CN110487755B - 基于长周期光纤光栅手征参数和折射率同时检测的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于长周期光纤光栅手征参数和折射率同时检测的方法,属于光纤传感技术领域。该方法通过改进的光纤导波理论和耦合模理论并结合遗传算法,实现含镀膜长周期光纤光栅快速对手性药物复数手征参数和折射率的同时传感,该方法尤其适用于光纤传感和成像信息领域、信息与生物医学工程以及药物研发等应用领域。
Description
技术领域
本发明属于光纤传感技术领域,具体涉及一种基于长周期光纤光栅实现手征参数和折射率同时检测的方法。
背景技术
伴随新的机理、特种光纤和新技术的不断问世,光纤传感广泛应用于电子、信息、生命、国防、航天等领域。长周期光纤光栅作为一种灵敏度极高的体积轻巧、响应速度快、无损探测生物的传感技术,可以实时动态地在线遥测各种分子相互作用全过程,监测物质的物理、生物和化学参数。由于其突出的优点在生命科学和药物研发领域里占有相当重要的地位,必将成为光纤传感与各学科交叉检测技术领域的主要研究方向之一。
市售和研发药物中手性药物占50%以上,手性药物含两个互为镜象而不能重合的对映异构体,其物理、化学性质极其相似,不同立体构型的药物分子往往具有不同的旋光性和药理作用,如一种对映异构体有疗效,而另一种有毒副作用,或效力不强。利用长周期光纤光栅传感技术检测手性药物的手征参数,进而测定各对映异构体的含量,在药物研发、农用化学、食品环境等诸多影响人类健康的领域具有十分广阔的应用前景。药物手征参数常见的测量方法包括色谱法和旋光度法,这些方法优势明显。但色谱法样品前处理和测定过程复杂耗时,通常需对手性生物分子衍生化,而衍生基团对手性检测造成的影响难以预测。旋光度法因手性分子对入射光的响应非常弱,故其测量光路必须足够长,需要消耗大量的手性液体。而镀膜长周期光纤光栅无需对样品标记衍生、实时无损等特点,一定程度上可以弥补色谱法和旋光度法的某些不足。
光纤传感技术被很好地应用于生物折射率和浓度等物理参量检测的各种数值模拟和测试中,但是对手征参数传感的研究尚处于起步阶段。2018,M.Y.Wang等(Journal ofLightwave Technology,36(24):5927-5934)设计了一种侧边抛磨光纤传感器,利用一个新出现陡峭的SPR峰来区分手性和非手性生物分子。此外,国内外关于含手征非均匀介质中电磁波传输研究方面已经取得了一些代表性的成果。2013年,Y.S.Cao等(Journal of theOptical Society of America B,30(8):2168-2173)发展了手性有限层光纤的模式理论,讨论了光纤原模式与镜像模式中能流和偏振的分布情况;H.X.Xu等研究了长周期手征光栅模式耦合的轨道角动量转换规则(Optics Letters,38(11):1978-1980)。但是将长周期光纤光栅传感器用于药物手征参数的检测基本处于空白状态。
目前为止,研究光纤光栅传感器与生物之间相互作用的理论方法,诸如光纤导波理论多基于光纤外界介质为各向同性问题的求解,尚需引入磁电耦合的本构关系,进一步发展完善,以实现手征参数的传感。其次,目前国内外主要研究光纤传感的正问题,观测单个或多个SPR峰随各物理参量的敏感程度和变化,样品的待测参量比如浓度和温度均为已知,而采用最优化方法解决光纤传感的反问题是准确获得药物手征参数的有效手段。
而在公开号为102721665B、名称为《一种微纳光纤光栅折射率传感器》的专利文献中,公开了一种微纳光纤光栅折射率传感器,微纳光纤光栅的两个偏振态方向布拉格反射峰的折射率敏感度不同而温度敏感度相同。在公开号为104864918B、名称为《一种光纤光栅腐蚀与液体折射率测试装置及测试方法》的专利文献中,公开了一种光纤光栅腐蚀与液体折射率测试装置,通过记录光纤光栅波长漂移量,根据定标关系推算出液体折射率。在公开号为107300537A、名称为《基于长周期光纤光栅光谱的石墨烯复折射率测量方法》的专利文献中,公开了基于长周期光纤光栅光谱的石墨烯复折射率测量方法。这些光纤传感相关的专利均未提到对手性药物手性参数的检测。在公开号为109163745A、名称为《一种基于SPR原理传感多参量的检测方法》的专利文献中,公开了利用传播矩阵方法结合遗传算法对测试数据进行反演,得到待测溶液的双各向异性、手征参数和折射率。但该方法存在对微小手征参数检测困难和灵敏度不够高等缺点。
发明内容
本发明是针对背景技术存在的缺陷,研究设计一种基于长周期光纤光栅传感器实现复数手征参数和折射率同时检测的方法,该方法通过改进的光纤导波理论和耦合模理论并结合遗传算法,实现含镀膜长周期光纤光栅快速对手性药物复数手征参数和折射率的同时传感,该方法尤其适用于光纤传感和成像信息领域、信息与生物医学工程以及药物研发等应用领域。
本发明的一种实现手征参数和折射率同时检测的长周期光纤光栅传感器的设计方法,包括以下步骤:
S1-1设计初始的长周期光纤光栅结构,确定光纤纤芯、包层、镀膜的折射率ni和半径ri,(其中i=1,2,3,分别表示光纤纤芯、包层、镀膜),光栅周期Λ、光栅长度L、光纤光栅折射率的缓变包络线σz;针对待测手性药物,初步估计其折射率n4(范围一般为1.33-1.6)和手征参数γ(范围一般为0.0001~0.1)。
S1-2计算得到包层模式复数有效折射率。
S1-3利用包层模式复数有效折射率、光栅周期、光栅长度、光纤光栅折射率的缓变包络线,求解透射系数。
S1-4通过光纤光栅透射系数谐振峰对应的波长随手性药物手征参数和折射率的变化,分别计算手征参数灵敏度和折射率灵敏度。
S1-5当折射率灵敏度和手征参数灵敏度小于要求的值时,改变初始光纤光栅的结构,然后重复步骤S1-2至S1-4,直到折射率灵敏度大于等于要求的值时,停止计算,得到满足要求的长周期光纤光栅参数。
S1-6根据光纤光栅参数制备长周期光纤光栅传感器。
进一步地,所述折射率灵敏度要求的值一般为5000-15000nm/RIU;手征参数灵敏度要求的值一般为5000-30000nm/chirality unit。
进一步地,长周期光纤光栅结构可以仅由光纤纤芯以及包层组成。
利用制备的长周期光纤光栅传感器测得复数手征参数和折射率的方法,包括以下步骤:
S1:制备长周期光纤光栅传感器。
S2:准备一组含S型和R型对映异构体手性药物的待测混合溶液。
S3:搭建测试平台,基于镀膜长周期光纤光栅传感器对待测混合溶液进行测试,并利用光谱仪对待测混合溶液的透射光谱进行读取记录,得到测试数据。
S4:利用改进的光纤导波理论和耦合模理论结合遗传算法对测试数据进行反演,得到待测溶液的复数手征参数和折射率,进一步确定手性药物对映体含量的纯度。
步骤S1-1中,计算包层复数模式的有效折射率,包括以下步骤:
S1-1-1手性药物中Debye势函数表示为:
其中手性药物中左右旋两种圆极化波的波数为:
Φ4和Ψ4为手性药物的Debye势函数,r为到光纤中心的距离,Kν为第二类变形的贝塞尔函数,v是模式的角向阶数,j为虚数单位,A4和B4代表手性药物环境层电磁场的待定系数,neff为光纤包层模式的有效折射率,k0为电磁波在自由空间的传播常数。
S1-1-2计算手性药物环境下长周期光纤光栅结构每层场分布。
利用电场E、磁场H和Debye势Φ、Ψ之间的关系,
其中
式中r1、r2和r3分别代表光纤纤芯、包层和薄膜的半径,Jv和Yv分别代表第一类和第二类贝塞尔函数,εi和ni为光纤结构第i层的介电系数和折射率,A1,C1,A2,B2,C2,D2,A3,B3,C3和D3分别为光纤纤芯、包层、薄膜层电磁场的待定系数,ui为计算过程的中间变量。
S1-1-3求解手性药物环境下包层模式本征方程。
上式中各参量均为中间过程参量,无实际物理意义。
S1-1-4求解公式(9),得到手性药物环境下长周期光纤光栅包层模式的复数有效折射率。
进一步地,步骤S1-1-4中,采用二分法结合实部虚部峰值搜索法求解包层模式复数有效折射率,包括以下步骤:
S1-1-4-1设置手征参数和折射率虚部为零,利用二分法求解包层模本征方程,得到n个(n=0,1,2…)包层模式的初始有效折射率;
S1-1-4-2将实数或复数的手征参数和折射率设为手性药物估计值,将第n个初始有效折射率设为第n个一次有效折射率实部,根据折射率和手征参数虚部的大小设置范围(下限为药物折射率或手征参数虚部的0.01倍,上限为药物折射率或手征参数虚部的100倍),搜索满足包层模本征方程最小的有效折射率的虚部,得到n个一次有效折射率的虚部;
S1-1-4-3将搜索得到的第n个一次有效折射率的虚部设为第n个二次有效折射率虚部,根据折射率和手征参数的大小设置范围(增长下限为药物折射率或手征参数虚部的0.01倍,增长上限为药物折射率或手征参数虚部的100倍)搜索满足包层模本征方程最小和次小的折射率实部,得到一个或两个二次有效折射率的实部,即第n个初始有效折射率分解为一个或两个二次有效折射率,这一个或两个二次有效折射率均为包层模式的复数有效折射率。
S1-1-4-4最终得到大于等于n个包层模式的复数有效折射率。
步骤S4中,对测试数据进行反演,包括以下步骤:
S4-1根据测试数据,使用改进的光纤导波理论和耦合模理论结合遗传算法,定义适应度函数,公式为
fitness=1/(T1-T2)2
式中,fitness为适应度函数,T1和T2为光纤光栅传感器透射系数的计算值和真实测量值;
S4-2根据适应度函数,通过对手征参数和折射率参数设置的取值范围进行搜索,反演得到手征参数和折射率。
本发明提供的一种高灵敏度、高分辨率的长周期光纤光栅传感器手征参数和折射率同时检测的方法,实现复数手征参数率和折射的同时传感,并消除了局限性,解决了微小手征参数检测困难和灵敏度不够高等不足、实验周期长以及需要消耗大量的手性液体的问题。
附图说明
图1为利用改进的光纤导波理论和耦合模理论计算得到的药物折射率变化时镀膜长周期光纤光栅传感器透射系数随工作波长变化,手征参数γ=0。
图2为利用改进的光纤导波理论和耦合模理论计算得到的手性药物手征参数变化时镀膜长周期光纤光栅传感器透射系数随工作波长的变化,手性药物折射率n4=1.345。
具体实施方式
以下结合附图以及具体实施例对本发明进行详细说明。
本发明改进的光纤导波理论为:
1手性药物中Debye势函数
手性药物中Debye势函数Ψ4和Φ4可以表示为
其中手性药物中左右旋两种圆极化波的波数为
r为光纤半径,Kν为第二类变形的贝塞尔函数,v是模式的角向阶数,j为虚数单位,A4和B4代表手性药物环境层电磁场的待定系数,n4和γ是手性药物的折射率和手征参数,neff为光纤包层模式的有效折射率,k0为电磁波在自由空间的传播常数。
2手性药物环境下镀膜长周期光纤光栅结构每层场分布
光纤各层电场Ei、磁场Hi和Debye势Φi、Ψi之间的关系可以写为
手性药物液体环境下镀膜长周期光纤光栅可以看成沿径向四层光纤结构,将各层Debye势函数分别代入式(2),就可得到包层模的电场、磁场分量表达式。包层模式在纤芯、包层、薄膜、手性药物环境中的电磁场z分量和分量,表示如下:
其中
式中r1、r2和r3分别代表纤芯、包层和薄膜的半径。Jv和Yv分别代表第一类和第二类贝塞尔函数。ni为光纤结构第i层的折射率。A1,C1,A2,B2,C2,D2,A3,B3,C3和D3分别为纤芯、包层、薄膜层电磁场的待定系数,ui为计算过程的中间变量。
3手性药物环境下包层模的本征方程
利用电磁场边界条件,即电磁场切向分量ez,hz,eφ和hφ在半径r=r1,r=r2和r=r3界面是连续的,可以得到12个方程,令其行列式为零,即
其中式(6)中的每一个参数均为计算方便的中间过程参量。
其中U1、U2、U3、U4、U5、σ1和σ2均为中间过程参量。
将式(6)展开整理可以得到包层模的本征方程,即:
其中
E1=(z4x1-z1x4)/x1-b2(z3x1-z1x3)/(b1x1),
E2=[y1(z5x1-z1x5)-y2(z2x1-z1x2)]/(x1y1)-b3(z3x1-z1x3)/(b1x1),
E3=[y1(z6x1-z1x6)-y3(z2x1-z1x2)]/(x1y1)-b4(z3x1-z1x3)/(b1x1),
F1=(a3x1-a1x4)/x1-b2(a2x1-a1x3)/(b1x1),
F2=(y2a1x2-y1a1x5)/(y1x1)-b3(a2x1-a1x3)/(b1x1),
F3=(y3a1x2-y1a1x6)/(y1x1)-b4(a2x1-a1x3)/(b1x1),
Ej=-bj+1(z3x1-z1x3)/(b1x1),Fj=-bj+1(a2x1-a1x3)/(b1x1),(j=4,5,6,7),
Gk=(E1Fk+1-Ek+1F1)/E1,(k=1,2,3,4,5,6),
Hk=(b1dk+2-bk+2d1)/b1-Ek+1(b1d2-b2d1)/(b1E1),
I1=-b3e1/b1-E2(b1e2-b2e1)/(b1E1),I2=-b4e1/b1-E3(b1e2-b2e1)/(b1E1),
I3=(b1e3-b5e1)/b1-E4(b1e2-b2e1)/(b1E1),I4=(b1e4-b6e1)/b1-E5(b1e2-b2e1)/(b1E1),
I5=-(b7e1)/b1-E6(b1e2-b2e1)/(b1E1),I6=-(b8e1)/b1-E7(b1e2-b2e1)/(b1E1),
J1=H3-G3(H2c1-H1c2)/(G2c1-G1c2),J2=H4-G4(H2c1-H1c2)/(G2c1-G1c2),
K1=I3-G3(I2c1-I1c2)/(G2c1-G1c2),K2=I4-G4(I2c1-I1c2)/(G2c1-G1c2),
式(10)中各参数均为中间过程参量,无实际物理意义。
4手性药物环境下包层模式复数有效折射率
包层模式复数有效折射率求解的二分法结合实部虚部峰值搜索法的过程如下:
1)首先,设置手征参数和折射率虚部为零,利用二分法求解式(9),得到n个(n=0,1,2…)包层模式的初始有效折射率。
2)接着,将实数或复数的手征参数和折射率设为手性药物真实值,将第n个初始有效折射率设为第n个一次有效折射率实部,根据折射率和手征参数虚部的大小设置范围(下限为药物折射率或手征参数虚部的0.01倍,上限为药物折射率或手征参数虚部的100倍),搜索满足式(9)最小的有效折射率的虚部,得到n个一次有效折射率的虚部。
3)然后,将搜索得到的第n个一次有效折射率的虚部设为第n个二次有效折射率虚部,根据折射率和手征参数的大小设置范围(增长下限为药物折射率或手征参数虚部的0.01倍,增长上限为药物折射率或手征参数虚部的100倍)搜索满足式(9)最小和次小的折射率实部,得到一个或两个二次有效折射率的实部,即第n个初始有效折射率分解为一个或两个二次有效折射率,这一个或两个二次有效折射率均为包层模式的复数有效折射率。
4)最终得到大于等于n个包层模式的复数有效折射率。
5手性药物环境下光纤电磁场系数
利用电磁场边界条件得到的12个方程如下
联立式(11)-(13),即可得到镀膜长周期光纤光栅每层电磁场的系数,其中A1,C1,B4,D4为
其中
其中C1待定。利用式(11)-(14)可进一步求出电磁场的其它系数A2,B2,C2,D2,A3,B3,C3,D3,从而得到镀膜长周期光纤光栅各层电磁场分量。
基于改进的光纤导波理论和耦合模理论对光纤光栅结构进行优化设计。针对特定手性药物,初步估计折射率n4(范围一般为1.33-1.6)和手征参数γ(范围一般为0.0001~0.1),通过观察谐振波长随光纤纤芯、包层、镀膜的折射率和半径,光栅周期、光栅长度、光纤光栅折射率的缓变包络线等变化的色散拐点,优化设计对该手性药物复数手征参数和折射率灵敏度和分辨率高的镀膜长周期光纤光栅传感器。
本实施例中,镀膜长周期光纤光栅传感器的参数为:纤芯折射率n1=1.4494,包层折射率n2=1.444,镀膜折射率n3=1.55,手性药物折射率n4=1.345,手性药物手征参数分别假设为γ=0.0,0.0004,0.0006,0.0008,纤芯r1=4.10μm,包层半径r2=62.5μm,镀膜半径r3=62.825μm,光纤光栅折射率的缓变包络线σz=2.15×10-4,光栅的周期∧=189.6μm,光栅长度L=5.25cm。图1给出了利用改进的光纤导波理论和耦合模理论计算得到的药物折射率变化时镀膜长周期光纤光栅传感器透射系数随工作波长变化,手征参数γ=0。从图中可以看出,随着手性药物环境介电系数的增加,第一个衰减带逐渐增强,而第二个衰减带逐渐减弱,两个衰减带之间的距离逐渐增加。本传感器在药物折射率n4=1.345,1.347和1.349时,折射率灵敏度分别为12658、12658和10127nm/RIU。
图2给出了利用改进的光纤导波理论和耦合模理论计算得到的手性药物手征参数变化时镀膜长周期光纤光栅传感器透射系数随工作波长的变化,手性药物折射率n4=1.345。从图中可以看出,当手征参数增加时,第一个衰减带对应谐振波长的最小透射系数逐渐减小;第二个衰减带对应谐振波长的最小透射系数在γ=0.0004时达到了局部极小值;当γ=0.0004,0.0006,0.0008时,手征参数的灵敏度分别为12658、25316和25316nm/chirality unit。本传感器是目前为止手征参数传感灵敏度最高的。此外光纤光栅传感器的灵敏度可以通过腐蚀优化包层模的厚度、选取镀膜的折射率和厚度等进一步提高。
Claims (6)
1.一种实现手征参数和折射率同时检测的长周期光纤光栅传感器的设计方法,包括以下步骤:
S1-1设计初始的长周期光纤光栅结构,确定光纤纤芯、包层、镀膜的折射率ni和半径ri,其中i=1,2,3,分别表示光纤纤芯、包层、镀膜,光栅周期Λ、光栅长度L、光纤光栅折射率的缓变包络线σz;针对待测手性药物,初步估计其折射率n4和手征参数γ;
S1-2利用改进的光纤导波理论计算得到包层模式复数有效折射率;
S1-3利用包层模式复数有效折射率、光栅周期、光栅长度、光纤光栅折射率的缓变包络线,求解透射系数;
S1-4通过光纤光栅透射系数谐振峰对应的波长随手性药物手征参数和折射率的变化,分别计算手征参数灵敏度和折射率灵敏度;
S1-5当折射率灵敏度和手征参数灵敏度小于要求的值时,改变初始光纤光栅的结构,然后重复步骤S1-2至S1-4,直到折射率灵敏度大于等于要求的值时,停止计算,得到满足要求的长周期光纤光栅参数;
S1-6根据光纤光栅参数制备长周期光纤光栅传感器;
步骤S1-2中,改进的光纤导波理论计算包层复数模式的有效折射率,包括以下步骤:
S1-1-1手性药物中Debye势函数表示为:
Ψ4=[A4Kv(w4Rr)+B4Kv(w4Lr)]fv(jvφ)
Φ4=[A4Kv(w4Rr)-B4Kv(w4Lr)]fv(jvφ) (1)
其中手性药物中左右旋两种圆极化波的波数为:
Φ4和Ψ4为手性药物的Debye势函数,r为到光纤中心的距离,Kν为第二类变形的贝塞尔函数,v是模式的角向阶数,j为虚数单位,A4和B4代表手性药物环境层电磁场的待定系数,neff为光纤包层模式的有效折射率,k0为电磁波在自由空间的传播常数;
S1-1-2计算手性药物环境下长周期光纤光栅结构每层场分布:
利用电场E、磁场H和Debye势Φ、Ψ之间的关系,得到手性药物液体环境下长周期光纤光栅多层结构每一层的电磁场,其中包层模式在光纤纤芯、包层、薄膜、手性药物环境中的电磁场z分量和φ分量,表示如下:
其中
式中r1、r2和r3分别代表光纤纤芯、包层和薄膜的半径,Jv和Yv分别代表第一类和第二类贝塞尔函数,εi和ni为光纤结构第i层的介电系数和折射率,A1,C1,A2,B2,C2,D2,A3,B3,C3和D3分别为光纤纤芯、包层、薄膜层电磁场的待定系数,ui为计算过程的中间变量;
S1-1-3求解手性药物环境下包层模式本征方程:
上式中各参量均为中间过程参量,无实际物理意义;
S1-1-4求解公式(9),得到手性药物环境下长周期光纤光栅包层模式的复数有效折射率。
2.如权利要求1所述的一种实现手征参数和折射率同时检测的长周期光纤光栅传感器的设计方法,其特征在于:步骤S1-1-4中,公式(9)采用二分法结合实部虚部峰值搜索法求解包层模式复数有效折射率,包括以下步骤:
S1-1-4-1设置手征参数和折射率虚部为零,利用二分法求解包层模本征方程,得到n个包层模式的初始有效折射率,n=0,1,2…;
S1-1-4-2将实数或复数的手征参数和折射率设为手性药物估计值,将第n个初始有效折射率设为第n个一次有效折射率实部,根据折射率和手征参数虚部的大小设置范围,下限为药物折射率或手征参数虚部的0.01倍,上限为药物折射率或手征参数虚部的100倍,搜索满足包层模本征方程最小的有效折射率的虚部,得到n个一次有效折射率的虚部;
S1-1-4-3将搜索得到的第n个一次有效折射率的虚部设为第n个二次有效折射率虚部,根据折射率和手征参数的大小设置范围,增长下限为药物折射率或手征参数虚部的0.01倍,增长上限为药物折射率或手征参数虚部的100倍,搜索满足包层模本征方程最小和次小的折射率实部,得到一个或两个二次有效折射率的实部,即第n个初始有效折射率分解为一个或两个二次有效折射率,这一个或两个二次有效折射率均为包层模式的复数有效折射率;
S1-1-4-4最终得到大于等于n个包层模式的复数有效折射率。
3.如权利要求1所述的一种实现手征参数和折射率同时检测的长周期光纤光栅传感器的设计方法,其特征在于:步骤S1-5中,所述折射率灵敏度要求的值为5000-15000nm/RIU;手征参数灵敏度要求的值为5000-30000nm/chirality unit。
4.如权利要求1所述的一种实现手征参数和折射率同时检测的长周期光纤光栅传感器的设计方法,其特征在于:步骤S1-1中,初步估计的折射率n4范围为1.33-1.6,初步估计的手征参数γ范围为0.0001~0.1。
5.一种利用权利要求1中制备的长周期光纤光栅传感器测得复数手征参数和折射率的方法,包括以下步骤:
S1:制备长周期光纤光栅传感器;
S2:准备一组含S型和R型对映异构体手性药物的待测混合溶液;
S3:搭建测试平台,基于镀膜长周期光纤光栅传感器对待测混合溶液进行测试,并利用光谱仪对待测混合溶液的透射光谱进行读取记录,得到测试数据;
S4:利用改进的光纤导波理论和耦合模理论结合遗传算法对测试数据进行反演,得到待测溶液的复数手征参数和折射率,进一步确定手性药物对映体含量的纯度。
6.如权利要求5所述的一种利用权利要求1中制备的长周期光纤光栅传感器测得复数手征参数和折射率的方法,步骤S4中,对测试数据进行反演,包括以下步骤:
S4-1根据测试数据,使用改进的光纤导波理论和耦合模理论结合遗传算法,定义适应度函数,公式为
fitness=1/(T1-T2)2
式中,fitness为适应度函数,T1和T2为光纤光栅传感器透射系数的计算值和真实测量值;
S4-2根据适应度函数,通过对手征参数和折射率参数设置的取值范围进行搜索,反演得到手征参数和折射率。
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