CN113277616A - 基于硫离子自养短程反硝化与厌氧氨氧化耦合的脱氮除硫方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于硫离子自养短程反硝化与厌氧氨氧化耦合的脱氮除硫方法，在厌氧反应器中接种普通厌氧颗粒污泥，控制进水中硝态氮、硫化物浓度为30～35mg/L，第40天起控制进水中硝态氮、硫化物浓度为45～50mg/L，接种的普通厌氧颗粒污泥颜色发生明显变化，硫自养短程反硝化启动后，水中引入氨氮，控制进水中硝态氮浓度为50mg/L，氨氮浓度为50mg/L，硫化物浓度为50mg/L，启动后接入含厌氧氨氧化菌污泥。本发明方法反应体系对硝态氮去除率达74％，S2‑的去除几乎接近于100％，启动成功后期，系统内NO2‑‑N积累率可达80％上，同时具有能耗低、运行成本低，同步脱氮除硫效果好等特点。
Description
技术领域
本发明属于水处理技术领域，具体涉及一种基于硫离子自养短程反硝化与厌氧氨氧化耦合的脱氮除硫方法。
背景技术
随着工业化发展和社会进步，全球生活污水和工业废水的排放量也在不断的增加，其中包含了大量含量氨氮、硝态氮和硫化物的无机废水，如一些采矿、化肥或重金属加工等行业废水。其中，氨氮在水体中大量富集会使水草、藻类水生植物大量繁殖，消耗水体中的溶解氧，从而使水生动物大量死亡。硝酸盐作为有氧环境中最稳定的含氮化合物形式，溶解度很大，能在水体中迅速迁移扩散，造成二次污染。许多国家公认硝酸盐是属于优先控制污染物，例如，美国和加拿大的硝酸盐最高浓度为10mg/L，欧盟建议的浓度为11.3mg/L，中国的硝酸盐排放标准也为10mg/L。硫化物由于其气味和生物毒性，会引起健康风险，并可溶性的HS/S2-还会对生物污水处理系统中的功能菌，包括自养反硝化菌和产厌氧氨氧化菌等有较强的抑制作用，该类含氮及硫化物的废水若不加以有效处理，排入到天然水体中，会导致水体富营养化、缺氧和生态失衡等严重的环境问题。
目前，废水中氨氮、硝态氮及硫化物的主要去除方法包括：生物法、化学法和物理化学法等。其中，物化法存在处理成本高，易二次污染等问题，生物法由于其经济、有效、无二次污染等优点，目前成为国内外应用最为广泛的、最有前景脱氮除硫方法。如基于硫化物的自养反硝化过程和硫氧化菌驱动的自养反硝化工艺，但目前多数报道主要集中在硫化物和亚硝酸盐(或硝酸盐)的反硝化脱氮去除上，没有涉及同时去除氨、硝酸盐和硫化物。事实上，氨氮、硝酸盐和硫化物在一些工业中如采矿业、垃圾填埋场和化学工业中同时排放。目前，新型生物脱氮工艺是以厌氧氨氧化为代表的工艺，由于该工艺不需要外加有机碳源，高效脱氮效能及低污泥产率等优势，成为人们研究的热点。在厌氧氨氧化反应体系中，厌氧氨氧化菌(AnAOB)厌氧条件下，以废水中的NH4 +-N作为电子供体，以NO2 --N为电子受体，将NH4 +-N和NO2 --N转化为N2的过程。由于实际废水中，亚硝酸盐类废水极少，因此，现实生活中常常先采用部分半硝化(Partial nitrification；PN)工艺把废水中部分氨氮转化成亚硝态氮，然后进入厌氧氨氧工艺。在上述联合工艺中，PN工艺在微曝气、碱度足够的条件下，水体中50％NH4 +被亚硝化细菌(AOB)转化成NO2 --N；再进入厌氧氨氧化工艺后，厌氧氨氧化菌(AnAOB)将水体中的NH4 +和NO2 --N转化为N2的过程。
然而，有学者研究发现，PN系统中亚硝酸盐的稳定维系比较难。比如，PN工艺阶段形成的亚硝酸盐很容易被硝化细菌(NOB)氧化成硝酸盐，从而会影响PN-Anammox联合工艺在实际废水中的脱氮效果。针对低碳高氨氮和硝态氮类废水，国内以彭永臻、王淑莹等人提出的异养短程反硝化与厌氧氨氧化联合工艺最为代表。迄今为止，以有机物为电子供体的一体式短程反硝化耦合厌氧氨氧化模式(Organics-driven Denitrifying AmmoniumOxidation(DEAMOX)process；O-DEAMOX)有较多的研究。但是，这类工艺仍存在很多缺陷：其一，当处理高NH4 +-N的无机或低碳氮比C/N(＜0.5)废水时，仍需要外加有机碳源进行反硝化，这样会造成运行费用高、投加量不易精准控制且会产生大量的剩余污泥。其二，在这种异养反硝化与厌氧氨氧化一体化工艺中，由于异养反硝化菌生长速率(0.25/h)比自养厌氧氨氧化菌的生长速率(0.0075-0.014/h)大的多而形成厚的反硝化细菌的生物膜或聚集体，AnAOB的传质会受到限制；进而会降低系统中AnAOB菌的数量和活性，导致污水处理系统脱氮性能降低。
目前为止，基于S2-自养短程反硝化耦合厌氧氨氧化工艺处理含氨氮、硝态氮和硫化物废水的相关研究鲜有报道。从应用前景和经济的角度来讲，实现自养短程反硝化与厌氧氨氧化耦合工艺体系(即S2--SAD-AN)，更具有现实意义。
发明内容
本发明的目的在于提供一种基于硫离子自养短程反硝化与厌氧氨氧化耦合的脱氮除硫方法，利用废水中S2-作为电子载体，构建可同步实现废水中氨氮、硝态氮和硫化物去除的S2-自养短程反硝化工艺，具有占地面积小、运行费用低、能耗低、脱氮除硫效果好等优点。
为了实现上述技术目的，本发明具体采用以下技术方案：
一种基于硫离子自养短程反硝化脱氮除硫的启动方法，包括：
在厌氧反应器中接种普通厌氧颗粒污泥，设置温度25～30℃，控制进水中硝态氮、硫化物浓度为30～35mg/L，第40天起控制进水中硝态氮、硫化物浓度为45～50mg/L，接种的普通厌氧颗粒污泥颜色发生明显变化，硫自养短程反硝化启动。
所述的厌氧颗粒污泥指标为SV＝72％，MLSS＝43.1g/L，SVI＝16.7mL/g。
所述的厌氧颗粒污泥接种量为厌氧反应器体积的40％～60％。
所述的进水中硝态氮与硫化物的浓度比为1:1。
所述进水的pH值为7.5～8.0。
所述的进水中含有微量元素Ⅰ和微量元素Ⅱ，其中，微量元素Ⅰ包括：EDTA 5.00g/L，FeSO4·7H2O 9.14g/L；微量元素Ⅱ包括：EDTA 15.00g/L，ZnSO4·7H2O 0.43g/L，CoCl2·6H2O 0.24g/L，Mn Cl2·4H2O 0.99g/L，CuSO4·5H2O 0.25g/L，NaMoO4·2H2O 0.22g/L，NiCl2·6H2O 0.21g/L。
在本发明的另一方面，提供了本发明基于硫离子自养短程反硝化启动方法在同时去除废水中氨氮、硝态氮和硫化物中的应用。
一种基于硫离子自养短程反硝化与厌氧氨氧化耦合的脱氮除硫方法，包括：
在上述硫离子自养短程反硝化启动后，进水中引入氨氮，控制进水中硝态氮浓度为50mg/L，氨氮浓度为50mg/L，硫化物浓度为50mg/L，启动后接入含厌氧氨氧化菌污泥，35天内，实现S2-自养短程反硝化与耦合Anammox工艺。
所述的自养短程反硝化中厌氧颗粒污泥和厌氧氨氧化污泥接种量体积比为1～10:1。
当进水硝态氮、氨氮和硫化物浓度高于50mg/L时，出水接入含厌氧氨氧化菌污泥或生物膜载体的反应装置，进一步去除剩余的硫离子、氨氮和亚硝态氮。
S2-是常见的废水中的污染物，在废水生物处理工艺开发中，本发明将其作为电子载体，构建S2-自养短程反硝化与耦合Anammox工艺(Sulfide short autotrophicdenitrification-Anammox；S2--SAD-AN)，则能实现废水中氨氮、硝态氮和可溶性硫化物的共同去除。
本发明反应体系中硫氧化细菌(SOB)、硫反硝化细菌((sulfur autotrophicdenitrification bacteria；SADB)等菌群利用废水中的硝态氮和硫化物，将废水中的S2-氧化成单质硫，硝态氮反硝化成为亚硝态氮，形成硫自养短程反硝化(式1)；然后在厌氧氨氧化菌(AnAOB)等菌群的作用下，NO2 -和废水中的氨氮反应，促进与厌氧氨氧化的耦合(式2)，从而实现废水中的同步脱氮除硫。
S2-+NO3 -+H2O→S0+NO2 -+2OH- (1)
NH4 ++1.32NO2 -+0.066HCO3 -+0.13H→1.02N2+0.26NO3 -+2.03H2O+0.066CH2O0.5N0.15(2)
本发明的有益效果为：
1)本发明首次公开了接种普通厌氧颗粒污泥，控制进水NO3 --N和S2-浓度和比例，逐步提高进水基质浓度的方式，首先形成S2-自养短程反硝化工艺；
2)在S2-自养短程反硝化工艺基础上，然后引入氨氮的方式，可实现S2--SAD-AN工艺；在此基础上，低S2-浓度条件下(小于50mg/L)，引入负载厌氧氨氧化菌的生物污泥或载体后，系统脱氮效能进一步增强，氨氮和TN的去除率能菌达到80％以上，硝酸盐的去除率能达到76％以上，硫化物的去除率为90％以上，可实现对含氨氮、硝态氮和硫化物类无机废水的同步去除；
3)高S2-浓度条件下(50～150mg/L)，先进行第一工段S2-自养短程反硝化工艺(S段)的处理，去除S2-以及部分氨氮和硝酸盐，其出水进入含厌氧氨氧化菌污泥或生物膜载体的反应装置(A段)，进一步去除剩余的氨氮和亚硝态氮，避免的高浓度S2-对厌氧氨氧化菌的抑制和毒害。含NO3 --N、氨氮以S2-的废水，经过两段工艺后，联合工艺对氨氮、硝酸盐和TN的去除率均达到70％以上。
本发明方法全程厌氧运行，具有能耗低、运行成本低，同步脱氮除硫效果好等特点。
附图说明
图1是本发明硫离子自养短程反硝化工艺试验装置；
图2是本发明硫离子自养短程反硝化启动成功的污泥外观；a为接种污泥，b为启动成功的污泥；
图3是本发明实施例1启动期间NO3--N去除情况；
图4是本发明实施例1启动期间系统NO2--N出水及积累情况；
图5是本发明实施例2S2--SAD-AN的耦合工艺初步启动的污泥外观；a耦合前，b为耦合后；
图6是本发明实施例2氨氮进水、出水和去除率情况；
图7是本发明实施例2硝态氮进水、出水和去除率情况；
图8是本发明实施例2TN进水、出水和去除率情况；
图9是本发明实施例2硫离子进水、出水和去除率情况；
图10是本发明实施例3硝态氮去除率；
图11是本发明实施例3氨氮总去除率；
图12是本发明实施例3TN总去除率。
具体实施方式
下面将结合本发明具体的实施例，对本发明技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
如图1所示，本发明硫离子自养短程反硝化工艺试验装置，包括依次连通的进水调节箱1、进水泵2、厌氧反应器3和储水箱5，厌氧反应器3设置有取样口4。其中，厌氧反应器采用有机玻璃制成，反应器置于恒温水浴锅内以保证其反应温度，控制其温度为30℃左右，每天运行3个周期，每个周期8h，采用序批式进水模式。
实施例1S2-自养短程反硝化启动
试验用水为人工模拟废水，废水中电子供体和电子受体浓度比为1:1，NO3 -浓度约为35-50mg/L；S2-浓度约为35-55mg/L；废水pH调节至7.5-8.0，同时添加1ml/L的微量元素Ⅰ和Ⅱ。其中，微量元素Ⅰ(g/L)：EDTA5.00；FeSO4·7H2O 9.14；微量元素Ⅱ(g/L)EDTA 15.00；ZnSO4·7H2O 0.43；CoCl2·6H2O 0.24；Mn Cl2·4H2O 0.99；CuSO4·5H2O 0.25；NaMoO4·2H2O 0.22；NiCl2·6H2O 0.21。
厌氧颗粒污泥指标为SV＝72％；MLSS＝43.1g/L；SVI＝16.7mL/g。
实验温度初设为25～30℃。在厌氧反应器中按照体积的50％接种厌氧颗粒污泥，启动前40天，进水硝态氮、硫化物浓度为30～35mg/L；从40天起提高进水硝态氮、硫化物浓度为45～50mg/L。90天内，通过逐步提高进水浓度的方式，成功启动了硫(S2-)自养短程反硝化工艺，启动后，污泥颜色发生明显变化(图2)，反应体系对硝态氮去除率达74％(图3)，S2-的去除几乎接近于100％，启动成功后期，系统内NO2 --N积累率可达80％上(图4)。
实施例2 S2--SAD-AN的耦合工艺
第一阶段：在实施例1S2-自养短程反硝化启动的基础上，进水中引入氨氮。当控制进水NO3 --N浓度为50mg/L，氨氮浓度为50mg/L，S2-为50mg/L，运行第30天后，初步实现S2--SAD-AN耦合工艺，污泥表观如图5。如图6～8所示，系统对氨氮和TN的去除率达到65％左右，硝酸盐的去除率可达75％左右。
第二阶段：进一步接入含厌氧氨氧化菌污泥或生物膜载体，自养短程反硝化中厌氧颗粒污泥和厌氧氨氧化污泥(膜)接种量为1～10:1(V/V)。进水浓度保持不变，继续运行20天，如图6～9所示，反应器对氨氮和TN的去除率进一步提高，均达到80％以上，硝态氮的去除率达到75％以上，在整个耦合过程中，硫化物被快速消耗，去除率高达100％，出水NO2 --N浓度逐渐降低，平均出水浓度为2.38mg/L。
实施例3 S2--SAD-AN的耦合两段式工艺
当进水NO3 --N、氨氮以S2-高于50mg/L时，按照实施例2方法先进行第一工段(S段)的处理，去除S2-以及部分氨氮和硝酸盐，其出水进入含厌氧氨氧化菌污泥或生物膜载体的反应装置(A段)，进一步去除剩余的氨氮和亚硝态氮，避免的高浓度S2-对厌氧氨氧化菌的抑制和毒害。含NO3 --N、氨氮以S2-的废水，经过两段工艺后，联合工艺对氨氮、硝酸盐和TN的去除率均达到70％以上(图10～12)。
尽管已经示出和描述了本发明的实施例，对于本领域的普通技术人员而言，可以理解在不脱离本发明的原理和精神的情况下可以对这些实例进行多种变化、修改、替换和变型，本发明的范围由所附权利要求及其等同物限定。
Claims (6)
1.一种基于硫离子自养短程反硝化与厌氧氨氧化耦合的脱氮除硫方法，其特征在于，包括以下步骤：
1)在厌氧反应器中接种普通厌氧颗粒污泥，设置温度25～30℃，控制进水中硝态氮、硫化物浓度为30～35mg/L，第40天起控制进水中硝态氮、硫化物浓度为45～50mg/L，接种的普通厌氧颗粒污泥颜色发生明显变化，硫自养短程反硝化启动；
2)进水中引入氨氮，控制进水中硝态氮浓度为50mg/L，氨氮浓度为50mg/L，硫化物浓度为50mg/L，启动后接入含厌氧氨氧化菌污泥，35天内，实现S2-自养短程反硝化与耦合Anammox工艺。
2.根据权利要求1所述的基于硫离子自养短程反硝化与厌氧氨氧化耦合的脱氮除硫方法，其特征在于，所述的厌氧颗粒污泥接种量为厌氧反应器体积的40％～60％。
3.根据权利要求1所述的基于硫离子自养短程反硝化与厌氧氨氧化耦合的脱氮除硫方法，其特征在于，步骤1)中进水硝态氮与硫化物的浓度比为1:1。
4.根据权利要求1所述的基于硫离子自养短程反硝化与厌氧氨氧化耦合的脱氮除硫方法，其特征在于，步骤1)中进水的pH值为7.5～8.0。
5.根据权利要求1所述的基于硫离子自养短程反硝化与厌氧氨氧化耦合的脱氮除硫方法，其特征在于，步骤1)中进水含有微量元素Ⅰ和微量元素Ⅱ，其中，微量元素Ⅰ包括：EDTA5.00g/L，FeSO4·7H2O 9.14g/L；微量元素Ⅱ包括：EDTA 15.00g/L，ZnSO4·7H2O 0.43g/L，CoCl2·6H2O 0.24g/L，Mn Cl2·4H2O 0.99g/L，CuSO4·5H2O 0.25g/L，NaMoO4·2H2O 0.22g/L，NiCl2·6H2O 0.21g/L。
6.权利要求1所述基于硫离子自养短程反硝化与厌氧氨氧化耦合的脱氮除硫方法在同时去除废水中氨氮、硝态氮和硫化物中的应用。
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