌氧消化过程中的问题，但这些方法仍存在产甲烷效率低等的问题。此外，以上这些方法所耗费的成本也不可忽略。
厌氧消化((Aerobic digestion,AD))产甲烷过程主要依靠物种间H2分子的传递(interspecies H2 transfer，IHT)来实现，即当原始底物被分解时，多个相互作用的厌氧细菌之间通过H2联合起来实现氧化还原反应，IHT的速率控制也制约着甲烷的生产，而H2的传递极易受到环境(H2分压、pH、有机负荷等)的影响，使得系统产甲烷比例低。研究表明，微生物间还存在着一种直接种间电子传递(Directly interspecies electron transfer，DIET)的方式实现厌氧产甲烷过程，即微生物之间通过纳米导线、氧化还原蛋白、导电材料等进行直接电子交换。微生物通过DIET的互营代谢不再依赖于氢等能量载体。研究开发一种从源头上解决产甲烷效率低、出水的水质差以及反应系统稳定性差等问题的厌氧生物反应器成为当前亟待研究的重要课题。
发明内容
为解决现有技术存在的技术问题，本发明的目的是提供了一种以电化学系统强化产甲烷的厌氧生物反应器。
本发明目的是通过以下方式实现：
一种以电化学系统强化产甲烷的厌氧生物反应器，包括厌氧生物反应器和厌氧生物反应器外部设置的电化学系统；所述厌氧生物反应器包括反应容器、碳毡、钛网和集气装置，所述反应容器底部沉积有活性污泥，所述碳毡作为工作电极，所述钛网作为对电极，所述碳毡完全浸入活性污泥层，所述钛网设置于上清液中；所述电化学系统包括直流稳压电源、正极导线和负极导线；所述直流稳压电源通过正极导线和负极导线分别与碳毡和钛网连接，为厌氧生物反应器提供电压。
基于以上技术方案，进一步地，所述反应容器为罐式结构，有效容积为0.1～1000L。
基于以上技术方案，进一步地，所述反应容器的底部设有进水口。
基于以上技术方案，进一步地，所述进水口与进水管路相连，待处理污水通过进水泵经进水管路由进水口进入厌氧生物反应器。
基于以上技术方案，进一步地，所述反应容器的侧壁上设有出水口，经厌氧生物反应器处理后的水通过出水口自然流出。
基于以上技术方案，进一步地，所述集气装置设置于反应容器的顶部，用于收集厌氧生物反应器所产生的气体。
基于以上技术方案，进一步地，所述钛网呈圆柱状。
基于以上技术方案，进一步地，所述碳毡的有效面积为0.01～10m2。
基于以上技术方案，进一步地，所述碳毡的外壁与钛网的间距为0.5～10cm。
基于以上技术方案，进一步地，所述活性污泥来自城市污水处理厂，所述活性污泥在使用前经纱网过滤去除杂质。
基于以上技术方案，进一步地，所述碳毡的顶端或者底端通过负极导线与直流稳压电源的负极相连，所述钛网通过正极导线与直流稳压电源的正极相连。
基于以上技术方案，进一步地，施加在所述碳毡上的电压为-0.1～(-1)V。
本发明另一方面提供一种高效降解污染物和产甲烷的工艺，所述工艺使用上述的厌氧生物反应器，具体步骤如下：
①以模拟废水作为批次实验中的目标污染物质，葡萄糖作为碳源；
②设置所述厌氧生物反应器运行参数，施加电压为-0.1～(-1)V，水力停留时间为10～50h，混合液挥发性悬浮固体浓度为2000～5000mg/L，pH为7～8；
③通过泵持续不断向所述厌氧生物反应器输入模拟废水，以出水COD、pH、VFAs、产气情况作为基本指标，考察所述厌氧生物反应器降解污染物和产甲烷的效率以及运行稳定性。
基于以上技术方案，进一步地，所述的模拟废水的COD为1000-2500mg/L。
基于以上技术方案，进一步地，，所述的模拟废水中每克COD包含如下组分：0.94g葡萄糖、0.01g酵母粉、0.064g NH4Cl、0.022gKH2PO4、0.05gNaCl、0.1g EDTA-2Na、0.075gNaHCO3、0.025gMgSO4·7H2O、0.025gFeSO4·7H2O、0.025gCaCl2、0.018gFeSO4·7H2O、0.009gH3BO3、0.16gCuSO4·7H2O、0.62g MnCl2·4H2O、0.27g ZnSO4·5H2O、0.12g NiCl2·6H2O。
基于以上技术方案，进一步地，所述厌氧生物反应器稳定运行100～200天。
本发明相对于现有技术具有的有益效果如下：
①本发明的以电化学系统强化产甲烷的厌氧生物反应器提升了能源物质(甲烷、VFA)的回收和利用，尤其促进了甲烷效率的提高，实现了废水资源的定向回收利用。
②本发明的以电化学系统强化产甲烷的厌氧生物反应器强化了出水的水质，出水COD去除率高于95％，PH稳定在6.4～7.2。
③本发明的以电化学系统强化产甲烷的厌氧生物反应器缩短了厌氧反应器的稳定时间，提高了厌氧反应器的稳定性和抗冲击负荷能力。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例，下面将对实施例涉及的附图进行简单地介绍。
图1为实施例1以电化学系统强化产甲烷的厌氧生物反应器的结构示意图，图中：1：进水槽、2：进水泵、3：碳毡、4：钛网、5：直流电源、6：钛丝、7：集气袋、8：出水槽。
图2为实施例2的BEAD系统与AD系统的出水的COD变化情况统计图。
图3为实施例2的BEAD系统与AD系统的出水的VFAs变化情况。
图4为实施例2的BEAD系统与AD系统的出水的pH变化情况。
图5为实施例2的BEAD系统的甲烷浓度(a)、甲烷产率(c)及CO2产率(d)与AD系统的甲烷浓度(b)、甲烷产率(c)及CO2产率(d)对比图。
图6为BEAD系统与AD系统两反应器悬浮污泥和BEAD系统电极表面生物膜的INT-ETS以及辅酶F420的活性。
图7为BEAD系统与AD系统反应器内悬浮污泥的微生物群落分布情况。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明进行详细的说明，但本发明的实施方式不限于此，显而易见地，下面描述中的实施例仅是本发明的部分实施例，对于本领域技术人员来讲，在不付出创造性劳动性的前提下，获得其他的类似的实施例均落入本发明的保护范围。
实施例1
一种以电化学辅助方法搭建高效产甲烷厌氧生物反应器，如图1所示，包括厌氧生物反应器主体和直流电装置，所述厌氧生物反应器主体为有效容积为1.2L的罐式结构，包括碳毡组件3和活性污泥，所述碳毡作为工作电极，碳毡组件3的顶端通过钛丝与直流稳压电源的负极相连，且有效面积为0.10944m2；以12cm×6cm的钛网4作为对电极，所述钛网4呈圆柱形放置在上清液中，钛网4通过钛丝连接直流稳压电源的正极，由此构成闭合回路，施加电压为-0.8V。碳毡3的外壁与钛网4间距约为2cm。所述厌氧生物反应器主体的底部设有进水口，所述进水口与进水管路相连；所述反应器从进水口进水。所述厌氧生物反应器还包括：进水泵2，进水槽1中水通过进水泵2经进水管路由进水口进入厌氧生物反应器主体，经厌氧生物反应器主体处理后经出水口流出到出水槽8。
实施例2
BEAD的运行：参照实施例1，建立两个有效容积1.2L的平行的反应器，分别对施加电化学系统(-0.8V)和不施加电化学系统的厌氧反应器的运行状况进行比较，分别表示为BEAD和AD。具体运行参数条件如下：实施例1中活性污泥来自大连凌水污水处理厂，进水COD为1000～2500mg/L，即每克COD进水中含有0.94g葡萄糖、0.01g酵母粉、0.064g NH4Cl、0.022g KH2PO4、0.05g NaCl、0.1g EDTA-2Na、0.075g NaHCO3、0.025g MgSO4·7H2O、0.025gFeSO4·7H2O、0.025g CaCl2、0.018g FeSO4·7H2O、0.009g H3BO3、0.16g CuSO4·7H2O、0.62gMnCl2·4H2O、0.27g ZnSO4·5H2O、0.12g NiCl2·6H2O。BEAD系统与AD系统共运行140天，分为2个阶段，其中第一阶段Stage 1(第0-80天)和第二阶段Stage 2(第100-140天)，中间历经20天的饥饿期，将BEAD系统与AD系统进行对比。每一个阶段运行条件的调整都是等待上一阶段稳定后再操作，以保证实验的完整与连续。在整个运行期间，控制水力停留时间(HRT)为32h，控制初始混合液挥发性悬浮固体浓度(MLVSS)为5000mg/L，进水pH为7-8，每两天取出水进行COD、pH与挥发性脂肪酸(VFAs)浓度的测定，考察该BEAD系统对污染物质的处理和回收利用能力。定期测量气袋内的收集到的气体成分与产气速率，考察该BEAD系统的产甲烷能力。
实施例3
实施例2的BEAD对COD，VFAs去除效率：
使用微波消解法测定COD，液相色谱法测定VFAs(LC-20A HPLC,岛津,日本)。
(A)COD去除：如图2所示，在为期140天的长期运行中，第一阶段和第二阶段的进水COD由1000mg/L逐步提升到2500mg/L。由于系统中COD主要被悬浮污泥中微生物降解，因此，BEAD系统与AD系统的厌氧反应器在初始阶段的出水COD相差不大。随着运行时间的延长，在后续的运行条件改变中，随着BEAD系统反应器电极上微生物的附着，电化学开始发挥作用，有机物在阳极完成氧化过程并释放质子，被释放质子和氧化过程的中间产物在阴极被产甲烷菌还原为甲烷，BEAD系统的处理效果在这一过程的协助下开始明显优于AD。此外，在电场下，微生物的新陈代谢活性也得到了促进。在历达20天的饥饿期后，BEAD仅需要不到5天的时间就恢复了良好的处理效果，而传统的厌氧反应器则需要不少于15天的时间才能达到一个相对稳定的处理效果。
(B)VFAs的转化：如图3所示，出水VFAs浓度的变化情况和COD的变化情况类似，在整个运行过程中，BEAD系统出水的VFAs浓度始终低于AD系统，进一步说明在电化学的作用下，BEAD系统VFAs向甲烷的转化也得到了显著的提升。
实施例4
实施例2的BEAD的出水pH变化：
pH是监测厌氧消化的运行情况的最直接的指标之一，一旦有机物质降解，然后进行水解和发酵，形成中间体，如脂肪酸、氨基酸、酒精和简单的糖，这类过程会降低系统的pH值。BEAD系统运行过程中的pH值检测结果如图4所示，BEAD的pH值基本维持在6.4～7.2，这有利于厌氧消化，这是由于电化学作用使得系统内的质子与电子结合生成H2，而H2则进一步被产甲烷菌利用进行甲烷的生产。AD系统的pH水平随着COD的增加而进一步下降，在第60天下降至6以下，最低甚至达到4.68。这是由于有机物降解产生的质子不能很快被产甲烷菌利用。pH变化与VFAs浓度变化结果相吻合。
实施例5
实施例2的BEAD系统在电化学强化的作用下产甲烷情况：
如图5所示，BEAD的甲烷含量较高，浓度在60％至78.8％之间，而AD的甲烷浓度在23％至73％之间波动较大。无论是启动阶段还是饥饿期后的初始阶段，BEAD的甲烷含量稳定在60％左右，然后迅速达到一个最优的比例(76％)，这与前文描述COD的快速降解的结果是一致的。相反，AD需要相对较长的时间(超过10天)才能达到理想的甲烷比例。在第一阶段，BEAD系统和AD系统的甲烷产率分别为397.2和137.5mL/d*L，二氧化碳的产率为143和67mL/d*L。相比于传统厌氧消化系统，电化学辅助厌氧消化系统的甲烷生成速率提高了1.89倍。这是电化学所起的作用，一方面，外加电场的作用使得有机物降解所造成的酸积累得以缓解，并伴有氢气的产生，为甲烷生产提供有利条件，另一方面，电化学能促进微生物的代谢活性，从而加速有机物的降解过程和甲烷的生产。在第二阶段，两个反应堆的甲烷产量分别下降到323.4和23.2mL/d*L，这可能是由于饥饿时期对微生物的抑制作用所造成的。
实施例6
实施例2的BEAD系统在电化学强化的作用下ETS和F420的变化情况：
微生物降解和转化底物的速率和能力代表了微生物的活性，这是反映活性污泥体系性能的有效指标。ETS通过微生物的呼吸作用中电子传递活性的强弱来表征污泥微生物的活性。辅酶F420是涉及氢营养型产甲烷菌产甲烷过程的关键酶，辅酶F420的活性能反映氢营养型产甲烷菌的活性。ETS的测定采用INT-ETS法(INT碘硝基基氯化四氮唑蓝)。辅酶F420活性的测定采用荧光分光光度法。
图6表示的是BEAD系统和AD系统两反应器悬浮污泥和电极表面生物膜的INT-ETS以及辅酶F420的活性分析结果。BEAD与电极表面生物膜的辅酶F420与INT-ETS活性均有显著提高。INT-ETS活性结果显示，生物电化学辅助的反应器内悬浮污泥活性比传统厌氧消化反应器提高了25％，生物膜的活性提高了43.8％。电子传递速率的提升表明了反应器内污泥之间的电子传递过程在电化学的作用下变得更加活跃，这也说明了电化学的作用提高了反应器内厌氧消化污泥(尤其是电极生物膜表面污泥)的电子传递速率，从而达到增强污泥活性的目的。并且，通过微生物在电极表面的附着，增强了电化学作用对于底物的转化效率，实现了高效的厌氧产甲烷。辅酶F420与INT-ETS表现出了相似的变化，电极生物膜＞BEAD反应器内部悬浮污泥＞AD反应器内悬浮污泥。这一结果表表明，电化学的作用能对产甲烷过程中关键酶活性产生积极影响，从而促进微生物的产甲烷过程。
实施例7
实施例2的BEAD系统在电化学强化的作用下微生物群落结构的变化情况：
在两个阶段结束后分别取BEAD系统和AD系统两个反应器内部的悬浮污泥的微生物进行16sRNA检测，对比两个反应器的产甲烷菌群落结构，结果如图7所示，微生物群落的测试结果表明在BEAD系统内，产甲烷菌(尤其是氢营养型产甲烷菌)得到了富集。两反应器内悬浮污泥微生物的古菌菌属优势菌属(相对丰度＞1％)如图7所示，可以看到，两反应器共测得6种产甲烷古菌，分别为Methanothrix、Methanosacina、Methanoregula、Methanomassiliicoccus、Methanolinea、Methanobacterium。菌属Methanobacterium在两反应器中占据优势地位，在BEAD和AD内相对丰度分别为46.3％和63.5％。据报道，Methanobacterium是一种多营养型产甲烷菌，能利用多种底物如乙酸、二氧化碳、氢气等产甲烷。其中，基因检测结果显示，BEAD内古菌菌属的群落多样性显著优于AD，Methanolinea、Methanogula、Methanothrix这三种菌属只富集于BEAD内部。Methanolinea和Methanogula同科菌属，是一类氢营养型产甲烷菌属，能够利用CO2/H2产甲烷；Methanothrix是一类专性乙酸型产甲烷菌，能够将乙酸转化为甲烷。
上述检测的结果表明，电化学的作用促进了氢营养型产甲烷菌的富集，除此之外，电化学的作用对乙酸型产甲烷菌的富集和生长也具有促进作用。
综上所述，在以电化学辅助高效产甲烷厌氧生物反应器系统内，出水的水质被强化，产甲烷的效果也得到了有效的提升，系统运行的稳定性也得到了提升，同时，该项反应器为废水资源化利用奠定了基础。
最后应说明的是：以上各实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述各实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分或者全部技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的范围。
Claims (10)
1.一种以电化学系统强化产甲烷的厌氧生物反应器，其特征在于，主要包括厌氧生物反应器和厌氧生物反应器外部设置的电化学系统；所述厌氧生物反应器包括反应容器、碳毡、钛网和集气装置，所述反应容器底部沉积有活性污泥，所述碳毡作为工作电极，所述钛网作为对电极，所述碳毡完全浸入活性污泥层，所述钛网设置于上清液中；所述电化学系统包括直流稳压电源、正极导线和负极导线；所述直流稳压电源通过正极导线和负极导线分别与碳毡和钛网连接，为厌氧生物反应器提供电压。
2.根据权利要求1所述的厌氧生物反应器，其特征在于，所述反应容器的底部设有进水口；所述进水口与进水管路相连，待处理污水通过进水泵经进水管路由进水口进入厌氧生物反应器。
3.根据权利要求1所述的厌氧生物反应器，其特征在于，所述反应容器的侧壁上设有出水口，经厌氧生物反应器处理后的水通过出水口自然流出。
4.根据权利要求1所述的厌氧生物反应器，其特征在于，所述集气装置设置于反应容器的顶部，用于收集厌氧生物反应器所产生的气体。
5.根据权利要求1所述的厌氧生物反应器，其特征在于，所述钛网呈圆柱状；所述碳毡的外壁与钛网的间距为0.5～10cm。
6.根据权利要求1所述的厌氧生物反应器，其特征在于，所述碳毡的顶端或者底端通过负极导线与直流稳压电源的负极相连，所述钛网通过正极导线与直流稳压电源的正极相连；施加在所述碳毡上的电压为-0.1～(-1)V。
7.一种高效降解污染物和产甲烷的工艺，其特征在于，所述工艺使用权利要求1-6任一项所述的厌氧生物反应器，具体步骤如下：
①以模拟废水作为批次实验中的目标污染物质，葡萄糖作为碳源；
②设置所述厌氧生物反应器运行参数，施加电压为-0.1～(-1)V，水力停留时间为10～50h，混合液挥发性悬浮固体浓度为2000～5000mg/L，pH为7～8；
③通过泵持续不断向所述厌氧生物反应器输入模拟废水，以出水COD、pH、VFAs、产气情况作为基本指标，考察所述厌氧生物反应器降解污染物和产甲烷的效率以及运行稳定性。
8.根据权利要求7所述的工艺，其特征在于，所述的模拟废水的COD为1000～2500mg/L。
9.根据权利要求7所述的工艺，其特征在于，所述的模拟废水中每克COD包含如下组分：0.94g葡萄糖、0.01g酵母粉、0.064g NH4Cl、0.022gKH2PO4、0.05gNaCl、0.1g EDTA-2Na、0.075gNaHCO3、0.025gMgSO4·7H2O、0.025gFeSO4·7H2O、0.025gCaCl2、0.018gFeSO4·7H2O、0.009gH3BO3、0.16gCuSO4·7H2O、0.62gMnCl2·4H2O、0.27g ZnSO4·5H2O、0.12g NiCl2·6H2O。
10.根据权利要求7所述的工艺，其特征在于，所述厌氧生物反应器稳定运行100～200天。
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