CN111974338A - 一种可延长锂离子电池寿命的气体吸附剂及其锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明属于电池技术领域，更具体地涉及一种可延长锂离子电池寿命的气体吸附剂及其锂离子电池，所述气体吸附剂包括亚铜离子化合物和多孔材料，所述气体吸附剂的气体吸附速率为0.4‑1mmol/h，优选为0.7‑1mmol/h。所述气体吸附剂兼具高比表面积和与CO发生络合反应的化学性能，能够及时降低电芯的极片与电解液之间相互作用生成气体导致的内部气压，减少电芯鼓胀和界面阻抗，并延长电芯的使用寿命，用多孔的可透气薄膜将该气体吸附剂封装，置于电芯内部顶封空间，该结构简单易于产业化生产制造。

Description

一种可延长锂离子电池寿命的气体吸附剂及其锂离子电池
技术领域
本发明属于电池技术领域，更具体地涉及一种可延长锂离子电池寿命的气体吸附剂及其锂离子电池。
背景技术
近年来，新能源汽车因其节能和环保的特性得到蓬勃发展。但是其大规模产业化面临几大问题，包括居高不下的成本、里程焦虑和低能量密度。新能源汽车主要由电池驱动系统、电机系统和电控系统及组装等部分组成。其中电机、电控及组装和传统燃油车基本相同，差价的原因在于电池驱动系统。电池驱动系统占据了新能源汽车成本的30-45％，而动力锂离子电池又占据电池驱动系统约75-85％的成本。
动力锂离子电池由正极、负极、非水性电解液和隔离膜组成，在乘用车领域，三元镍钴锰材料(NCM)作为正极材料已经成为市场主流。这是由于NCM的能量密度高于磷酸铁锂(LFP)，可以在有限的空间内提供更多的能量，从而克服里程焦虑。然而，NCM体系锂离子电池中产气一直是一个严重的问题。其产气机理十分复杂，来源于多方面原因，与正极、负极、电解液均有一定关联，例如：NCM作为正极材料的正极电位较高，电解液中的非水溶剂在工作环境下容易分解，电池内部生成的气体中含有CO2、CO、CH4、C2H4、C2H6、H2等成分。对于NCM体系电芯来说，CO2和CO占比最大。
可以通过改善电解液配方，使正负极表面形成无机盐保护膜，以减少高温下正负极的副反应，从而降低产气，但形成的无机盐保护膜阻抗较高且浸润性较差，还需要额外加入改善阻抗与浸润性的添加剂进行协同作用，使得电解液中的成分复杂程度及成本都大大提高。由于非水溶剂的分解在热力学角度来说是不可避免的，所以在电芯层级需要找到某些解决机制，以吸收电芯内产生的气体从而降低电芯的内部压力。
专利文献1(日本特开2008-146963号公报)公开了在隔膜基材中添加气体吸附剂的二次电池。专利文献2(PCT WO2011/135818JA2011.11.03)公开了一种在正极或负极极片中添加包含无机物的结构材料和粘结剂的气体吸附层。专利文献1和2的做法是在隔膜基材或极片中混入气体吸附剂，但这两种做法可能会损害隔膜的孔隙率，降低热稳定性，降低正极/负极的内阻和反应活性。
专利文献3(中国专利申请CN106159122A)公开了一种电池壳层结构，包括气体吸附层，第一接着层，阻气层，第二接着层及外保护层。但这种电池壳层结构非常复杂，量产可制造性很差，且成本高昂。
发明内容
鉴于背景技术存在的上述问题，需要提供一种可延长锂离子电池寿命的气体吸附剂及其锂离子电池，所述气体吸附剂需能够快速与电池内部生成的气体中的CO发生反应，使电芯中气压下降，并且该气体吸附剂在锂离子电池中的使用必需结构简单，使锂离子电池兼具热稳定性、良好的隔膜孔隙率和正极/负极的内阻和反应活性。
为实现上述目的，在本发明的第一方面，发明人提供了一种可延长锂离子电池寿命的气体吸附剂，包括亚铜离子化合物和多孔材料，所述气体吸附剂的气体吸附速率为0.4-1mmol/h，优选为0.7-1mmol/h。
在本发明的第二方面，发明人提供了一种锂离子电池，将本发明第一方面所述气体吸附剂封装进多孔可透气薄膜中，并置于锂离子电池的电芯内顶封空间。
与现有技术相比，本发明的技术方案至少具有以下有益效果：
所述气体吸附剂兼具高比表面积和与CO发生络合反应的化学性能，能够及时降低电芯的极片与电解液之间相互作用生成气体导致的内部气压，减少电芯鼓胀和界面阻抗，并延长电芯的使用寿命，用多孔的可透气薄膜将该气体吸附剂封装，置于电芯内部顶封空间，该结构简单且易于产业化生产制造。
具体实施方式
下面详细说明本发明第一方面的气体吸附剂和第二方面的锂离子电池。
首先说明本发明第一方面的气体吸附剂。一种可延长锂离子电池寿命的气体吸附剂，包括亚铜离子化合物和多孔材料，所述气体吸附剂的气体吸附速率为0.4mmol/h-1mmol/h，优选为0.7-1mmol/h。
亚铜离子化合物在气体吸附剂中的贡献在于提供亚铜离子，亚铜离子能与电芯内部气压增大的主要气体CO发生络合反应，将产生的主要气体CO消耗掉，多孔材料的作用主要在于提供适当孔径的微孔负载基体，以实现符合需求的高气体吸附剂比表面积，捕获和吸附CO、CO2等主要气体。亚铜离子和CO发生络合反应的原理为：CO的C上有一对孤对电子，铜离子失去一个电子形成亚铜离子之后，4s轨道变空，C上的孤对电子占用了亚铜离子的4s空轨道，两者形成络合。亚铜离子化合物和多孔材料的选择和级配需满足一定的气体吸附速率要求，从而降低电芯内部产生的气压，以达到减少电芯鼓胀和界面阻抗的目的，延长电芯的使用寿命。
进一步地，引入亚铜离子主活性组分的前驱体时，应考虑熔点不会过高，制备相对容易，且化合物相对稳定，因此，采用亚铜的含氧酸盐或无机盐。优选地，所述亚铜离子化合物选自氧化亚铜、硫化亚铜、羧酸亚铜、硫酸亚铜、碳酸亚铜和硝酸亚铜中的一种或几种。
优选地，所述多孔材料选自A型、Y型、X型、ZSM型分子筛和磷酸铝分子筛中的一种或几种。分子筛为目前比表面积大且成本较低的多孔材料。
优选地，所述多孔材料的孔径为
Figure BDA0002069434130000041
优选为
Figure BDA0002069434130000042
此孔径范围允许CO分子进入多孔材料，且可最大程度避免电解液溶剂分子进入多孔材料。当多孔材料的孔径选择不当(超出
Figure BDA0002069434130000043
范围之外)时，虽然也能一定程度上达到本发明的目的，但是其性能不够突出，这是因为电解液的溶剂分子会不断被多孔材料吸收而导致其饱和，从而失去CO和CO2的捕捉能力，因此需要特别注意高比表面积多孔材料的选择或封闭薄膜的选择。
优选地，所述多孔材料的比表面积为400-1000m2/g，优选为800-1000m2/g。比表面积越大，表面可分散的亚铜化合物越多，则气体吸收效果越佳。
优选地，所述亚铜离子化合物与多孔材料的重量比为1:10-1:1，优选为1:4-1:2。所述亚铜离子化合物与所述多孔材料的重量比对于本发明目的的有效实现非常重要，如果两者比例不当，虽然可以实现本发明的目的，但对于气体的吸收效果会存在一定的影响，这是因为亚铜离子化合物与多孔材料的重量比过高则亚铜离子化合物过多，盈余的部分将无法分布在多孔材料表面，这一部分将无法有效地吸收CO；如亚铜离子化合物与多孔材料的重量比过低，则多孔材料过多，将有一部分多孔材料的表面未分布亚铜离子化合物，这一部分多孔材料将无法有效地发挥作用。
优选地，以电芯标称容量每1Ah为基准，所述亚铜离子化合物的总用量为6×10-6-6×10-5mol，优选为8×10-6-2×10-5mol。电池内气体的产生与电芯的容量相关，因而所述亚铜离子化合物的总用量需要控制在一定的范围内，才能达到兼具有效吸收气体及合理控制电芯重量的双重性能。
其次说明本发明第二方面的锂离子电池，其为将本发明第一方面所述气体吸附剂封装进多孔可透气薄膜中，并置于锂离子电池的电芯内顶封空间。
优选地，所述多孔可透气薄膜为微孔隔膜、织造膜、无纺布膜、纤维纸、碾压膜及复合膜中的一种或几种。这些薄膜成本低，厚度与孔径比较合适，可制造性强，且强度可满足要求。
优选地，所述多孔可透气薄膜的孔径为
Figure BDA0002069434130000051
优选为
Figure BDA0002069434130000052
该多孔可透气薄膜的孔径允许CO分子通过薄膜，且可最大程度避免电解液溶剂分子透过薄膜。电解液的溶剂分子会不断被多孔可透气薄膜吸收而导致其饱和，从而失去CO和CO2的捕捉能力，因此需要特别注意高比表面积多孔可透气薄膜的选择或封闭薄膜的选择。
为详细说明技术方案的技术内容、构造特征、所实现目的及效果，以下结合具体实施例详予说明。应理解，这些实施例仅用于说明本申请而不用于限制本申请的范围。
实施例1-14和对比例1-3的电池均按照下述方法进行制备。
(1)正极极片的制备
将正极活性材料LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、导电剂Super-P、粘结剂聚偏氟乙烯(PVDF)按质量比94:3:3进行混合，加入溶剂N-甲基吡咯烷酮(NMP)，在真空搅拌机作用下搅拌至体系呈均一状，获得正极浆料；将正极浆料均匀涂覆在正极集流体铝箔的两个表面上，室温晾干后转移至烘箱继续干燥，然后经过冷压、分切，得到正极极片。
(2)负极极片的制备
将负极活性材料、导电剂Super P、增稠剂羧甲基纤维素钠(CMC)、粘结剂丁苯橡胶乳液(SBR)按照质量比96:1:1:2进行混合，加入至溶剂去离子水中，在真空搅拌机作用下搅拌均匀，获得负极浆料；将负极浆料均匀涂覆在负极集流体铜箔上，室温晾干后转移至烘箱继续干燥，然后经过冷压、切边、裁片、分条，移至真空中的烘箱，得到负极极片。
(3)电解液的制备
将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸甲乙酯(EMC)按照按体积比3:7进行混合得到有机溶剂，接着将充分干燥的LiPF6溶解于混合后的有机溶剂中，配制成浓度1mol/L的电解液。
(4)隔离膜的制备
选PE/PP/PE三层多孔聚合薄膜作为隔离膜。
(5)气体吸附剂的制备
将表1所示亚铜离子化合物与多孔材料在无CO、CO2、O2、H2O和其它氧化性物质存在的环境下进行混合，并在密封容器中隔绝水分与氧气进行搅拌1-24h，得到均匀的混合粉末，在高温(80-750℃)下进行加热1-24h处理，亚铜离子化合物粉末在高温下融化，并均匀渗入高比表面的多孔材料内部和表面，即得到所述气体吸附剂。
(6)锂离子电池的制备
将上述正极极片、隔离膜、负极极片按顺序叠好，使隔离膜处于正、负极极片之间起到隔离的作用，然后卷绕得到裸电芯；将表1所示参数按照(5)制备得到的气体吸附剂封装进表1所示的不同孔径的微孔隔膜中，并置于锂离子电池的电芯内顶封空间，将裸电芯置于外包装壳中，干燥后注入电解液，经过真空封装、静置、化成、整形等工序，获得锂离子电池。
以下说明含有气体吸附剂的锂离子电池的电芯内部气压和气体吸附速率的实验测量方法。
(1)电芯内部气压测量方法
在电芯顶盖上连接一个压力计，计数清零后，将电芯放置于温度为70°的高低温箱中，静置，每日读取压力计读数，直到压力计读数显示为0.35MPa为止，记录达到0.35MPa所用的天数。
(2)气体吸附速率测量方法
在密闭空间中放置5g该气体吸附剂，向密闭空间内充一氧化碳气体CO至正压0.1MPa，静置2～8h，实时监控气压，最终计算得到吸附速率。
表1气体吸附剂及其锂离子电池电芯的相关参数
Figure BDA0002069434130000061
Figure BDA0002069434130000071
从表1中数据可知，实施例1-5说明延长电芯高温存储产气寿命的效果与亚铜离子化合物与多孔材料的重量比相关，亚铜离子化合物与多孔材料的重量比在1:4-1:2范围内效果最佳。亚铜离子化合物与多孔材料的重量比过高即亚铜离子化合物过多，盈余的部分将无法分布在多孔材料表面，这一部分将无法有效地吸收CO，如亚铜离子化合物与多孔材料的重量比过低即多孔材料过多，将有一部分多孔材料的表面未分布亚铜离子化合物，这一部分多孔材料将无法有效地发挥作用。
实施例5、6说明延长电芯高温存储产气寿命的效果与多孔材料的类型相关，X型相对A型效果更优。
实施例6、7说明延长电芯高温存储产气寿命的效果与亚铜离子化合物种类有关，氧化亚铜相对氯化亚铜效果更优。
实施例7-9说明延长电芯高温存储产气寿命的效果与多孔材料的孔径有关，
Figure BDA0002069434130000081
范围内效果最优，该孔径可允许CO分子进入多孔材料，且可最大程度避免电解液溶剂分子进入多孔材料，如电解液的溶剂分子过多地被多孔材料吸收而导致其饱和，将使得多孔材料失去CO和CO2的捕捉能力。
实施例9-11说明延长电芯高温存储产气寿命的效果与多孔可透气薄的孔径有关，多孔可透气薄膜孔径在
Figure BDA0002069434130000082
范围内效果最优，该孔径可允许CO分子透过薄膜，且可最大程度避免电解液溶剂分子透过薄膜，如电解液的溶剂分子过多地透过薄膜从而被多孔可透气薄膜吸收而导致其饱和，将使得多孔可透气薄膜失去CO和CO2的捕捉能力。
实施例11-14说明延长电芯高温存储产气寿命的效果与亚铜离子化合物的总用量与电芯容量的比值相关，亚铜离子化合物的总用量与电芯容量的比值在8×10-6-2×10-5范围内效果最佳，过少则无法完全地吸收气体，过多则吸附剂有盈余，使电芯能量密度降低。
对比例中，无亚铜离子化合物或无多孔透气薄膜或无多孔材料的吸附剂无延长电芯高温存储产气寿命的效果。
需要说明的是，尽管在本文中已经对上述各实施例进行了描述，但并非因此限制本发明的专利保护范围。因此，基于本发明的创新理念，对本文所述实施例进行的变更和修改，或利用本发明说明书内容所作的等效结构或等效流程变换，直接或间接地将以上技术方案运用在其他相关的技术领域，均包括在本发明的专利保护范围之内。

Claims (10)

1.一种可延长锂离子电池寿命的气体吸附剂，包括亚铜离子化合物和多孔材料，其特征在于，所述气体吸附剂的气体吸附速率为0.4-1mmol/h，优选为0.7-1mmol/h。
2.根据权利要求1所述的气体吸附剂，其特征在于，所述亚铜离子化合物选自氧化亚铜、硫化亚铜、羧酸亚铜、硫酸亚铜、碳酸亚铜和硝酸亚铜中的一种或几种。
3.根据权利要求1所述的气体吸附剂，其特征在于，所述多孔材料选自A型、Y型、X型、ZSM型分子筛和磷酸铝分子筛中的一种或几种。
4.根据权利要求3所述的气体吸附剂，其特征在于，所述多孔材料的孔径为
Figure FDA0002069434120000011
优选为
Figure FDA0002069434120000012
5.根据权利要求4所述的气体吸附剂，其特征在于，所述多孔材料的比表面积为400-1000m2/g，优选为800-1000m2/g。
6.根据权利要求1所述的气体吸附剂，其特征在于，所述亚铜离子化合物与多孔材料的重量比为1:10-1:1，优选为1:4-1:2。
7.根据权利要求1所述的气体吸附剂，其特征在于，以电芯标称容量每1Ah为基准，所述亚铜离子化合物的总用量为6×10-6-6×10-5mol，优选为8×10-6-2×10-5mol。
8.一种锂离子电池，其特征在于，将权利要求1-7任一项所述气体吸附剂封装进多孔可透气薄膜中，并置于锂离子电池的电芯内顶封空间。
9.根据权利要求8所述的锂离子电池，其特征在于，所述多孔可透气薄膜为微孔隔膜、织造膜、无纺布膜、纤维纸、碾压膜及复合膜中的一种或几种。
10.根据权利要求9所述的锂离子电池，其特征在于，所述多孔可透气薄膜的孔径为
Figure FDA0002069434120000013
优选为
Figure FDA0002069434120000014
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