CN108473878B - 催化反应方法中的催化剂分级 - Google Patents

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Abstract

描述了一种重整方法。重整方法包括将包含具有5至12个碳原子的烃的烃料流引入包含重整催化剂的重整区，重整区包括至少两个重整器，每个重整器具有一组重整操作条件以产生重整产物流出物，其中最后重整器包含比邻近最后重整器的重整器更少的催化剂。

Description

催化反应方法中的催化剂分级
优先权声明
本申请要求2015年10月13日提交的美国申请No.62/240638的优先权，其内容通过引用整体并入本文。
背景技术
烃转化方法通常采用多个反应区，烃以系列流传送通过该多个反应区。该系列中的每个反应区通常都有一套独特的设计要求。该系列中每个反应区的最低设计要求是传送所需烃通量的液压容量。每个反应区的另外设计要求是充分加热以进行特定程度的烃转化。
一种众所周知的烃转化方法是催化重整。通常，催化重整是在石油炼制工业中用于改进烃原料的辛烷质量的公认的烃转化方法。重整的主要产物是汽油调合组分或石化产品的芳族化合物。重整可定义为环己烷脱氢和烷基环戊烷脱氢异构化生成芳族化合物、链烷烃脱氢生成烯烃、链烷烃和烯烃脱氢环化生成芳族化合物、正链烷烃异构化、烷基环烷烃异构化生成环己烷、取代芳族化合物的异构化和链烷烃的加氢裂化产生的总效果。重整原料可以是加氢裂化装置，直馏馏分，FCC或焦化石脑油，并且其可以包含许多其他组分如冷凝物或热裂化石脑油。
通过催化重整，改进石脑油辛烷值的最重要因素是芳族化合物的形成。然而，芳族化合物的形成也是造成石脑油体积损失的最重要因素。此外，汽油的芳族化合物含量受到环境法规的控制，例如EURO V法规，这可能特别难以满足。
因此，需要改进汽油辛烷值的方法，而不会过度增加汽油的芳族化合物含量。
发明内容
本发明的一个方面涉及一种方法。在一个实施方案中，该方法包括将包含具有5至12个碳原子的烃的烃料流引入含有重整催化剂的重整区中，重整区包含至少两个重整器，每个重整器具有一组重整操作条件以产生重整产物流出物，其中最后重整器含有比邻近最后重整器的重整器更少的催化剂。
附图说明
附图显示了催化重整方法的一个实施方案。
发明详述
在传统的催化重整中，最后反应器通常是最大的，以帮助以给定苛刻度使芳族化合物形成最大化。相反，在本发明中，最后反应器是最小的。该方法涉及催化剂体积分级(在一些实施方案中与温度分级结合)以将第一反应器连续导向芳族化合物形成，接着是最后阶段，其中烯烃和异链烷烃形成是有利的。这为客户带来显著的经济优势，并在满足混合规格方面具有更大的灵活性。
本发明已经确定了反应器线路工艺设计和控制的新方法，其能够通过异链烷烃和烯烃物质对辛烷提供更大的贡献。低辛烷值链烷烃向异链烷烃和烯烃物质的转化是催化剂重整中最快的反应，并且这些反应平行于主脱氢环化反应进行。考虑到脱氢环化反应是高度吸热的，操作条件对于烯烃和异链烷烃物质的形成不是最佳的。
在传统的催化重整工艺中，四个反应器中催化剂的分布可以是在538℃(1000°F)下操作的四个重整器中10-30体积％，15-35体积％，20-40体积％和30-50体积％。
本发明使用催化剂分布，其中最后重整器含有比邻近最后重整器的重整器更少的催化剂。在一些实施方案中，最后重整器含有比任何其他重整器更少的催化剂。在一些实施方案中，最后重整器含有系统中总催化剂的小于25体积％，或小于20体积％或小于15体积％。
在一些实施方案中，最后重整器中总催化剂的百分数与邻近最后重整器的重整器中总催化剂的百分数之差为至少10％。例如，如果最后重整器含有25％的催化剂，则邻近最后重整器的重整器将含有35％或更多的催化剂。
在一些实施方案中，第一重整器含有总催化剂的10％至35％，第二重整器含有总催化剂的25％至35％，第三重整器含有总催化剂的35％至45％，第四重整器含有总催化剂的10至25％。
在一些实施方案中，该催化剂分布与上升温度分布组合，使得最后反应器具有最高温度。在一些实施方案中，最后重整器具有大于540℃的操作温度。在一些实施方案中，当在重整区中存在四个重整器时，第一重整器在480℃至560℃的温度下操作，第二重整器在510℃至560℃的温度下操作，第三重整器在520℃至560℃的温度下操作，第四重整器在540℃至560℃的温度下存在，每个连续的反应器在高于先前反应器的温度下操作。
在一些实施方案中，最后反应器还具有高的空速以限制芳族化合物形成的吸热，从而维持更高水平的链烷烃脱氢和异构化反应。在一些实施方案中，最后重整器的液时空速(LHSV)大于10hr-1。在一些实施方案中，最后重整器的LHSV大于任何其他重整器的LHSV。在一些实施方案中，当在重整区中存在四个重整器时，第一重整器的LHSV为8.5hr-1至20hr-1，第二重整器的LHSV为8.5hr-1至12hr-1，第三重整器的LHSV为6.5hr-1至8.5hr-1，第四重整器的LHSV为12hr-1至30hr-1。
重整区包括至少两个重整器，在重整器之间具有加热器。烃料流从一个重整器传送通过加热器并进入下一个重整器。通常，任何两个连续重整器之间都有一个加热器。在第一重整器之前，通常会有一个加热器或热交换器来加热输入料流。可以有三个、四个、五个或更多个重整器和三个、四个、五个或更多个加热器。
通常，催化重整区具有至少两个重整器，其中反应物料流连续流过重整器。具有多个重整器的反应系统通常采取两种形式中的一种：并排形式或堆叠形式。在并排形式中，多个且分离的反应容器可以彼此并排放置，每个反应容器都包含重整器。在堆叠形式中，一个普通的反应容器可以包含多个且分离的重整器，重整器可以彼此重叠放置。在两种反应系统中，根据反应是吸热还是放热，可以在重整器之间进行中间加热或冷却。
虽然重整区可以包括任何数量的用于烃流动的装置，例如向下流、向上流和横向流，但是本发明所应用的最普通的反应区可以是径向流。径向流反应区通常包括具有变化的标称横截面积的圆柱形段，竖直且同轴布置以形成反应区。简言之，径向流反应区通常包括圆柱形反应容器，其包含圆柱形外部催化剂保持筛和圆柱形内部催化剂保持筛，两者均同轴布置在反应容器内。内部筛可以具有小于外部筛的标称内部横截面积，外部筛可以具有小于反应容器的标称内部横截面积。通常，反应物料流被引入到反应容器的内壁和外部筛的外表面之间的环形空间中。反应物料流可以穿过外部筛，径向流过外部筛和内部筛之间的环形空间，并穿过内部筛。可以在内部筛内的圆柱形空间内收集的料流可以从反应容器中取出。尽管反应容器、外部筛和内部筛可以是圆柱形的，但取决于许多设计、制造和技术考虑，它们也可以采取任何合适的形状，例如三角形，正方形，长方形或菱形。作为一个例子，通常外部筛不是连续的圆柱形筛，而是可以是分开的，半椭圆形的称为扇贝的管状筛的布置，其可以围绕反应容器内壁的周边排列。内部筛通常是带孔的中心管，可以在其外周围用筛覆盖。
在一些实施方案中，催化转化方法包括催化剂，催化剂可包含可移动通过反应区的颗粒。催化剂颗粒可以通过任何数量的动力装置(包括输送机或输送流体)移动通过反应区，但是最通常地，催化剂颗粒可通过重力移动通过反应区。典型地，在径向流反应区中，催化剂颗粒可以填充内部筛和外部筛之间的环形空间，其可以被称为催化剂床。催化剂颗粒可以从反应区的底部排出，并且可以将催化剂颗粒引入反应区的顶部。从最终反应区中排出的催化剂颗粒随后可以从该方法中回收，在该方法的再生区中再生，或者转移到另一个反应区中。同样，加入到反应区中的催化剂颗粒可以是新加入到该方法中的催化剂、在该方法中的再生区中再生的催化剂或从另一反应区转移的催化剂。
具有堆叠反应区的说明性反应容器公开于美国专利第3,706,536号和第5,130,106号中，其教导通过引用整体并入本文。通常，将重力流动的催化剂颗粒从一个反应区转移到另一个反应区，引入新的催化剂颗粒和废催化剂颗粒的排出通过催化剂转移导管进行。
关于重整方法的进一步信息可以在例如美国专利No.4,119,526；4,409,095；和4,440,626中找到。
通过这些方法转化的原料可以包括来自一系列原油的各种馏分。通过这些方法转化的示例性原料通常包括石脑油，包括但不限于直馏石脑油，加氢裂化石脑油，减粘裂化石脑油，焦化石脑油和流化催化裂化石脑油。轻石脑油也可包含在原料中，包括一些丁烷、戊烷和轻己烷。
通常，在催化重整中，将原料与包含氢气的再循环料流混合以形成通常称为结合进料流的料流，并使结合进料流在反应区中与催化剂接触。用于催化重整的常用原料是称为石脑油的石油馏分，其初沸点为82℃(180℉)，终沸点为203℃(400℉)。催化重整方法特别适于处理由相对较大浓度的环烷烃和基本上直链的链烷烃组成的直馏石脑油，其通过脱氢和/或环化反应进行芳构化。优选的装料是主要由可在汽油范围内沸腾的环烷烃和链烷烃组成的石脑油，尽管在许多情况下也可以存在芳族化合物。这种优选的类别包括直馏汽油，天然汽油，合成汽油等。作为替代实施方案，通常有利的是装入热或催化裂化的汽油或部分重整的石脑油。直馏和裂化汽油范围石脑油的混合物也可以用于优势。该汽油范围石脑油装料可以是具有40至82℃(104至180℉)的初沸点和160至220℃(320至428℉)的终沸点的全沸点汽油)，或者可以是其选择的馏分，其通常可以是通常称为重石脑油的高沸点馏分，例如沸点范围为100-200℃(212-392℉)的石脑油。在一些情况下，装入已从萃取单元回收的纯烃或烃混合物(例如来自芳族化合物萃取的萃余液或直链烷烃，其将转化为芳族化合物)也是有利的。在一些其他情况下，原料还可以含有具有1-5个碳原子的轻烃，但是由于这些轻烃不能容易地重整成芳烃，所以与原料一起进入的这些轻烃通常被最小化。
通过加热和反应区列的示例性流动是具有第一，第二，第三和第四重整器的4-反应区催化重整方法，其可以如下描述。
附图示出了重整方法100的一个实施方案。含石脑油的烃原料105可以与含氢的再循环气体110混合以形成结合进料流115，其可以传送通过结合进料热交换器120。在结合进料热交换器120中，结合进料流115可以通过与第四重整器的流出物料流125交换热量而被加热。然而，在结合进料热交换器120中发生的结合进料流115的加热通常不足以将结合进料流加热至第一重整器的期望入口温度。
通常，供应氢气以提供1至20摩尔氢每摩尔进入重整区的烃原料。优选提供氢气以提供少于3.5摩尔氢每摩尔进入重整区的烃原料。如果供应氢气，则其可以在结合进料热交换器120的上游、结合进料热交换器120的下游或组合的结合进料热交换器120的上游和下游供应。替代地，在进入具有烃原料的重整区之前不供应氢气。即使氢气不与烃原料105一起供至第一重整器，在第一重整器内发生的环烷重整反应也可能作为副产物产生氢气。这种副产物或原位产生的氢气离开第一重整器与第一重整器流出物混合，然后可作为氢气供给第二重整器和其他下游重整器。第一重整器流出物中的原位氢气通常相当于0.5至2摩尔氢每摩尔烃原料。
通常，结合进料流115(或烃原料105，如果烃原料不提供氢)以大体38℃至177℃(100℉至350℉)，更通常93℃至121℃(200℉至250℉)的温度进入结合进料热交换器120。因为氢气通常与烃原料一起提供，所以即使烃原料没有供应氢气，该热交换器在本文中也可称为结合进料热交换器120。通常，结合进料热交换器120通过将来自最后重整反应区的流出物料流125的热量传递给结合进料流115来加热结合进料流115。优选地，结合进料热交换器120是间接的而不是直接热交换器，以防止最后反应区的流出物料流125中有价值的重整产物与结合进料流115混合，其中重整产物质量可能会降低。
虽然结合进料热交换器120内的结合进料流115和最后反应区流出物料流125的流动模式可以是完全并流、反流、混合或错流，但流动模式优选为逆流。通过逆流流动模式，意味着结合进料流115在其最冷的温度下接触结合进料热交换器120的热交换表面的一端(即，冷端)，而最后反应区流出物料流125也在其最冷的温度下接触热交换表面的冷端。因此，最后反应区流出物料流125在热交换器内处于其最冷温度时与在结合进料热交换器120内也处于其最冷温度的结合进料流115进行热交换。在结合进料热交换器表面的另一端(即热端)，均在结合进料热交换器120内处于其最热温度下的最后反应区流出物料流125和结合进料流115接触热交换表面的热端并由此交换热。在热交换表面的冷端和热端之间，最后反应区流出物料流125和结合进料流115通常以相反的方向流动，从而通常在沿着传热表面的任何点处，最后反应区流出物料流125的温度越高，与最后反应区流出物料流交换热量的结合进料流115的温度越高。关于热交换器中流动型式的进一步信息，参见例如由McGraw-Hill Book Company在1984年在纽约出版的由Robert H.Perry等人编辑的Perry'sChemical Engineers'Handbook，第六版，第10-24至10-31页，和其中引用的参考文献。
通常，结合进料热交换器120以通常小于56℃(100℉)的差值或小于33℃(60℉)的差值或小于28℃(50℉)的差值的热端接近(hot end approach)操作。如本文所用，术语“热端接近”定义如下：基于在较热的最后反应区流出物料流和较冷的结合进料流之间交换热量的热交换器，其中T1是最后反应区流出物料流的入口温度，T2是最后反应区流出物料流的出口温度，t1是结合进料流的入口温度，t2是结合进料流的出口温度。然后，如本文所使用的，对于逆流热交换器，“热端接近”被定义为T1和t2之间的差值。通常，热端接近越小，最后反应区流出物中的热量交换到结合进料流的程度越大。
尽管可以使用管壳式热交换器，但是另一种可能性是板式热交换器。板式热交换器是众所周知的，并且以多种不同和独特的形式出售，如螺旋式、板框式，黄铜板翅片和板翅管式。板式交换器一般描述于由McGraw Hill Book Company在1984年在纽约出版的由R.H.Perry等人编辑的Perry's Chemical Engineers'Handbook，第6版，第11-21至11-23页中。
在一个实施方案中，结合进料流130可以在399℃至516℃(750℉至960℉)的温度下离开结合进料热交换器120。
因此，在离开结合进料热交换器120之后并且在进入第一重整器之前，结合进料流130通常需要额外的加热。这种额外的加热可以发生在装料加热器135中，该装料加热器通常被称为装料加热器，其可以将结合进料流130加热到第一重整器145的期望入口温度。这种加热器可以是重整领域普通技术人员所熟知的种类的燃气加热器，燃油加热器或混合燃气和燃油加热器。装料加热器135可以通过辐射和/或对流传热来加热结合进料流130。用于重整方法的商业火焰加热器通常具有用于单独加热器的单独的辐射传热段，以及由来自辐射段的烟道气加热的任选的普通对流传热段。
离开装料加热器135的结合进料流140的温度(其也可以是第一重整器145的入口温度)通常为450℃至560℃(842℉至1040℉)或500℃至530℃(932℉至986℉)。
一旦结合进料流140传送至第一重整器145，结合进料流140可以经历转化反应。在常见的形式中，重整方法可以在以连续流动布置互连的几个反应区中使用催化剂颗粒。可以有任何数量的反应区，但通常反应区的数量是3、4或5。因为重整反应通常在升高的温度下发生并且通常是吸热的，所以每个反应区通常具有一个或多个加热区与其关联，其将反应物加热至所需的反应温度。
本发明可应用于具有至少两个催化重整器的重整反应系统，其中至少一部分反应物料流和至少一部分催化剂颗粒连续流过重整器。如上所述，这些重整反应系统可以是并排形式或堆叠形式。
一般而言，重整反应通常在由与多孔载体如耐火无机氧化物结合的一种或多种第VIII族(IUPAC 8-10)贵金属(例如铂、铱、铑和钯)和卤素组成的催化剂颗粒存在下进行。例如，美国专利2,479,110教导了氧化铝-铂-卤素重整催化剂。尽管催化剂可以包含0.05至2.0重量％的第VIII族金属，但可以使用较便宜的催化剂，例如含有0.05至0.5重量％的第VIII族金属的催化剂。优选的贵金属是铂。另外，催化剂可以含有铟和/或镧系金属如铈。催化剂颗粒还可以包含0.05至0.5重量％的一种或多种第IVA族(IUPAC 14)金属(例如锡、锗和铅)，如美国专利4,929,333、5,128,300和其中引用的参考文献所述。卤素通常是氯，而氧化铝通常是载体。合适的氧化铝材料包括但不限于γ、η和θ氧化铝。与催化剂的性能有关的一个性质是载体的表面积。优选地，载体具有100至500m2/g的表面积。表面积小于130m2/g的催化剂的活性倾向于比具有较高表面积的催化剂更不利地受到催化剂焦炭的影响。一般来说，颗粒通常是球形的，且具有1.6至3.1mm(1/16至1/8英寸)的直径，尽管它们可以大至6.35mm(1/4英寸)或小至1.06mm(1/24英寸)。然而，在特定的重整反应区中，希望使用落在相对较窄的尺寸范围内的催化剂颗粒。优选的催化剂颗粒直径是1.6mm(1/16英寸)。
重整方法可以使用固定催化剂床，或移动床反应容器和移动床再生容器。在后者中，通常再生的催化剂颗粒151被供到反应容器中，该反应容器通常包括几个反应区，并且颗粒通过重力流过反应容器。催化剂153可以从反应容器的底部排出并输送到再生容器157。在再生容器157中，通常使用多步再生方法来再生催化剂以恢复其促进重整反应的全部能力。美国专利第3,652,231；3,647,680和3,692,496号描述了适用于重整方法的催化剂再生容器。催化剂可以通过重力流过各再生步骤，然后从再生容器157中排出并输送到反应容器。一般而言，提供了用于添加新鲜催化剂作为补充并从方法中取出废催化剂的配置。催化剂移动通过反应和再生容器通常称为连续的，但实际上它是半连续的。通过半连续移动，意味着在紧密间隔的时间点重复转移相对少量的催化剂。例如，每20分钟一批可以从反应容器的底部取出，取出可能需要5分钟，即催化剂可以流动5分钟。如果与该批量相比，容器中的催化剂存量相对较大，则可认为容器中的催化剂床持续移动。移动床系统可以具有在催化剂被移除或替换时保持生产的优点。
典型地，催化剂移动通过催化剂床的速率可以从45.5kg(100磅)每小时到2,722kg(6,000磅)每小时或更大。
本发明的重整器可以在重整条件下操作，重整条件通常包括从0的大气压力至6895kPa(g)(0psi(g)至1,000psi(g))的压力，在276至1379kPa(g)(40至200psi(g))的相对低的压力范围内获得特别好的结果。
第一重整器145通常可以包含所有重整器中总催化剂体积的10％至35％，或者15％至35％，或者10％至25％。因此，基于第一重整器145中的催化剂体积，第一重整器145中的液时空速(LHSV)通常可以为8.5至30hr-1。通常，催化剂颗粒从第一重整器145中排出并传送至第二重整器150；基于催化剂的重量，这样的颗粒通常具有小于2重量％的焦炭含量。
由于在第一重整器145中发生的吸热重整反应，通常第一重整器145的流出物155的温度不仅下降至小于第一重整器145的结合进料流140的温度，而且也小于第二重整器150的期望入口温度。因此，第一重整器145的流出物155可以传送通过另一个加热器160，其通常被称为第一中间加热器160，其可以将第一重整器流出物155加热到第二重整器150的期望入口温度。
通常，加热器160在位于两个重整器如第一重整器和第二重整器145、150之间时被称为中间加热器。第一重整器流出物155被送到中间加热器160并被加热到第二重整器150的入口温度(允许传送期间的热量损失)。第二重整器150的入口温度通常为510℃至560℃。第二重整器150的入口温度通常比第一重整器145的入口温度高至少10℃。
在离开第一中间加热器160时，通常加热的流出物165进入第二重整器150。与第一重整器145中一样，吸热反应可导致第二重整器150的温度再次下降。然而，通常，第二重整器150的温度下降小于第一重整器145的温度下降，这是因为在第二重整器150中发生的反应通常比在第一重整器145中发生的反应吸热性低。尽管第二重整器150的温度下降稍低，第二重整器150的流出物170仍然处于比第三重整器175的期望入口温度低的温度。
第二重整器150通常包括所有反应区中总催化剂体积的25％至35％。因此，基于第二重整器150中的催化剂体积，第二重整器150中的液时空速(LHSV)通常为8.5hr-1至12hr-1。
第二重整器流出物170可以送至第二中间加热器180(第一中间加热器是在第一和第二重整器145,150之间的前述中间加热器160)，并且加热的流出物185可以送至第三重整器175。
第三重整器175通常包含所有重整器中总催化剂体积的35％至45％。因此，基于第三重整器175中的催化剂体积，第三重整器175中的液时空速(LHSV)通常为6.5hr-1至8.5hr-1。
类似地，第三重整器流出物190可以送至第三中间加热器195，并且加热的流出物200送至第四重整器205。如前所述，第四重整器205包含比第三重整器175更少的催化剂。它通常包含小于催化剂总量的25％，或者小于20％，或者小于15％。第四重整器205的催化剂的量通常在所有重整器中总催化剂体积的10％至25％或10％至20％的范围内。第四重整器205的入口温度通常为540℃至560℃。第四重整器205中的液时空速(LHSV)通常为12hr-1至30hr-1。
因为在第二和随后的(即第三和第四(或更多))重整器中发生的重整反应通常比在第一重整器中发生的那些吸热性低，所以在后面的重整器中发生的温度下降通常小于在第一重整器中发生的。因此，最后重整器的出口温度可能比最后重整器的入口温度低30℃(54℉)或更少。
重整产物的C5+馏分的所需重整产物辛烷值通常为85至107净研究法辛烷值(clearresearch octane number)(C5+RONC)，优选98至102C5+RONC。
第四重整器流出物料流125在结合进料热交换器120中通过将热量传递至结合进料流115而被冷却。在离开结合进料热交换器120之后，来自第四重整器205的冷却流出物210传送至产物回收段(未示出)。合适的产品回收段是重整领域普通技术人员已知的。示例性的产物回收设施通常包括用于从最后反应区流出物料流中分离氢气和C1至C3烃气体的气液分离器，以及用于将至少一部分C4至C5轻烃从剩余的重整产物中分离出来的分馏塔。另外，重整产物可以通过蒸馏分离成轻重整产物馏分和重重整产物馏分。
在用移动催化剂床进行重整反应的方法中，由于诸如焦炭沉积在颗粒上的机理，催化剂颗粒变得失活；也就是说，在使用一段时间之后，催化剂颗粒促进重整反应的能力降低到催化剂不再有用的程度。在催化剂重新用于重整方法之前，催化剂可以回收或再生。实施例
计算了基于催化重整动力学模型的收率实例。收率计算基于类似于CatalyticNaphtha Reforming，Antos等人，2004中描述的动力学模型的催化剂特定延伸。
对于使用第一反应器中10体积％，第二反应器中15体积％，第三反应器中25体积％和第四反应器中50体积％的催化剂分布的常规设计进行收率计算。假定四个反应器在538℃(1000℉)下运行。
还对第一反应器中18体积％，第二反应器中29体积％，第三反应器中41体积％和第四反应器中12体积％的催化剂分布进行收率计算。第一重整器在温度升高的情况下操作以接近芳族化合物目标，而最后重整器明显高于538℃(1000℉)(例如549℃(1020℉))，但在高空速下操作以限制芳族化合物形成的吸热，使得维持更高水平的链烷烃脱氢和异构化反应。温度曲线是一个优化的曲线。
更高的温度和更低的压力有利于烯烃平衡。
催化剂分布和计算收率显示于表1和2中。如表1所示，对于目标101.3研究法辛烷值(RON)重整产物，该实施例提供了65体积％(相对于传统情况的67体积％)C5+重整产物的降低的芳族化合物含量，和至2.5体积％(相对于传统情况的1.4体积％)C6-C9馏分的烯烃含量增加。
表2提供了两个示例性碳数C6和C7内的链烷烃(P)，烯烃(O)和芳族化合物(A)的典型辛烷值和密度。如所示，芳族化合物比链烷烃密度更大且具有更高的辛烷值，其中烯烃具有芳族化合物和链烷烃之间的密度和辛烷值。
表1
传统的 改进的
RX1,％ 10 18
RX2,％ 15 29
RX3,％ 25 41
RX4,％ 50 12
烯烃,％v 1.4 2.5
芳族化合物,％v 67.0 65.0
C<sub>5+</sub>,％v 80.8 82.5
表2
Figure BDA0001691131320000121
具体实施方式
尽管结合具体实施方案描述了以下内容，但应理解的是，该描述旨在说明而不是限制前面的描述和所附权利要求的范围。
本发明的第一实施方案是一种方法，该方法包括将包含具有5至12个碳原子的烃的烃料流引入含有重整催化剂的重整区，重整区包括至少两个重整器，每个重整器具有一组重整操作条件，产生重整产物流出物，其中最后重整器含有比邻近最后重整器的重整器更少的催化剂。本发明的一个实施方案为从该段中第一实施方案开始的该段中先前实施方案中的一个、任何或全部，其中最后重整器含有比任何其他重整器少的催化剂。本发明的一个实施方案为从该段中第一实施方案开始的该段中先前实施方案中的一个、任何或全部，其中最后重整器包含重整区中总催化剂的小于25％。本发明的一个实施方案为从该段中第一实施方案开始的该段中先前实施方案中的一个、任何或全部，其中最后重整器中总催化剂的百分数与邻近最后重整器的重整器中总催化剂的百分数之差为至少10％。本发明的一个实施方案为从该段中第一实施方案开始的该段中先前实施方案中的一个、任何或全部，其中在重整区中存在四个重整器，其中第一重整器包含总催化剂的15％至35％，第二重整器包含总催化剂的25％至35％，第三重整器包含总催化剂的35％至45％，其中第四重整器包含总催化剂的10至25％。本发明的一个实施方案为从该段中第一实施方案开始的该段中先前实施方案中的一个、任何或全部，其中重整区具有上升温度分布。本发明的一个实施方案为从该段中第一实施方案开始的该段中先前实施方案中的一个、任何或全部，其中最后重整器中的操作温度大于540℃。本发明的一个实施方案为从该段中第一实施方案开始的该段中先前实施方案中的一个、任何或全部，其中在重整区中存在四个重整器，其中第一重整器在480℃至560℃的温度下操作，第二重整器在510℃至560℃的温度下操作，第三重整器在520℃至560℃的温度下操作，第四重整器在540℃至560℃的温度下操作。本发明的一个实施方案为从该段中第一实施方案开始的该段中先前实施方案中的一个、任何或全部，其中最后重整器的LHSV大于10hr-1。本发明的一个实施方案为从该段中第一实施方案开始的该段中先前实施方案中的一个、任何或全部，其中最后重整器的LHSV大于任何其他重整器的LHSV。本发明的一个实施方案为从该段中第一实施方案开始的该段中先前实施方案中的一个、任何或全部，其中在重整区中存在四个重整器，其中第一重整器的LHSV为8.5hr-1至20hr-1，第二重整器的LHSV为8.5hr-1至12hr-1，第三重整器的LHSV为6.5hr-1至8.5hr-1，第四重整器的LHSV为12hr-1到30hr-1。本发明的一个实施方案为从该段中第一实施方案开始的该段中先前实施方案中的一个、任何或全部，其中在重整区中存在四个重整器，其中第一重整器包含总催化剂的15％至35％，第一重整器在480℃至560℃的温度下操作，第一重整器的LHSV为8.5hr-1至20hr-1；第二重整器包含总催化剂的25％至35％，第二重整器在510℃至560℃的温度下操作，第二重整器的LHSV为8.5hr-1至12hr-1；第三重整器包含总催化剂的35％至45％，第三重整器在510℃至560℃的温度下操作，第三重整器的LHSV为6.5hr-1至8.5hr-1；第四重整器包含总催化剂的10％至25％，第四重整器在540℃至560℃的温度下操作，第四重整器的LHSV为12hr-1至30hr-1。
本发明的第二实施方案是一种方法，包括将包含具有5至12个碳原子的烃的烃进料流加热；将加热的烃料流引入含有重整催化剂的重整区，重整区包括至少两个重整器，每个重整器具有一组重整操作条件，以产生重整产物流出物，其中最后重整器包含比邻近最后重整器的重整器少的催化剂且小于重整区中总催化剂的25％，其中最后重整器的LHSV大于10hr-1；并将重整产物流出物送至重整产物分离器以产生包含C6和C7芳族化合物的重整产物顶部产物，和包含重烃的底部料流。本发明的一个实施方案为从该段中第二实施方案开始的该段中先前实施方案中的一个、任何或全部，其中最后重整器含有比任何其他重整器少的催化剂。本发明的一个实施方案为从该段中第二实施方案开始的该段中先前实施方案中的一个、任何或全部，其中最后重整器中的操作温度大于540℃，并且其中最后重整器的LHSV大于任何其他重整器的LHSV。本发明的一个实施方案为从该段中第二实施方案开始的该段中先前实施方案中的一个、任何或全部，其中在重整区中存在四个重整器，其中第一重整器包含总催化剂的15％至35％，第二重整器包含总催化剂的25％至35％，第三重整器包含总催化剂的35％至45％，其中第四重整器包含总催化剂的小于25％。本发明的一个实施方案为从该段中第二实施方案开始的该段中先前实施方案中的一个、任何或全部，其中在重整区中存在四个重整器，其中第一重整器在480℃至560℃的温度下操作，第二重整器在510℃至560℃的温度下操作，第三重整器在520℃至560℃的温度下操作，第四重整器在540℃至560℃的温度下操作。本发明的一个实施方案为从该段中第二实施方案开始的该段中先前实施方案中的一个、任何或全部，其中在重整区中存在四个重整器，其中第一重整器的LHSV为8.5hr-1至20hr-1，第二重整器的LHSV为8.5hr-1至12hr-1，第三重整器的LHSV为6.5hr-1至8.5hr-1，第四重整器的LHSV为12hr-1至30hr-1。本发明的一个实施方案为从该段中第二实施方案开始的该段中先前实施方案中的一个、任何或全部，其中在重整区中存在四个重整器，其中第一重整器包含总催化剂的15％至35％，第一重整器在480℃至560℃的温度下操作，第一重整器的LHSV为8.5hr-1至20hr-1；第二重整器包含总催化剂的25％至35％，第二重整器在510℃至560℃的温度下操作，第二重整器的LHSV为8.5hr-1至12hr-1；第三重整器包含总催化剂的35％至45％，第三重整器在510℃至560℃的温度下操作，第三重整器的LHSV为6.5hr-1至8.5hr-1；第四重整器包含总催化剂的小于15％，第四重整器在540℃至560℃的温度下操作，第四重整器的LHSV为12hr-1至30hr-1。本发明的一个实施方案为从该段中第二实施方案开始的该段中先前实施方案中的一个、任何或全部，其中重整区具有上升的分布型(profile)。
无需进一步详细描述，相信使用前面的描述，本领域技术人员可以最大程度地利用本发明并且容易地确定本发明的基本特征，而不脱离其精神和范围，进行各种改变和修改本发明并使其适应各种用途和条件。因此，上述优选的具体实施方案应被解释为仅是说明性的，并且不以任何方式限制本公开的其余部分，并且其旨在覆盖包括在所附权利要求范围内的各种修改和等同布置。
在前文中，除非另有说明，所有温度均以摄氏度为单位，所有份数和百分数均以重量计。

Claims (8)

1.一种重整方法，包括：
将包含具有5至12个碳原子的烃的烃料流(105)引入包含重整催化剂的重整区中，重整区包括四个重整器，每个重整器具有一组重整操作条件以产生重整产物流出物(125)，其中第一重整器(145)包含总催化剂的15％至35％，第二重整器(150)包含总催化剂的25％至35％，第三重整器(175)包含总催化剂的35％至45％，并且其中最后重整器(205)包含总催化剂的10至25％。
2.根据权利要求1所述的重整方法，其中最后重整器包含比任何其他重整器少的催化剂。
3.根据权利要求1-2中任一项所述的重整方法，其中最后重整器中总催化剂的百分数与邻近最后重整器的重整器中总催化剂的百分数之差为至少10％。
4.根据权利要求1-2中任一项所述的重整方法，其中重整区具有上升温度分布。
5.根据权利要求1-2中任一项所述的重整方法，其中最后重整器中的操作温度大于540℃，或其中最后重整器的LHSV大于10hr-1，或两者。
6.根据权利要求1-2中任一项所述的重整方法，其中第一重整器(145)在480℃至560℃的温度下操作，第二重整器(150)在510℃至560℃的温度下操作，第三重整器(175)在520℃至560℃的温度下操作，最后重整器(205)在540℃至560℃的温度下操作。
7.根据权利要求1-2中任一项所述的重整方法，其中最后重整器的LHSV大于任何其他重整器的LHSV。
8.根据权利要求1-2中任一项所述的重整方法，其中第一重整器(145)的LHSV为8.5hr-1至20hr-1，第二重整器(150)的LHSV为8.5hr-1至12hr-1，第三重整器(175)的LHSV为6.5hr-1至8.5hr-1，最后重整器(205)的LHSV为12hr-1至30hr-1。
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