CN112892166A - 一种密闭空间内的有害气体消除系统与方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种密闭空间内的有害气体消除系统与方法,该系统使用溶液除湿法进行空气除湿预处理,采用催化燃烧、吸附与催化转换三种技术耦合处理有害气体。该系统利用催化燃烧后的气体余热驱动溶液除湿,对污染空气进行除湿处理,经过除湿处理的90%污染空气被吸附材料吸附净化,大分子有机污染物被吸附,不易被吸附的小分子气体通过催化转化法进行消除。当吸附剂吸附饱和后,使用被加热的10%污染空气对吸附剂进行解吸再生,脱附后小流量高浓度污染空气使用催化燃烧法进行净化处理。通过两个吸附床交替进行吸附净化与解吸再生过程,实现了有害气体消除系统的低能耗连续运行。
Description
技术领域
本发明属于有害气体处理技术领域,涉及潜艇、载人航天器或其他特殊密闭空间内的有害气体消除,特别涉及一种密闭空间内的有害气体消除系统与方法。
背景技术
在潜艇、载人航天器或其他特殊的密闭空间应用场景下,由于机械与电子设备的持续工作、人员的活动,以及材料的挥发与分解,使得密闭空间内有限的空气处于高污染状态。有害气体消除系统可对污染空气进行净化处理,解决密闭空间内空气高污染问题。
目前有害气体的消除方法主要有吸附法、催化转换法、燃烧法、低温等离子法、光催化法、生物净化法。其中低温等离子技术反应复杂,反应产物多,技术还不成熟。光催化剂在使用过程中容易失活,使用寿命较短。生物净化技术的生物过滤器所占空间太大。该三种技术都还处于研究阶段,尚未应用到密闭空间的有害气体消除系统中。
吸附技术目前使用较为广泛,物理吸附过程是可逆的,即吸附质在一定条件下可以从吸附剂中脱附出来。在载人航天器中,常使用该方法来吸附有害气体。吸附技术在常温条件下即可吸附密闭空间内的有害气体,因此吸附技术能耗低。但存在以下几个问题:当吸附剂吸附饱和后,失去吸附能力,因此需要频繁更换吸附剂,所携带大量的吸附剂将会占用空间;吸附技术无法除去如CO和H2类的小分子有机物;吸附剂吸附性能受空气湿度影响较大。
催化转换技术是利用催化剂将空气中的有害气体转化为无害化合物。如Pb与Pt可作为消氢催化剂,使氢气在室温下发生催化氧化反应。又如CH-1触媒,即78.8%的CuO与21.2%MnO2的霍加拉特催化剂,外加15%的Na2CO3合成的碱性霍加拉特催化剂,可在常温下消除CO与氮氧化合物。催化转换技术优点在于催化转化反应可在较低的温度下发生,能耗较小。然而,一种催化剂只能转换某几种气体,不具广泛性。由于一般情况下密闭空间内的有害气体种类较多,因此催化转换法不适合单独使用。
催化燃烧技术是利用催化剂降低反应活化能,使有害气体在较低温度下发生无火焰燃烧。催化燃烧反应对反应温度要求高,温度必须达到催化剂的起燃温度,反应才能以较快速率进行。由于技术成熟,可同时处理多种有害气体,因此在工程实际中应用最为普遍。缺点在于催化燃烧法所需反应温度高,因此加热空气所需能耗高。
通过对催化燃烧、吸附与催化转换三种技术的分析对比可知,上述技术单独使用均存在相应的缺点,如催化燃烧技术处理有害气体消除系统能耗高、催化燃烧技术处理种类单一、吸附技术对小分子有害气体吸附能力差且吸附剂再生时将释放有害气体将形成二次污染。因此针对目前密闭空间内存在的空气高污染问题,急需低能耗高效率的有害气体消除方案。
发明内容
为了解决密闭空间内空气高污染问题,克服上述现有技术的缺点,本发明的目的在于提供一种密闭空间内的有害气体消除系统与方法,不仅可以实现有害气体有效净化的目的,还能够满足系统的低耗能、高效率及24小时无间断连续运行的要求。
为了实现上述目的,本发明采用的技术方案是:
采用溶液除湿技术对空气进行除湿预处理,结合吸附法、催化转换法与催化燃烧法综合处理密闭空间内的有害气体。几种技术相互耦合运行,优势互补,使有害气体消除系统低能耗、高效率运行。首先利用催化燃烧器出口气体的余热对高湿的污染空气进行除湿处理,经过除湿处理的污染空气被吸附剂吸附净化,大分子有机污染物被吸附,不易被吸附的小分子气体(CO、H2等)通过催化转化法进行消除。当吸附剂吸附饱和后,使用少量的热空气对吸附剂进行解吸再生,脱附后小流量高浓度污染空气使用催化燃烧法进行净化处理。为了使有害气体消除系统能够连续运行,系统安装两套吸附床,一套进行正常的吸附净化工作,一套进行吸附剂的解吸再生处理。
本发明除湿方式采用溶液除湿法,除湿结构采用绝热逆流填料形式。除湿剂可采用溴化锂、氯化锂、氯化钙、乙二醇、三甘醇等。除湿器液气比为1.3~3.0,除湿溶液进口温度小于28℃。
本发明吸附剂可采用活性炭、活性氧化铝、硅胶、分子筛等,吸附净化过程的运行温度小于30℃,吸附器结构采用填充床形式。当吸附床结构设计好后,若对吸附有效运行时间的设计要求有变,可根据新设计时间与原设计时间的比值,成比例的增加或减小吸附床的高度,从而达到新的设计要求。
与现有技术相比,本发明的有益效果是:
(1)能耗低。由于吸附剂再生处理所需的空气量较少,因此催化燃烧处理的有害气体的量少,需要进行电加热的空气量小,电加热器的耗电功率低。
(2)能量综合利用效率高。从催化燃烧反应器出来的高温净化空气首先对高浓度污染空气进行了预热,减小了电加热器的能耗。其次加热进入吸附床的污染空气,用于吸附剂的解吸再生。最后加热液态除湿系统的除湿剂,驱动除湿剂的再生,净化气体温度进一步降低。本发明实现了能量的梯级利用,提高了能量综合利用效率。
(3)吸附床运行稳定。一方面,由于有害气体中的水分对活性炭吸附性能有影响,在本发明中,采用溶液除湿技术对进入吸附床中的气体进行除湿处理,空气湿度降低,减缓吸附床的失效过程,延长其使用寿命。另一方面,两个吸附床交替进行吸附净化与解吸再生过程,使有害气体消除系统持续稳定运行。
附图说明
图1为本发明有害气体消除系统原理图。
图中:污染空气1;溶液除湿器2;吸附床一3;吸附床二4;回热器二5;电加热器6;催化燃烧器7;回热器一8;除湿剂再生器9;净化空气一10;催化转化器11;净化空气二12;阀门一21;阀门二22;阀门三81;阀门四82;阀门五31;阀门六32;阀门七41;阀门八42。
图2为本发明溶液除湿器性能计算流程图。
具体实施方式
下面结合附图和实施例详细说明本发明的实施方式。
本发明一种密闭空间内的有害气体消除系统,其整体置于密闭空间内,将密闭空间内的污染空气转化为净化空气,密闭空间与外界则无空气交换,参考图1,该系统包括:
溶液除湿器2,其入口接密闭空间内的污染空气1,出口分为三路,第一路接回热器一8的冷端入口,第二路接阀门一21的入口,第三路接阀门二22的入口;
回热器一8,其冷端出口分为两路,一路接阀门三81,一路接阀门四82;
吸附床一3,其入口有两路,分别接阀门一21的出口与阀门三81的出口,出口分为两路,分别接阀门五31的入口与阀门六32的入口;
吸附床二4,其入口有两路,分别接阀门二22的出口与阀门四82的出口,出口分为两路,分别接阀门七41的入口与阀门八42的入口;
其中,当吸附床一3进行吸附净化时,吸附床二4进行解吸再生,此时阀门一21、阀门五31、阀门四82与阀门八42开启,其余阀门关闭;当吸附床一3进行解吸再生时,吸附床二4进行吸附净化,此时阀门三81、阀门六32、阀门二22与阀门七41开启,其余阀门关闭;由此,吸附床一3和吸附床二4交替进行吸附净化与解吸再生过程。
催化转化器11,其入口接阀门五31的出口与阀门七41的出口,出口输出净化空气二12给密闭空间;
回热器二5,其冷端入口接阀门六32的出口与阀门八42的出口,热端出口接回热器一8的热端入口;
电加热器6,其入口接回热器二5的冷端出口;
催化燃烧器7,其入口接电加热器6,出口接回热器二5的热端入口;
除湿剂再生器9,其入口接回热器一8的热端出口,出口输出净化空气一10给密闭空间。
其有害气体消除方法主要包括如下步骤:
步骤1,利用催化燃烧的出口气体余热对密闭空间内的污染空气进行除湿处理。
步骤2,利用吸附剂将经过除湿处理的90%污染空气进行吸附净化,大分子有机污染物被吸附,不易被吸附的小分子气体通过催化转化法进行消除。
步骤3,当吸附剂吸附饱和后,加热10%的污染空气,对吸附剂进行解吸再生,脱附后小流量高浓度污染空气使用催化燃烧法进行净化处理。
更具体地,可再次参考图1,本发明的步骤详细描述如下:
1、密闭空间内的污染空气1经过溶液除湿器2进行除湿处理后,90%的污染空气1通过阀门一21进入吸附床一3,在常温条件下吸附大分子的有机物。
2、经过吸附床一3净化的空气中还存在小分子有机物,如CO与H2。采用催化转化法,在催化转化器11中,常温下利用催化剂,将CO与H2转化为CO2与H2O。因此90%的污染空气得以净化,获得净化空气二12。
3、步骤1的同时,经过除湿处理后,10%的污染空气1入回热器一8的冷端入口进行预热,预热后的空气通过阀门四82进入吸附床二4。此时,由于吸附二4为吸附饱和状态,升温后吸附二4中的有害气体被解吸出来,吸附床出口空气为高浓度污染状态。
4、高浓度污染空气通过阀门八42进入回热器二5的冷端入口中进行再加热,通过电加热器6持续升温,直至达到催化燃烧的工作温度。
5、高浓度污染空气在催化燃烧反应器7中,有害气体在催化剂作用下发生反应,生成CO2与H2O。
6、经过反应后的高温净化空气首先经过回热器二5的热端入口,加热进入电加热的空气,回收部分热量。然后进入回热器一8的热端入口,加热进入吸附床二4空气,回收部分热量。经过两个回热器的净化空气仍具有较高温度,进入除湿剂再生器9,利用该余热驱动溶液除湿系统,进一步回收部分热量。以此达到能量梯级利用的目的。
7、经过催化燃烧反应后的净化空气,在经过一系列热回收后达到出口温度要求,因此剩余的10%的污染空气得以净化,获得净化空气一10。
8、以上步骤为吸附床一3进行吸附净化、吸附床二4进行解吸再生的循环,当吸附床一3吸附饱和后,开启阀门三81、阀门六32、阀门二22与阀门七41,关闭其余阀门,使得吸附床一3与吸附床二4交替运行,重复以上程序。通过两个吸附床交替进行吸附净化与解吸再生过程,使该有害气体消除系统持续稳定运行。
本发明中,催化燃烧处理后的高温净化空气,首先通过一个回热器,用于加热进入电加热器中的高浓度污染空气,降低电加热器能耗;其次通过另一个回热器,用于加热进入吸附床的污染空气,驱动吸附床的解吸再生,最后通过除湿剂再生器,驱动溶液除湿剂的再生。从而对能量进行了梯级利用,实现了有害气体消除系统的低能耗高效率运行。
本发明还提供了溶液除湿器2的设计流程:
溶液除湿器2采用溶液除湿法除湿,除湿结构采用绝热逆流填料形式,即绝热逆流填料型除湿器。采用的除湿剂可为溴化锂、氯化锂、氯化钙、乙二醇或三甘醇,除湿的液气比为1.3~3.0,除湿溶液进口温度小于28℃。
在除湿过程中,除湿浓溶液从填料塔上部喷淋,在填料床中以均匀薄膜的形式往下流,而处理气体穿过填充床从下部逆流而上,与溶液在填料床中进行热质交换。除湿溶液吸收空气中的水分,空气湿度降低,同时溶液温度升高,浓度变稀,除湿能力下降。除湿稀溶液需回到再生器中进行加热浓缩,恢复吸湿性后被送回除湿器中重复使用。
在溶液除湿器2设计过程中,传热传质模型采用如下合理假设:除湿过程绝热绝湿;溶液除湿器2中空气与溶液仅考虑轴向速度,处理为一维流动;填料充分浸润,传热传质界面相同,且没有轴向扩散;由于传热与传质阻力主要取决于气相,可忽略液相阻力;由于水蒸汽含量少,可将湿空气质量流量近似为常数。该除湿过程的控制方程如式(1)所示。
溶液除湿器2的边界条件如式(2)所示:
式中,z为溶液除湿器的高度位置,m;da为空气含湿量,kg/kg;de为溶液平衡时的空气含湿量,kg/kg;ha为空气焓值,kJ/kg;he为溶液平衡时的空气焓值,kJ/kg;ma为空气质量流量,kg/s;ms为除湿溶液质量流量,kg/s;ts为除湿溶液温度,K;cp,s为除湿溶液的定压比热容,kJ/(·kg·K);ξ为除湿溶液质量浓度,%;NTUm为传质单元数;H为溶液除湿器高度,m,下标in表示进口;
将溶液除湿器2沿高度方向划分N个网格,N+1个节点,采用有限差分法对传热传质控制方程组进行离散化,对每一个微元进行求解,控制方程离散形式如式(3)所示:
式中,下标i表示第i个网格;
通过自编程等方式求解上述离散方程组,即可获得溶液除湿器2内部各处的空气与除湿溶剂状态,从而获得溶液除湿器2的性能,由此进行溶液除湿器2的设计,具体计算过程如图2所示。
本发明中,吸附床一3和吸附床二4可以活性炭、活性氧化铝、硅胶或分子筛为吸附剂。活性炭的吸附范围广,适用于多污染源的密闭空间空气处理,同时活性炭易再生、来源丰富且价格较低且比表面积大,可达到1000m2/g以上,因此本实施例选择活性炭,吸附结构采用填充床形式,吸附净化过程的运行温度小于30℃。
本发明还提供了吸附床的设计流程:
首先,对活性炭的平衡吸附量进行计算。有害气体由多种组分组成,可利用如式(4)所示的E-L方程计算活性炭的吸附平衡量α。
式中,c0为吸附质初始浓度,g/m3;R为摩尔通用气体常数,R=8.314J/(mol·K);Rg为气体常数,J/(g·K);T为吸附过程的绝对温度,K;E为吸附热,一般为20kJ/mol左右;P为饱和水蒸汽压力,Pa;αmax为最大吸附量,由吸附剂对吸附质的吸收特性确定。
通过式(5)计算有害气体的多组分吸附平衡量:
式中,下标j表示第j种组分;αj为组分j的平衡吸附量,g/g;
其次,根据吸附平衡量,计算吸附床对各组分的吸附量,如式(6)所示:
式中,C′j为被吸附的组分j吸附质量,g;Rab为圆柱式吸附填充床的半径,m;Hab为吸附填充床的高度,m;hab为吸附床未使用层厚度,假设为20%Hab;ρc为活性炭的堆积密度,一般在0.38~0.55g/cm3范围内。
接着,计算吸附床的有效运行时间t,即各组分透过时间的最小值,如式(7)所示:
接着,计算吸附床的有效运行时间。吸附刚开始时,吸附质可全部被吸附,出口空气不含吸附质。随着吸附过程的进行,吸附剂逐渐饱和,吸附能力下降,吸附填充床出口空气将开始出现吸附质,即吸附质开始透过。将吸附开始到吸附质开始透过的时间定义为透过时间,可由式(7)计算得出。由于有害气体中各组分初始浓度,且吸附剂对各组分的吸附能力不同,因此其透过时间也不同。一旦吸附填充床出口空气中的任何有害气体成分超过允许浓度时,即视为吸附剂失效,应更换新的吸附剂,因此吸附过程的有效运行时间为各组分透过时间的最小值,如式(8)所示。
t=Min(tj) (8)
式中,qV为空气体积流量,m3/h;c0,i为第j种吸附质的初始浓度,g/m;tj为组分j透过时间,即出口开始出现吸附质j的运行时间,h;t为吸附剂有效的吸附运行时间,为tj中的最小值。
然后,计算吸附床的压降(ΔP)。在吸附填充床中,吸附剂颗粒越小,填充床越密集,吸附能力越强。但同时填充床阻力将会增加,即该系统所耗泵功会增加。因此,在设计吸附床结构时,应考虑吸附填充的压降。填充床的压降ΔP可通过采用Ergun公式计算,如式(9)所示。
式中,ε为填充床孔隙率;v为流体流速,m/s;ρ为流体密度,kg/m;μ为流体动力粘度,Pa/s。dp为吸附质的粒径,m。
最后,根据上述吸附床的性能计算方法,设计吸附床的结构参数与工况参数,具体包含有:吸附质粒径、吸附床尺寸、以及吸附温度。根据已知运行条件与上述计算步骤,获得吸附床性能参数(有效吸附时间、吸附床的压降)。根据工程实际性能要求,如体积大小限制、最大许可压降、吸附与解吸切换时间要求等,确定最终的吸附结构。
有害气体经过液体除湿与活性炭吸附净化后,依然存在CO与H2小分子有机物,此时可利用催化转换技术,采用合适的催化剂在常温下将剩余的有害气体转化为无害化合物。在本实施例中消除氢气采用钯银催化剂(0.5%Pd-2.0%Ag-97.5%Al2O3),其中钯与银作为主活性物质,三氧化二铝作为载体。在本实施例中消除一氧化碳与氮氧化合物可用CH-1触媒,即78.8%的CuO与21.2%MnO2的霍加拉特催化剂,外加15%的Na2CO3合成的碱性霍加拉特催化剂。
本发明使用溶液除湿进行空气除湿预处理,采用催化燃烧、吸附与催化转换三种技术耦合的方案对有害气体进行消除。根据本发明列出的计算方法对溶液除湿器与吸附床的优化设计后,匹配相应的催化燃烧、催化转化以及相应换热器。按照如图1的流程进行组装运行,进而形成本发明提出的低能耗高效率的密闭空间的有害气体消除系统。
Claims (10)
1.一种密闭空间内的有害气体消除系统,置于密闭空间内,其特征在于,包括:
溶液除湿器(2),其入口接密闭空间内的污染空气(1),出口分为三路,第一路接回热器一(8)的冷端入口,第二路接阀门一(21)的入口,第三路接阀门二(22)的入口;
回热器一(8),其冷端出口分为两路,一路接阀门三(81),一路接阀门四(82);
吸附床一(3),其入口有两路,分别接阀门一(21)的出口与阀门三(81)的出口,出口分为两路,分别接阀门五(31)的入口与阀门六(32)的入口;
吸附床二(4),其入口有两路,分别接阀门二(22)的出口与阀门四(82)的出口,出口分为两路,分别接阀门七(41)的入口与阀门八(42)的入口;
催化转化器(11),其入口接阀门五(31)的出口与阀门七(41)的出口,出口输出净化空气二(12)给密闭空间;
回热器二(5),其冷端入口接阀门六(32)的出口与阀门八(42)的出口,热端出口接回热器一(8)的热端入口;
电加热器(6),其入口接回热器二(5)的冷端出口;
催化燃烧器(7),其入口接电加热器(6),出口接回热器二(5)的热端入口;
除湿剂再生器(9),其入口接回热器一(8)的热端出口,出口输出净化空气一(10)给密闭空间。
2.根据权利要求1所述密闭空间内的有害气体消除系统,其特征在于,当吸附床一(3)进行吸附净化时,吸附床二(4)进行解吸再生,此时阀门一(21)、阀门五(31)、阀门四(82)与阀门八(42)开启,其余阀门关闭;当吸附床一(3)进行解吸再生时,吸附床二(4)进行吸附净化,此时阀门三(81)、阀门六(32)、阀门二(22)与阀门七(41)开启,其余阀门关闭;由此,吸附床一(3)和吸附床二(4)交替进行吸附净化与解吸再生过程。
3.根据权利要求1所述密闭空间内的有害气体消除系统,其特征在于,所述密闭空间与外界无空气交换。
4.根据权利要求1所述密闭空间内的有害气体消除系统,其特征在于,所述溶液除湿器(2)为绝热逆流填料型除湿器,除湿过程绝热绝湿,空气与溶液仅考虑轴向速度,处理为一维流动;填料充分浸润,传热传质界面相同,且没有轴向扩散,
满足如下条件:
溶液除湿器(2)的边界条件如下:
z=0:ma=ma,in,ta=ta,in,da=da,in,ha=ha,in
z=H:ms=ms,in,ts=ts,in,ξ=ξin
式中,z为溶液除湿器的高度位置;da为空气含湿量;de为溶液平衡时的空气含湿量;ha为空气焓值;he为溶液平衡时的空气焓值;ma为空气质量流量;ms为除湿溶液质量流量;ts为除湿溶液温度;cp,s为除湿溶液的定压比热容;ξ为除湿溶液质量浓度;NTUm为传质单元数;H为溶液除湿器高度,下标in表示进口;
将溶液除湿器(2)沿高度方向划分N个网格,N+1个节点,采用有限差分法对传热传质控制方程组进行离散化,对每一个微元进行求解,控制方程离散形式如下:
式中,下标i表示第i个网格;
求解该离散方程组,即可获得溶液除湿器(2)内部各处的空气与除湿溶液状态,从而获得该溶液除湿器(2)的性能,由此进行溶液除湿器(2)的设计。
5.根据权利要求1所述密闭空间内的有害气体消除系统,其特征在于,所述吸附床一(3)和吸附床二(4)以活性炭为吸附剂,首先通过下式计算活性炭对于某吸附质的平衡吸附量α:
式中,c0为吸附质初始浓度;R为摩尔通用气体常数;Rg为气体常数;T为吸附过程的绝对温度;E为吸附热;P为饱和水蒸汽压力;αmax为最大吸附量,由吸附剂对吸附质的吸收特性确定;
通过下式计算有害气体的多组分吸附平衡量:
式中,下标j表示第j种组分;αj为组分j的平衡吸附量;
其次,根据吸附平衡量,计算吸附床对各组分的吸附量,如下式所示:
式中,C'j为被吸附的组分j吸附质量;Rab为吸附床的半径;Hab为吸附床的高度;hab为吸附床未使用层厚度;ρc为活性炭的堆积密度;
接着,计算吸附床的有效运行时间t,即各组分透过时间的最小值,如下式所示:
t=Min(tj)
然后,计算吸附床的压降ΔP,如下式所示:
式中,ε为填充床孔隙率;v为流体流速;ρ为流体密度;μ为流体动力粘度;dp为吸附之的粒径;
最后,根据上述吸附床的性能计算方法,设计吸附床的结构参数与工况参数,包含有:吸附质粒径、吸附床尺寸、以及吸附温度。
6.一种密闭空间内的有害气体消除方法,其特征在于,包括如下步骤:
步骤1,利用催化燃烧的出口气体余热对密闭空间内的污染空气进行除湿处理;
步骤2,利用吸附剂将经过除湿处理的90%污染空气进行吸附净化,大分子有机污染物被吸附,不易被吸附的小分子气体通过催化转化法进行消除;
步骤3,当吸附剂吸附饱和后,加热10%的污染空气,对吸附剂进行解吸再生,脱附后小流量高浓度污染空气使用催化燃烧法进行净化处理。
7.根据权利要求6所述密闭空间内的有害气体消除方法,其特征在于,所述催化燃烧处理后的高温净化空气,首先通过一个回热器,用于加热进入电加热器中的高浓度污染空气,降低电加热器能耗;其次通过另一个回热器,用于加热进入吸附床的污染空气,驱动吸附床的解吸再生,最后通过除湿剂再生器,驱动溶液除湿剂的再生。
8.根据权利要求7所述密闭空间内的有害气体消除方法,其特征在于,所述除湿处理的方法为溶液除湿法,除湿结构采用绝热逆流填料形式。
9.根据权利要求7所述密闭空间内的有害气体消除方法,其特征在于,所述除湿处理采用的除湿剂为溴化锂、氯化锂、氯化钙、乙二醇或三甘醇,除湿的液气比为1.3~3.0,除湿溶液进口温度小于28℃。
10.根据权利要求5所述密闭空间内的有害气体消除方法,其特征在于,所述吸附剂为活性炭、活性氧化铝、硅胶或分子筛,吸附结构采用填充床形式,吸附净化过程的运行温度小于30℃。
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