CN108699673B - 带载体的铜箔、以及带布线层的无芯支撑体和印刷电路板的制造方法 - Google Patents

带载体的铜箔、以及带布线层的无芯支撑体和印刷电路板的制造方法 Download PDF

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Abstract

提供：在光致抗蚀剂显影工序中对显影液呈现优异的耐剥离性、且能带来载体的机械剥离强度的优异的稳定性的、带载体的铜箔。该带载体的铜箔具备：载体；中间层，其设置于载体上，载体侧的表面含有1.0at％以上的选自由Ti、Cr、Mo、Mn、W和Ni组成的组中的至少1种金属，且与载体相反侧的表面含有30at％以上的Cu；剥离层，其设置于中间层上；和，极薄铜层，其设置于剥离层上。

Description

带载体的铜箔、以及带布线层的无芯支撑体和印刷电路板的 制造方法
技术领域
本发明涉及带载体的铜箔、以及带布线层的无芯支撑体和印刷电路板的制造方法。
背景技术
近年来，为了提高印刷电路板的安装密度并小型化，已经广泛进行了印刷电路板的多层化。这样的多层印刷电路板在移动用电子设备中大多为了轻量化、小型化而利用。而且，该多层印刷电路板要求层间绝缘层的厚度进一步降低、和作为电路板的更进一步的轻量化。
作为满足这样的要求的技术，采用了利用无芯积层法的多层印刷电路板的制造方法。无芯积层法是指，在不使用所谓芯基板的情况下，将绝缘层与布线层交替层叠(积层)并多层化的方法。无芯积层法中，提出了使用带载体的铜箔，以使支撑体与多层印刷电路板的剥离能容易进行。例如，专利文献1(日本特开2005-101137号公报)中公开了一种半导体元件搭载用封装基板的制造方法，其包括：在带载体的铜箔的载体面粘附绝缘树脂层形成支撑体，通过光致抗蚀剂加工、图案电镀铜、抗蚀剂去除等工序在带载体的铜箔的极薄铜层侧形成第一布线导体，然后形成积层布线层，将带载体的支撑基板剥离，将极薄铜层去除。
然而，为了专利文献1所示的埋入电路的微细化，期望使极薄铜层的厚度为1μm以下的带载体的铜箔。因此，为了实现极薄铜层的厚度降低，提出了通过气相法形成极薄铜层的方案。例如，专利文献2(日本专利第4726855号公报)中公开了一种带载体片的铜箔，其在载体片的表面隔着接合界面层具有铜箔层，公开了：该接合界面层由利用物理蒸镀法形成的金属层(载体片侧)/碳层(极薄铜层侧)这2层构成，铜箔层如下得到：在接合界面层上用物理蒸镀法形成厚度10nm～300nm的第1铜层，进而用电解法形成第2铜层，从而得到。另外，专利文献2中记载了，构成该接合界面层的金属层可以是由钽、铌、锆、镍、铬、钛、铁、硅、钼、钒、钨中的任一者构成的层。
另外，专利文献3(日本专利第4072431号公报)中公开了一种带载体的铜箔，其是在载体箔的表面依次层叠有为铬层的剥离层、容易吸收CO2气体激光振荡的波长的光的层即防扩散层、和电镀铜层而成的，公开了，防扩散层为由选自由镍、钴、铁、钼、钨、铝和磷组成的组中的元素形成的单一金属的层、或为由选自由镍、钴、铁、铬、钼、钨、铜、铝和磷组成的组中的元素的2种以上的金属形成的合金层或1种以上的金属氧化物层。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2005-101137号公报
专利文献2：日本专利第4726855号公报
专利文献3：日本专利第4072431号公报
专利文献4：日本特开2015-35551号公报
发明内容
然而，作为印刷电路板的封装技术之一的FO-WLP(扇出型晶圆级芯片封装(Fan-Out Wafer Level Packaging))、FO-PLP(面板级扇出封装(Fan-Out Panel LevelPackaging))中，也研究了采用无芯积层法。作为这样的工艺之一，有如下的被称为RDL-First(Redistribution Layer-First)法的工艺：在无芯支撑体表面形成布线层和根据需要的积层布线层，进而根据需要将支撑体剥离后，进行芯片的安装(例如参照专利文献4(日本特开2015-35551号公报))。根据该工艺，在进行芯片安装前，由于可以进行无芯支撑体表面的布线层、之后层叠的各积层布线层的图像检查，因此，可以避免各布线层的不良部分，仅在良品部分安装芯片。其结果，在可以避免芯片的不必要的使用的方面，RDL-First法与在芯片的表面依次层叠布线层的工艺即Chip-First法等相比，在经济上是有利的。此处，为了在刚刚形成无芯支撑体表面的布线层后进行图像检查，在无芯支撑体表面进行光致抗蚀剂加工、电镀和光致抗蚀剂剥离等后，进而根据需要进行存在于布线间的极薄铜层的快速蚀刻后，根据需要进行芯片等电子元件的搭载，之后进行积层层的形成。然而，由于搭载芯片等电子元件时伴随着加热，因此，有在无芯支撑体上容易产生翘曲的问题。为了防止该问题，考虑使用热膨胀系数(CTE)低的材料即玻璃、陶瓷、低热膨胀树脂等作为载体。然而，使用这样的低热膨胀材料作为载体的情况下，有载体不经意间变得容易剥离的问题。该问题在剥离层为碳层的情况下特别显著。因此，考虑在剥离层与载体之间设置用于提高密合性的层，但此时载体的剥离强度变得不稳定，无芯支撑体分离时难以稳定地剥离载体。如此，有如下问题：无法稳定地得到载体所期望的机械剥离强度，即，载体的机械剥离强度不稳定。另一方面，对于带载体的铜箔，在形成无芯支撑体表面的布线层的光致抗蚀剂显影工序(例如使用碳酸钠水溶液作为显影液的工序)中，还期望呈现耐剥离性。
本发明人等此番获得了如下见解：通过在带载体的铜箔的载体与剥离层之间夹设由规定的金属构成的中间层，可以提供在光致抗蚀剂显影工序中对显影液呈现优异的耐剥离性、且能为载体的机械剥离强度带来优异的稳定性的、带载体的铜箔。
因此，本发明的目的在于，提供：光致抗蚀剂显影工序中对显影液呈现优异的耐剥离性、且能为载体的机械剥离强度带来优异的稳定性的、带载体的铜箔。
根据本发明的一方式，提供一种带载体的铜箔，其具备：
载体；
中间层，其设置于前述载体上，前述载体侧的表面含有1.0at％以上的选自由Ti、Cr、Mo、Mn、W和Ni组成的组中的至少1种金属，且与前述载体相反侧的表面含有30at％以上的Cu；
剥离层，其设置于前述中间层上；和，
极薄铜层，其设置于前述剥离层上。
根据本发明的另一方式，提供一种带布线层的无芯支撑体的制造方法，其包括如下工序：
准备上述方式的带载体的铜箔作为支撑体的工序；
在前述极薄铜层的表面以规定的图案形成光致抗蚀层的工序；
在前述极薄铜层的露出表面形成电镀铜层的工序；
将前述光致抗蚀层剥离的工序；和，
通过铜快速蚀刻将前述极薄铜层的不需要的部分去除，得到形成有布线层的无芯支撑体的工序。
根据本发明的另一方式，提供一种印刷电路板的制造方法，其包括如下工序：
通过上述方式的方法制造前述带布线层的无芯支撑体的工序；
在前述带布线层的无芯支撑体的形成有前述布线层的面上形成积层层，制作带积层层的层叠体的工序；
将前述带积层层的层叠体用前述剥离层分离，得到包含前述积层层的多层电路板的工序；和，
对前述多层电路板进行加工得到印刷电路板的工序。
附图说明
图1为示出本发明的带载体的铜箔的一方式的示意剖面图。
图2为示出本发明的带载体的铜箔的另一方式的示意剖面图。
图3为用于说明本发明的带布线层的无芯支撑体或印刷电路板的制造方法的工序流程图，为示出前半的工序(工序(a)～(c))的图。
图4为用于说明本发明的带布线层的无芯支撑体或印刷电路板的制造方法的工序流程图，为示出接着图3的工序(工序(d)～(f))的图。
图5为用于说明本发明的印刷电路板的制造方法的工序流程图，为示出接着图4的工序(工序(g)～(i))的图。
具体实施方式
带载体的铜箔
图1中示意性示出本发明的带载体的铜箔。如图1所示那样，本发明的带载体的铜箔10依次具备载体12、中间层14、剥离层16和极薄铜层18。中间层14是如下层：设置于载体12上，载体12侧的表面含有1.0at％以上的选自由Ti、Cr、Mo、Mn、W和Ni组成的组中的至少1种金属、且与载体12相反侧的表面含有30at％以上的Cu。剥离层16是设置于中间层14上的层。极薄铜层18是设置于剥离层16上的、由铜构成的层。根据期望，本发明的带载体的铜箔10可以在剥离层16与极薄铜层18之间进一步具有防反射层17。另外，可以形成如下构成：以在载体12的两面成为上下对称的方式依次具备上述各种层。带载体的铜箔10除具备上述中间层14和根据期望的防反射层17之外，只要采用公知的层构成就没有特别限定。
如此，通过在带载体的铜箔10的载体12与剥离层16之间夹设由规定的金属构成的中间层14，在光致抗蚀剂显影工序中对显影液呈现优异的耐剥离性，且能为载体的机械剥离强度带来优异的稳定性、防止将无芯支撑体或载体剥离时产生的中间层的脱离现象，从而产生优异的布线图案形成性。即，中间层14发挥上述效果的机制尚未确定，但可以如下考虑。即，构成中间层14的与载体12相反侧(即，剥离层16侧)的表面的铜虽然会在与构成剥离层16的材料(例如碳)之间赋予低的密合性，有利于稳定的剥离，但另一方面，在载体(例如玻璃、陶瓷)之间密合性和剥离性可能变得不稳定。针对该问题，认为通过使中间层14的载体12侧的表面含有1.0at％以上的选自由Ti、Cr、Mo、Mn、W和Ni组成的组中的至少1种金属，便于为中间层14与载体12之间赋予优异的剥离稳定性和对显影液的耐剥离性。
载体12的材质可以为玻璃、陶瓷、树脂和金属的任意者。另外，载体12的形态可以为片、薄膜、板和箔的任意者。另外，载体12可以为将这些片、薄膜、板和箔等层叠而得到的物质。例如，载体12可以以玻璃板、陶瓷板、金属板等具有刚性的支撑体的形式发挥功能，也可以为金属箔、树脂薄膜等不具有刚性的形态。作为载体12的金属的优选例，可以举出铜、钛、镍、不锈钢、铝等。作为陶瓷的优选例，可以举出氧化铝、氧化锆、氮化硅、氮化铝、以及各种精细陶瓷等。作为树脂的优选例，可以举出PET树脂、PEN树脂、芳族聚酰胺树脂、聚酰亚胺树脂、尼龙树脂、液晶聚合物、PEEK树脂、聚酰亚胺树脂、聚酰胺酰亚胺树脂、聚醚砜树脂、聚苯硫醚树脂、PTFE树脂、ETFE树脂等。从防止搭载电子元件时的加热所伴有的无芯支撑体的翘曲的观点出发，更优选热膨胀系数(CTE)低于25ppm/K(典型地为1.0～23ppm/K)的材料，作为这样的材料的例子，可以举出上述的各种树脂(特别是聚酰亚胺树脂、液晶聚合物等低热膨胀树脂)、玻璃和陶瓷等。另外，从操作性、确保芯片安装时的平坦性的观点出发，载体12优选维氏硬度为100HV以上、更优选150～2500HV。作为满足这些特性的材料，载体12优选由树脂薄膜、玻璃或陶瓷构成，更优选由玻璃或陶瓷构成，特别优选由玻璃构成。例如为玻璃片。使用玻璃作为载体12时，有如下优点：轻量，热膨胀系数低，绝缘性高，由于刚直且表面平坦因此能使极薄铜层18的表面极度平滑等。另外，载体为玻璃时，有如下优点：形成无芯支撑体表面的布线层后进行图像检查时，与镀铜层的辨识性对比度优异；搭载电子元件时具有有利的表面平坦性(共面性)；在印刷电路板制造工序中的去钻污、各种镀覆工序中具有耐化学药品性；后述的带积层层的层叠体分离时能采用化学分离法等。作为构成载体12的玻璃的优选例，可以举出石英玻璃、硼硅酸盐玻璃、无碱玻璃、钠钙玻璃、氨基硅酸盐玻璃、和它们的组合，特别优选为无碱玻璃。无碱玻璃是以二氧化硅、氧化铝、氧化硼、和氧化钙、氧化钡等碱土金属氧化物为主成分、进而含有硼酸的、实质上不含有碱金属的玻璃。该无碱玻璃在0℃～350℃的较宽的温度带中热膨胀系数在3～5ppm/K的范围内、低且稳定，因此，搭载作为电子元件的半导体芯片时，有能使玻璃的翘曲为最低限度的优点。载体的厚度优选100～2000μm、更优选300～1800μm、进一步优选400～1100μm。为这样的范围内的厚度时，可以确保不会为操作带来障碍的适当的强度，且能够实现印刷电路板的薄型化以及降低电子部件搭载时产生的翘曲。
载体12的中间层14侧的表面优选具有依据JIS B 0601-2001测定的、0.1～70nm的算术平均粗糙度Ra、更优选0.5～60nm、进一步优选1.0～50nm、特别优选1.5～40nm、最优选2.0～30nm。如此，算术平均粗糙度越小，越能在极薄铜层18的与剥离层16相反侧的表面(极薄铜层18的外侧表面)赋予期望的低算术平均粗糙度Ra，由此，使用带载体的铜箔10制造的印刷电路板中，适于形成高度微细化直至线/空间(L/S)为13μm以下/13μm以下(例如12μm/12μm～2μm/2μm)之类的程度的布线图案。
从确保载体12与中间层14的密合性的方面出发，中间层14的载体12侧的表面为含有选自由Ti、Cr、Mo、Mn、W和Ni组成的组中的至少1种金属(以下，称为金属M)的金属。中间层14的载体12侧的表面中的金属M的含有率优选1.0原子％以上、更优选3.0原子％以上、进一步优选4.0原子％以上。该金属可以为纯金属，也可以为合金。因此，上述金属M的含有率的上限没有特别限定，可以为100原子％。另一方面，中间层14的与载体12相反侧的表面为含有Cu的金属。从保持与剥离层的易剥离性的方面出发，中间层14的与载体12相反侧(即，剥离层16侧)的表面中的Cu含有率优选30原子％以上、更优选40原子％以上、进一步优选50原子％以上。上述Cu含有率的上限没有特别限定，可以为100原子％。
中间层14的厚度优选5～1000nm、更优选10～800nm、进一步优选12～500nm、特别优选15～400nm。其厚度为用透射型电子显微镜的能量色散型X射线能谱分析器(TEM-EDX)分析层截面从而测定的值。
中间层14如图1所示那样可以为1层构成，可以如图2所示那样为2层以上的构成。
根据本发明的优选方式，中间层14如图2所示那样，包含密合金属层14a和剥离辅助层14b。密合金属层14a是设置于载体12上、且由选自由Ti、Cr、Mo、Mn、W和Ni组成的组中的至少1种金属构成的层。剥离辅助层14b是设置于密合金属层14a上、且由铜构成的层。如此，通过组合由规定的金属构成的密合金属层14a和由铜构成的剥离辅助层14b并依次夹设在带载体的铜箔10的载体12与剥离层16之间，能够在光致抗蚀剂显影工序中对显影液呈现优异的耐剥离性，且能为载体的机械剥离强度带来优异的稳定性。即，密合金属层14a和剥离辅助层14b的组合发挥上述效果的机制尚未确定，但可以如下考虑。即，构成剥离辅助层14b的铜虽然会在与构成剥离层16的材料(例如碳)之间赋予低的密合性，有利于稳定的剥离，但另一方面，在与载体(例如玻璃、陶瓷)之间密合性和剥离性可能变得不稳定针对该问题，认为通过在剥离辅助层14b与载体12之间夹设密合金属层14a，会便于为剥离辅助层14b与载体12之间赋予优异的剥离稳定性和对显影液的耐剥离性、便于赋予通过防止剥离无芯支撑体或载体时产生的中间层的脱离现象所带来的优异的布线图案形成性。
从确保载体12与剥离辅助层14b的密合性的方面出发，密合金属层14a优选为由选自由Ti、Cr、Mo、Mn、W和Ni组成的组中的至少1种金属构成的层，可以为纯金属，也可以为合金。其中，从确保载体12与密合金属层14a和剥离辅助层14b的密合性、显著防止在后述的无芯支撑体布线层的形成工序中的极薄铜层的剥离、将无芯支撑体剥离时作为产生的载体侧的金属的密合金属层14a和剥离辅助层14b的剥离的方面出发，密合金属层14a最优选由Ti构成。构成密合金属层14a的金属可以包含源自原料成分、成膜工序等的不可避免的杂质。另外，虽然没有特别限制，但在密合金属层14a成膜后暴露于大气的情况下，允许源自其而混入的氧的存在。密合金属层14a优选为通过溅射等气相法而形成的层。从可以提高膜厚分布的均匀性的方面出发，特别优选密合金属层14a是通过使用金属靶材的磁控溅射法形成的层。密合金属层13的厚度优选5～500nm、更优选10～300nm、进一步优选18～200nm、特别优选20～100nm。该厚度为用透射型电子显微镜的能量色散型X射线能谱分析器(TEM-EDX)分析层截面从而测定的值。
剥离辅助层14b是由铜构成的层。构成剥离辅助层14b的铜可以包含源自原料成分、成膜工序等的不可避免的杂质。剥离辅助层14b在不有损载体的剥离性的范围内，可以含有选自由Si、Al、Ni、Mn、Mg、Nd、Nb、Ag、Zn、Sn、Bi和Fe组成的组中的至少1种金属。上述情况下，剥离辅助层可以说是主要包含铜的层。从上述方面出发，剥离辅助层14b中的Cu元素的含有率优选50～100原子％、更优选60～100原子％、进一步优选70～100原子％、特别优选80～100原子％、最优选90～100原子％。另外，在剥离辅助层14b成膜前后暴露于大气的情况下，允许源自其而混入的氧的存在。虽然没有特别限制，但期望密合金属层14a和剥离辅助层14b在没有大气开放的情况下连续地成膜。剥离辅助层14b优选为通过溅射等气相法形成的层。从能提高膜厚分布的均匀性的方面出发，特别优选剥离辅助层14b为通过利用铜靶材的磁控溅射法形成的层。剥离辅助层14b的厚度优选5～500nm、更优选10～400nm、进一步优选15～300nm、特别优选20～200nm。其厚度为用透射型电子显微镜的能量色散型X射线能谱分析器(TEM-EDX)分析层剖面从而测定的值。
需要说明的是，在密合金属层14a和剥离辅助层14b之间可以存在其他夹设层。作为夹设层的构成材料的例子，可以举出选自由Ti、Cr、Mo、Mn、W和Ni组成的组中的至少1种金属与Cu的合金等。
根据本发明的另一优选方式，如图1所示那样，中间层14可以为中间合金层。即，中间层14可以设定为1层构成。作为中间合金层的中间层14优选由选自由Ti、Cr、Mo、Mn、W和Ni组成的组中的至少1种金属(以下，称为金属M)的含量为1.0at％以上、且Cu含量为30at％以上的铜合金构成。即，从确保载体12与中间层14的密合性、且兼顾对剥离层16的易剥离性的方面出发，构成中间合金层的金属优选为金属M与Cu的铜合金。其中，更优选含有选自由Ti、Mo、Mn组成的组中的至少1种金属的金属与Cu的合金。中间合金层中的金属M的含有率优选1.0原子％以上、更优选3.0原子％以上、进一步优选5.0原子％以上。虽然对中间合金层中的金属M的含有率的上限没有特别限定，但金属M含有率优选30原子％以下，更优选20原子％以下。中间合金层中的Cu含有率优选30原子％以上、更优选40原子％以上、进一步优选50原子％以上。虽然对中间合金层中的Cu的含有率的上限没有特别限定，但Cu含有率优选99.5原子％以下，更优选97.0原子％以下，进一步优选96.0原子％以下。中间合金层优选为通过溅射等气相法形成的层。从可以提高膜厚分布的均匀性的方面出发，中间合金层特别优选为通过利用铜合金靶材的磁控溅射法形成的层。中间合金层的厚度优选5～500nm、更优选10～400nm、进一步优选15～300nm、特别优选20～200nm。该厚度为用透射型电子显微镜的能量色散型X射线能谱分析器(TEM-EDX)分析层截面从而测定的值。需要说明的是，可以在中间合金层的内部存在其他夹设层。作为夹设层的构成材料的例子，可以举出选自由Ti、Cr、Mo、Mn、W和Ni组成的组中的至少1种金属与Cu的合金等。
剥离层16是能实现载体12(其伴有中间层14)的剥离的层。剥离层16可以为有机剥离层和无机剥离层的任意者。作为有机剥离层中使用的有机成分的例子，可以举出含氮有机化合物、含硫有机化合物、羧酸等。作为含氮有机化合物的例子，可以举出三唑化合物、咪唑化合物等。另一方面，作为无机剥离层中使用的无机成分的例子，可以举出Ni、Mo、Co、Cr、Fe、Ti、W、P、Zn中的至少一种以上的金属氧化物、碳层等。其中，从易剥离性、膜形成性的方面等出发，特别优选的是，剥离层16为主要包含碳而成的层，更优选为主要由碳或烃形成的层，进一步优选由属于硬质碳膜的无定形碳形成。上述情况下，剥离层16(即碳层)的通过XPS测定的碳浓度优选60原子％以上、更优选70原子％以上、进一步优选80原子％以上、特别优选85原子％以上。碳浓度的上限值没有特别限定，可以为100原子％，但98原子％以下是现实的。剥离层16(特别是碳层)可能包含不可避免的杂质(例如源自气氛等周围环境的氧、碳、氢等)。另外，剥离层16(特别是碳层)中由于防反射层17或极薄铜层的成膜方法而可能混入金属原子。碳与载体的相互扩散性和反应性小，即使经受超过300℃的温度下的加压加工等，也可以防止在铜箔层与接合界面之间的高温加热所导致的金属键的形成，维持载体的剥离去除容易的状态。从抑制无定形碳中的过度的杂质的方面、与前述中间层14的成膜的连续生产性的方面等出发，优选该剥离层16也是通过溅射等气相法形成的层。剥离层16的厚度优选1～20nm、更优选1～10nm。该厚度为用透射型电子显微镜的能量色散型X射线能谱分析器(TEM-EDX)分析层截面从而测定的值。
根据期望设置的防反射层17是具有防止光的反射的功能的层。优选的是，防反射层17由选自由Cr、W、Ta、Ti、Ni和Mo组成的组中的至少1种金属构成，至少极薄铜层18侧的表面为金属颗粒的集合体。此时，防反射层17可以为整体由金属颗粒的集合体构成的层结构，也可以为包含由金属颗粒的集合体形成的层与位于其下部的非颗粒状的层的多层的结构。构成防反射层17的极薄铜层18侧的表面的金属颗粒的集合体由于其金属质的材质和粒状形态而呈现期望的暗色，该暗色在与由铜构成的布线层之间带来期望的视觉对比度，其结果，使图像检查(例如自动图像检查(AOI))中的辨识性提高。即，防反射层17的表面由于金属颗粒的凸形状而发生光的漫反射，辨识为黑色。而且，防反射层17与剥离层16的适度的密合性和剥离性、与极薄铜层18的密合性也优异，光致抗蚀层形成时对显影液的耐剥离性也优异。从上述对比度和提高辨识性的观点出发，防反射层17的极薄铜层18侧的表面的光泽度Gs(60°)优选500以下，更优选450以下，进一步优选400以下，特别优选350以下，最优选300以下。光泽度Gs(60°)的下限值越低越好，因此没有特别限定，但防反射层17的极薄铜层18侧的表面的光泽度Gs(60°)现实上为100以上，更现实地为150以上。需要说明的是，粗糙化颗粒的基于图像解析的镜面光泽度Gs(60°)可以依据JIS Z 8741-1997(镜面光泽度-测定方法)使用市售的光泽度计而测定。
更详细而言，在剥离层16与极薄铜层18之间夹设由规定金属构成、且至少极薄铜层18侧的表面为金属颗粒的集合体的防反射层17，从而可以提供如下特征的带载体的铜箔：1)无芯支撑体表面的布线层形成时防反射层对铜快速蚀刻液呈现优异的耐化学药品性，且2)铜快速蚀刻后的图像检查时(例如自动图像检查(AOI))利用与防反射层的对比度带来布线层的优异的辨识性。即，关于上述1)，构成防反射层17的选自Cr、W、Ta、Ti、Ni和Mo中的至少1种金属具有对铜快速蚀刻液不溶解的性质，其结果，可以对铜快速蚀刻液呈现优异的耐化学药品性。另外，关于上述2)，构成防反射层17的至少极薄铜层18侧的表面的金属颗粒的集合体由于该金属质的材质和粒状形态而呈现期望的暗色，该暗色在与由铜构成的布线层之间带来期望的视觉对比度，其结果，使图像检查(例如自动图像检查(AOI))中的辨识性提高。此外，使用本方式的带载体的铜箔制造带布线层的无芯支撑体或印刷电路板时，3)将防反射层通过快速蚀刻去除时，可以显著地抑制在防反射层下露出的布线层的侵蚀。即，作为用于对构成防反射层17的选自Cr、W、Ta、Ti、Ni和Mo中的至少1种金属进行快速蚀刻的蚀刻液，可以使用选择性高的蚀刻液，结果，可以抑制或避免蚀刻液所导致的构成布线层的铜的溶解。
另外，从提高对比度和辨识性、以及提高快速蚀刻的均匀性的观点出发，防反射层17的极薄铜层18侧的表面优选由通过SEM图像解析确定的投影面积圆当量直径为10～100nm的金属颗粒的集合体构成，更优选25～100nm、进一步优选65～95nm。上述投影面积圆当量直径的测定可以如下进行：通过扫描型电子显微镜以规定的倍率(例如50000倍)拍摄防反射层17的表面，根据所得SEM像的图像解析而进行。具体而言，优选使用市售的图像解析式粒度分布软件并采用投影面积圆当量直径的算术平均值。
防反射层17由选自Cr、W、Ta、Ti、Ni和Mo中的至少1种金属构成，优选由选自Ta、Ti、Ni和Mo中的至少1种金属构成，更优选由选自Ti、Ni和Mo中的至少1种金属构成，最优选由Ti构成。这些金属可以为纯金属，也可以为合金。任意情况下，这些金属本质上未被氧化(本质上不是金属氧化物)，会呈现提高与Cu的视觉对比度的期望的暗色，故优选，具体而言，防反射层17的氧含量优选0～15原子％、更优选0～13原子％、进一步优选1～10原子％。任意情况下，上述金属均具有对铜快速蚀刻液不溶解的性质，其结果，可以对铜快速蚀刻液呈现优异的耐化学药品性。防反射层17的厚度优选1～500nm、更优选10～300nm、进一步优选20～200nm、特别优选30～150nm。
极薄铜层18可以由任意方法制造，例如可以为通过化学镀铜法和电镀铜法等湿式成膜法、溅射和真空蒸镀等物理气相成膜法、化学气相成膜、或它们的组合形成的铜箔。从容易应对基于极薄化的细间距化的观点出发，特别优选的极薄铜层为通过溅射法和真空蒸镀等气相法形成的铜层，最优选为通过溅射法制造的铜层。另外，极薄铜层优选为无粗糙化的铜层时，只要不会给印刷电路板制造时的布线图案形成带来障碍，则也可以通过预先粗糙化、软蚀刻处理、清洗处理、氧化还原处理而产生二次的粗糙化。极薄铜层18的厚度没有特别限定，为了应对上述的细间距化，优选50～3000nm、更优选70～2500nm、进一步优选80～2000nm、特别优选90～1500nm、特别是更优选120～1000nm、最优选150～500nm。从成膜厚度的面内均匀性、以片状、卷状的生产率的观点出发，这样的范围内的厚度的极薄铜层优选通过溅射法制造。
极薄铜层18的与剥离层16相反侧的表面(极薄铜层18的外侧表面)优选具有依据JIS B 0601-2001测定的、1.0～100nm的算术平均粗糙度Ra，更优选2.0～40nm、进一步优选3.0～35nm、特别优选4.0～30nm、最优选5.0～15nm。如此算术平均粗糙度越小，则在使用带载体的铜箔10制造的印刷电路板中，越适于形成高度微细化直至线/空间(L/S)为13μm以下/13μm以下(例如12μm/12μm～2μm/2μm)之类的程度的布线图案。
极薄铜层18、根据期望的防反射层17、根据期望的中间层14(例如密合金属层14a和/或剥离辅助层14b、或中间合金层)、和根据期望的剥离层16(即，至少极薄铜层18，例如极薄铜层18和防反射层17)优选扩展至载体12的端面并覆盖该端面。即，优选不仅载体12的表面而且端面也至少被极薄铜层18覆盖。由于也覆盖端面，因此除可以防止印刷电路板工序中的化学溶液对载体12的侵入之外，可以有力地防止操作无芯支撑体时(例如辊输送时)的侧端部中的剥离所导致的切削、即剥离层16上的覆膜(即极薄铜层18和存在的情况下的防反射层17)的缺口。密合金属层14a的载体12端面中的成膜厚度(相对于端面为垂直方向的厚度、以下称为“端面厚”)优选2～350nm、更优选3～220nm、进一步优选5～150nm、特别优选6～70nm。剥离辅助层14b的端面厚优选2～350nm、更优选3～220nm、进一步优选5～150nm、特别优选6～70nm。作为中间合金层的中间层14的端面厚优选2～350nm、更优选3～220nm、进一步优选5～150nm、特别优选6～70nm。剥离层16的端面厚优选0～15nm、更优选0～3nm、进一步优选0～1nm、特别优选0～0.5nm、最优选0nm。即，最优选载体端面上不形成剥离层16。防反射层17的端面厚优选2～350nm、更优选3～220nm、进一步优选5～150nm、特别优选6～70nm。极薄铜层18的端面厚优选15～2800nm、更优选20～1800nm、进一步优选25～1400nm、特别优选27～1350nm、特别是更优选35～700nm、最优选45～350nm。另外，载体12的端面中的覆盖区域从载体12的表面沿厚度方向(即相对于载体表面为垂直的方向)优选覆盖0.1mm以上的区域、更优选0.2mm以上的区域、进一步优选载体12的端面整个区域。如此，可以有效地防止无芯支撑体的侧端部中的覆膜的缺口、印刷电路板工序中的化学溶液对载体的侵入。
带载体的铜箔的制造方法
本发明的带载体的铜箔10可以如下制造：准备上述载体12，在载体12上形成中间层14(例如密合金属层14a和剥离辅助层14b这2层、或中间合金层这1层)、剥离层16、根据期望的防反射层17、和极薄铜层18从而制造。从容易应对基于极薄化的细间距化的观点出发，中间层14、剥离层16、防反射层17(存在的情况下)和极薄铜层18的各层的形成均优选通过气相法进行。作为气相法的例子，可以举出溅射法、真空蒸镀法和离子镀法，从能在0.05nm～5000nm之类的宽范围内进行膜厚控制的方面、可以宽范围乃至遍及整个面积地确保膜厚均匀性的方面等出发，最优选为溅射法。特别是，通过溅射法形成中间层14、剥离层16、防反射层17(存在的情况下)和极薄铜层18的所有层，从而制造效率变得格外高。利用气相法的成膜只要利用公知的气相成膜装置依据公知的条件而进行就没有特别限定。例如，采用溅射法的情况下，溅射方式可以为磁控溅射、双极溅射法、对置靶材溅射法等公知的各种方法，从成膜速度快、生产率高的方面出发，优选磁控溅射。溅射在DC(直流)和RF(高频)任一电源下均可以进行。另外，虽然也可以使用靶材形状广泛公知的板型靶材，但从靶材使用效率的观点出发，期望使用圆筒形靶材。以下，对中间层14(例如密合金属层14a和剥离辅助层14b这2层、或中间合金层这1层)、剥离层16、防反射层17(存在的情况下)和极薄铜层18的各层的利用气相法(优选溅射法)的成膜进行说明。
从可以提高膜厚分布均匀性的方面出发，密合金属层14a的利用气相法的成膜优选的是，使用由选自由Ti、Cr和Ni组成的组中的至少1种金属构成的靶材，在非氧化性气氛下，通过磁控溅射而进行。靶材的纯度优选99.9％以上。作为溅射中使用的气体，优选使用氩气等非活性气体。氩气的流量只要根据溅射室尺寸和成膜条件而适宜确定就没有特别限定。另外，从没有异常放电或等离子体照射不良等运转不良、连续地进行成膜的观点出发，成膜时的压力优选以0.1～20Pa的范围进行。该压力范围可以根据装置结构、容量、真空泵的排气容量、成膜电源的额定容量等调整成膜功率、氩气的流量而设定。另外，考虑成膜的膜厚均匀性、生产率等，溅射功率可以在靶材的每单位面积为0.05～10.0W/cm2的范围内适宜设定。
从可以提高膜厚分布均匀性的方面出发，剥离辅助层14b的利用气相法的成膜优选的是，使用铜靶材，在非氧化性气氛下，通过磁控溅射而进行。铜靶材的纯度优选99.9％以上。作为溅射中使用的气体，优选使用氩气等非活性气体。氩气的流量只要根据溅射室尺寸和成膜条件而适宜确定就没有特别限定。另外，从没有异常放电或等离子体照射不良等运转不良、连续地进行成膜的观点出发，成膜时的压力优选以0.1～20Pa的范围进行。该压力范围可以根据装置结构、容量、真空泵的排气容量、成膜电源的额定容量等调整成膜功率、氩气的流量而设定。另外，考虑成膜的膜厚均匀性、生产率等，溅射功率可以在靶材的每单位面积为0.05～10.0W/cm2的范围内适宜设定。
中间层14为中间合金层的情况下，从可以提高膜厚分布均匀性的方面出发，中间层14优选的是，使用选自由Ti、Cr、Mo、Mn、W和Ni组成的组中的至少1种金属M与Cu的合金靶材，在非氧化性气氛下，通过磁控溅射而进行。铜靶材的纯度优选99.9％以上。作为溅射中使用的气体，优选使用氩气等非活性气体。氩气的流量只要根据溅射室尺寸和成膜条件而适宜确定就没有特别限定。另外，从没有异常放电或等离子体照射不良等运转不良、连续地进行成膜的观点出发，成膜时的压力优选以0.1～20Pa的范围进行。该压力范围可以根据装置结构、容量、真空泵的排气容量、成膜电源的额定容量等调整成膜功率、氩气的流量而设定。另外，考虑成膜的膜厚均匀性、生产率等，溅射功率可以在靶材的每单位面积为0.05～10.0W/cm2的范围内适宜设定。
剥离层16的利用气相法(优选溅射法)的成膜优选使用碳靶材在氩等非活性气氛下进行。碳靶材优选由石墨构成，但可能包含不可避免的杂质(例如源自气氛等周围环境的氧、碳)。碳靶材的纯度优选99.99％以上、更优选99.999％以上。另外，从没有异常放电或等离子体照射不良等运转不良、连续地进行成膜的观点出发，成膜时的压力优选以0.1～2.0Pa的范围进行。该压力范围可以根据装置结构、容量、真空泵的排气容量、成膜电源的额定容量等调整成膜功率、氩气的流量而设定。另外，考虑成膜的膜厚均匀性、生产率等，溅射功率可以在靶材的每单位面积为0.05～10.0W/cm2的范围内适宜设定。
防反射层17的成膜优选使用由选自由Cr、W、Ta、Ti、Ni和Mo组成的组中的至少1种金属构成的靶材，通过磁控溅射法而进行。靶材的纯度优选99.9％以上。防反射层17的利用磁控溅射法的成膜特别优选在氩等非活性气体气氛下，以压力1～20Pa进行。溅射压力更优选2～18Pa、进一步优选3～15Pa。这样的溅射压力与通常采用的溅射压力相比明显高，由此，可以面内均匀地形成期望形态的金属颗粒的集合体而不使防反射层17的表面本质上氧化。根据上述溅射条件，还可以带来期望的投影面积圆当量直径和期望的光泽度Gs(60°)。另外，还有如下优点：无异常放电、等离子体照射不良等运转不良，能连续地成膜。需要说明的是，上述压力范围的控制可以根据装置结构、容量、真空泵的排气容量、成膜电源的额定容量等而调整成膜功率、氩气的流量来进行。氩气的流量只要根据溅射室尺寸和成膜条件而适宜确定就没有特别限定。另外，考虑成膜的膜厚均匀性、生产率等，溅射功率可以在靶材的每单位面积为1.0～15.0W/cm2的范围内适宜设定。另外，从容易得到稳定的膜特性(例如膜电阻、晶体尺寸)的方面出发，优选制膜时将载体温度保持为一定。成膜时的载体温度优选在25～300℃的范围内调整，更优选40～200℃、进一步优选50～150℃的范围内。
极薄铜层18的利用气相法(优选溅射法)的成膜优选使用铜靶材在氩等非活性气氛下进行。铜靶材优选由金属铜构成，可以包含不可避免的杂质。铜靶材的纯度优选99.9％以上、更优选99.99％、进一步优选99.999％以上。为了避免极薄铜层18的气相成膜时的温度上升，溅射时，可以设置载置台的冷却机构。另外，从没有异常放电或等离子体照射不良等运转不良、稳定地进行成膜的观点出发，成膜时的压力优选以0.1～2.0Pa的范围进行。该压力范围可以根据装置结构、容量、真空泵的排气容量、成膜电源的额定容量等调整成膜功率、氩气的流量而设定。另外，考虑成膜的膜厚均匀性、生产率等，溅射功率可以在靶材的每单位面积为0.05～10.0W/cm2的范围内适宜设定。
需要说明的是，载体12的端面中的中间层14、剥离层16、防反射层17和/或极薄铜层18的形成可以通过如下而容易地实施：上述溅射法中，以在载置台上使载体12的端面露出的状态进行成膜。此时，典型的是，在载体12的端面、以成膜为载体12的表面层厚度的20％～70％的厚度(端面厚)进行成膜。另一方面，形成剥离层16时等，在端面以极端薄的厚度进行成膜的情况下，优选屏蔽载体12的侧端部进行溅射。作为该屏蔽方法的例子，可以举出利用胶纸带的屏蔽、利用掩蔽板的屏蔽。
无芯支撑体用层叠板
本发明的带载体的铜箔可以以无芯支撑体用层叠板的形态提供。即，根据本发明的优选方式，提供：具备上述带载体的铜箔的无芯支撑体用层叠板。作为无芯支撑体用层叠板的形态，可以举出以下的2个形态。(i)无芯支撑体用层叠板的第一形态为带载体的铜箔本身的形态。即，为在载体12的至少单面依次层叠有中间层14/剥离层16/根据需要的防反射层17/极薄铜层18的带载体的铜箔10本身的形态，包括：在载体的两面依次层叠有中间层14/剥离层16/根据需要的防反射层17/极薄铜层18的形态。任意情况下，载体12为玻璃板、金属板的情况下等，载体单体有刚性且能作为支撑体发挥功能的情况下，该形态均成立。例如，使用玻璃作为载体12的情况下，有：轻量、热膨胀系数低、刚直且表面平坦因此可以使极薄铜层18的表面极度平滑等优点。(ii)无芯支撑体用层叠板的第二形态为在载体12的与剥离层16相反侧(即载体12的外侧表面)上具备粘接剂层的形态。载体12由金属箔、树脂薄膜等无刚性的材料构成的情况下，考虑该形态。上述情况下，作为粘接剂层的例子，可以举出树脂层、(玻璃等的)纤维强化性预浸料等。例如，也可以采用极薄铜层18/根据需要的防反射层17/剥离层16/中间层14/载体12/粘接剂层(未做图示)/载体12/中间层14/剥离层16/根据需要的防反射层17/极薄铜层18的层构成。需要说明的是，中间层14从载体12侧起可以依次具有密合金属层14a/剥离辅助层14b这2层，可以为1层的中间合金层，这如前述。
带布线层的无芯支撑体的制造方法
可以使用本发明的带载体的铜箔制造带布线层的无芯支撑体。以下，对带布线层的无芯支撑体的优选制造方法进行说明。该带布线层的无芯支撑体的制造方法包括如下工序：(1)带载体的铜箔的准备工序；(2)光致抗蚀层的形成工序；(3)电镀铜层的形成工序；(4)光致抗蚀层的剥离工序；和，(5)快速蚀刻工序。包括这些工序的带布线层的无芯支撑体的制造方法示意性示于图3和4。
(1)带载体的铜箔的准备工序
准备带载体的铜箔10作为支撑体(参照图3的(a))。如上述，带载体的铜箔10可以以无芯支撑体用层叠板的形态准备。即，如上述，可以以带载体的铜箔本身的形态提供，也可以以在载体12的与剥离层16相反侧(即载体12的外侧表面)上具备粘接剂层的形态(例如，极薄铜层18/根据需要的防反射层17/剥离层16/中间层14/载体12/粘接剂层(未做图示)/载体12/中间层14/剥离层16/根据需要的防反射层17/极薄铜层18的层构成)来准备。需要说明的是，中间层14可以如图3和4所示那样，从载体12侧起依次具有密合金属层14a/剥离辅助层14b这2层，也可以如图1所示那样，为1层的中间合金层，这如前述。
(2)光致抗蚀层的形成工序
在极薄铜层18的表面以规定图案形成光致抗蚀层20(参照图3的(b))。光致抗蚀剂优选为感光性薄膜，例如为感光性干膜。光致抗蚀层20可以通过曝光和显影赋予规定的布线图案。此时，通过本发明的带载体的铜箔10具有中间层14，从而可以对显影液(例如碳酸钠水溶液)呈现优异的耐剥离性。
(3)电镀铜层的形成工序
在极薄铜层18的露出表面(即未用光致抗蚀层20掩蔽的部分)形成电镀铜层22(参照图3的(c))。电镀铜只要通过公知的方法进行就没有特别限定。
(4)光致抗蚀层的剥离工序
接着，将光致抗蚀层20剥离。其结果，如图4的(d)所示那样，电镀铜层22以布线图案状残留，未形成布线图案的部分的极薄铜层18露出。
(5)铜快速蚀刻工序
通过铜快速蚀刻将极薄铜层18的不需要的部分去除，得到形成有布线层24的无芯支撑体(以下，称为带布线层的无芯支撑体26)。此时，带载体的铜箔10具有防反射层17的情况下，通过铜快速蚀刻将极薄铜层18的不需要的部分去除，使防反射层17露出而残留(即，以防反射层17停止铜快速蚀刻)。从避免电镀铜层22的过度蚀刻、且可以确实地蚀刻露出的极薄铜层18的方面出发，优选该快速蚀刻液使用硫酸/过氧化氢混合液、包含过硫酸钠和过硫酸钾中的至少任1种的液体。如此，如图4的(e)所示那样，电镀铜层22/极薄铜层18以布线图案状残留，未形成布线图案的部分的防反射层17通过快速蚀刻液不溶解而残留，变得在表面露出。此时，构成防反射层17的选自Cr、W、Ta、Ti、Ni和Mo中的至少1种金属具有对铜快速蚀刻液不溶解的性质，因此，可以对铜快速蚀刻液呈现优异的耐化学药品性。即，防反射层17未被铜快速蚀刻去除，且为了接下来的图像检查工序而以露出状态残留。
(6)图像检查等(任意工序)
在上述铜快速蚀刻后，优选进行如下工序：对带布线层的无芯支撑体26(具体而言，为布线层24)进行图像检查。图像检查典型地如下进行：使用光学式自动外观检查(AOI)装置，从光源照射规定的光，取得布线图案的二值化图像，尝试该二值化图像与设计数据图像的图案匹配，评价两者间的一致/不一致从而进行。该图像检查在存在的情况下优选保持使防反射层17露出的状态进行。此时，构成防反射层17的表面的金属颗粒的集合体由于该金属质的材质和粒状形态而呈现期望的暗色，该暗色在与由铜构成的布线层24之间带来期望的视觉对比度，因此使图像检查(例如自动图像检查(AOI))中的辨识性提高。
在上述图像检查后，根据需要，优选进行如下工序：在带布线层的无芯支撑体26上搭载芯片等电子元件28，由此可以制造印刷电路板。然而，如前述，如此在形成布线层24后，进行芯片的安装的工艺为称为RDL-First法的方法。根据该工艺，在进行芯片的安装前，可以进行无芯支撑体表面的布线层、之后层叠的各积层布线层的图像检查，因此，可以避免各布线层的不良部分，仅在良品部分安装芯片。其结果，RDL-First法从可以避免芯片的不必要的使用的方面出发，与在芯片的表面依次层叠布线层的工艺即Chip-First法等相比，经济上是有利的。此时，本发明的带载体的铜箔10具有防反射层17的情况下，可以充分得到图像检查中的电镀铜层22的表面与防反射层17的表面的对比度，可以以高的精度进行图像检查。例如，通过光学式自动外观检查(AOI)装置取得的布线图案的二值化图像变得更准确且鲜明。如此，印刷电路板的制造工艺(特别是RDL-First法)中，可以对芯片安装前的布线层以高精度进行图像检查，由此，可以提高制品成品率。另外，关于作为任意工序所设想的、在无芯支撑体26的布线层上搭载的电子元件28的例子，可以举出半导体元件、芯片电容器、电阻体等。作为电子元件搭载的方式的例子，可以举出倒装芯片安装方式、芯片接合方式等。倒装芯片安装方式是进行电子元件28的安装焊盘、与无芯支撑体26上的布线层24的接合的方式。可以在该安装焊盘上形成柱状电极(支柱)、焊料凸块等，在安装前可以在无芯支撑体26的布线层24表面粘附作为密封树脂膜的NCF(非导电膜(Non-Conductive Film))等。接合优选使用焊料等低熔点金属而进行，也可以使用各向异性导电性薄膜等。芯片接合粘接方式是对无芯支撑体26表面的布线层24粘接电子元件28的与安装焊盘面相反侧的面的方式。该粘接中优选使用属于包含热固化树脂和导热性的无机填料的树脂组成物的糊剂、薄膜。
印刷电路板的制造方法
可以使用本发明的带布线层的无芯支撑体制造印刷电路板。以下，对印刷电路板的优选制造方法进行说明。该印刷电路板的制造方法包括如下工序：(1)带布线层的无芯支撑体的制造工序；(2)带积层层的层叠体的制作工序；(3)带积层层的层叠体的分离工序；和，(4)多层电路板的加工工序。包括这些工序的印刷电路板的制造方法示意性示于图3～5(特别是图5)。
(1)带布线层的无芯支撑体的制造工序
通过上述本发明的方法制造带布线层的无芯支撑体26。即，本发明的印刷电路板的制造方法包括上述带布线层的无芯支撑体的制造方法的一系列的工序，此处省略重复的说明。
(2)带积层层的层叠体的制作工序
在带布线层的无芯支撑体26的形成有布线层24的面上形成积层层30，制作带积层层的层叠体32(参照图5的(g))。需要说明的是，图5中，示出积层层30的详细情况，但只要采用一般印刷电路板中采用的公知的积层布线层的构成就没有特别限定。
(3)带积层层的层叠体的分离工序
将带积层层的层叠体32用剥离层16分离，得到包含积层层30的多层电路板34。即，将载体12、中间层14以及剥离层16剥离去除。该分离工序中，可以采用物理分离、化学分离等，优选物理剥离。物理分离法是用手、夹具工具、机械等将载体12等从积层层30剥离从而进行分离得到多层电路板34的方法(参照图5的(h))。此时，通过本发明的带载体的铜箔10具有中间层14，可以为载体12的机械剥离强度带来优异的稳定性。其结果，可以将载体12与中间层14和剥离层16一起容易地剥离。
(4)多层电路板的加工工序
对多层电路板34进行加工得到印刷电路板36(图5的(i))。此时，在多层电路板34上存在防反射层17的情况下，优选将防反射层17通过快速蚀刻去除。该快速蚀刻例如如以下的表1所示例那样，优选根据构成防反射层17的金属而选择适当的蚀刻液来进行。表1中示出代表性的蚀刻液，但不限定于这些，酸、铵盐的种类、浓度、温度等可以由表1中记载的条件适宜变更。
[表1]
表1
Figure BDA0001782170140000221
通过使用这样的蚀刻液从而可以选择性地对防反射层17进行快速蚀刻，因此，可以显著地抑制在防反射层17下露出的布线层24(其由铜构成)的侵蚀。即，作为用于对构成防反射层17的选自Cr、W、Ta、Ti、Ni和Mo中的至少1种金属进行快速蚀刻的蚀刻液，可以使用选择性高的蚀刻液，其结果，可以抑制或避免构成布线层24的铜的蚀刻液所导致的溶解。
图5所示的印刷电路板36可以通过各种工艺对外层进行加工。例如，可以在印刷电路板36的布线层24上进而以任意的层数层叠作为积层布线层的绝缘层和布线层，或在布线层24的表面形成阻焊层，也可以实施镀Ni-Au、OSP处理(水溶性预助焊剂处理、OrganicSolderability Preservative)等作为外层焊盘的表面处理。进而，可以在外层焊盘上设置柱状的支柱等。任意情况下均可以适宜追加进行一般印刷电路板中采用的公知的工艺，没有特别限定。
实施例
根据以下的例子对本发明进一步进行具体说明。
例1
(1)带载体的铜箔的制作
如图1所示那样，在作为载体12的玻璃片上依次成膜密合金属层14a、剥离辅助层14b、剥离层16和极薄铜层18而制作带载体的铜箔10。具体的步骤如以下所述。需要说明的是，以下的例子中提及的算术平均粗糙度Ra是依据JIS B 0601-2001用非接触表面形状测定机(Zygo株式会社制NewView5032)测定的值。
(1a)载体的准备
准备具有算术平均粗糙度Ra 0.5nm的表面的厚度700μm的玻璃片(材质：无碱玻璃、制品名：OA10、日本电气硝子株式会社制)。
形成将载体12的端面用不锈钢制板掩蔽的状态，如下述，通过溅射进行各种层的形成。
(1b)密合金属层的形成
在以下的装置和条件下，通过溅射在载体12的表面上形成作为密合金属层14a的厚度100nm的钛层。
-装置：单片式磁控溅射装置(Tokki Corporation制)
-靶材：直径8英寸(203.2mm)的Ti靶材(纯度99.999％)
-极限真空度Pu：低于1×10-4Pa
-载气：Ar(流量：100sccm)
-溅射压力：0.35Pa
-溅射功率：2000W(6.2W/cm2)
-成膜时温度：40℃
(1c)剥离辅助层的形成
在以下的装置和条件下，通过溅射在密合金属层14a上形成作为剥离辅助层14b的厚度100nm的铜层。
-装置：单片式DC溅射装置(Canon Tokki Corporation制、MLS464)
-靶材：直径8英寸(203.2mm)的铜靶材(纯度99.98％)
-极限真空度Pu：低于1×10-4Pa
-气体：氩气(流量：100sccm)
-溅射压力：0.35Pa
-溅射功率：2000W(6.2W/cm2)
-成膜时温度：40℃
(1d)剥离层的形成
在以下的装置和条件下，通过溅射在剥离辅助层14b上形成作为剥离层16的厚度3nm的无定形碳层。
-装置：单片式DC溅射装置(Canon Tokki Corporation制、MLS464)
-靶材：直径8英寸(203.2mm)的碳靶材(纯度99.999％)
-极限真空度Pu：低于1×10-4Pa
-载气：Ar(流量：100sccm)
-溅射压力：0.35Pa
-溅射功率：100W(0.3W/cm2)
-成膜时温度：40℃
(1e)防反射层的形成
在以下的装置和条件下，通过溅射在剥离层16的表面上形成作为防反射层17的厚度100nm的钛层。
-装置：单片式DC溅射装置(Canon Tokki Corporation制、MLS464)
-靶材：直径8英寸(203.2mm)的钛靶材(纯度99.999％)
-载气：Ar(流量：100sccm)
-极限真空度Pu：低于1×10-4Pa
-溅射压力：12Pa
-溅射功率：2000W(6.2W/cm2)
(1f)极薄铜层的形成
在以下的装置和条件下，通过溅射在防反射层17上形成膜厚300nm的极薄铜层18。所得极薄铜层18的与剥离层16相反侧的表面(即外侧表面)的算术平均粗糙度(Ra)为3nm。
-装置：单片式DC溅射装置(Canon Tokki Corporation制、MLS464)
-靶材：直径8英寸(203.2mm)的铜靶材(纯度99.98％)
-极限真空度Pu：低于1×10-4Pa
-载气：Ar(流量：100sccm)
-溅射压力：0.35Pa
-溅射功率：2000W(6.2W/cm2)
-成膜时温度：40℃
(1g)组成分析的测定
作为用于组成分析等的样品，通过与上述中得到的带载体的铜箔的密合金属层14a、剥离辅助层14b、剥离层16和防反射层17的制造条件同样的制造条件，分别制作如下样品：在玻璃片上仅形成有密合金属层14a的样品、在玻璃片上仅形成有剥离辅助层14b的样品、在玻璃片上仅形成有剥离层16的样品、和在玻璃片上仅形成有防反射层17的样品。对各样品，如以下进行组成分析，从而把握各层的组成。
＜密合金属层、剥离辅助层和防反射层的组成分析＞
对于密合金属层14a、剥离辅助层14b和防反射层17，制成表面分析用的监控样品，通过TOF-SIMS(飞行时间二次离子质谱分析)进行元素分析。该测定通过恒定电流模式在800V-3mA的条件下进行。其结果，密合金属层14a、剥离辅助层14b和防反射层17的组成分别如以下所示。密合金属层14a：Ti：92.5原子％、O：7.5原子％
剥离辅助层14b：Cu：99原子％、O：1原子％
防反射层17：Ti：99.6原子％、O：0.4原子％
＜剥离层的组成分析＞
对于剥离层16(即碳层)，通过XPS进行元素分析，测定碳浓度。其结果，剥离层16的碳浓度为93原子％(C+O＝100％)。
＜防反射层表面的投影面积圆当量直径的测定＞
取样刚刚形成防反射层17后的样品，通过扫描型电子显微镜以50000倍拍摄防反射层17的表面得到SEM图像。通过将所得SEM像进行二值化图像的图像解析来测定。该图像解析中使用图像解析式粒度分布软件(MountechCo.，Ltd.制、Mac-VIEW)。测定以任意的50个以上的颗粒为对象，对于各颗粒测定投影面积圆当量直径，算出其算术平均值。其结果，防反射层17的表面的投影面积圆当量直径为60nm。
例2
为了形成镍层代替钛层作为密合金属层14a，使溅射靶材为镍靶材(纯度99.999％)，除此之外，与例1同样地进行带载体的铜箔的制作和评价。结果如表2所示。需要说明的是，极薄铜层18的与剥离层16相反侧的表面的算术平均粗糙度Ra为3.7nm。除密合金属层14a以外的各层的组成与例1大致同样。密合金属层14a的组成为Ni：99.5原子％、O：0.5原子％。
例3
为了形成铬层代替钛层作为密合金属层14a，使溅射靶材为铬靶材(纯度99.999％)，除此之外，与例1同样地进行带载体的铜箔的制作和评价。结果如表2所示。需要说明的是，极薄铜层18的与剥离层16相反侧的表面的算术平均粗糙度Ra为3.5nm。除密合金属层14a以外的各层的组成与例1大致同样。密合金属层14a的组成为Cr：98.0原子％、O：2.0原子％。
例4
作为载体12，准备具有算术平均粗糙度Ra：0.2μm的表面的厚度1000μm的氧化铝板(制品名：A-476、Kyocera Corporation制)，将其表面通过CMP(化学机械抛光)法进行处理，从而使表面的粗糙度为Ra1.0nm，除此之外，与例1同样地进行带载体的铜箔的制作和评价。结果如表2所示。需要说明的是，极薄铜层18的与剥离层16相反侧的表面的算术平均粗糙度Ra为2.1nm。各层的组成与例1大致同样。
例5
作为载体12，准备通过表面研磨处理而具有算术平均粗糙度Ra：1.0nm的表面的厚度500μm的氧化钇稳定化氧化锆板(氧化钇10重量％)(株式会社信光社制)，除此之外，与例1同样地进行带载体的铜箔的制作和评价。结果如表2所示。需要说明的是，极薄铜层18的与剥离层16相反侧的表面的算术平均粗糙度Ra为2.2nm。各层的组成与例1大致同样。
例6(比较)
不形成密合金属层14a和剥离辅助层14b，除此之外，与例1同样地进行带载体的铜箔的制作和评价。结果如表2所示。需要说明的是，极薄铜层18的与剥离层16相反侧的表面的算术平均粗糙度Ra为1.0nm。各层的组成与例1大致同样。
例7(比较)
为了形成铝层代替作为密合金属层14a的钛层，使溅射靶材为铝靶材(纯度99.999％)，除此之外，与例1同样地进行带载体的铜箔的制作和评价。结果如表2所示。需要说明的是，极薄铜层18的与剥离层16相反侧的表面的算术平均粗糙度Ra为4.0nm。除密合金属层14a以外的各层的组成与例1大致同样。密合金属层14a的组成为Al：98原子％、O：2原子％。
例8(比较)
不形成剥离辅助层14b，除此之外，与例1同样地进行带载体的铜箔的制作和评价。结果如表2所示。需要说明的是，极薄铜层18的与剥离层16相反侧的表面的算术平均粗糙度Ra为2.2nm。各层的组成与例1大致同样。
例9(比较)
不形成密合金属层14a，除此之外，与例1同样地进行带载体的铜箔的制作和评价。结果如表2所示。需要说明的是，极薄铜层18的与剥离层16相反侧的表面的算术平均粗糙度Ra为3.1nm。各层的组成与例1大致同样。
例10(比较)
为了形成镍层代替作为剥离辅助层14b的铜层，使溅射靶材为镍靶材(纯度99.999％)，除此之外，与例1同样地进行带载体的铜箔的制作和评价。结果如表2所示。需要说明的是，极薄铜层18的与剥离层16相反侧的表面的算术平均粗糙度Ra为2.5nm。除剥离辅助层14b以外的各层的组成与例1大致同样。剥离辅助层14b的组成为Ni：99.0原子％、O：1.0原子％。
例11～13
以溅射形成钼层(例11)、钨层(例12)或锰层(例13)代替作为密合金属层14a的钛层，除此之外，与例1同样地进行带载体的铜箔的制作和评价。结果如表2所示。
例14～24(仅例18和19为比较例)
例1中，形成作为单层的中间层14的表3所示的组成的中间合金层代替密合金属层14a和剥离辅助层14b这2层，除此之外，与例1同样地进行带载体的铜箔的制作和评价。结果如表3所示。
例25～29
i)在载体12的端面不实施掩蔽而进行密合金属层14a、剥离辅助层14b、防反射层17和极薄铜层18的形成；和，ii)实施使用不锈钢制板的掩蔽而进行剥离层16的形成，使端面中的剥离层16的厚度(端面厚)变化，除此之外，与例1同样地进行带载体的铜箔的制作。其结果，载体12的端面中的各层的厚度(端面厚)如下述。
-密合金属层14a：钛层(端面厚：35nm)
-剥离辅助层14b：铜层(端面厚：35nm)
-剥离层16：碳层(表4所示的各种端面厚)
-防反射层17：钛层(端面厚：38nm)
-极薄铜层18：铜层(端面厚：100nm)
例30
i)在载体12的端面不实施掩蔽而进行作为中间合金层的中间层14、防反射层17和极薄铜层18的形成；和，ii)实施使用不锈钢制板的掩蔽而进行剥离层16的形成，使端面中的剥离层16的厚度(端面厚)如下所示，除此之外，与例1同样地进行带载体的铜箔的制作
-中间层13(中间合金层)：Cu-Mn合金层(元素比Cu：Mn＝95：5、端面厚：35nm)
-剥离层16：碳层(端面厚：0nm)
-防反射层17：钛层(端面厚：38nm)
-极薄铜层18：铜层(端面厚：100nm)
各种评价
对于例1～30的带载体的铜箔，如以下所示，进行各种评价。评价结果如表2～4所示。
＜评价1：极薄铜层对显影液的耐剥离性＞
将各带载体的铜箔的极薄铜层的表面用0.05mol/L的稀硫酸进行处理，进行表面的氧化膜的去除，之后，进行水洗和干燥。之后，在极薄铜层的表面粘附感光性干膜，以赋予线/空间(L/S)＝5μm/5μm的图案的方式进行曝光和显影。显影如下进行：使用1.0重量％碳酸钠水溶液作为显影液，在25℃下利用喷淋方式进行2分钟。对显影后的、显影液对极薄铜层与载体之间的层间界面(特别是剥离层与密合金属层之间)的浸入所导致的极薄铜层的剥离的有无或程度进行评价。将所得评价结果以以下的基准进行评级。
评价AA：未观察到极薄铜层的剥离。
评价A：极薄铜层以直径3μm以下的尺寸剥离。
评价B：极薄铜层以直径50μm以下的尺寸剥离。
评价C：极薄铜层以大于直径50μm的尺寸剥离。
＜评价2：载体-极薄铜层的剥离性＞
通过以下方式，对带载体的铜箔的进行了作为热历程的回流焊和真空热加压后的剥离强度进行测定。对带载体的铜箔10的极薄铜层18侧实施厚度18μm的板电解镀铜后，作为热历程1，进行假定电子部件安装的回流焊(在260℃以上保持2分钟)的热处理，自然冷却至室温。之后，作为热历程2，在220℃下、以30kgf/cm2的压力加压90分钟。对于所得覆铜层叠板，依据JIS C 6481-1996，测定将与极薄铜层18成为一体的电镀铜层剥离时的剥离强度(gf/cm)。此时，测定幅设为50mm、测定长度设为20mm。以以下的基准对如此得到的剥离强度(平均值)进行评级。
评价A：剥离强度为2～10gf/cm
评价B：剥离强度为1～30gf/cm(其中，不包括2～10gf/cm)
评价C：剥离强度低于1gf/cm或超过30gf/cm
＜评价3：无芯支撑体端部中的覆膜缺口的评价＞
对于评价1中使用的无芯支撑体实施电镀铜后，用硫酸-过氧化氢水溶液进行极薄铜层的快速蚀刻，从而形成带布线图案的无芯支撑体。对于所得带布线图案的无芯支撑体，测定无芯支撑体端部中的剥离层上的覆膜(即，极薄铜层和防反射层)的缺口的最大宽度(mm)，以以下基准进行评级。结果如表2～4所示。
-评价AA：低于0.1mm(最佳)
-评价A：0.1mm以上且低于1mm(良)
-评价B：1mm以上且低于2mm(能允许)
-评价C：2mm以上(不可)
＜评价4：埋入布线层的微细图案形成性的评价＞
对于评价3中得到的带布线图案的无芯支撑体，依次层叠预浸料和铜箔并固化，从而形成带积层层的层叠体。之后，将带积层层的层叠体通过剥离层以机械的方式分离，得到包含积层层的多层电路板。之后，基于前述表1所示的条件对防反射层进行快速蚀刻，观察埋入积层层的布线层的性状，依据以下的基准进行评级。结果如表2和3所示。埋入布线的不良片的计数如下：将1片限定为8mm×8mm见方，计数使各例中的观察片数为336片时的不良率。需要说明的是，不良模式是极薄铜层的剥离、将无芯支撑体剥离时作为产生的载体侧的金属的密合金属层、剥离辅助层的剥离所导致的短路等。
-评价AA：不良率低于5个数％(最佳)
-评价A：不良率为5个数％以上且低于10个数％(良)
-评价B：不良率为10个数％以上且低于20个数％(可)
-评价C：不良率为20个数％以上且低于50个数％(不可)
＜评价5：化学溶液侵入宽度的评价＞
对于评价3中得到的带布线图案的无芯支撑体，将尺寸100mm×100mm的预浸料(Panasonic Corporation制FR-4、厚度200μm)层叠使预浸料固化，制作印刷电路板。对于所得印刷电路板，进行使用高锰酸钠溶液的去钻污处理，测定药剂侵入宽度(mm)作为表示化学溶液侵入量的指标。
该去钻污处理使用Rohm and Haas电子材料株式会社的以下所示的处理液、依次进行以下的各处理从而实施。
[溶胀处理]
-处理液：Circuposit MLB CONDITIONER 211-120mL/L和
Circuposit Z-100mL/L
-处理条件：以75℃浸渍5分钟
[高锰酸处理]
-处理液：Circuposit MLB Promoter 213A-110mL/L、和
Circuposit MLB Promoter 213B-150mL/L
-处理条件：以80℃浸渍5分钟
[中和处理]
-处理液：Circuposit MLB Neutralizer 216-2-200mL/L
-处理条件：以45℃浸渍5分钟
依据以下的基准对测定的化学溶液侵入宽度(mm)进行评级。结果如表2～4所示。
-评价AA：低于0.1mm(最佳)
-评价A：0.1mm以上且低于0.5mm(良)
-评价B：0.5mm以上且低于2mm(能允许)
-评价C：2mm以上(不可)
[表2]
Figure BDA0001782170140000331
[表3]
Figure BDA0001782170140000341
[表4]
表4
Figure BDA0001782170140000351

Claims (15)

1.一种带载体的铜箔，其具备：
由玻璃或陶瓷构成的载体；
中间层，其设置于所述载体上，其中，所述载体侧的表面含有1.0at％以上的选自由Ti、Cr、Mo、Mn、W和Ni组成的组中的至少1种金属，且与所述载体相反侧的表面含有30at％以上的Cu；
剥离层，其设置于所述中间层上；和，
极薄铜层，其设置于所述剥离层上。
2.根据权利要求1所述的带载体的铜箔，其中，所述中间层具有5～1000nm的厚度。
3.根据权利要求1所述的带载体的铜箔，其中，所述中间层包含：
密合金属层，其设置于所述载体上，由选自由Ti、Cr、Mo、Mn、W和Ni组成的组中的至少1种金属构成；和，
剥离辅助层，其设置于所述密合金属层上，由铜构成。
4.根据权利要求3所述的带载体的铜箔，其中，所述密合金属层具有5～500nm的厚度。
5.根据权利要求3所述的带载体的铜箔，其中，所述剥离辅助层具有5～500nm的厚度。
6.根据权利要求1所述的带载体的铜箔，其中，所述中间层为中间合金层，所述中间合金层由选自由Ti、Cr、Mo、Mn、W和Ni组成的组中的至少1种金属的含量为1.0at％以上、且Cu含量为30at％以上的铜合金构成。
7.根据权利要求6所述的带载体的铜箔，其中，所述中间合金层具有5～500nm的厚度。
8.根据权利要求1所述的带载体的铜箔，其中，所述剥离层是主要包含碳。
9.根据权利要求1所述的带载体的铜箔，其中，所述剥离层具有1～20nm的厚度。
10.根据权利要求1所述的带载体的铜箔，其中，所述极薄铜层的与所述剥离层相反侧的表面具有依据JIS B 0601-2001测定的、1.0～100nm的算术平均粗糙度Ra。
11.根据权利要求1所述的带载体的铜箔，其中，所述载体的所述中间层侧的表面具有依据JIS B 0601-2001测定的、0.1～70nm的算术平均粗糙度Ra。
12.根据权利要求1所述的带载体的铜箔，其中，所述载体由玻璃构成。
13.根据权利要求1所述的带载体的铜箔，其中，至少所述极薄铜层延伸出所述载体的端面并覆盖所述端面。
14.一种带布线层的无芯支撑体的制造方法，其包括如下工序：
准备权利要求1～13中任一项所述的带载体的铜箔作为支撑体的工序；
在所述极薄铜层的表面以规定的图案形成光致抗蚀层的工序；
在所述极薄铜层的露出表面形成电镀铜层的工序；
将所述光致抗蚀层剥离的工序；和，
通过铜快速蚀刻将所述极薄铜层的不需要的部分去除，得到形成有布线层的无芯支撑体的工序。
15.一种印刷电路板的制造方法，其包括如下工序：
通过权利要求14所述的方法制造所述带布线层的无芯支撑体的工序；
在所述带布线层的无芯支撑体的形成有所述布线层的面上形成积层层，从而制作带积层层的层叠体的工序；
将所述带积层层的层叠体用所述剥离层分离，得到包含所述积层层的多层电路板的工序；和，
对所述多层电路板进行加工得到印刷电路板的工序。
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