CN113299840A - 利用可伸缩发光材料的有机电致发光器件及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种可伸缩有机电致发光器件及其制造方法，该可伸缩有机电致发光器件包括：可伸缩驱动单元，包括可伸缩场效应晶体管(field effect transistor,FET)；以及可伸缩发光单元，形成在所述可伸缩驱动单元上，并且包括伸缩性材料。

Description

利用可伸缩发光材料的有机电致发光器件及其制造方法
技术领域
本发明涉及一种可伸缩(stretchable)有机电致发光器件及其制造方法，更具体地，涉及通过利用可伸缩发光材料来实现可伸缩有机电致发光器件的技术思想。
背景技术
当前，应用于可伸缩显示器(stretchable display)的发光器件通过结构控制来制造。
具体地，发光器件通过岛互连(island interconnect)方法和机械屈曲(mechanical buckling)方法来制造，岛互连方法同样地使用在刚性(rigid)基板上制造的器件，降低器件的密度，并且在器件之间形成蜿蜒(serpentine)形态的互连布线(interconnect)，机械屈曲方法将制造的器件转印到已施加预应变(pre-strain)的基板上，然后消除应变以产生屈曲(buckling)来赋予器件伸缩性。
上述两种方法的优点是可以在直接使用现有器件的情况下赋予伸缩性，但是在“岛互连”方法的情况下，器件的密度降低，并且工艺变得非常复杂，在机械屈曲方法的情况下，由于必须进行转印，因此难以实现大面积化，并且虽然在施加预应变的方向上具有伸缩性，但是在与施加预应变的方向垂直的方向上几乎没有伸缩性，因此不能在多个方向上具有伸缩性。
另一方面，为了解决上述缺点，提出了一种在透明聚氨酯基板上形成基于银纳米线(Ag nanowire)的阳极和阴极的方法。然而，该方法具有非常高的器件驱动电压，并且没有考虑空穴传输层、发光层和电子传输层的伸缩性，因此该方法不适合应用于可伸缩有机电致发光器件的制造。
现有技术文献
韩国公开专利第10-1912036号“透明电极及其制造方法”
发明内容
(一)要解决的技术问题
本发明的目的在于提供一种有机电致发光器件及其制造方法，该有机电致发光器件可以通过在可伸缩驱动单元上设置空穴传输层、发光层、电子传输层和阳极均由伸缩性材料形成的可伸缩发光单元来实现可伸缩图像。
此外，本发明的另一目的在于提供一种有机电致发光器件及其制造方法，该有机电致发光器件可以通过溶液工艺制造，并且可以在低电压下实现大面积化。
(二)技术方案
根据本发明的可伸缩有机电致发光器件包括：可伸缩驱动单元，包括可伸缩场效应晶体管(field effect transistor,FET)；以及可伸缩发光单元，形成在所述可伸缩驱动单元上，并且包括伸缩性材料。
根据一个方面，所述可伸缩发光单元可以包括：可伸缩空穴传输层(holetransport layer,HTL)，包括导电聚合物；可伸缩发光层(emission layer,EML)，形成在所述可伸缩空穴传输层上，并且包括发光材料；可伸缩电子传输层(electron transportlayer,ETL)，形成在所述可伸缩发光层上，并且包括金属氧化物纳米颗粒(nanoparticle)；以及可伸缩阳极(cathode)，形成在所述可伸缩电子传输层上，并且包括纳米线。
根据一个方面，所述可伸缩空穴传输层可以包括非离子表面活性剂和导电聚合物纳米纤维等。
根据一个方面，所述可伸缩发光层可以包括选自伸缩性聚合物和增塑剂中的一种或两种的组合和发光材料。
根据一个方面，所述发光材料可以包括选自荧光聚合物、荧光化合物、磷光聚合物和磷光化合物等中的一种或两种以上，所述伸缩性聚合物可以包括选自由聚丁二烯(polybutadiene)基橡胶、硅酮(silicone)基橡胶和聚环氧乙烷(polyethylene oxide)基橡胶等中的一种或两种以上，所述增塑剂可以是非离子表面活性剂。
根据一个方面，所述可伸缩电子传输层可以包括n型半导体金属氧化物纳米颗粒和掺杂有n型掺杂物的胺基聚合物。
根据一个方面，所述可伸缩驱动单元可以包括所述可伸缩FET、可伸缩位线(bit-line)和可伸缩阴极(anode)，从而针对所述可伸缩发光单元的每个像素控制开启/关闭(on/off)操作。
根据本发明的可伸缩有机电致发光器件的制造方法包括以下步骤：形成包括可伸缩场效应晶体管(field effect transistor,FET)的可伸缩驱动单元；以及在所述可伸缩驱动单元上形成包括伸缩性材料的可伸缩发光单元。
根据一个方面，形成所述可伸缩发光单元的步骤可以包括以下步骤：形成包括导电聚合物的可伸缩空穴传输层(hole transport layer,HTL)；在所述可伸缩空穴传输层上形成包括发光材料的可伸缩发光层(emission layer,EML)；在所述可伸缩发光层上形成包括金属氧化物纳米颗粒的可伸缩电子传输层(electron transport layer,ETL)；以及在所述可伸缩电子传输层上形成包括纳米线的可伸缩阳极(cathode)。
根据一个方面，在形成所述可伸缩空穴传输层的步骤中，可以在包括所述导电聚合物的溶液中添加预定重量比的非离子表面活性剂，以将所述导电聚合物的结构改变为纳米纤维(nano-fiber)结构。
根据一个方面，在形成所述可伸缩发光层的步骤中，可以混合所述发光材料和选自伸缩性聚合物和增塑剂等中的一种或两种材料，以形成所述可伸缩发光层。
根据一个方面，形成所述可伸缩电子传输层的步骤可以包括以下步骤：形成n型半导体金属氧化物纳米颗粒层；以及形成掺杂有n型掺杂物的胺基聚合物层。
(三)有益效果
根据本发明，可以提供一种有机电致发光器件及其制造方法，该有机电致发光器件可以通过在可伸缩驱动单元上设置空穴传输层、发光层、电子传输层和阳极均由伸缩性材料形成的可伸缩发光单元来实现可伸缩图像。
根据本发明，可以提供一种有机电致发光器件及其制造方法，该有机电致发光器件可以通过溶液工艺制造，并且可以在低电压下实现大面积化。
附图说明
图1是用于说明根据一个方面的可伸缩发光单元的实施例的图。
图2是用于说明根据一个方面的可伸缩驱动单元的实施例的图。
图3至图5是用于说明形成根据一个方面的可伸缩发光单元的材料的示例的图。
图6是用于说明根据一个方面的有机电致发光器件的制造方法的图。
图7示出根据一个方面的有机电致发光器件的发光特性，是确认在向有机电致发光器件施加应变(strain)的状态下发光特性的变化的图。
图8是确认在向根据一个方面的有机电致发光器件施加应变的状态下的亮度的图。
图9是确认在向根据一个方面的有机电致发光器件重复施加20％或40％的应变的状态下的发光特性的图。
图10是在向根据一个方面的有机电致发光器件的可伸缩发光单元和现有的发光层施加90％的应变的状态下通过光学显微镜确认可伸缩发光单元的表面的图。
图11是确认对根据一个方面的有机电致发光器件的可伸缩发光单元和现有的发光层进行拉伸测试的结果的图。
附图标记说明
110：可伸缩空穴传输层 120：可伸缩发光单元
130：可伸缩电子传输层 140：可伸缩阳极
210：可伸缩FET 220：可伸缩位线
230：可伸缩阴极
具体实施方式
以下，参照附图对本发明的各种实施例进行说明。
实施例和在实施例中使用的术语并不旨在将本文中记载的技术限定于特定实施方式，而应理解为包括实施例的各种改变、等同物或替代物。
在以下多个实施例的描述中，如果认为相关的公知功能或构造的详细描述可能不必要地混淆本发明的要旨，则将省略其详细描述。
另外，在下面描述的术语是考虑在多个实施例中的功能而定义的术语，并且这些术语可以根据用户、操作者的意图或习惯等而改变。因此，这些术语应基于整个说明书中的内容来进行定义。
关于附图的描述，相似的组件可以使用相似的附图标记。
除非在上下文中另外明确指出，否则单数的表述可以包括复数的表述。
在本文中，诸如“A或B”或“A和/或B中的至少一个”的表达可以包括一起列出的项目的所有可能的组合。
诸如“第一”、“第二”、“第一个”或“第二个”的表述可以修饰相应的组件，而与其顺序或重要性无关，并且其仅用于区分一个组件与其他组件，而不限定相应的组件。
当被描述为某一个(例如，第一)组件“(功能性或通信)连接”或“联接”到另一(例如，第二)组件时，某一个组件可以直接连接到所述另一组件或者某一个组件通过其他组件(例如，第三组件)连接到另一组件。
在本说明书中，根据情况，“被配置为(或被设置为)(configured to)”可以与例如硬件或软件上的“适合于”、“具有能力”、“被改变为”、“被构造为”、“可以”或“被设计为”互换使用。
在某些情况下，“被配置为……的装置”的表述可以表示该装置可以与其他装置或部件一起“执行……”。
例如，句子“被配置为(或被设置为)执行A、B和C的处理器”可以表示用于执行相应操作的专用处理器(例如，嵌入式处理器)或通过运行存储在存储器装置中的一个或多个软件程序来执行相应操作的通用处理器(例如，CPU或应用程序处理器)。
在上述特定实施例中，本发明中包括的组件以单数或复数表示。
然而，单数或复数的表示是为了便于说明而根据提示的情况适当地选择使用的，上述实施例不限于单数或复数的组件，以复数表示的组件可以由单数构成，或者以单数表示的组件可以由复数构成。
另一方面，在发明的描述中描述了具体实施例，但是在不脱离在多个实施例中包含的技术思想的范围的情况下，可以进行各种改变。
因此，本发明的范围不能限于所描述的实施例，而应由所附的权利要求书和与权利要求书等同的内容来限定。
本发明的第一方面涉及一种可伸缩有机电致发光器件，该可伸缩有机电致发光器件包括可伸缩驱动单元和可伸缩发光单元以通过控制显示器的开启/关闭(on/off)来执行显示器的功能，其中可伸缩驱动单元包括可伸缩场效应晶体管(field effecttransistor,FET)，可伸缩发光单元形成在所述可伸缩驱动单元上，并且包括伸缩性材料。
根据一个方面，所述有机电致发光器件中所述可伸缩驱动单元和可伸缩发光单元均可以由伸缩性材料形成，以不仅在一个轴方向(x轴和y轴)而且在三维方向(x轴、y轴和z轴)上实现变形。
以下，详细描述可伸缩发光单元。
根据一个方面，所述可伸缩发光单元可以包括：可伸缩空穴传输层(holetransport layer；HTL)，包括导电聚合物；可伸缩发光层(emission layer,EML)，形成在所述可伸缩空穴传输层上，并且包括发光材料；可伸缩电子传输层(electron transportlayer；ETL)，形成在所述可伸缩发光层上，并且包括金属氧化物纳米颗粒(nanoparticle)；以及可伸缩阳极(cathode)，形成在所述可伸缩电子传输层上，并且包括纳米线。
下面参照实施例和图1详细描述所述可伸缩发光单元的详细构成。图1是用于说明根据一个方面的可伸缩发光单元100的实施例的图。
参照图1，根据一个实施例的所述可伸缩发光单元100包括可伸缩空穴传输层(HTL)110、可伸缩发光层(EML)120、可伸缩电子传输层(ETL)130和可伸缩阳极(cathode)140。
即，所述可伸缩发光单元100是指具有堆叠结构的发光单元，在所述所述可伸缩发光单元100中可伸缩空穴传输层110、可伸缩发光层120、可伸缩电子传输层130和可伸缩阳极140依次堆叠，并且各个层独立地由伸缩性材料形成，从而各个层独立地具有可伸缩特性。形成所述可伸缩发光单元的伸缩性材料可以是图3至图5中例示的材料。
可伸缩空穴传输层
根据一个方面，所述可伸缩空穴传输层110可以包括导电聚合物。具体地，所述可伸缩空穴传输层110可以包括非离子表面活性剂和导电聚合物纳米纤维等，并且所述导电聚合物纳米纤维由导电聚合物产生。
具体地，可以在包括导电聚合物的溶液中添加非离子表面活性剂以形成所述导电聚合物纳米纤维。更具体地，混合溶剂和导电聚合物以制备溶液，并且在所述溶液中添加预定的最佳重量比的非离子表面活性剂，使导电聚合物在溶液中进行相分离和自组装，从而使得导电聚合物形成纳米纤维的结构。
下面更详细地描述可伸缩空穴传输层110的制造步骤。可伸缩空穴传输层110的制造步骤包括：步骤S1，混合溶剂和导电聚合物以制备导电聚合物溶液；步骤S2，在所述导电聚合物溶液中添加非离子表面活性剂以制备混合溶液；步骤S3，搅拌所述混合溶液；步骤S4，旋涂搅拌的所述混合溶液以制造薄膜；以及步骤S5，在高温下对所述薄膜进行热处理，可以通过上述一系列经时步骤在空穴传输层110上形成可伸缩导电聚合物纳米纤维。
可以将包括导电聚合物的溶液旋涂在包括在所述可伸缩驱动单元的可伸缩阴极(anode)上以形成所述可伸缩空穴传输层110。
所述可伸缩空穴传输层110可以在包括在所述可伸缩驱动单元的可伸缩阴极上形成为10nm至300nm的厚度，具体地，可以形成为50nm至200nm的厚度，更具体地，可以形成为70nm至150nm的厚度。此时，所述阴极可以形成为约10nm至200nm的厚度，具体地，可以形成为30nm至150nm的厚度，更具体地，可以形成为50nm至100nm的厚度。
通过上述一系列经时步骤制造的导电聚合物纳米纤维和非离子表面活性剂可以以1:1至1:20的重量比包括在空穴传输层110中，具体地，可以以1:2至1:10的重量比包括在空穴传输层110中，更具体地，可以以1:3至1:6的重量比包括在空穴传输层110中。
为了在步骤S1中形成导电聚合物纳米纤维，基于包括所述导电聚合物的溶液的总重量，所述导电聚合物的浓度可以为0.1至10重量％，具体地，可以为0.5至5重量％，更具体地，可以为1.3至1.7重量％。
用于制备所述导电聚合物溶液的溶剂可以优选是水，因此，所述导电聚合物溶液可以是导电聚合物水溶液。
作为优选的示例，为了制造所述可伸缩空穴传输层110，可以使用进一步包括醇的水-醇共溶剂来稀释导电聚合物水溶液的浓度并降低粘度。共溶剂中包括的水和醇的重量比可以为1:2至2:1。
非限制性地，所述醇可以是C1～C4醇，具体地，可以是乙醇(ethanol)和异丙醇(isopropyl alcohol))的混合物。乙醇和异丙醇可以以1:10至10:1的重量比混合，更具体地，可以以2:1至1:2的重量比添加乙醇和异丙醇来制备。
在步骤S2中，可以在导电聚合物溶液中添加非离子表面活性剂以制备混合溶液。非离子表面活性剂可以但不限于以不溶于溶剂的形式添加。导电聚合物和非离子表面活性剂可以以1:1至1:20的重量比混合，具体地，可以以1:2至1:10的重量比混合，更具体地，可以以1:3至1:6的重量比混合。
在所述步骤S3中，可以以100rpm至1000rpm搅拌混合溶液2小时至10小时，优选地，可以以300rpm至500rpm搅拌4小时至8小时。在上述条件下，可以在溶液中更均匀地形成纳米纤维，因此可能是优选的。非限制性地，在旋涂搅拌的所述混合溶液之前可以进一步包括去除大颗粒的步骤。
为了在步骤S4中制造薄膜，可以以500rpm至2000rpm将混合溶液旋涂在可伸缩阴极(anode)上，但是不限于此。
在所述步骤S5中，包括在高温下进行热处理的步骤，以在制造薄膜之后，去除残留在薄膜中的溶剂，并且可以在80℃至130℃的温度下进行热处理5分钟至30分钟，更具体地，可以在90℃至130℃的温度下进行热处理10分钟至20分钟，但是不限于此。
所述导电聚合物纳米纤维是具有很高的纵横比的纤维状聚合物，并且通过非离子表面活性剂在溶液中生成多个。多个导电聚合物纳米纤维可以形成网状(mesh)结构，同时可以彼此电接触，当施加应变(strain)时，具有网状结构的导电聚合物纳米纤维可以表现出高延展性(stretchability)。导电聚合物纳米纤维即使在高应变下网状结构也能保持充分的电接触，从而可以具有高的机械稳定性和稳定的空穴传输特性。
所述导电聚合物纳米纤维的平均直径可以为1nm至200nm，具体地，可以为5nm至100nm，更具体地，可以为10nm至30nm，并且所述导电聚合物纳米纤维的纵横比可以为5以上，具体地，可以为10以上。
非限制性地，所述导电聚合物可以是带正电荷或带负电荷的离子导电聚合物，更具体地，可以是阳离子导电聚合物和阴离子导电聚合物的混合物。所述导电聚合物的具体示例可以是PEDOT：PSS(聚(3,4-乙烯二氧噻吩)(poly(3,4-ethylenedioxythiophene))：聚苯乙烯磺酸盐(polystyrene sulfonate))，并且PEDOT和PSS的重量比可以为1:1至1:20，具体地，可以为1:2至1:10，更具体地，可以为1:4至1:8。
优选地，所述非离子表面活性剂可以是附加有环氧乙烷(ethylene oxide)结构单元(structural unit)的聚环氧乙烷(Polyethylene oxide,PEO)基非离子表面活性剂，作为具体示例，可以是Triton X-100。当混合所述PEO基非离子表面活性剂时，所述导电聚合物在溶液中有效地相分离和自组装，以形成具有纳米纤维结构的导电聚合物，因此可能是优选的。
通常，所述PEDOT：PSS具有柔性，但是已知当施加大于或等于临界值的应变时，会发生机械断裂，因此伸缩性受到限制。
然而，在根据本发明的优选的一个方面中，通过上述方法将所述PEDOT：PSS的结构改变为纳米纤维的形态，从而可以显著提高所述PEDOT：PSS的机械伸缩性。由于PEDOT：PSS导电纳米纤维形成在可伸缩空穴传输层110，因此即使施加应变，由于所述PEDOT：PSS导电纳米纤维的高伸缩性，实质上不会发生空穴传输特性的劣化，从而可以稳定地执行所述可伸缩空穴传输层110的功能。
作为具体示例，可以将作为所述非离子表面活性剂的Triton X-100添加到在步骤S1中获得的PEDOT：PSS水溶液中以在步骤S2中制备混合溶液，并且可以在步骤S3中通过搅拌将PEDOT：PSS改变为纳米纤维结构。在水溶液中PEDOT：PSS和非离子表面活性剂的重量比可以为1:1至1:20，具体地，可以为1:2至1:10，更具体地，可以为1:3至1:6。
可伸缩发光层
根据一个方面，所述可伸缩发光层120可以形成在所述可伸缩空穴传输层110上，并且包括发光材料。具体地，所述可伸缩发光层120可以包括选自伸缩性聚合物和增塑剂等中的一种或两种的组合和发光材料。
所述可伸缩发光层120可以通过选自聚合物混合(blending)方法和增塑剂(plasticizer)添加方法中的至少一种方法来制造。作为具体示例，可以通过用于混合伸缩性聚合物和发光材料的聚合物混合方法或用于混合增塑剂和发光材料的增塑剂添加方法，使伸缩性聚合物或增塑剂和发光材料包括在可伸缩发光层120中。
所述发光材料可以包括选自荧光聚合物、荧光化合物、磷光聚合物和磷光化合物等中的一种或两种以上。
所述荧光聚合物可以包括选自聚噻吩(polythiophene)聚合物、聚对亚苯基(poly-p-pheneylene)聚合物、聚对亚苯基亚乙烯基(poly-p-pheneylenevinylene)聚合物、聚芴(polyfluorene)聚合物和聚亚芳基亚乙烯基(polyarylenevinylene)聚合物等中的一种或两种以上。作为具体示例，可以举出聚对亚苯基亚乙烯基(MEH-PPV)、PFO(聚(9,9-二辛基芴)(poly(9,9-dioctyl-fluorene)))和PDY-132等。
作为所述荧光化合物可以举出Alq3、DCJTB(4-(二氰基亚甲基)-2-叔丁基-6-(1,1,7,7-四甲基久洛尼定-4-基-乙烯基)-4H-吡喃(DCJTB(4-(Dicyanomethylene)-2-tert-butyl-6-(1,1,7,7-tetramethyljulolidin-4-yl-vinyl)-4H-pyran)、4-(二氰基亚甲基)-2-叔丁基-6-(1,1,7,7-四甲基久洛尼定-4-基-乙烯基)-4H-吡喃(4-(dicyanomethylene)-2-tert-butyl-6-(1,1,7,7-tetramethyljulolidin-4-yl-vinyl)-4H-pyran)或DBP(四苯基二苯并二茚并芘(tetraphenyldibenzoperiflanthene))等。
所述磷光聚合物可以是主体半导体聚合物中掺杂有低分子磷光化合物的聚合物。作为具体示例，可以是在聚(N-乙烯基咔唑)(poly(N-vinylcarbazole))中掺杂有1,3-双[2-(4-叔丁基苯基)-1,3,4-恶二唑-5-基]苯(OXD-7)(1,3-bis[2-(4-tert-butylphenyl)-1,3,4-oxadiazo-5-yl]benzene(OXD-7))的聚合物和在聚(9,9-二辛基芴)(Poly(9,9-dioctylfluorene))中掺杂有PtOEP(2,3,7,8,12,13,17,18-八乙基-21H,23H-卟啉(PtOEP(Platinum(II)2,3,7,8,12,13,17,18-octaethyl-21H,23H-porphyrin))的聚合物等。
所述磷光化合物的具体示例可以举出诸如Ir(ppy)3(三(2-苯基吡啶)-铱(III))(Ir(ppy)3(Tris(2-phenylpyridine)-iridium(III)))、Ir(Fppy)3(三(2-(4,6-二氟苯基)吡啶)合铱(III))(Ir(Fppy)3(Tris(2-(4,6-difl uorophenyl)pyridine)iridium(III)))或Ir(DPF)3(三[9,9'-二己基-2-(吡啶-2'-基)芴]合铱)(Ir(DPF)3(Tris[9,9′-dihexyl-2-(pyridinyl-2′)fluorene]iridium))的铱基络合物((complex)，或者诸如PtOEP(2,3,7,8,12,13,17,18-八乙基-21H，23H-卟啉铂(II))(PtOEP(Platinum(II)2,3,7,8,12,13,17,18-octaethyl-21H,23H-porphyrin))的铂基络合物等。
在聚合物混合方法中使用的伸缩性聚合物可以包括选自聚丁二烯(polybutadiene)基橡胶、硅酮(silicone)基橡胶和聚环氧乙烷(polyethylene oxide)基橡胶等中的一种或两种以上。具体的伸缩性聚合物的示例可以是聚二甲基硅氧烷(PDMS)、聚环氧乙烷(PEO)、聚(苯乙烯-丁二烯-苯乙烯)嵌段共聚物(SBS)和聚(苯乙烯-乙烯-丁二烯-苯乙烯)嵌段共聚物(SEBS)等。
在增塑剂添加方法中使用的增塑剂可以是非离子表面活性剂，具体地，可以是附加有环氧乙烷(ethylene oxide)结构单元(structural unit)的PEO基非离子表面活性剂。具体地，可以举出Triton X-100(聚氧乙烯辛基苯基醚)(Triton X-100(Polyoxyethyleneoctyl phenyl ether))、Pluronic P123((聚(乙二醇)-嵌段-聚(丙二醇)-嵌段-聚(乙二醇))(Pluronic P123((Poly(ethylene glycol)-block-poly(propylene glycol)-block-poly(ethylene glycol)))和Zonyl FS-300等。
优选地，所述发光材料可以选自发光聚合物，即，荧光聚合物和磷光聚合物等中，并且从与所述发光聚合物混合以表现出优异的伸缩性的方面考虑，可以选择硅基橡胶或PEO基非离子表面活性剂。
作为具体示例，像PEDOT：PSS一样，所述发光聚合物伸缩性差并且是易碎(brittle)的材料。然而，根据本发明的一个方面，通过在所述发光聚合物中混合具有伸缩性的聚合物或增塑剂，可以控制机械物理性质并赋予伸缩性，从而可以优选地实现可伸缩发光层。
另一方面，根据一个方面，可以通过以预定的最佳重量比混合发光材料和具有伸缩性的聚合物或增塑剂，使发光特性的劣化最小化。例如，所述发光材料和具有伸缩性的聚合物或增塑剂可以以3:1至1:3的重量比混合，具体地，可以以2:1至1:2的重量比混合，优选地，可以以1:0.9至0.9:1的重量比混合。
根据一个方面，所述可伸缩发光层可以通过利用聚合物混合方法和增塑剂添加方法并使用溶剂来执行，所述溶剂没有限制，只要是能够溶解发光材料和具有伸缩性的聚合物或增塑剂中的每一种的溶剂即可。作为具体示例，可以使用选自四氢呋喃(THF)、甲苯、氯苯、氯仿、二甲苯和1,2-二氯甲烷等中的至少一种溶剂。
根据一个方面，混合所述发光材料和可伸缩聚合物或增塑剂的聚合物混合溶液的浓度可以为0.1mg/ml至100mg/ml，具体地，可以为1mg/ml至10mg/ml，更具体地，可以为4mg/ml至8mg/ml。
根据一个方面，在所述发光材料和可伸缩聚合物的聚合物混合溶液的情况下，可以将用于制备所述溶液的混合温度升高至60℃至80℃并进行混合，但这仅是示例，并且不限于此。同时，在所述发光材料和增塑剂的聚合物混合溶液的情况下，用于制备所述溶液的混合温度可以是室温(25℃)，但这仅是示例，并且不限于此。
所述可伸缩发光层120可以在所述可伸缩空穴传输层110上形成为10nm至300nm的厚度，具体地，可以形成为50nm至180nm的厚度，更具体地，可以形成为70nm至130nm的厚度。
根据一个方面，可以旋涂聚合物混合溶液以形成所述可伸缩发光层120。
例如，用于形成所述可伸缩发光层120的旋涂可以以1500rpm至4000rpm进行，并且可以在80℃至120℃的温度下进行热处理10分钟至30分钟以去除旋涂后的残留溶剂，但是不限于此。
已去除溶剂的可伸缩发光层120是包括所述发光材料的聚合物混合物，其中同时包含的伸缩性聚合物或增塑剂可以与所述发光材料一起具有精细的相分离结构，具体地，可以具有双连续相(bicontinuous)结构。通过所述精细的相分离结构可以抑制发光材料的发光特性的劣化。
可伸缩电子传输层
根据一个方面，所述可伸缩电子传输层130可以形成在所述可伸缩发光层120上，并且可以包括金属氧化物纳米颗粒(nanoparticle)。优选地，所述金属氧化物纳米颗粒可以是n型半导体金属氧化物纳米颗粒。
具体地，可以混合n型半导体金属氧化物纳米颗粒和掺杂有n型掺杂物的胺基聚合物以形成所述可伸缩电子传输层130。
通常，所述金属氧化物纳米颗粒等的纳米颗粒由于诸如纳米线的结构特性，即使施加应变，由于作用在材料上的应力很小，所述纳米颗粒也不容易破坏，胺基聚合物由于其自身的强的氢键而可以赋予电子传输层高伸缩性。
根据一个优选的方面，所述金属氧化物纳米颗粒和所述胺基聚合物形成彼此堆叠的结构，从而所述金属氧化物纳米颗粒和所述胺基聚合物可以通过彼此相互作用而具有在应变中也不容易破坏的高伸缩性，并且由于高伸缩性，实质上不会发生电子传输特性的劣化，可以稳定地执行所述可伸缩电子传输层130的功能，因此是优选的。
具体地，所述n型半导体金属氧化物纳米颗粒可以包括氧化锌(ZnO)或二氧化钛(TiO2)等。所述金属氧化物纳米颗粒的平均粒径可以为1nm至500nm，具体地，可以为10nm至100nm。
所述金属氧化物纳米颗粒可以通过分散在极性溶剂中来准备，并且极性溶剂可以是醇基溶剂。作为所述醇基溶剂的具体示例，可以包括选自乙醇、异丙醇、2-乙氧基乙醇和2-甲氧基乙醇中的至少一种。基于溶液的总重量，在溶液中的所述金属氧化物纳米颗粒的浓度可以为0.1重量％至10重量％，具体地，可以为1重量％至5重量％，更具体地，可以为2重量％至4重量％。
另外，可以在所述可伸缩发光层120上旋涂金属氧化物纳米颗粒分散液以形成所述金属氧化物纳米颗粒，旋涂可以以1000rpm至3000rpm进行。另外，可以在80℃至120℃的温度下进行热处理10分钟至30分钟，以去除旋涂后的残留溶剂，由此，可以在所述可伸缩发光层120上形成包括金属氧化物纳米颗粒的可伸缩电子传输层。
另一方面，所述胺基聚合物可以包括选自聚乙烯亚胺(Polyethyleneimine,PEI)、乙氧基化聚乙烯亚胺(Polyethyleneimine ethoxylated,PEIE)和聚[(9,9-双(3'-(N，N-二甲基氨基)丙基)-2,7)-芴)-2，7-(9，9-二辛基芴)](PFN)(Poly[(9,9-bis(3'-(N,N-dimethylamino)propyl)-2,7-fluorene)-alt-2,7-(9,9–dioctylfluorene)](PFN))等中的至少一种。
另外，所述胺基聚合物中可以掺杂有n型掺杂物以改善电子传输特性，并且所述n型掺杂物可以包括选自碳酸铯(Cesium carbonate,CsCO3)、三(8-羟基喹啉)铝(Alq3)和氟化铯(Cesium fluoride,CsF)中的至少一种。
掺杂有n型掺杂物的胺基聚合物的溶液可以通过分散在极性溶剂中来准备，此时，所述极性溶剂可以是醇基溶剂。作为所述醇基溶剂的具体示例，可以使用乙醇、异丙醇、2-乙氧基乙醇和2-甲氧基乙醇中的至少一种。基于溶液的总重量，在所述溶液中胺基聚合物的浓度可以为1.0重量％至2.5重量％。
另外，优选地，所述胺基聚合物和n型掺杂物可以以10:1至30：1的重量比混合，使得n型掺杂物掺杂到胺基聚合物中。
可以通过旋涂在金属氧化物纳米颗粒层上形成掺杂有所述n型掺杂物的胺基聚合物，旋涂可以以1000rpm至5000rpm进行。另外，可以在80℃至120℃的温度下进行热处理10分钟至30分钟以去除旋涂之后的残留溶剂。
通过如上所述的工艺，可以形成通过在所述可伸缩发光层120上堆叠金属氧化物纳米颗粒层和掺杂有n型掺杂物的胺基聚合物层而制造的可伸缩电子传输层。当将堆叠金属氧化物纳米颗粒层和掺杂有n型掺杂物的胺基聚合物层的层为单位层时，包括1至10个所述单位层的堆叠结构可以是可伸缩电子传输层，但是单位层的数量不限于此。
所述可伸缩电子传输层130可以在所述可伸缩发光层120上形成为50nm至500nm的厚度，具体地，可以形成为80nm至300nm的厚度，更具体地，可以形成为100nm至200nm的厚度。
可伸缩阳极
根据一个方面，所述可伸缩阳极140可以形成在所述可伸缩电子传输层130上，并且可以包括纳米线。
例如，所述可伸缩阳极140可以形成在所述可伸缩发光层120的胺基聚合物上，并且可以包括导电纳米线。所述导电纳米线可以是银纳米线或铜纳米线，选择性地，可以进一步包括选自PEDOT：PSS和CNT中的至少一种材料。优选地，所述导电纳米线可以是银纳米线。
具体地，所述可伸缩阳极140的银纳米线是直径为几十nm且长度为几十至几百μm的纳米线，所述可伸缩阳极140中几个纳米线形成网状结构，并且所述可伸缩阳极140可以表现出导电性。当所述可伸缩阳极140通过具有网状结构的纳米线被施加应变时，由于施加到材料上的应力分散，因此与银薄膜相比，可以确保高机械稳定性。
具体地，所述可伸缩阳极140的银纳米线可以以1mg/ml至10mg/ml的浓度分散在溶剂中，优选地，其浓度可以为2mg/ml至5mg/ml。所述溶剂可以是醇基溶剂，具体地，可以包括乙醇和异丙醇中的至少一种。
另外，所述可伸缩阳极140可以通过旋涂或喷涂银纳米线分散液而形成在可伸缩电子传输层130上，并且可以在90℃至120℃的温度下进行热处理10分钟至30分钟以去除旋涂后的残留溶剂。
所述可伸缩阳极140可以在所述可伸缩电子传输层130上形成为10nm至300nm的厚度，具体地，可以形成为30nm至200nm的厚度，更具体地，可以形成为50nm至100nm的厚度。
上电子传输层
另一方面，在根据一个方面的所述可伸缩发光单元100中，可以在所述可伸缩阳极140上进一步形成上电子传输层，以减小泄漏电流并提高电稳定性，此时使用的所述上电子传输层的材料可以与所述可伸缩电子传输层130中使用的材料相同，并且可以通过相同的制造方法来制造。上电子传输层中使用的材料和方法简述如下。
根据一个方面，可以通过旋涂在所述可伸缩阳极140上形成包括在所述上电子传输层中的所述金属氧化物纳米颗粒层，所述旋涂可以以1000rpm至3000rpm进行。
另外，为了形成包括在所述上电子传输层中的所述金属氧化物纳米颗粒层，可以在进行旋涂之后，在80℃至120℃的温度下进行热处理10分钟至30分钟以去除旋涂后的残留溶剂。
可以通过旋涂在包括在所述上电子传输层中的所述金属氧化物纳米颗粒层上形成包括在所述上电子传输层中的所述掺杂有n型掺杂物的胺基聚合物层，旋涂可以以3000rpm至5000rpm进行。
另外，在进行旋涂以形成包括在所述上电子传输层中的被掺杂的所述胺基聚合物层之后，可以在80℃至120℃的温度下进行热处理10分钟至30分钟以去除旋涂后的残留溶剂。
所述上电子传输层可以在所述可伸缩阳极140上形成为10nm至300nm的厚度，具体地，可以形成为30nm至200nm的厚度，更具体地，可以形成为50nm至100nm的厚度。
以下，将详细描述可伸缩驱动单元。
根据一个方面，所述可伸缩驱动单元可以包括可伸缩场效应晶体管(FET)。
例如，所述可伸缩驱动单元可以通过利用由薄膜晶体管(thin film transistor,TFT)制成的开关单元来控制所述有机电致发光器件的开启/关闭(on/off)操作。
根据一个方面，所述可伸缩FET可以由碳纳米管(carbon nanotube)和纳米线中的至少一种形成。
图2是用于说明根据一个实施例的可伸缩驱动单元的实施例的图。参照图2，所述可伸缩驱动单元200可以包括可伸缩FET 210、可伸缩位线(bit-line)220和可伸缩阴极(anode)230，从而可以针对所述可伸缩发光单元的每个像素控制开启/关闭(on/off)操作。
具体地，所述可伸缩FET 210可以包括由碳纳米管(CNT)和纳米线中的至少一种材料形成的源电极、漏电极和栅电极、具有半导体特性的CNT或由半导体聚合物构成的沟道材料、以及由伸缩性聚合物制成的栅极介电膜。
例如，构成沟道材料的半导体聚合物可以包括选自聚(3-己基噻吩，P3HT)(poly(3-hexylthiophene,P3HT))、并五苯(pentacene)、MEH-PPV和聚苯胺(polyaniline)中的一种或两种以上。
例如，包括在源电极中的纳米线是导电纳米线，并且可以是银纳米线或铜纳米线，但是不限于此，只要其是具有导电性的纳米线即可。
另外，所述栅极介电膜可以是伸缩性聚合物，具体地，可以包括聚二甲基硅氧烷(PDMS)、聚环氧乙烷(PEO)、聚(苯乙烯-丁二烯-苯乙烯)嵌段共聚物(SBS)、聚(苯乙烯-乙烯-丁二烯-苯乙烯)嵌段共聚物(SEBS)和聚氨酯(PU)中的至少一种。
另一方面，由于所述可伸缩阴极230可以通过与参照图1描述的可伸缩阳极相同的材料和方法形成，因此将省略其详细描述。
本发明的第二方面涉及一种可伸缩有机电致发光器件的制造方法，该方法包括形成包括可伸缩场效应晶体管(FET)的可伸缩驱动单元的步骤和在所述可伸缩驱动单元上形成包括伸缩性材料的可伸缩发光单元的步骤。
图6是用于说明根据参照图1至图5描述的一个实施例的可伸缩有机电致发光器件的制造方法的图，在下文中参照图6描述的内容中省略与通过根据一个实施例的可伸缩有机电致发光器件描述的内容重复的描述。
根据一个方面，在步骤410中，所述有机电致发光器件的制造方法可以包括形成包括可伸缩场效应晶体管(FET)的可伸缩驱动单元的步骤。
根据一个方面，为了形成可伸缩FET，所述有机电致发光器件的制造方法可以进一步包括：步骤S11，形成可伸缩基板；步骤S12，在所述可伸缩基板上形成源电极和漏电极；步骤S13，形成半导体沟道(channel)；步骤S14，形成栅极介电膜；以及步骤S15，形成栅电极。
根据一个方面，所述可伸缩FET可以进一步包括电连接到所述源电极、所述漏电极、所述栅电极等的金属布线，并且可以进一步包括用于形成所述金属布线的各个步骤。另外，可以进一步包括在形成各所述金属布线之后进一步形成绝缘层的步骤。
例如，所述可伸缩FET可以包括所述源电极、所述漏电极和所述栅电极，并且所述源电极、所述漏电极和所述栅电极中的每一个可以连接到各个金属布线。
例如，构成所述可伸缩FET的各层可以通过选自旋涂、喷墨印刷和狭缝模具涂布中的至少一种方法来形成。
如上所述，所述可伸缩FET可以由选自碳纳米管和纳米线中的至少一种材料形成。具体地，所述可伸缩FET 210可以包括由碳纳米管(CNT)和纳米线中的至少一种材料形成的源电极、漏电极和栅电极、具有半导体特性的CNT或由半导体聚合物构成的沟道材料、以及由伸缩性聚合物制成的栅极介电膜。
根据一个方面，在步骤420中，在所述有机电致发光器件的制造方法中，可以在形成所述可伸缩驱动单元之后，形成包括伸缩性材料的可伸缩发光单元。
根据一个方面，为了形成可伸缩发光单元，所述有机电致发光器件的制造方法可以包括：步骤S101，形成包括导电聚合物的可伸缩空穴传输层(HTL)；步骤S102，在所述可伸缩空穴传输层上形成包括发光材料的可伸缩发光层(EML)；步骤S103，在所述可伸缩发光层上形成包括金属氧化物纳米颗粒的可伸缩电子传输层(ETL)；以及步骤S104，在所述可伸缩电子传输层上形成包括纳米线的可伸缩阳极(cathode)。
另一方面，由于上面已经详细描述了可伸缩驱动单元和可伸缩发光单元中包括的材料和制造方法，因此将省略其详细描述。
根据本发明，提供一种有机电致发光器件，其可以通过在可伸缩驱动单元上设置空穴传输层、发光层、电子传输层和阳极均由伸缩性材料形成的可伸缩发光单元来实现可伸缩图像。另外，可伸缩发光单元和可伸缩驱动单元结合，因此即使在一个轴方向(x轴和y轴)以及三维方向(x轴，y轴和z轴)上施加变形，也可以使显示器件的特性的劣化最小化，从而图像质量的劣化较小。
另外，根据本发明，可伸缩驱动单元和可伸缩发光单元均可以通过溶液工艺制造，并且可以在低电压下实现大面积化，从而具有高的经济优势。
作为具体示例，将描述根据上述制造方法制造的可伸缩有机电致发光器件的特性。
参照图7，可以确认，即使在施加20％、40％、60％、80％和100％的应变的状态下，根据一个实施例的所述可伸缩有机电致发光器件的发光特性几乎没有变化。此外，即使施加20％的应变之后消除该应变，也没有确认到所述可伸缩有机电致发光器件的发光特性的缺陷。
参照图8，可以确认，即使在施加20％、40％、60％、80％和100％的应变的状态下的测试(静态拉伸测试(Static stretching test))中，在全部结果中，根据一个实施例的所述可伸缩有机电致发光器件也实现1000cd/cm2的优异亮度。特别地，可以确认，在施加20％的应变的状态下，与不施加应变(0％)的情况相比，实现相同水平的亮度。
参照图9，可以确认，即使在重复施加20％或40％的应变的状态下，根据一个实施例的所述可伸缩有机电致发光器件也实现优异的发光特性。具体地，即使在重复施加20％或40％的应变的状态下，所述可伸缩有机电致发光器件也可以实现1500cd/cm2的高亮度，并且即使将应变重复施加100个循环，也可以实现稳定的亮度。此时，重复施加应变期间的亮度特性被定义为L/L0(L是相应循环中的最大亮度；L0是0循环中的最大亮度)。
另外，亮度特性的比较利用了根据Nature Photonics，2013，7，817-824(2013)，ACS Nano 2014，8，2，1590-1600和Advanced Materials，2017，29，1607053的制造方法制造的器件。另外，可以确认，即使在重复施加40％的应变的状态下，所述可伸缩有机电致发光器件也保持稳定的电流效率。此时，针对所述电流效率的稳定性的比较利用了根据Advanced Materials，2017，29，1607053的制造方法制造的器件。
参照图10，确认即使施加90％的应变，根据一个实施例的所述可伸缩有机电致发光器件也不会在表面上产生裂纹。具体地，可以确认，通过光学显微镜实时测量作为所述可伸缩有机电致发光器件的机械特性分析之一的裂纹产生应变(crack onset strain)的结果，表面上的任何部位都没有产生裂纹，但是在现有的发光层的表面上产生了许多裂纹。
参照图11，作为根据一个实施例的所述可伸缩有机电致发光器件的拉伸测试结果，其拉伸特性显著优于现有的发光层和现有的空穴传输层。即，可以确认，与现有的发光层和现有的空穴输送层相比，表现出更高的应变，并且可以实现低模量，因此更适合于可伸缩有机电致发光器件。此时，现有的发光层和现有的空穴传输层利用了根据NaturePhotonics，2013，7，817-824(2013)的制造方法制造的发光层和空穴传输层。
如上所述，所述可伸缩有机电致发光器件不仅可以提供优异的发光特性和机械特性，而且即使在一个轴方向以及三维方向上施加变形，也可以稳定地保持显示器件的发光特性和机械特性。因此，根据本发明，期待可以提供更加可靠的显示器件。
如上所述，尽管已经参照限定的附图描述了实施例，但是本领域普通技术人员可以根据以上描述进行各种修改和变形。例如，所描述的技术可以以与所描述的方法不同的顺序执行，和/或所描述的诸如系统、结构、装置、电路的组件可以以与所描述的方法不同的方式结合或组合，或者即使被等同物取代或替换，也可以实现适当的结果。
因此，其他实施方式、其他实施例以及与权利要求书等同的内容也落入所附的权利要求书的范围内。

Claims (12)

1.一种可伸缩有机电致发光器件，包括：
可伸缩驱动单元，包括可伸缩场效应晶体管即可伸缩FET；以及
可伸缩发光单元，形成在所述可伸缩驱动单元上，并且包括伸缩性材料。
2.根据权利要求1所述的可伸缩有机电致发光器件，其中，
所述可伸缩发光单元包括：
可伸缩空穴传输层即可伸缩HTL，包括导电聚合物；
可伸缩发光层即可伸缩EML，形成在所述可伸缩空穴传输层上，并且包括发光材料；
可伸缩电子传输层即可伸缩ETL，形成在所述可伸缩发光层上，并且包括金属氧化物纳米颗粒；以及
可伸缩阳极，形成在所述可伸缩电子传输层上，并且包括纳米线。
3.根据权利要求2所述的可伸缩有机电致发光器件，其特征在于，
所述可伸缩空穴传输层包括非离子表面活性剂和导电聚合物纳米纤维。
4.根据权利要求2所述的可伸缩有机电致发光器件，其特征在于，
所述可伸缩发光层包括选自伸缩性聚合物和增塑剂中的一种或两种的组合和发光材料。
5.根据权利要求4所述的可伸缩有机电致发光器件，其中，
所述发光材料包括选自荧光聚合物、荧光化合物、磷光聚合物和磷光化合物中的一种或两种以上，
所述伸缩性聚合物包括选自由聚丁二烯基橡胶、硅酮基橡胶和聚环氧乙烷基橡胶中的一种或两种以上，
所述增塑剂是非离子表面活性剂。
6.根据权利要求2所述的可伸缩有机电致发光器件，其中，
所述可伸缩电子传输层包括n型半导体金属氧化物纳米颗粒和掺杂有n型掺杂物的胺基聚合物。
7.根据权利要求1所述的可伸缩有机电致发光器件，其特征在于，
所述可伸缩驱动单元包括所述可伸缩FET、可伸缩位线和可伸缩阴极，从而针对所述可伸缩发光单元的每个像素控制开启/关闭操作。
8.一种可伸缩有机电致发光器件的制造方法，包括以下步骤：
形成包括可伸缩场效应晶体管即可伸缩FET的可伸缩驱动单元；以及
在所述可伸缩驱动单元上形成包括伸缩性材料的可伸缩发光单元。
9.根据权利要求8所述的可伸缩有机电致发光器件的制造方法，其中，
形成所述可伸缩发光单元的步骤包括以下步骤：
形成包括导电聚合物的可伸缩空穴传输层即可伸缩HTL；
在所述可伸缩空穴传输层上形成包括发光材料的可伸缩发光层即可伸缩EML；
在所述可伸缩发光层上形成包括金属氧化物纳米颗粒的可伸缩电子传输层即可伸缩ETL；以及
在所述可伸缩电子传输层上形成包括纳米线的可伸缩阳极。
10.根据权利要求9所述的可伸缩有机电致发光器件的制造方法，其特征在于，
在形成所述可伸缩空穴传输层的步骤中，在包括所述导电聚合物的溶液中添加预定重量比的非离子表面活性剂，以将所述导电聚合物的结构改变为纳米纤维结构。
11.根据权利要求9所述的可伸缩有机电致发光器件的制造方法，其特征在于，
在形成所述可伸缩发光层的步骤中，混合所述发光材料和选自伸缩性聚合物和增塑剂中的一种或两种材料，以形成所述可伸缩发光层。
12.根据权利要求9所述的可伸缩有机电致发光器件的制造方法，其特征在于，
形成所述可伸缩电子传输层的步骤包括以下步骤：
形成n型半导体金属氧化物纳米颗粒层；以及
形成掺杂有n型掺杂物的胺基聚合物层。
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