CN110892798B - 散热片及包含该散热片的散热构件 - Google Patents

散热片及包含该散热片的散热构件 Download PDF

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Abstract

散热片，其特征在于，具有在增强层的玻璃布的两面层叠含有氧化铝的有机硅组合物的层、并且在玻璃布的内部含有有机硅组合物的构成，其中，氧化铝的平均球形度为0.85以上，氧化铝的频率粒度分布中，在15～50μm的区域、1～7μm的区域及0.1～0.8μm的区域有极大峰，氧化铝的平均粒径为7～50μm，有机硅组合物中的氧化铝的含有率为62～78体积％，有机硅树脂的含有率为22～38体积％的范围，玻璃布为捆束多根玻璃长丝而成的玻璃纤维束的织造物，有机硅组合物对玻璃纤维束的浸渗率为20％以上。

Description

散热片及包含该散热片的散热构件
技术领域
本发明涉及为了使发热的电子部件冷却而密合于电子部件与散热器或电路基板等散热部分的界面的散热片。
背景技术
散热片通常是将含有导热性填充剂的有机硅组合物(以下称为有机硅组合物)涂布于玻璃布等增强层的两面而成的，由于具有高导热性、电绝缘性、处理性等优异的特性，因此，在电子材料领域中，为了使发热的电子部件冷却，将其密合于电子部件与散热器或电路基板等散热部分的界面而使用。例如下述的专利文献1～5中公开了在增强层上设置有导热层的散热片。
但是，随着近年来电子部件迅速地小型化·高集成化·高输出化，工作温度升高、输出电压增加，由此导致现有散热片存在散热性及绝缘性不充分、发生故障或绝缘不良这样的问题。因此，期望散热片的高导热化及高绝缘化。
然而，对于基于现有技术的散热片的高导热化而言，可举出大量地使用导热性填充材料，但就这样的现有方法而言，散热片中空隙等结构缺陷会增加，绝缘性降低。另外，通过在增强层中使用昂贵的金属箔，导热性能够提高，但由于使用导电材料，因此绝缘性降低，还有成本增高的问题。
另外，对于基于现有技术的绝缘性强化而言，通过在增强层中使用绝缘性高的玻璃布、聚酰亚胺膜，能够大幅提高绝缘性。就玻璃布而言，多根玻璃纤维形成束并被织入，通过使用具有网眼的玻璃布，从而不会阻断导热性填充材料的全部热传递，因此能够减小散热片的导热性的降低。但是，使用玻璃布的情况下，问题是在玻璃布的纤维间有空气层。在玻璃布的纤维束中有空气层时，若对散热片施加电压，则发生局部放电，无法完全确保绝缘性。因此，通过使导热性填充材料及有机硅树脂浸渗至玻璃布的纤维间的空气层，能够进一步提高导热性及绝缘性，但对于现有的玻璃布的纤维直径，并未考虑上述树脂组合物的配合、导热性填充材料的粒度配合、粒子形状。聚酰亚胺膜材料自身的热导率低，导热性填充材料间的热传递被聚酰亚胺膜阻断，因此散热片的导热性降低，进而成本也高，因此不优选使用。
进而还尝试了通过减小散热片的厚度来提高散热性，但绝缘性必然受损，因此无法解决上述问题。
基于以上的问题，对导热性及绝缘性优异的散热片的需求越来越强烈。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开平8-336878号公报
专利文献2：日本特开平9-001738号公报
专利文献3：日本特开平11-307697号公报
专利文献4：日本特开平7-266356号公报
专利文献5：日本特开平9-199880号公报
发明内容
发明要解决的问题
本发明鉴于如上所述的现有技术所具有的问题，其目的在于提供同时实现高导热性及高绝缘性的散热片。
用于解决问题的手段
本发明人为了解决上述问题进行了深入研究，结果发现，通过采用在增强层的玻璃布的两面层叠含有氧化铝的有机硅组合物层、并且在该玻璃布的内部含有该有机硅组合物的构成，并将有机硅组合物层的氧化铝的平均球形度、平均粒径、玻璃布的纤维直径及开口率优化，从而有机硅组合物浸渗至玻璃布的纤维间，可得到导热性和绝缘性均优异的散热片。
基于上述见解而完成的本发明涉及的一实施方式为如下散热片，其特征在于，具有在增强层的玻璃布的两面层叠含有氧化铝的有机硅组合物层、并且在该玻璃布的内部含有该有机硅组合物的构成，其中，氧化铝的平均球形度为0.85以上，前述氧化铝的频率粒度分布中，在15～50μm的区域、1～7μm的区域及0.1～0.8μm的区域有极大峰，前述氧化铝的平均粒径为7～50μm的范围，有机硅组合物中前述氧化铝的含有率为62～78体积％，有机硅树脂的含有率为22～38体积％的范围，前述散热片的玻璃布为捆束多根玻璃长丝而成的玻璃纤维束的织造物，前述有机硅树脂组合物对前述玻璃纤维束的浸渗率为20％以上。
本发明涉及的散热片的另一实施方式中，散热片可以为卷状散热片，另一实施方式中，热导率可以为2.0W/(m·K)以上，另一实施方式中，体积电阻率可以为1013Ω·cm以上，此外，另一实施方式中，能够提供包含散热片的散热构件。
发明的效果
利用本发明涉及的散热片，能同时实现高导热性及高绝缘性。进而，这样的散热片还发挥如下效果：也能制备成冲切加工高效且可自动化的卷状形态。
具体实施方式
以下，更详细地对本发明进行说明。只要没有特别说明，则本说明书中所示的数值范围同时包括下限值和上限值。
本发明涉及的散热片具有增强层的玻璃布、和层叠于该增强层的两面的具有规定性质的有机硅组合物的层，该玻璃布的内部也含有该有机硅组合物。有机硅在电子材料领域中具有作为适宜的原材料的性质而被知晓，其特征在于，在宽泛的温度范围内兼具稳定的电绝缘性、优异的导热性和耐水性等。本发明人发现，通过针对由这样的有机硅得到的有机硅组合物而进一步将氧化铝的平均球形度、粒度分布及平均粒径优化，会发挥作为散热片的优异的导热性及绝缘性，从而想到了本发明。
[增强层]
本发明涉及的散热片中可以使用的增强层包含玻璃布，由此对散热片赋予机械强度，进而还发挥抑制散热片向平面方向延伸的效果，而且也可得到导热性和绝缘性。一实施方式中，只要不损害本发明的效果，则根据散热片的用途，该增强层还可以包含其他材料，作为这样的其他材料，例如为电子材料领域中的散热片的情况下，可以包含树脂膜(聚酯、聚酰胺、聚酰亚胺、聚碳酸酯、丙烯酸树脂等)、布纤维网布(木棉、麻、芳纶纤维、纤维素纤维、尼龙纤维、聚烯烃纤维等)、无纺布(芳纶纤维、纤维素纤维、尼龙纤维、聚烯烃纤维等)、金属纤维网布(不锈钢、铜、铝等)、或金属箔(铜箔、镍箔、铝箔等)。
作为上述玻璃布，可以使用通常市售那样的具有开口部的玻璃布。本说明书中，玻璃布是指捆束多根玻璃长丝而成的玻璃纤维束的织造物。从导热性的观点出发，例如玻璃布的厚度可以设为10μm～150μm(0.01～0.15mm)的范围，更优选20～90μm的范围，进一步优选30～60μm的范围。玻璃布的厚度为10μm以上时，因散热片的强度提高而变得容易处理。玻璃布的厚度为150μm以下时，能够发挥热导率提高的效果。另外，玻璃布的纤维直径优选设为3～7μm的范围。玻璃布的纤维直径为3μm以上时，散热片的强度提高。玻璃布的纤维直径为7μm以下时，可得到有机硅组合物对玻璃布纤维束的浸渗性提高的效果。另外，玻璃布的拉伸强度例如可以设为100～1000N/25mm的范围。另外，从获得导热性与强度的平衡的观点出发，玻璃布的开口部的一边的长度例如可以设为0.1mm以上且1.0mm以下的范围。
增强层中使用的玻璃布中所用的玻璃长纤维优选为将在高温窑中熔融的玻璃的坯料从喷嘴以高速拉出而成的丝状的纤维。对于玻璃长纤维而言，进行了热处理、偶联剂处理者的杂质少，因此更优选。
[有机硅组合物层]
本发明的实施方式涉及的散热片中可以使用的有机硅组合物层中，氧化铝具有规定范围的平均球形度、粒度分布、平均粒径及含有率，由此与上述增强层接合并协同发挥作用从而能得到显著的导热性及绝缘性。
该有机硅组合物可以为有机硅树脂(silicone resin)或有机硅橡胶，其有机硅成分的种类没有特别限定，可以适当地使用过氧化物固化型、缩合反应固化型、加成反应固化型、紫外线固化型。尤其认为有机硅橡胶因其弹性和硬度而容易发挥本发明的效果，是优选的。
有机硅组合物的氧化铝的平均球形度优选为0.85以上，更优选为0.90以上。需要说明的是，平均球形度小于0.85的情况下，难以提高在树脂等中的混合率，因此不会呈现充分的高导热性，另外，由于组合物的流动性恶化而不向玻璃布的玻璃纤维束浸渗，因此难以提高导热性、绝缘性。本说明书中的平均球形度可以使用流式粒子图像分析装置来测定。
有机硅组合物中的氧化铝的平均粒径优选为7～50μm。不足7μm时，有热导率不提高的问题，另外，若超过50μm，则有绝缘性不提高、混合成型装置的磨耗变大的问题。优选氧化铝的平均粒径处于7～50μm的范围内，而且氧化铝的粒度分布在频率粒度分布中在15～50μm的区域和1～7μm的区域具有至少一个极大峰(以下，将在15～50μm的区域出现的极大峰也称为“峰1”，将在1～7μm的区域出现的极大峰也称为“峰2”。)，特别优选在0.1～0.8μm的区域还具有至少一个极大峰(以下，将在0.1～0.8μm的区域出现的极大峰也称为“峰3”。)。由此，能够进一步高度填充氧化铝，通过接触点的增加，能够进一步提高导热性。另外，高度填充时，若为相同的填充量，则粒子彼此紧密地堆积，滑动变良好，能够维持流动性较高。进而，为具有这样的粒度分布的有机硅组合物时，对玻璃布的玻璃纤维束的浸渗率提高，因此能够显著地提高热导率及绝缘性。
本说明书中的平均粒径为粒子的平均直径，可以利用激光衍射式粒度分布测定装置来测定。
有机硅组合物中的氧化铝的含有率优选为62～78体积％，特别是65～73％，另外，有机硅树脂的含有率优选为22～38体积％，特别是27～35体积％。若氧化铝的含有率超过78体积％、或有机硅树脂的含有率不足22体积％，则有组合物的粘度上升而使成型性受损、或在散热片中产生空隙而使绝缘性降低的担心。另外，若氧化铝的含有率不足62体积％、或有机硅树脂的含有率超过38体积％，则难以充分提高组合物的导热性。
散热片中的前述有机硅树脂组合物对玻璃布的玻璃纤维束的浸渗率优选为20％以上，更优选为40％以上。浸渗率不足20％的情况下，玻璃布纤维束中的空气层变多，导热性及绝缘性大幅降低。
有机硅组合物的涂布方法没有特别限定，可以采用能够均匀地涂布的刮刀法、逗点涂布机法、丝网印刷法、辊涂法等已知的涂布方法，若考虑有机硅组合物的厚度精度，则优选刮刀法、逗点涂布机法。
散热片的厚度没有特别限定，通常为0.05～1.2mm左右，若考虑热阻的降低，则优选可以设为1.0mm以下，更优选0.4mm以下，进一步优选0.3mm以下。另外，每一层有机硅组合物层的厚度只要为可得到散热片的功能的范围，就没有特别限制，例如可以设为0.01～1.0mm左右、优选0.05～0.5mm左右的厚度。
需要说明的是，上述的记载中为了使说明简单，仅对散热片仅具有两个有机硅组合物层和一个玻璃布层的方式进行了叙述，但当然也可以设置任意的附加层、或增加层的个数，只要不损害该散热片的功能即可。例如，也可以在有机硅组合物层的开放表面上设置附加层(粘合层、保护层、剥离纸等)。或者，另外也可以是增强层为多个并在其间设置附加层(粘接剂层等)的方式。
另外，上述的记载中，方便起见以玻璃布(增强层)与有机硅组合物层的面的大小相同的方式进行了说明，但这也仅仅是例示，只要不损害散热片的功能，则增强层与有机硅组合物层的面的大小也可以不同，另外，两个有机硅组合物层的面的大小也可以彼此不同。另外，两个有机硅组合物层的厚度可以相同，也可以不同。一实施方式中，可以为在增强层上设置有多个有机硅组合物层(以与片表面垂直的面分割为多个)这样的方式，两面的有机硅组合物层中分割的方式可以不同。
制造散热片的方法中，进行有机硅组合物层与玻璃布层的接合。本发明涉及的一实施方式中，优选在玻璃布层于两面涂布有机硅组合物后进行加压而进行接合。制作卷形状的散热片的情况下，该接合例如优选使用辊压机、在大气气氛中以线压力为10～150N/mm的条件进行。线压力低于10N/mm的情况下，会产生有机硅组合物与玻璃布层的接合性降低的问题。线压力高于150N/mm的情况下，会存在有机硅组合物及玻璃布层的强度降低的问题。然后，为了除去有机硅组合物的交联反应中副反应生成的醇、羧酸及低分子硅氧烷，优选在130～250℃、5～30小时的条件下进行二次加热，使有机硅组合物热固化。另外，辊压的辊表面的形状没有特别限定，优选梨皮面图案、绸纹图案、方格图案、千鸟格图案等。
制作单片状的散热片的情况下，该接合例如优选在玻璃布层涂布有机硅组合物后，使用热压机，在大气气氛中于压力700～2000N/cm2的条件下以80℃～170℃的温度并且10～60分钟的时间进行接合。压力低于700N/cm2的情况下、接合温度低于80℃的情况下、或接合时间比10分钟短的情况下，有机硅组合物与玻璃布的接合性降低。另一方面，压力高于2000N/cm2的情况下、接合温度高于170℃的情况下、或接合时间比60分钟长的情况下，发生有机硅组合物及玻璃布层的强度降低，从生产率的降低的观点出发也不优选。但是，将接合时的气氛设为氮、氩、氢、真空的情况下则不受此限。然后，为了除去有机硅树脂的交联反应中副反应生成的醇、羧酸及低分子硅氧烷，优选在130～250℃、5～30小时的条件下进行二次加热，使有机硅树脂热固化。
实施例
(实施例1)
将聚有机硅氧烷基础聚合物(Dow Corning Toray Co.，Ltd.制商品名“CF3110”)和交联剂(Dow Corning Toray Co.，Ltd.制商品名“RC-4”)以重量比成为100∶1的方式混合，得到有机硅树脂成分。将得到的有机硅树脂成分和作为导热性填充材料的氧化铝粉末以表1及表2所示的体积％进行填充，用搅拌机进行15小时混合，制备含有氧化铝的有机硅组合物。
对于导热性填充材料(氧化铝粉末)的平均球形度，使用流式粒子图像分析装置(Sysmex Corporation制，商品名“FPIA-3000”)，如下来测定。根据粒子图像测定粒子的投影面积(A)和周长(PM)。若将对应于周长(PM)的正圆的面积设为(B)，则该粒子的球形度可以表示为A/B。因此，若假设为具有与试样粒子的周长(PM)相同的周长的正圆，则PM＝2πr、B＝πr2，因此，B＝π×(PM/2π)2，各个粒子的球形度可以以A/B＝A×4π/(PM)2的形式算出。对任意选择的100个以上的粒子测定球形度，将其平均值的平方作为平均球形度。需要说明的是，测定溶液如下来制备：在样品0.1g中加入蒸馏水20ml和丙二醇10ml，进行3分钟超声波分散处理。
导热性填充材料(氧化铝粉末)的平均粒径及粒度分布使用激光衍射式粒度分布测定装置(岛津制作所制“SALD-200”)来测定。在玻璃烧杯中添加50cc的纯水和测定对象粉末5g，用刮铲搅拌，然后用超声波清洗机进行10分钟分散处理，制备评价样品溶液。用滴管将评价样品溶液一滴一滴地添加到装置的取样部，等到稳定至可测定吸光度为止并进行测定。根据由激光衍射式粒度分布测定装置的传感器检测到的粒子的衍射/散射光的光强度分布的数据计算粒度分布。对于平均粒径，将测定的粒径的值乘以相对粒子量(差分％)，并除以相对粒子量的合计(100％)来求出。需要说明的是，对于比较例而言，有峰1～3中任一者超出上述范围的情况。
利用逗点涂布机，在表1或表2所示的作为增强层的玻璃布(Unitika Ltd.制商品名“H25”)上于单面以0.175mm的厚度涂覆上述有机硅组合物，在75℃下干燥5分钟后，再次用逗点涂布机在玻璃布的另一面以0.175mm的厚度涂覆有机硅组合物，制作层叠体。接着，使用YURI ROLL Co.，Ltd.制的辊压机进行压制，制作厚度为0.20mm的片。接着将其在常压、150℃下进行4小时的二次加热，制成散热片。
(实施例2～14及比较例1～10)
采用表1～2所示的条件，除此以外，与实施例1同样地操作来制作散热片。
(评价)
对试制的实施例1～14、比较例1～10的散热片进行下述的评价项目(1)～(5)。将结果示于表1～2。需要说明的是，对于无法正常将散热片制造成片状形态(由松弛、表面的裂纹导致)的例子，将“能否制作片”记载为“不能”。
(1)体积电阻率
依据JIS C 2139：2008中记载的方法，进行体积电阻率的评价。测定装置使用超绝缘计(日置电机株式会社制商品名“SM-10E”)。
(2)热导率
对于热导率(H；单位W/(m·K))，对散热片的厚度方向进行评价。根据热扩散率(A；单位m2/sec)、密度(B；单位kg/m3)和比热容(C；单位J/(kg·K))，以H＝A×B×C的形式算出。对于热扩散率，将测定用试样加工成宽度10mm×长度10mm，为了防止测定用激光的反射而在散热片的两面涂布炭黑，然后通过激光闪光法来求出。测定装置使用氙气闪光分析仪(NETZSCH株式会社制商品名“LFA447NanoFlas h”)。密度使用阿基米德法来求出。比热容依据JIS K 7123：1987中记载的方法来求出。
(3)前述有机硅树脂组合物对玻璃纤维束的浸渗率
有机硅树脂组合物对该玻璃纤维束的浸渗率可以通过下式来求出。
用Avionics Co.，Ltd.制的TVIP-4100对散热片中的玻璃布的截面进行图像处理，基于下述式求出浸渗率。
浸渗率＝S2/(S0-S1)×100 (％)
S0＝玻璃纤维束的截面积
S1＝玻璃纤维束内的玻璃长丝的总截面积
S2＝玻璃纤维束中浸渗有有机硅组合物的截面积
Figure GDA0002775315400000101
Figure GDA0002775315400000111
根据表1的实施例和表2的比较例可知，本发明的实施例涉及的散热片具有优异的导热性和高绝缘性。
产业上的可利用性
本发明的散热片具有高导热性和优异的电绝缘性，因此，可以在用于使热从高性能化快速进展而工作温度升高的电子部件中高效地放出的TIM(热界面材料，ThermalInterface Material)等中使用。

Claims (6)

1.散热片，其特征在于，具有在增强层的玻璃布的两面层叠含有氧化铝的有机硅组合物的层、并且在所述玻璃布的内部含有所述有机硅组合物的构成，其中，
所述氧化铝的平均球形度为0.85以上，
所述氧化铝的频率粒度分布中，在15～50μm的区域、1～7μm的区域及0.1～0.8μm的区域有极大峰，
所述氧化铝的平均粒径为7～50μm的范围，
所述有机硅组合物中的所述氧化铝的含有率为62～78体积％，有机硅树脂的含有率为22～38体积％的范围，
所述玻璃布为捆束多根玻璃长丝而成的玻璃纤维束的织造物，
所述有机硅组合物对所述玻璃纤维束的浸渗率为20％以上。
2.如权利要求1所述的散热片，其特征在于，所述玻璃布的厚度为0.01～0.15mm，纤维直径为3～7μm。
3.如权利要求1或2所述的散热片，其为卷状散热片。
4.如权利要求1或2所述的散热片，其特征在于，热导率为2.0W/(m·K)以上。
5.如权利要求1或2所述的散热片，其特征在于，体积电阻率为1013Ω·cm以上。
6.散热构件，其包含权利要求1～5中任一项所述的散热片。
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