CN112362842B - 一种支持向量回归法预测燃煤中有害元素释放特性的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于火电机组领域，更为具体地，涉及一种支持向量回归法预测燃煤中有害元素释放特性的方法，包括下列步骤：(1)根据矿物元素对有害元素的吸附量相对大小值制作相对固定系数表；(2)选定任意一种已知煤种，测定该已知煤种中灰分的质量百分比、煤灰中矿物元素的质量百分比和煤中有害元素的质量浓度；(3)计算该已知煤种的有害元素的总固定系数和有害元素的释放指数；(4)建立释放指数的模型；(5)预测待测煤种中有害元素的释放指数。本发明能够建立一个准确、简易、直接的预测不同煤中砷、铅等有害元素释放特性的预测模型，适用于指导大型火电机组配煤掺烧时控制有害元素排放的配煤方案的制定。
Description
技术领域
本发明属于火电机组领域，更为具体地，涉及一种支持向量回归法预测燃煤中有害元素释放特性的方法。
背景技术
煤炭是我国主要的一次能源，砷、铅等有害元素在燃煤过程中以气相形式进入大气，并迁移到水体、土壤。虽然有害元素在煤中的含量低，但是由于我国煤炭的使用量巨大，且有害元素在浓度很低的情况下仍具有较强毒性，因此会对环境造成严重危害。现有颗粒物排放控制技术还无法对砷、铅等有害元素的排放进行有效控制，因而开发新的技术手段来控制砷、铅等有害元素的排放具有重要意义。
煤中砷、铅等有害元素在燃烧过程中的释放特性可以通过释放指数来评价，释放指数与煤的灰分含量、煤灰中矿物元素的含量、煤中有害元素的含量以及煤中矿物元素对有害元素的固定系数有关，通过配煤掺烧的技术手段调配混煤中有害元素含量和矿物元素含量，可以控制燃煤过程砷、铅等有害元素的排放。然而在现场通过实验获得矿物元素对有害元素的固定系数有一定的局限性，需要多种仪器设备的支持，并且实验操作中的误差会影响固定系数的准确性。因而，采取建模的方式对煤的灰分含量、煤灰中矿物元素的含量、煤中有害元素的含量建模，对固定系数进行优化，建立煤质数据与煤中有害元素释放指数的模型，可以简易、准确、直接地对煤中的砷、铅有害元素的释放特性进行量化表征，将有利于制定更为高效合理的配煤方案。
支持向量回归法是目前比较成熟的非线性建模方法，已被应用于根据煤的工业分析数据(水分、灰分、挥发分和固定碳)来预测煤的发热量，通过收集167种煤的工业分析数据和发热量，发现工业分析数据与发热量之间的关系非常复杂，不存在简单的线性关系，因此采用非线性建模方法支持向量回归描述工业分析数据和发热量之间的关系。针对非线性问题，支持向量回归法通过一个核函数将原问题映射到高维空间，使原问题变得线性可分。将167种煤的工业分析数据作为支持向量回归的输入，煤的发热量作为输出，选取径向基函数作为核函数，其中所有数据的70％作为训练集，30％用于测试模型性能，称为测试集。预测结果显示模型的预测值与实验值有较好的一致性。现有技术中针对煤的工业分析数据和发热量之间关系的预测已经有相关的研究，但是针对有害元素的释放特性还处于基础研究阶段，仍需要一种预测燃煤中有害元素释放特性的方法。
发明内容
针对现有技术的改进需求，本发明提供了一种支持向量回归法预测燃煤中有害元素释放特性的方法，采用煤的有害元素含量分析数据、工业分析数据、灰成分分析等数据，通过支持向量回归法建立预测煤中砷、铅等有害元素释放特性的模型，从而指导配煤方案的制定。本发明的详细技术方案如下所述。
一种支持向量回归法预测燃煤中有害元素释放特性的方法，包括以下步骤：
(1)设定镁、钠、铝、硅、钾、钙和铁为矿物元素，根据矿物元素对预先设定的有害元素的吸附量相对大小值制作相对固定系数表；
(2)选定任意一种已知煤种进行煤质分析，测定该已知煤种中灰分的质量百分比、煤灰中矿物元素的质量百分比和煤中有害元素的质量浓度；
(3)依据所述相对固定系数表，计算该已知煤种的有害元素的总固定系数和有害元素的释放指数；
(4)重新选定一种已知煤种，重复步骤(2)-(3)，测量其他已知煤种的数据，进而获得全部选定已知煤种的数据，采用支持向量回归法建立已知煤种的灰分的质量百分比、煤灰中矿物元素的含量、煤中有害元素的质量浓度与有害元素的释放指数的模型；
(5)对待测煤种进行煤质分析，测定待测煤种中灰分的质量百分比、煤灰中矿物元素的质量百分比和煤中有害元素的质量浓度，作为步骤(4)建立的模型的输入，有害元素的释放指数作为输出，预测待测煤种中有害元素的释放指数。
作为优选，所述步骤(4)建立的模型为SVR模型。
作为优选，所述步骤(4)中全部选定已知煤种的总数量为10-20。
作为优选，所述SVR模型进行了训练，具体为，将60-70％的煤质数据用于训练模型中的参数，使模型能更好的反映输入值和输出值的关系，用于训练模型的煤质数据称为训练集；剩余30-40％的煤质数据在模型建立后用于测试模型的预测性能，用于测试模型的预测性能的煤质数据称为测试集。
作为优选，有害元素的总固定系数计算方法如下所示，
Xtotal-j＝∑(Xi-j×MCoal i)
MCoal i＝(Mash i×Aar)/100
i表示第i种矿物元素，j表示有害元素，Xi-j代表第i种矿物元素对j有害元素的相对固定系数，MCoal i代表第i种矿物元素的含量，Mash i代表煤灰中第i种矿物元素的含量，Aar代表煤的灰分的质量百分比；Xtotal-j代表全部矿物元素对j有害元素总固定系数。
作为优选，有害元素的释放指数计算方法如下所示，
其中，Pj为j有害元素的释放指数，TE为j有害元素的的质量浓度。
作为优选，步骤(1)中的相对固定系数表，通过以下方法制作而成：
(s1)通过气相有害元素发生装置持续、稳定地产生气相有害元素，在载气的携带下进入到反应器中与第i种矿物元素发生反应，收集反应后的吸附剂并测定有害元素吸附量，除以第i种矿物的质量即可得单位质量吸附量；
(s2)重复选择矿物元素，获得镁、钠、铝、硅、钾、钙和铁全部矿物元素对有害元素的单位质量吸附量，对有害元素的单位质量吸附量进行归一化，得到吸附量相对大小值，即为相对固定系数，所述归一化是指定某一矿物元素对有害元素的吸附量的值为单位1，将其他矿物元素对有害元素的吸附量的值除以指定矿物元素对有害元素的吸附量的值得到相应的无量纲数；
(s3)根据有害元素对全部矿物元素的相对固定系数，制作有害元素的相对固定系数表。
所述有害元素为硒、砷、铬、镉和铅中的一种或多种。
本发明的有益效果有：
(1)本发明首次提出了支持向量回归法预测煤中砷、铅等有害元素释放特性的方法，其中由于综合考虑了煤的灰分含量、煤灰中各矿物元素含量、煤中砷、铅等有害元素的含量及不同矿物元素对砷、铅等有害元素的吸附量等参数，能够建立一个准确、简易、直接的预测不同煤中砷、铅等有害元素释放特性的预测模型。
(2)本发明提出的预测方法，能够克服实验测试的局限性，提高在现场的实用性；并且通过建模对参数不断进行优化，减少实验误差对结果准确度的影响，适用于指导大型火电机组配煤掺烧时控制有害元素排放的配煤方案的制定。
(3)本发明支持向量回归法具有很强的非线性回归建模能力，选取径向基函数作为支持向量法的核函数，通过核函数将非线性问题映射到高维空间，使非线性问题变得线性可分，具有很好的应用前景。
附图说明
图1是本发明工艺流程图。
图2是支持向量回归法建模对煤中有害元素砷的释放指数的预测结果图。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
实施例
本实施例中，煤质分析是参照国家标准的方法进行分析的，结果以煤的收到基为基准，煤的灰分为：Aar；煤灰中各矿物元素的含量采用X射线荧光光谱分析(XRF)分析，结果以氧化物的质量分数形式给出，分别为Mash Na，Mash Mg，Mash Al，Mash Si，Mash K，Mash Ca，Mash Fe。
一种支持向量回归法预测燃煤中有害元素释放特性的方法，所述有害元素设定为砷(As)，包括下列步骤：
(1)设定镁、钠、铝、硅、钾、钙和铁为矿物元素，根据矿物元素对有害元素的吸附量相对大小值制作相对固定系数表。
(s1)通过气相有害元素发生装置持续、稳定地产生气相有害元素，在载气的携带下进入到反应器中与第i种矿物元素发生反应，收集反应后的吸附剂并测定有害元素吸附量，除以第i种矿物的质量即可得单位质量吸附量；
(s2)重复选择矿物元素，获得镁、钠、铝、硅、钾、钙和铁全部矿物元素对有害元素的单位质量吸附量，对有害元素的单位质量吸附量进行归一化，得到吸附量相对大小值，即为相对固定系数，所述归一化是指定某一矿物元素对有害元素的吸附量的值为单位1，将其他矿物元素对有害元素的吸附量的值除以指定矿物元素对有害元素的吸附量的值得到相应的无量纲数。经过测试，设XMg-As＝1，则其他矿物元素的固定系数分别为：XNa-As＝0.05，XAl-As＝0.45，XSi-As＝0.02，XK-As＝0.1，XCa-As＝3.22，XFe-As＝0.87；
(s3)根据有害元素对全部矿物元素的相对固定系数，制作有害元素的相对固定系数表，如表1所示。
表1有害元素As的相对固定系数表
| 矿物元素种类 | X<sub>Mg-As</sub> | X<sub>Na-As</sub> | X<sub>Al-As</sub> | X<sub>Si-As</sub> | X<sub>K-As</sub> | X<sub>Ca-As</sub> | X<sub>Fe-As</sub> |
| 相对固定系数 | 1 | 0.05 | 0.45 | 0.02 | 0.1 | 3.22 | 0.87 |
(2)选定任意一种已知煤种进行煤质分析，测定该已知煤种中灰分的质量百分比、煤灰中矿物元素的质量百分比和煤中有害元素的质量浓度。
本实施例中煤质分析参照国家标准《煤的工业分析方法(GB/T212-2008)》进行煤的工业分析，结果以煤的收到基为基准，计算煤的灰分含量(wt.％)：Aar。
本实施例以12种煤为例，12种煤的灰分含量分别为：
Aar1＝29.52％，Aar2＝30.81％，Aar3＝48.73％，Aar4＝16.89％，Aar5＝30.05％，Aar6＝35.65％，Aar7＝31.96％，Aar8＝29.84％，Aar9＝16.93％，Aar10＝20.35％，Aar11＝17.09％，Aar12＝26.47％。
计算煤灰的各矿物元素的含量，采用X射线荧光光谱分析(XRF)进行灰成分分析，结果以氧化物的质量分数形式给出，计算煤灰中各矿物元素的含量(wt.％)：Mash Na，Mash Mg，Mash Al，Mash Si，Mash K，Mash Ca，Mash Fe。
本实施例以12种煤为例，12种煤的灰成分中矿物元素的含量如表2所示。
表2煤灰成分中矿物元素的含量(wt.％)
| 编号 | M<sub>ash Na</sub> | M<sub>ash Mg</sub> | M<sub>ash Al</sub> | M<sub>ash Si</sub> | M<sub>ash K</sub> | M<sub>ash Ca</sub> | M<sub>ash Fe</sub> |
| 1 | 0.97 | 1.57 | 31.29 | 52.34 | 1.2 | 3.97 | 4.59 |
| 2 | 1.14 | 1.88 | 33.47 | 52.49 | 1.49 | 3.55 | 2.97 |
| 3 | 1.49 | 1.32 | 30.84 | 59.04 | 1.86 | 2.27 | 2.11 |
| 4 | 1.41 | 2.09 | 37.89 | 50.51 | 0.19 | 2.89 | 2.32 |
| 5 | 1.46 | 1.78 | 33.37 | 56.22 | 1.68 | 1.64 | 2.55 |
| 6 | 1.24 | 1.95 | 34.07 | 52.2 | 1.29 | 2.15 | 4.58 |
| 7 | 0.93 | 1.61 | 33.11 | 49.07 | 1.02 | 2.4 | 6.24 |
| 8 | 1.03 | 1.64 | 31.6 | 48.99 | 1.43 | 4.13 | 3.17 |
| 9 | 0.72 | 1.72 | 34.51 | 44.19 | 0.4 | 3.24 | 9.78 |
| 10 | 1.09 | 2.36 | 35.62 | 44.33 | 0.76 | 3.61 | 7.55 |
| 11 | 0.94 | 0.86 | 23.51 | 54.15 | 1.45 | 5.3 | 5.3 |
| 12 | 0.85 | 1.99 | 16.01 | 48.15 | 0.69 | 10.09 | 4.17 |
(3)依据所述相对固定系数表，计算该已知煤种的有害元素的总固定系数和有害元素的释放指数。
以煤种1为例，煤中矿物元素对有害元素砷的总的固定系数Xtotal-As为：Xtotal-As＝29.52×(0.97×0.05+1.57×1+31.29×0.45+52.34
×0.02+1.2×0.1+3.97×3.22+4.59×0.87)÷100＝9.93
本实施例以12种煤中有害元素砷为例，12种煤中矿物元素对砷的固定系数如表3所示。
表3煤中矿物元素对砷的固定系数
| 编号 | 1 | 2 | 3 | 4 | 5 | 6 | 7 | 8 | 9 | 10 | 11 | 12 |
| X<sub>total</sub> | 9.93 | 9.54 | 12.89 | 5.37 | 7.62 | 10.6 | 9.42 | 9.34 | 6.1 | 7.74 | 7.71 | 12.47 |
参照国家标准《煤中砷的测定方法(GB/T 3058-2008)》，结果以煤的收到基为基准，计算煤中砷的有害元素含量TE(μg/g)，12种煤中砷元素的含量如表4所示。
表4煤中砷元素的含量(μg/g)
| 编号 | 1 | 2 | 3 | 4 | 5 | 6 | 7 | 8 | 9 | 10 | 11 | 12 |
| As | 9.53 | 3.53 | 1.16 | 5.42 | 1.98 | 3.71 | 15.16 | 4.95 | 3.54 | 3.56 | 15.74 | 11.47 |
依据以下公式求取煤的有害元素释放指数：
其中，PAs代表煤的有害元素As释放指数，TE代表煤中有害元素As的含量，Xtotal-As代表煤中矿物元素对有害元素的总的固定系数。
本实施例以12种煤中有害元素砷为例，12种煤中砷元素的释放指数P如表5所示。
表5煤中砷元素的释放指数
| 编号 | 1 | 2 | 3 | 4 | 5 | 6 | 7 | 8 | 9 | 10 | 11 | 12 |
| P | 0.96 | 0.37 | 0.09 | 1.01 | 0.26 | 0.35 | 1.61 | 0.53 | 0.58 | 1.39 | 2.91 | 2.05 |
(4)采用支持向量回归法建立已知煤种的灰分的质量百分比、煤灰中矿物元素的含量、煤中有害元素的质量浓度与有害元素的释放指数的模型。
首先将12种煤灰分含量、煤灰中矿物元素的含量、煤中有害元素的含量和煤中砷的释放指数的数据储存在Excel文档中，然后通过PyCharm编程，在模型库中导入支持向量回归的模型，具体为SVR模型。
(5)对待测煤种进行煤质分析，测定待测煤种中灰分的质量百分比、煤灰中矿物元素的质量百分比和煤中有害元素的质量浓度，作为步骤(4)建立的模型的输入，有害元素的释放指数作为输出，预测待测煤种中有害元素的释放指数。
调用Excel中的原始数据，将表2中编号1-8的煤灰分含量、煤灰中各矿物元素的含量和表3中煤中有害元素砷含量作为训练集的输入，将步骤(4)中编号1-8的煤中砷的释放指数作为训练集的输出。将表2中编号9-12的煤灰分含量、煤灰中各矿物元素的含量和表3中煤中有害元素砷含量作为测试集的输入，得到煤中砷的释放指数预测值。运行PyCharm中的模型后，软件会利用训练集的数据对模型进行训练，然后将测试集的预测值输出到一个Excel文档中，最后将模型得到的预测值与实验值进行比较。
图2为利用支持向量回归法建模对测试集的9-12号煤中有害元素砷的释放指数的预测结果，图中的对角线为“零误差线”，由图可知，该模型的预测值与实验测试值具有较好的一致性，支持向量回归法对不同煤种的有害元素释放指数有较好的拟合效果。
综上所述，本实施例首次提出了一种支持向量回归法预测燃煤中有害元素释放特性的方法，其中由于综合考虑了煤的灰分含量、煤灰中矿物元素含量及煤中有害元素的含量等参数，可以简易、准确、直接地对煤中的有害元素的释放特性进行量化表征，适用于指导大型火电机组配煤掺烧时控制有害元素排放的配煤方案的制定。
作为优选的实施例，本发明还可以测定硒、铬、镉、铅有害元素的释放指数。其中，硒、铬、镉、铅元素含量的测试，依据《煤中硒的测定方法氢化物发生原子吸收法(GB/T16415-2008)》、《煤中铬、镉、铅的测定方法(GB/T 16658-2007)》等方法进行煤的有害元素含量分析。
本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (4)
1.一种支持向量回归法预测燃煤中有害元素释放特性的方法，其特征在于，包括下列步骤：
(1)设定镁、钠、铝、硅、钾、钙和铁为矿物元素，根据矿物元素对预先设定的有害元素的吸附量相对大小值制作相对固定系数表；
(2)选定任意一种已知煤种进行煤质分析，测定该已知煤种中灰分的质量百分比、煤灰中矿物元素的质量百分比和煤中有害元素的质量浓度；
(3)依据所述相对固定系数表，计算该已知煤种的有害元素的总固定系数和有害元素的释放指数；
(4)重新选定一种已知煤种，重复步骤(2)-(3)，测量其他已知煤种的数据，进而获得全部选定已知煤种的数据，采用支持向量回归法建立已知煤种的灰分的质量百分比、煤灰中矿物元素的含量、煤中有害元素的质量浓度与有害元素的释放指数的模型；
(5)对待测煤种进行煤质分析，测定待测煤种中灰分的质量百分比、煤灰中矿物元素的质量百分比和煤中有害元素的质量浓度，作为步骤(4)建立的模型的输入，有害元素的释放指数作为输出，预测待测煤种中有害元素的释放指数；
其中，所述步骤(4)建立的模型为SVR模型；所述步骤(4)中全部选定已知煤种的总数量为10-20；所述SVR模型进行了训练，具体为，将60-70％的煤质数据用于训练模型中的参数，使模型能更好的反映输入值和输出值的关系，用于训练模型的煤质数据称为训练集；剩余30-40％的煤质数据在模型建立后用于测试模型的预测性能，用于测试模型的预测性能的煤质数据称为测试集；
所述有害元素为硒、砷、铬、镉和铅中的一种或多种。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，有害元素的总固定系数计算方法如下所示，
Xtotal-j＝∑(Xi-j×MCoal i)
MCoal i＝(Mash i×Aar)/100
i表示第i种矿物元素，j表示有害元素，Xi-j代表第i种矿物元素对j有害元素的相对固定系数，MCoal i代表第i种矿物元素的含量，Mash i代表煤灰中第i种矿物元素的含量，Aar代表煤的灰分的质量百分比；Xtotal-j代表全部矿物元素对j有害元素总固定系数。
3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，有害元素的释放指数计算方法如下所示，
其中，Pj为j有害元素的释放指数，TE为j有害元素的的质量浓度。
4.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，步骤(1)中的相对固定系数表，通过以下方法制作而成：
(s1)通过气相有害元素发生装置持续、稳定地产生气相有害元素，在载气的携带下进入到反应器中与第i种矿物元素发生反应，收集反应后的吸附剂并测定有害元素吸附量，除以第i种矿物的质量即可得单位质量吸附量；
(s2)重复选择矿物元素，获得镁、钠、铝、硅、钾、钙和铁全部矿物元素对有害元素的单位质量吸附量，对有害元素的单位质量吸附量进行归一化，得到吸附量相对大小值，即为相对固定系数，所述归一化是指定某一矿物元素对有害元素的吸附量的值为单位1，将其他矿物元素对有害元素的吸附量的值除以指定矿物元素对有害元素的吸附量的值得到相应的无量纲数；
(s3)根据有害元素对全部矿物元素的相对固定系数，制作有害元素的相对固定系数表。
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