CN112791562A - 一种离子液体吸收协同异相光芬顿处理voc的系统 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种离子液体吸收协同异相光芬顿处理VOC的系统，其特征在于，包括：喷淋塔，所述喷淋塔中包括填料，以及设置在填料上方的若干液体分布器；所述液体分布器用于喷淋含有离子液体的混合溶液，从而吸收VOC；反应器，所述反应器中设置有混合催化剂，所述混合催化剂包括CNTs/Fh和氧化剂；紫外光源，用于对所述反应器提供紫外光照；所述喷淋塔的底部经循环水泵一连通至反应器的一端，所述反应器的另一端经循环水泵二连通至喷淋塔的顶部。本发明运行费用低、操作简单、运行稳定；解决了以往均相/异相芬顿氧化技术存在的污泥堆积严重以及催化剂回收困难等问题。
Description
技术领域
本发明涉及VOC净化技术领域，特别地涉及一种离子液体吸收协同异相光芬顿处理VOC的系统。
背景技术
挥发性有机物(VOC)由于其毒性、致癌性以及稳定性，在低浓度的条件下就会危及人体健康，被公认为最具危害的化学污染物之一。因此，在空气污染治理领域，对VOC无害化处理成为研究的热点。传统的VOC处理方法，如催化燃烧、热力燃烧、冷凝回收、低温等离子技术等，其处理成本较高，或产生危害更大的副产物，因此具有一定的局限性。
异相光芬顿技术是利用亚铁离子激发双氧水产生具有强氧化性的羟基自由基，将有机污染物直接降解为无机小分子化合物，具有处理效率高、容易工业化等特点而备受关注。发明专利(CN105645506A)公开了一种光芬顿催化氧化煤化工废水深度处理系统及其处理煤化工废水的方法，采用太阳光，在TiO2的催化作用下，提高了煤化工废水中污染物的去除效果、COD、氨氮去除率超过90％；发明专利(CN104445571A)公开了一种紫外光助非均相芬顿氧化污水处理方法，采用具有垂直介孔孔道的催化剂膜，其内扩散阻力小，比表面积大，催化效率高，能处理复杂体系的有机污染物；发明专利(CN109364939A)公开了一种利用生物炭负载铁锰双金属氧化物光芬顿复合材料去除抗生素的方法，其工艺简单、操作方便、对有机污染物处理效率高、去除效果好、应用范围广。
在气-液体系中，多相光催化氧化一般遵循Langmuir-Hinshelwood-type反应机制，即光催化氧化对污染物质的去除效果受到污染物质在催化剂表面区域的浓度的制约。然而，在从气相向液相的传质过程中，由于大部分VOC的挥发性以及难溶于水，多相光催化氧化对VOC的去除效率受到影响，因此，目前利用异相光芬顿技术处理VOC还未见报道。与此同时，由于具有对VOC良好的增溶能力以及简便的操作性，吸收法被认为是一种理想的VOC控制技术，但是仅仅依靠吸收法将VOC实现彻底无害化是不现实的。但是，相关技术中还无法实现吸收与异相光芬顿技术联用处理VOC废气的系统。
因此，亟需找到一种吸收与异相光芬顿技术联用处理VOC废气，实现VOC处理的彻底无害化。
发明内容
本发明致力于拓展异相光芬顿技术在VOC控制方面的应用，提出了一种离子液体吸收协同异相光芬顿处理VOC的系统。该系统涉及气-液传质与瞬间光化学反应。第一阶段包括在离子液体水溶液的增溶作用下，更多的VOC气体分子从气相向水相中扩散至催化剂CNTs/Fh表面，净化后的气体排放；第二阶段是CNTs/Fh受到紫外光的照射，产生空穴(h+)与电子e-，h+与e-分别与水分子和氧气发生作用，产生具有强氧化能力的·OH自由基；第三阶段，液相中的VOC气体分子最终被·OH自由基矿化至CO2和水。
本发明通过以下技术方案得以实现：
一种离子液体吸收协同异相光芬顿处理VOC的系统，包括：
喷淋塔20，所述喷淋塔20中包括填料2，以及设置在填料2上方的若干液体分布器3；所述液体分布器3用于喷淋含有离子液体的混合溶液，从而吸收VOC；
反应器10，所述反应器10中设置有混合催化剂11，所述混合催化剂包括CNTs/Fh和氧化剂；
紫外光源8，所述紫外光源8用于对所述反应器10提供紫外光照；
所述喷淋塔20的底部经循环水泵一12连通至反应器10的一端，所述反应器10的另一端经循环水泵二6连通至喷淋塔20的顶部。
进一步地，所述喷淋塔20的顶部还设置有气液分离器4。
进一步地，所述反应器10的底部还设置有多孔曝气板14，所述多孔曝气板14外接有充气泵13。
进一步地，所述离子液体选自咪唑盐类、吡啶盐类、季铵盐类、季膦盐类、吡咯烷类、吗啉类、胍类以及醇胺类中的一种或几种。
进一步地，所述氧化剂为H2O2。
进一步地，所述填料2为拉西环与多孔介质的混合物。
进一步地，所述紫外光8用于发射紫外光，所述紫外光的波长为254nm。
进一步地，所述CNTs/Fh占混合溶液的浓度为0.1-1wt％。
进一步地，所述氧化剂占混合溶液的浓度为1-10wt％。
进一步地，所述混合溶液的pH为3-11。
进一步地，所述混合催化剂分散在异相光芬顿降解系统的反应器中。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
(1)本发明采用的离子液体能有效降低表面界面张力，对VOC具有较强的增溶作用，使得异相光芬顿催化剂表面区域VOC的浓度得以增加，延长了VOC分子在催化剂表面的停留时间，确保将VOC充分降解为水、二氧化碳等简单的无机物质；
(2)本发明采用的离子液体分子上非极性的取代烷基指向催化剂表面，而带正电荷的官能团指向于水溶液，产生的空间位阻效应使得官能团不容易被攻击，这种独特的空间结构使其表现出抗光催化氧化的能力，反复使用并不会影响其对VOC的吸收效率；
(3)本发明采用的异相芬顿混合催化剂中的CNTs/Fh具有比表面积大，催化效率高，适合处理复杂体系的有机污染物；
(4)本发明采用的异相芬顿混合催化剂中的CNTs/Fh和氧化剂，二者结合紧密，不易流失和脱落、使用寿命长，解决了均相芬顿氧化法和其它非均相芬顿氧化法存在的催化剂回收问题；
(5)本发明不仅污染物去除效率高，操作简单、运行稳定，而且投资少、运行费用低、不产生二次污染。
附图说明
图1为实施例1中所述离子液体吸收协同异相光芬顿处理VOC的系统的结构示意图；
图2为实施例1中所述离子液体吸收协同异相光芬顿处理VOC的系统的处理甲苯去除效率随进气浓度的变化趋势图；
图3为实施例1中离子液体十二烷基咪唑氯盐吸收VOC的零至四次循环利用的结果。
附图标记：1—进气口；2—填料；3—液体分布器、4—气液分离器、5—出风口、6—循环水泵二、7—溢流口、8—紫外灯、9—出气口、10—反应器、11—CNTs/Fh+H2O2的混合催化剂、12—循环水泵一、13—充气泵、14—多孔曝气板、15—药剂混合罐、16—吸收剂配置存储罐、17—氧化剂配置存储罐、18—氢氧化钠配置存储罐、19—硫酸配置存储罐、20—喷淋塔。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明做进一步说明，但本发明的保护范围并不限于此。
实施例1
一种离子液体吸收协同异相光芬顿处理VOC的系统，包括喷淋吸收系统和异相光芬顿降解系统；
其中，喷淋塔20中装有填料2为拉西环与多孔介质的混合物(1:1，m/m)，并喷淋含有离子液体十二烷基咪唑氯盐的混合溶液，用于吸收VOC；
反应器10中含有混合催化剂11，所述混合催化剂11包括CNTs/Fh和氧化剂H2O2，并结合紫外灯8发射的紫外光，用于降解VOC。
其中，CNTs/Fh作为混合催化剂11的核心部分，制备步骤如下：
(1)将NaOH溶液逐滴加入到Fe(NO3)2中，持续搅拌，混合液洗涤后冷冻干燥制备二线型Fh；
(2)将多壁碳纳米管与HNO3混合后冷凝回流，混合液抽滤后干燥，研磨后过筛制备CNTs；
(3)将0.1kg的CNTs与0.5kg的Fh加入到超纯水中，混合超声，充分地将CNTs均匀分散在Fh表面，用超纯水洗涤后冷冻干燥，过筛制备CNTs/Fh。
图1为实施例1中所述离子液体吸收协同异相光芬顿处理VOC的系统的结构示意图。采用上述离子液体吸收协同异相光芬顿处理VOC的系统，来处理甲苯废气。反应器10的尺寸为：高400mm，直径200mm(容积约12L)，填料2(拉西环与多孔介质的均匀混合物，采购自宜兴景天环保科技有限公司)高500mm，直径100mm，反应器10整体为有机玻璃材质，并与管道和水泵结合在一起。
将十二烷基咪唑氯盐、H2O2、氢氧化钠以及硫酸分别存储在吸收剂配置存储罐16、氧化剂配置存储罐17、氢氧化钠配置存储罐18和硫酸配置存储罐19中。将混合催化剂11，分散在反应器10的靠近底部的位置。
工作原理如下：
准备工作：向离子液体吸收协同异相光芬顿处理VOC的系统的反应器10中加入水，水的量足以在离子液体吸收协同异相光芬顿处理VOC的系统中完成循环。将0.1kg的离子液体十二烷基咪唑氯盐由存储罐加至药剂混合罐15中，以水为溶剂，使得离子液体十二烷基咪唑氯盐的质量分数为1wt％，并用硫酸调节pH为3；形成混合溶液；并且控制CNTs/Fh和H2O2的质量分数分别为混合溶液的1wt％、5wt％。开启充气泵13，经过多孔曝气板14向异相光芬顿反应器10持续曝气，待曝气稳定后，开启紫外灯8(紫外光的波长为254nm)。
除废气过程：甲苯废气通过引风机由离子液体吸收段的进气口1通入柱体，由下而上由组合填料2喷淋吸收处理，经气液分离器4除雾后由上方的出风口5排出，甲苯浓度控制在250-300mg/m3之间；持续运行，将甲苯的进气量控制在0.2m3/h，停留时间为30s；含有离子液体十二烷基咪唑氯盐的混合溶液的喷淋强度控制在20-40L/m2/h。反应器10与药剂混合罐15通过溢流口7连通，经循环水泵二6，将吸收液由药剂混合罐15泵送至喷淋塔20的顶部，并由液体分布器3喷淋至组合填料2，吸收液经重力作用回流至喷淋塔20的底部，并经循环水泵一12泵送至反应器10。
系统如上述除废气过程进行循环。
测试例
每次间隔10min测定进出口气体中甲苯的浓度，所得结果如图2所示。这表明：离子液体吸收协同异相光芬顿处理VOC的系统运行状态良好，对甲苯废气去除率稳定，平均数值达到90％。
用紫外-可见分光光度法检测重复使用过程中十二烷基咪唑氯盐吸收液吸收光谱的变化。取1mL经过四次循环使用后的吸收液，加超纯水稀释200倍，以纯水为参比，在195-400nm波长范围内扫描，得到不同使用次数后十二烷基咪唑氯盐的紫外吸收光谱如图3所示。结果表明：吸收液的紫外特征吸收在204-206nm，随着重复使用次数的增加，吸收液在204-206nm处的吸光度基本不变，十二烷基咪唑氯盐的分子结构保持稳定，表现出很好的抗光催化氧化的能力。
由上可知，本发明技术方案具有高效吸收和处理VOC的能力。
对于本领域技术人员而言，显然本发明不限于上述示范性实施例的细节，而且在不背离本发明的精神或基本特征的情况下，能够以其他的具体形式实现本发明。因此，无论从哪一点来看，均应将实施例看作是示范性的，而且是非限制性的，本发明的范围由所附权利要求而不是上述说明限定，因此旨在将落在权利要求的等同要件的含义和范围内的所有变化囊括在本发明内。
此外，应当理解，虽然本说明书按照实施方式加以描述，但并非每个实施方式仅包含一个独立的技术方案，说明书的这种叙述方式仅仅是为清楚起见，本领域技术人员应当将说明书作为一个整体，各实施例中的技术方案也可以经适当组合，形成本领域技术人员可以理解的其他实施方式。
Claims (10)
1.一种离子液体吸收协同异相光芬顿处理VOC的系统，其特征在于，包括：
喷淋塔(20)，所述喷淋塔(20)中包括填料(2)，以及设置在填料(2)上方的若干液体分布器(3)；所述液体分布器(3)用于喷淋含有离子液体的混合溶液，从而吸收VOC；
反应器(10)，所述反应器(10)中设置有混合催化剂(11)，所述混合催化剂包括CNTs/Fh和氧化剂；
紫外光源(8)，所述紫外光源(8)用于对所述反应器(10)提供紫外光照；
所述喷淋塔(20)的底部经循环水泵一(12)连通至反应器(10)的一端，所述反应器(10)的另一端经循环水泵二(6)连通至喷淋塔(20)的顶部。
2.根据权利要求1所述离子液体吸收协同异相光芬顿处理VOC的系统，其特征在于，所述喷淋塔(20)的顶部还设置有气液分离器(4)。
3.根据权利要求1所述离子液体吸收协同异相光芬顿处理VOC的系统，其特征在于，所述反应器(10)的底部还设置有多孔曝气板(14)，所述多孔曝气板(14)外接有充气泵(13)。
4.根据权利要求1所述离子液体吸收协同异相光芬顿处理VOC的系统，其特征在于，所述离子液体选自咪唑盐类、吡啶盐类、季铵盐类、季膦盐类、吡咯烷类、吗啉类、胍类以及醇胺类中的一种或几种。
5.根据权利要求1所述离子液体吸收协同异相光芬顿处理VOC的系统，其特征在于，所述氧化剂为H2O2。
6.根据权利要求1所述离子液体吸收协同异相光芬顿处理VOC的系统，其特征在于，所述填料(2)为拉西环与多孔介质的混合物。
7.根据权利要求1所述离子液体吸收协同异相光芬顿处理VOC的系统，其特征在于，所述紫外灯(8)用于发射紫外光，所述紫外光的波长为254nm。
8.根据权利要求1所述离子液体吸收协同异相光芬顿处理VOC的系统，其特征在于，所述CNTs/Fh占混合溶液的浓度为0.1-1wt％。
9.根据权利要求1所述离子液体吸收协同异相光芬顿处理VOC的系统，其特征在于，所述氧化剂占混合溶液的浓度为1-10wt％。
10.根据权利要求1所述离子液体吸收协同异相光芬顿处理VOC的系统，其特征在于，所述混合溶液的pH为3-11。
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