CN111864276A - 固态电池的制造方法以及固态电池 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种固态电池的制造方法以及固态电池,所述固态电池的制造方法能够以比以往方法简便的步骤制造固态电池,且可有效防止固态电池的短路。所述固态电池的制造方法包括:电极材料填充步骤,通过将形成有多个孔的多孔导电性基材浸渍于电极浆料,在多个孔填充电极浆料中所含的活性物质而形成第一电极体;固体电解质材料包覆步骤,通过将第一电极体或极性与第一电极体不同的第二电极体的至少一电极体浸渍于固体电解质浆料,而在表面包覆固体电解质浆料中所含的固体电解质材料;以及固态电池层叠步骤,通过将第一电极体与第二电极体层叠并加压而获得固态电池。
Description
技术领域
本发明涉及一种固态电池的制造方法以及固态电池。
背景技术
近年来,因汽车、个人计算机(personal computer)、手机等大小不同的电气电子设备的普及,高容量、高输出的电池的需要急速扩大。例如,包含固体电解质材料的固态电池与包含有机电解液作为以往电解质的电池相比,在因电解质具有不可燃性而安全性提升的方面、具有更高能量密度的方面优异,目前受到瞩目(例如参照专利文献1)。
固态电池包含层叠有正极层、固体电解质层以及负极层的层叠体。如果电极层与固体电解质层的界面的接合不充分,界面电阻会变大,从而使作为固态电池的特性下降。因此,专利文献2中公开有多孔金属片与在所述多孔金属片的空孔部插入有固体电解质的电极材料片(电极层)。
根据所述电极材料片(电极层),认为可抑制电极材料的缺陷或裂纹以及从集电体的剥离,进而通过使集电体与电极材料的接触性等提升,可使制造过程的操作性、连续生产性提升。
[现有技术文献]
[专利文献]
[专利文献1]日本专利特开2014-026747号公报
[专利文献2]日本专利特开2010-040218号公报
发明内容
[发明所要解决的问题]
然而,专利文献2中记载的电极材料片是要另外层叠固体电解质层而制造。因此,如下问题尚未解决,即,如果电极材料片与固体电解质层的界面的接合不充分,界面电阻会变大,从而使作为固态电池的特性下降。
本发明的目的在于提供一种固态电池的制造方法,能够以比以往方法更简便的步骤制造固态电池,且可有效防止固态电池的短路。
[解决问题的技术手段]
本发明人们为了解决所述问题进行了努力研究,结果发现如果是包括电极材料填充步骤与固体电解质材料包覆步骤的固态电池的制造方法,可解决所述问题,从而完成本发明。
本发明提供一种固态电池的制造方法,包括:电极材料填充步骤,通过将形成有多个孔的多孔导电性基材浸渍于电极浆料,在所述多个孔填充所述电极浆料中所含的活性物质而形成第一电极体;固体电解质材料包覆步骤,通过将所述第一电极体或极性与所述第一电极体不同的第二电极体的至少一电极体浸渍于固体电解质浆料,而在表面包覆所述固体电解质浆料中所含的固体电解质材料;以及固态电池层叠步骤,通过将所述第一电极体与所述第二电极体层叠并加压(press)而获得固态电池。
借此,能够以简便的步骤制造固态电池,且可有效防止固态电池的短路。
所述固体电解质材料包覆步骤也可为如下步骤:通过将所述第一电极体及所述第二电极体浸渍于固体电解质浆料,而在表面包覆所述固体电解质浆料中所含的固体电解质材料。
所述固态电池层叠步骤也可为如下步骤:通过将所述第一电极体与所述第二电极体交替层叠多个并加压而获得固态电池。
所述固态电池层叠步骤也可为如下步骤:将包含包覆有所述固体电解质材料的所述第一电极体与所述第二电极体的固态电池单元层叠多个,且在所述固态电池单元之间层叠绝缘体。
本发明提供一种固态电池,层叠有第一电极体以及极性与所述第一电极体不同的第二电极体,在所述第一电极体或所述第二电极体的至少一电极体的层叠方向的两面包覆有固体电解质材料,且所述第一电极体包含形成有多个孔的多孔导电性基材以及填充于所述多个孔的活性物质。
也可在第一电极体及所述第二电极体的层叠方向的两面包覆有固体电解质材料。
[发明的效果]
根据本发明,能够以简便的步骤制造固态电池,且可有效防止固态电池的短路。
附图说明
图1是表示本发明第一实施方式的固态电池1的概要的剖面图。
图2是本发明的多孔导电性基材的照片。
图3的(a)~图3的(e)是示意性表示本发明的电极材料填充步骤及固体电解质材料包覆步骤的浸渍形态的图。
图4是本发明的固态电池的制造方法中包括的各步骤的流程图。
图5是表示本发明第二实施方式的固态电池2的概要的剖面图。
图6是表示本发明第三实施方式的固态电池3的概要的剖面图。
图7是表示本发明第四实施方式的固态电池4的概要的剖面图。
[符号的说明]
1、2、3、4:固态电池
10、20、30、40、50、60、70、80、90:固态电池单元
11、21、31、41、51、61、71、81、91、101:第一电极体(正极体)
11a:多孔导电性基材
12、22、32、42、52、62、72、82、92、102:固体电解质材料
13、23、33、43、53、63、73、83、93、103:第二电极体(负极体)
14、24、34、44、54、64、74、84、94、104:布线
15、25、35、45、55、65、75、85、95、105:布线
16、26、46、56、76、86:绝缘体
47、57、67、77、87、97、107:固体电解质材料
具体实施方式
以下,对本发明的具体实施方式进行详细说明,本发明并不受以下的实施方式任何限定,可在本发明的目的范围内适当加以变更而实施。
<第1实施方式的固态电池的制造方法>
图1是表示本实施方式的固态电池1的概要的剖面图。固态电池1层叠有三个固态电池单元10、20、30,且在各固态电池单元10、固态电池单元20、固态电池单元30之间层叠有绝缘体16、绝缘体26。通过将各固态电池单元10、固态电池单元20、固态电池单元30层叠多个,可使固态电池1成为高输出。
而且,本实施方式的固态电池的制造方法是包括(1)电极材料填充步骤、(2)固体电解质材料包覆步骤以及(3)固态电池层叠步骤的制造方法(参照图4)。本实施方式的固态电池的制造方法通过包括这些步骤,能够以简便的步骤制造固态电池,且可有效防止固态电池的短路。
另外,本实施方式的固态电池的制造方法中,将第一电极体记载为正极体,将第二电极体记载为负极体,但本发明的固态电池的制造方法并不限定于所述形态,例如也可将第一电极体设为负极体,将第二电极体设为正极体。
以下,对各步骤进行说明。
[电极材料填充步骤]
图2中示出本步骤的多孔导电性基材的照片。所述步骤是如下步骤:将多孔导电性基材11a(参照图3的(a))浸渍于正极浆料(电极浆料)(参照图3的(b)),使正极浆料(电极浆料)附着于多孔导电性基材的间隙,从而在所述间隙填充正极浆料(电极浆料)中所含的正极活性物质(活性物质)。多孔导电性基材形成有多个孔,因此利用正极浆料(电极浆料)的表面张力而与多孔导电性基材粘附。本实施方式的固态电池的制造方法是将多孔导电性基材浸渍于正极浆料(电极浆料)的极简便的方法,在可将正极活性物质(活性物质)填充于多孔导电性基材的方面具有特征。
另外,间隙填充有正极活性物质(活性物质)的正极体(第一电极体)与涂布于通常的膜状(film)金属片的情况相比,多孔导电性基材与正极活性物质(活性物质)的接触面积增加。因此,可有效防止固态电池的短路。
多孔导电性基材的形状只要是形成有多个孔的所谓多孔体,则并无特别限制,但优选为三维网眼结构。第一电极体向厚度方向的变形变得容易,柔软性提升。
构成多孔导电性基材的材质可优选列举构成以往正极的集电体的材料。例如可列举铝、铝合金、不锈钢、镍、铁以及钛等,其中优选为铝、铝合金以及不锈钢(不锈钢(stainless steel,SUS)304、SUS316、SUS316L等)。优选为金属或合金。另外,在将第一电极体设为负极体时,可优选列举构成以往负极的集电体的材料。可列举镍、铜以及不锈钢(SUS304、SUS316、SUS316L等)等。作为多孔导电性基材,例如可优选使用赛路美托(Celmet)(注册商标)(住友电气工业公司制造)等。
多孔导电性基材的厚度优选为0.1μm以上,更优选为1μm以上。多孔导电性基材的厚度优选为1mm以下,更优选为100μm以下。
正极浆料(电极浆料)可通过将包含正极活性物质(活性物质)的正极合剂(极合剂)混合于溶剂中并使之分散而获得。作为此时使用的溶剂,并无特别限定,只要根据正极活性物质(活性物质)的性状而适当选择即可。例如,优选为庚烷等无极性溶剂。正极合剂(极合剂)与溶剂的混合以及分散可使用超声波分散装置、振动机、非鲁米库斯(Filmix)(注册商标)等各种混合分散装置。正极合剂糊(paste)(极合剂糊)的固体成分量并无特别限定。
作为正极活性物质,只要适当选择可释放及吸藏离子(例如,锂离子)的材料而使用即可。就使离子导电性(例如,锂离子导电性)提升的观点而言,也可任意包含固体电解质材料。另外,为了使导电性提升,也可任意包含导电助剂。此外,就显现可挠性,使与多孔导电性基材的粘附性提升等观点而言,也可任意包含粘合剂。固体电解质材料、导电助剂以及粘合剂可使用通常用于固态电池的成分。
正极活性物质可设为与通常固态电池的正极活性物质所使用的物质相同,并无特别限定。例如,可列举含有锂的层状活性物质、尖晶石(spinel)型活性物质、橄榄石(olivine)型活性物质等。作为正极活性物质的具体例,可列举:钴酸锂(LiCoO2)、镍酸锂(LiNiO2)、LiNipMnqCorO2(p+q+r=1)、LiNipAlqCorO2(p+q+r=1)、锰酸锂(LiMn2O4)、LiMn2- xMxO4(x<2,M=选自铝(Al)、镁(Mg)、钴(Co)、铁(Fe)、镍(Ni)以及锌(Zn)中的至少一种)所示的经不同种元素取代的锂-锰(Li-Mn)尖晶石、钛酸锂(包含Li及钛(Ti)的氧化物)、磷酸金属锂(LiMPO4,M=选自Fe、Mn、Co以及Ni中的至少一种)等。
另外,在将多孔导电性基材11a浸渍于负极浆料而在多孔导电性基材11a的间隙填充负极浆料中所含的负极活性物质时,使用负极浆料代替正极浆料作为电极浆料。负极浆料可通过将包含负极活性物质的负极合剂混合于溶剂中并使之分散而获得。
作为负极活性物质,只要可吸藏、释放锂离子,则并无特别限定,例如可列举:钛酸锂(Li4Ti5O12)等锂过渡金属氧化物;二氧化钛(TiO2)、三氧化二铌(Nb2O3)及三氧化钨(WO3)等过渡金属氧化物;金属硫化物、金属氮化物;石墨(graphite)、软碳(soft carbon)及硬碳(hard carbon)等碳材料;以及金属锂、金属铟及锂合金等。另外,负极活性物质可为粉末状,也可为薄膜状。
正极浆料(电极浆料)的粘度优选为2000mPa·s以上,更优选为4000mPa·s以上。正极浆料(电极浆料)的粘度优选为10000mPa·s以下,更优选为8000mPa·s以下。通过正极浆料(电极浆料)的粘度为4000mPa·s以上且8000mPa·s以下,可将活性物质填充于多孔导电性基材的间隙。
通过将多孔导电性基材11a浸渍于如此获得的正极浆料(电极浆料),可获得第一电极体11(参照图3的(c))。
将多孔导电性基材11a浸渍于正极浆料(电极浆料)的时间并无特别限定,例如优选为10秒以上,更优选为30秒以上。浸渍时间并无特别限定,例如优选为2分钟以下,更优选为1分钟以下。
在将多孔导电性基材11a浸渍于正极浆料(电极浆料)时,正极浆料(电极浆料)的温度优选为20℃以上,更优选为25℃以上。在将多孔导电性基材11a浸渍于正极浆料(电极浆料)时,正极浆料(电极浆料)的温度优选为35℃以下,更优选为30℃以下。
另外,优选在将多孔导电性基材11a浸渍于正极浆料(电极浆料)之后,使附着有正极浆料(电极浆料)的多孔导电性基材干燥。干燥条件并无特别限定,例如在50℃以上且140℃以下,优选在70℃以上且120℃以下进行加热。另外,干燥后优选对第一电极体11加压。
[固体电解质材料包覆步骤]
固体电解质材料包覆步骤中,将第一电极体11浸渍于固体电解质浆料(参照图3的(d))。借此,在第一电极体11包覆固体电解质材料12(参照图3的(e))。另外,本发明的固态电池的制造方法的固体电解质材料包覆步骤并不限定于将第一电极体浸渍于固体电解质浆料的情况,只要将第一电极体或第二电极体的至少一电极体浸渍于固体电解质浆料即可。
固体电解质材料12可进行正极活性物质与负极活性物质之间的离子导电。作为固体电解质材料12,只要具有离子导电性,则并无特别限定,优选具有锂离子导电性,例如可列举硫化物固体电解质材料、氧化物固体电解质材料、氮化物固体电解质材料、卤化物固体电解质材料等,其中,优选为硫化物固体电解质材料。原因在于与氧化物固体电解质材料相比,离子导电性高。
作为硫化物固体电解质材料,例如可列举Li2S-P2S5、Li2S-P2S5-LiI等。另外,所述“Li2S-P2S5”的记载是指使用包含Li2S及P2S5的原料组合物而成的硫化物固体电解质材料,其它记载也相同。
另一方面,作为氧化物固体电解质材料,例如可列举钠超离子导体(NASICON)型氧化物、石榴石(garnet)型氧化物、钙钛矿(perovskite)型氧化物等。作为NASICON型氧化物,例如可列举含有Li、Al、Ti、磷(P)及氧(O)的氧化物(例如Li1.5Al0.5Ti1.5(PO4)3)。作为石榴石型氧化物,例如可列举含有Li、镧(La)、锆(Zr)及O的氧化物(例如Li7La3Zr2O12)。作为钙钛矿型氧化物,例如可列举含有Li、La、Ti及O的氧化物(例如LiLaTiO3)。
固体电解质浆料是将固体电解质材料等分散于溶剂而制备。作为溶剂,并无特别限定,只要根据粘合剂或固体电解质材料的性状而适当选择即可。固体电解质材料的厚度(干燥时)根据电池的构成而大有不同,例如优选为0.1μm以上且1mm以下,更优选为1μm以上且100μm以下。
通过将第一电极体(正极体)浸渍于如此获得的固体电解质浆料,可包覆固体电解质材料12。
将第一电极体11浸渍于固体电解质浆料的时间并无特别限定,例如优选为10秒以下,更优选为5秒以下。
在将第一电极体11浸渍于固体电解质浆料时,固体电解质浆料的温度优选为20℃以上,更优选为25℃以上。在将第一电极体11浸渍于固体电解质浆料时,固体电解质浆料的温度优选为35℃以下,更优选为30℃以下。
另外,优选在将第一电极体11浸渍于固体电解质浆料之后,使附着有固体电解质浆料的第一电极体干燥。干燥条件并无特别限定,例如在50℃以上且140℃以下,优选在70℃以上且120℃以下进行加热。
[固态电池层叠步骤]
固态电池层叠步骤中,将包覆有固体电解质材料的第一电极体以及极性与第一电极体不同的第二电极体层叠并加压。借此,可制造固态电池单元10或层叠有多个固态电池单元的固态电池1。另外,所谓“极性与第一电极体不同的第二电极体”是指如果第一电极体为正极体,则第二电极体为负极体,且是指如果第一电极体为负极体,则第二电极体为正极体。
第二电极体13在为负极体时,可例示至少含有负极活性物质且包含负极集电体与负极活性物质的层。就使导电性提升的观点而言,也可任意包含固体电解质材料。另外,为了使导电性提升,也可任意包含导电助剂。此外,就显现可挠性等观点而言,也可任意包含粘合剂。固体电解质材料、导电助剂以及粘合剂可使用通常用于固态电池的成分。
负极集电体只要具有进行负极层的集电的功能,则并无特别限定。作为负极集电体的材料,例如可列举镍、铜及不锈钢等。另外,作为负极集电体的形状,例如可列举箔状、板状、网状(mesh)等。
用于形成第二电极体的电极浆料(负极浆料)与所述电极材料填充步骤中记载的负极浆料同样地,可通过将包含负极活性物质(活性物质)的负极合剂(极合剂)混合于溶剂中并利用超声波分散装置等使之分散而获得。可将所述电极浆料涂覆于集电体的表面,然后经过干燥过程而制作。
作为此时使用的溶剂,并无特别限定,只要根据负极活性物质等的性状而适当选择即可。负极的厚度例如优选为0.1μm以上且1mm以下,更优选为1μm以上且100μm以下。另外,负极可经过加压过程而制作。对负极加压时的压力优选设为200MPa以上,更优选设为400MPa左右。
本实施方式的第一电极体11包含形成有多个孔的多孔导电性基材以及填充于多孔导电性基材的多个孔的活性物质,且集电体与活性物质层一体化。因此,有如下担忧:例如在一固态电池单元的第二电极体与另一固态电池单元的包覆于第一电极体的固体电解质材料之间计划外地导电。因此,优选如图1的固态电池那样,在包含包覆有固体电解质材料12的第一电极体11与第二电极体13的固态电池单元10、包含包覆有固体电解质材料22的第一电极体21与第二电极体23的固态电池单元20、包含包覆有固体电解质材料32的第一电极体31与第二电极体33的固态电池单元30之间,层叠绝缘体16、绝缘体26。利用绝缘体16、绝缘体26限制电极反应,可在各固态电池单元10、固态电池单元20、固态电池单元30恰当地取出电。
另外,例示并记载了负极浆料作为形成第二电极体的电极浆料,但也可将电极浆料设为正极浆料以使第二电极体为正极体。这时,可使用与所述电极材料填充步骤中记载的正极浆料相同的浆料。
<固态电池>
利用所述实施方式的固态电池的制造方法,可制造固态电池1。固态电池1是如下固态电池:层叠有第一电极体11与第二电极体13,在第一电极体11的层叠方向的两面包覆有固体电解质材料12,且第一电极体11包含形成有多个孔的多孔导电性基材11a以及填充于多孔导电性基材11a的多个孔的活性物质。
关于固态电池1,能够以简便的步骤制造固态电池,且可有效防止固态电池的短路。此外,因为在第一电极体11的层叠方向的两面包覆有固体电解质材料12,所以有可保护第一电极体11的优点。
另外,优选如图6中记载的固态电池3那样,在第一电极体及第二电极体的层叠方向的两面包覆有固体电解质材料。有可保护第一电极体与第二电极体的优点。
<第2实施方式的固态电池的制造方法>
以下,对本发明的其它实施方式的固态电池的制造方法进行说明。另外,与所述第1实施方式的固态电池的制造方法共同的部分适当省略而记载。
图5是表示本实施方式的固态电池2的概要的剖面图。所述实施方式中,第一电极体(正极体)利用所述电极填充步骤制造,将固体电解质材料包覆于第二电极体(负极体)的表面来代替包覆于第一电极体(正极体)的表面。
也可如本发明的另一实施方式的固态电池2那样,在与包含形成有多个孔的多孔导电性基材及填充于多孔导电性基材的所述多个孔的活性物质的第一电极体(正极体)不同的第二电极体(负极体)的表面包覆固体电解质材料。
在固态电池单元40、固态电池单元50、固态电池单元60之间层叠有绝缘体46、绝缘体56,借此可减轻各固态电池单元中的电极反应的不均,而有效抑制局部的电池劣化。
<第3实施方式的固态电池的制造方法>
图6是表示本实施方式的固态电池3的概要的剖面图。所述实施方式中,不仅在第一电极体(正极体)的表面且在第二电极体(负极体)的表面也包覆固体电解质材料。
也可如本发明的另一实施方式的固态电池3那样,在第一电极体(正极体)的表面与第二电极体(负极体)的表面包覆固体电解质材料。通过包覆固体电解质材料,有可保护第一电极体(正极体)与第二电极体(负极体)的优点。
另外,关于在第二电极体(负极体)的表面包覆固体电解质材料的方法,可利用与在第一电极体(正极体)的表面包覆固体电解质材料的方法相同的方法包覆。
在固态电池单元70、固态电池单元80、固态电池单元90之间层叠有绝缘体76、绝缘体86,借此可减轻各固态电池单元中的电极反应的不均,而有效抑制局部的电池劣化。
<第4实施方式的固态电池的制造方法>
图7是表示本实施方式的固态电池4的概要的剖面图。所述实施方式中,在各固态电池单元之间未层叠绝缘体,将包覆有固体电解质材料102的第一电极体101与包覆有固体电解质材料107的第二电极体103交替层叠多个而制造固态电池。
通过将包覆有固体电解质材料102的第一电极体101与包覆有固体电解质材料107的第二电极体103交替层叠多个来制造固态电池,因为未层叠绝缘体,所以可制造具有更高能量密度的电池。
根据以上,本发明的固态电池的制造方法是能够以简便的步骤制造固态电池,且可有效防止固态电池的短路的固态电池的制造方法。
Claims (6)
1.一种固态电池的制造方法,包括:
电极材料填充步骤,通过将形成有多个孔的多孔导电性基材浸渍于电极浆料,在所述多个孔填充所述电极浆料中所含的活性物质,而形成第一电极体;
固体电解质材料包覆步骤,通过将所述第一电极体或极性与所述第一电极体不同的第二电极体的至少一电极体浸渍于固体电解质浆料,而在表面包覆所述固体电解质浆料中所含的固体电解质材料;以及
固态电池层叠步骤,通过将所述第一电极体与所述第二电极体层叠并加压而获得固态电池。
2.根据权利要求1所述的固态电池的制造方法,其中,
所述固体电解质材料包覆步骤是如下步骤:通过将所述第一电极体及所述第二电极体浸渍于固体电解质浆料,而在表面包覆所述固体电解质浆料中所含的固体电解质材料。
3.根据权利要求2所述的固态电池的制造方法,其中,
所述固态电池层叠步骤是如下步骤:通过将所述第一电极体与所述第二电极体交替层叠多个并加压而获得固态电池。
4.根据权利要求1或2所述的固态电池的制造方法,其中,
所述固态电池层叠步骤是如下步骤:将包含包覆有所述固体电解质材料的所述第一电极体与所述第二电极体的固态电池单元层叠多个,且在所述固态电池单元之间层叠绝缘体。
5.一种固态电池,层叠有第一电极体以及极性与所述第一电极体不同的第二电极体,
在所述第一电极体或所述第二电极体的至少一电极体的层叠方向的两面包覆有固体电解质材料,且
所述第一电极体包含形成有多个孔的多孔导电性基材以及填充于所述多个孔的活性物质。
6.根据权利要求5所述的固态电池,其中,在所述第一电极体以及所述第二电极体的层叠方向的两面包覆有固体电解质材料。
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