CN109045963A - 一种氧化-吸收脱除燃煤烟气中气态二氧化硒的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了属于烟气净化技术领域的一种氧化‑吸收脱除燃煤烟气中气态二氧化硒的方法。所述方法是将制备的氧化剂和吸收剂同时自喷淋塔上部喷入，与喷淋吸收塔下部引入的燃煤烟气形成对流，使烟气中气态SeO2充分反应，实现SeO2向硒酸盐的转化并被吸收。该方法氧化效率最高可达到99％，吸收效率达到98％以上。本发明不仅适合于大型锅炉，而且适用于中、小型锅炉和其它燃煤设备，具有广阔的应用前景。

Description

一种氧化-吸收脱除燃煤烟气中气态二氧化硒的方法
技术领域
本发明属于烟气净化技术领域，特别涉及一种氧化-吸收脱除燃煤烟气中气态二氧化硒的方法。
背景技术
二氧化硒是燃煤烟气中挥发性物种中的硒的一种主要的存在形态，由于其挥发性强，可随烟气中的其他共存气体CO2、SO2、NOx等排放大气中，导至大气环境和生态的严重恶化，影响人类身体健康。因此，有效脱除烟气中SeO2成为硒排放控制的关键。
目前，燃煤烟气中SeO2的主要控制方法集中在使用钙基吸收剂吸收，如氧化钙吸收高温烟气中的SeO2；使用活性炭吸附烟气中的SeO2；以及结合FGD工艺在脱硫塔中对SO2和SeO2的进行同时吸收。但上述方法由于存在技术和经济多方面的问题，均未投入工业化应用。本发明采用氧化结合吸收技术脱除燃煤烟气中的气态Seo2，利用现有的湿法烟气脱硫装置，不仅可以实现SeO2的高效脱除，而且能够降低SeO2的毒性，具有重要的应用价值。
发明内容
本发明的目的在于提供一种氧化-吸收脱除燃煤烟气中气态二氧化硒的方法，其特征在于，
氧化-吸收脱除煤烟气中气态二氧化硒的过程为：将制备的氧化剂和吸收剂同时自喷淋塔上部喷入，与喷淋吸收塔下部引入的燃煤烟气形成对流，使烟气中气态SeO2充分反应，实现SeO2向硒酸盐的转化并被吸收。其中，氧化剂为亚氯酸钠、芬顿试剂、过氧化氢、次氯酸钠的一种或多种试剂的组合，并按一定比例配制而成，并附加有辅助氧化手段，包括紫外辐射；吸收剂为碳酸钙、氢氧化钙的一种或两种试剂的组合，按一定比例配制成浆液。
所述氧化剂的制作方法如下：
氧化剂I：在室温条件下，将亚氯酸钠和次氯酸钠配制成亚氯酸钠质量分数为0.1wt％～1wt％，次氯酸钠质量分数为1wt％～5wt％的氧化剂溶液，其中亚氯酸钠/次氯酸钠的质量比为1：1～1：50，溶液pH为3～8，搅拌时间为3～5分钟。
氧化剂II：在室温条件下，用30％H2O2和硫酸亚铁配制成Fe2+/H2O2摩尔比为0～1的氧化剂溶液。
所述吸收剂的配制方法如下：
吸收剂I为质量分数1wt％～15wt％的碳酸钙浆液。
吸收剂II为质量分数1wt％～15wt％的氢氧化钙浆液。
吸收剂III为质量分数1wt％～15wt％的碳酸钙和质量分数1wt％～15wt％的氢氧化钙按质量比10：1～1：10的混合浆液。
当使用氧化剂II时，辅助氧化手段指使用波长范围为185～254nm范围的紫外辐射氧化剂II，使之产生氧化性自由基，提高氧化剂的氧化效果。
所述喷淋吸收塔顶部设有喷淋层和除雾器，底部设有持液槽。运行时烟气可通过引风机或增压风机从吸收塔下部引入，与吸收塔顶部喷淋的氧化剂和吸收剂充分反应，同时持液槽内的氧化剂和吸收剂可通过循环浆液泵循环使用。反应净化的烟气，经除雾器从烟囱排出。反应条件为溶液pH为4～8，反应温度为40℃～80℃，气体压力为0.1--0.15MPa，停留时间为4-5秒。
本发明的有益效果为：提供了一种氧化-吸收脱除气态SeO2的方法，能够高效脱除烟气中的SeO2，同时大大降低其毒性。利用现有烟气脱硫系统，无需另置设备，方法简单易行，投资和运行费用低。
附图说明
图1为本发明提供的一种氧化-吸收脱除燃煤烟气中气态二氧化硒的方法的流程图。
图中各标号如下：1.增压风机；2.喷淋吸收塔；3.除雾器；4.循环浆液喷头；5.氧化剂喷头；6.紫外发生装置；7.集液槽；8.循环泵；9.氧化剂制备槽；10.氧化剂泵；11.浆液(吸收剂)制备槽；12.浆液泵
具体实施方式
本发明提供了一种氧化-吸收脱除燃煤烟气中气态我二氧化硒的方法，下面结合附图和实施例对本发明做进一步的说明。
按照图1所示工艺路线，烟气经1.增压风机进入2.喷淋吸收塔，与上方经5.氧化剂喷头喷入来自9.氧化剂制备槽的氧化剂反应，再被4.循环浆液喷头喷下的吸收剂吸收，进入7.集液槽中，浆液循环由8.循环泵完成，在循环泵前与来自11.浆液(吸收剂)制备槽的补充的吸收剂浆液混合，进入2.喷淋吸收塔。当使用氧化剂II时，开启6.紫外发生装置，进行辅助氧化。
本发明氧化剂的氧化-吸收原理为：将烟气中SeO2氧化为高价态，并被钙基溶液吸收去除。其作用机理如下：
氧化剂I：
(1)2ClO2 -→ClO3 -+ClO
(2)ClO3 -+3SeO3 2-→Cl-+3SeO4 2-
(3)ClO-+SeO3 2-→Cl-+SeO4 2-
(4)3NaClO→2NaCl+NaClO3
(5)ClO3 -+3SeO3 2-→Cl-+3SeO4 2-
(6)ClO-+SeO3 2-→Cl-+SeO4 2-
氧化剂II：
(9)2HO2·+SeO2→SeO3+H2O+O2
(10)2HO·+SeO2→SeO3+H2O
在喷淋吸收塔内吸收剂的吸收原理为：
(1)2Ca(OH)2+SeO4 2-→CaSeO4+2H2O
(2)CaCO3+SeO4 2-→CaSeO4+CO3 2-
下面列举实施例进一步说明。
实施例1：
首先配制氧化剂I，在室温条件下，称取1Kg市售分析纯亚氯酸钠，50Kg次氯酸钠溶于949L高纯水中，配制成质量分数为0.1％的亚氯酸钠，5％的次氯酸钠氧化剂溶液950L，搅拌3～5分钟，搅拌过程中加入少量1％稀HNO3将pH调节到4，即制得氧化剂I。配制10％的碳酸钙浆液作为吸收剂，将100Kg碳酸钙加入到900Kg水中，充分搅拌5min。将氧化剂I与吸收剂浆液按体积比1：1，经由氧化剂喷头和吸收剂自喷淋吸收塔上部喷下，对由喷淋吸收塔下部烟口引入的燃煤烟气中的SeO2进行氧化吸收，对于含SeO2浓度为100μg/m3的烟气，液气比为1：250，即1000L氧化剂和吸收剂，可处理2.5×105m3烟气。
在此浓度及pH下，氧化效率为80％，吸收效率98％。
实施例2：
首先配制氧化剂I，在室温条件下，称取10Kg市售分析纯亚氯酸钠，10Kg次氯酸钠溶于980L高纯水中，配制成质量分数为1％的亚氯酸钠，1％的次氯酸钠氧化剂溶液980L，搅拌3～5分钟，搅拌过程中加入少量1％稀HNO3将pH调节到5，即制得氧化剂I。配制10％的氢氧化钙浆液作为吸收剂，将100Kg氢氧化钙加入到900Kg水中，充分搅拌5min。将氧化剂I与吸收剂浆液按体积比1：1，经由氧化剂喷头和吸收剂自喷淋吸收塔上部喷下，对由喷淋吸收塔下部烟口引入的燃煤烟气中的SeO2进行氧化吸收，对于含SeO2浓度为100μg/m3的烟气，液气比为1：500，即1000L氧化剂和吸收剂，可处理5×105m3烟气。
在此浓度及pH下，氧化效率为85％，吸收效率98％。
实施例3：
首先配制氧化剂I，在室温条件下，称取10Kg市售分析纯亚氯酸钠，50Kg次氯酸钠溶于940L高纯水中，配制成质量分数为1％的亚氯酸钠，5％的次氯酸钠氧化剂溶液940L，搅拌3～5分钟，搅拌过程中加入少量1％稀HNO3将pH调节到6，即制得氧化剂I。配制12％的氢氧化钙碳酸钙混合浆液作为吸收剂，氢氧化钙/碳酸钙质量比为1：5，将20Kg氢氧化钙，100Kg碳酸钙加入到880Kg水中，充分搅拌5min。将氧化剂I与吸收剂浆液按体积比1：1，经由氧化剂喷头和吸收剂自喷淋吸收塔上部喷下，对由喷淋吸收塔下部烟口引入的燃煤烟气中的SeO2进行氧化吸收，对于含SeO2浓度为100μg/m3的烟气，液气比为1：750，即1000L氧化剂和吸收剂，可处理7.5×105m3烟气。
在此浓度及pH下，氧化效率为90％，吸收效率98％。
实施例4：
首先配制氧化剂I，在室温条件下，称取5Kg市售分析纯亚氯酸钠，20Kg次氯酸钠溶于975L高纯水中，配制成质量分数为0.5％的亚氯酸钠，2％的次氯酸钠氧化剂溶液975L，搅拌3～5分钟，搅拌过程中加入少量1％稀HNO3将pH调节到4，即制得氧化剂I。配制10％的氢氧化钙浆液作为吸收剂，将100Kg氢氧化钙加入到900Kg水中，充分搅拌5min。将氧化剂I与吸收剂浆液按体积比1：1，经由氧化剂喷头和吸收剂自喷淋吸收塔上部喷下，对由喷淋吸收塔下部烟口引入的燃煤烟气中的SeO2进行氧化吸收，对于含SeO2浓度为100μg/m3的烟气，液气比为1：500，即1000L氧化剂和吸收剂，可处理5×105m3烟气。
在此浓度及pH下，氧化效率为87％，吸收效率98％。
实施例5：
首先配制氧化剂II，用市售30％H2O2溶液与高纯水配置为10％的稀溶液1000L，搅拌3～5分钟，搅拌过程中加入少量1％稀HNO3将pH调节到3，即制得氧化剂II，在喷淋塔喷头附近加装紫外灯，波长为185～254nm，外设石英保护套管。配制质量比为2：1的碳酸钙氢氧化钙混合浆液作为吸收剂，总质量分数为15％，将10Kg碳酸钙，5Kg氢氧化钙加入到85Kg水中，充分搅拌3min。将氧化剂I与吸收剂浆液按体积比1：1，经由喷头自喷淋吸收塔上部喷下，同时开启紫外灯，对由喷淋吸收塔下部烟口引入的燃煤烟气中的SeO2进行氧化吸收。
在此浓度及pH下，氧化效率为53％，吸收效率98％。
实施例6：
首先配制氧化剂II，用市售30％H2O2溶液与高纯水配置为10％的稀溶液1000L，搅拌3～5分钟，搅拌过程中加入少量1％稀HNO3将pH调节到2，即制得氧化剂II，在喷淋塔喷头附近加装紫外灯，波长为185～254nm，外设石英保护套管。配制质量比为2：1的碳酸钙氢氧化钙混合浆液作为吸收剂，总质量分数为15％，将10Kg碳酸钙，5Kg氢氧化钙加入到85Kg水中，充分搅拌3min。将氧化剂I与吸收剂浆液按体积比1：1，经由喷头自喷淋吸收塔上部喷下，同时开启紫外灯，对由喷淋吸收塔下部烟口引入的燃煤烟气中的SeO2进行氧化吸收。
在此浓度及pH下，氧化效率为64％，吸收效率99％。

Claims (5)

1.一种氧化-吸收脱除燃煤烟气中气态二氧化硒的方法，其特征在于，所述方法是在喷淋吸收塔中进行，将制备的氧化剂和吸收剂同时自喷淋塔上部喷入，与喷淋吸收塔下部引入的燃煤烟气形成对流，使烟气中气态SeO2充分反应，实现SeO2向硒酸盐转化并被吸收；其中，氧化剂由亚氯酸钠、芬顿试剂、过氧化氢、次氯酸钠的一种或多种试剂的组合，按一定比例配制而成，并附加有辅助氧化手段，包括紫外辐射；吸收剂由碳酸钙、氢氧化钙的一种或两种试剂的组合，按一定比例配制成浆液。
2.根据权利要求1所述的一种氧化-吸收脱除燃煤烟气中气态二氧化硒的方法，其特征在于，所述氧化剂的制备方法如下：
氧化剂I：在室温条件下，将亚氯酸钠和次氯酸钠溶于水溶液中，配制成亚氯酸钠质量分数为0.1wt％～1wt％，次氯酸钠质量分数为1wt％～5wt％范围的氧化剂溶液，其中亚氯酸钠/次氯酸钠的质量比为1：1～1：50，pH调节到3～8，搅拌3～5分钟；
氧化剂II：在室温条件下，用30％H2O2和硫酸亚铁，配制成Fe2+/H2O2摩尔比为0～1的氧化剂溶液。
3.根据权利要求1所述的一种氧化-吸收脱除燃煤烟气中气态二氧化硒的方法，其特征在于，所述吸收剂的制备方法如下：
吸收剂I为质量分数1wt％～15wt％的碳酸钙浆液；
吸收剂II为质量分数1wt％～15wt％的氢氧化钙浆液；
吸收剂III为质量分数1wt％～15wt％的碳酸钙和质量分数1wt％～15wt％的氢氧化钙按质量比10：1～1：10的混合浆液。
4.根据权利要求2所述的一种氧化-吸收脱除燃煤烟气中气态二氧化硒的方法，其特征在于，所述的氧化剂I，优先选用质量分数为0.1wt％-1wt％的亚氯酸钠，次氯酸钠质量分数为5wt％溶液，质量比优先选用1：5，pH范围4～6。
5.根据权利要求2所述的一种氧化-吸收脱除燃煤烟气中气态二氧化硒的方法，其特征在于，所述的氧化剂II，优先选用质量分数为10％的H2O2溶液，或结合辅助氧化手段，即紫外辐射的方法对SeO2进行氧化，紫外光波长为185～254nm。
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