CN106471062B - 具有良好冲击性能的热传导组合物 - Google Patents

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Abstract

在各个方面，本公开内容涉及热传导热塑性组合物，其包括聚合物基体；冲击改性剂组合物，其具有化学活性冲击改性剂，和，任选地，无化学活性的冲击改性剂；和热传导填料。公开的热传导热塑性组合物显示良好导热性和改良的冲击和延展性性质。

Description

具有良好冲击性能的热传导组合物
背景技术
存在来自消费者电子工业的连续增长的需求以提供具有更强的电子能力和具有更高分辨率的更大屏幕的移动装置，如平板电脑和智能电话，这要求增加的马力和导致增加的热产生。同时，装置变得越来越轻，意味着装置的所有的功能部件嵌入有限的空间，这不利于散热。因此，控制散热的热管理对这些应用变得更关键。例如，消费者不想处理升热的装置，和因为装置可以在升高的温度下工作很长一段时间，所以装置的寿命可能被缩短。
因此，具有良好导热性的结构材料正获得更多的工业利益。由于良好的尺寸稳定性和机械性质，聚碳酸酯、聚碳酸酯掺合物或增强的聚碳酸酯广泛用于这些应用。然而，当今增加聚碳酸酯材料导热性的通常做法是将大量具有较高导热性的无机填料引入配方中，不幸地，这将不利地降低掺合物的延展性和冲击强度。获得具有平衡的导热性和冲击性能的聚碳酸酯材料是非常具有挑战性的。
因此，提供包括具有改良的导热性和良好的平衡的冲击强度的聚碳酸酯或聚碳酸酯衍生物的热塑性聚合物掺合物组合物将是有益的。
概要
本公开内容通过提供包括聚合物基体和进一步包括化学活性冲击改性剂的热传导热塑性组合物来满足这些和其它需要。
一方面，本文公开了热传导热塑性组合物，其包括：a)聚合物基体；b)冲击改性剂组合物，其具有化学活性冲击改性剂，和，任选地，无化学活性的冲击改性剂和c)热传导无机填料；其中热塑性聚合物掺合物组合物展示等于或大于0.4瓦特每米每开尔文(W/mK)的通过平面(through-plane)导热性、等于或大于1.0W/mK的面内(in-plane)导热性，并且其中热塑性聚合物掺合物组合物展示与缺少化学活性冲击改性剂的相同的参考聚合物掺合物组合物相比更高的根据ASTM D256测量的缺口IZOD冲击强度。
另一方面，本文公开了热传导热塑性组合物，其包括：a)约30重量百分比(wt％)至约80wt％的聚合物基体；b)冲击改性剂组合物，其具有约0.5wt％至约10wt％的化学活性冲击改性剂，和，任选地，约0wt％至约20wt％的无化学活性的冲击改性剂和c)约10wt％至约50wt％的热传导无机填料；其中热传导热塑性组合物展示等于或大于0.3W/mK的通过平面导热性、等于或大于0.8W/mK的面内导热性，并且其中热传导热塑性组合物展示与缺少化学活性冲击改性剂的相同的参考聚合物掺合物组合物相比更高的根据ASTM D256测量的缺口IZOD冲击强度。
在另一个方面，提供了形成热传导热塑性组合物的方法。制备热传导热塑性组合物的方法包括：a)混合：i)聚合物基体；ii)冲击改性剂组合物，其具有化学活性冲击改性剂，和，任选地，无化学活性的冲击改性剂和iii)热传导无机填料；b)以产生不超过100wt％的混合物，其中热塑性聚合物掺合物组合物展示等于或大于0.4W/mK的通过平面导热性、等于或大于1.0W/mK的面内导热性，并且其中所有的重量百分比值基于组合物的总重量；并且其中形成的热塑性组合物展示与缺少化学活性冲击改性剂的相同的参考聚合物掺合物组合物相比更高的根据ASTM D256测量的缺口IZOD冲击强度。
在再一个方面，提供了本文公开的形成热传导热塑性组合物的方法，其包括：a)混合：i)约30wt％至约80wt％的聚合物基体；ii)约0.5wt％至约10wt％的化学活性冲击改性剂，和，任选地，约0wt％至约20wt％的无化学活性的冲击改性剂和iii)约10wt％至约50wt％的热传导无机填料；b)以产生不超过100wt％的混合物，并且其中所有的重量百分比值基于组合物的总重量；其中热塑性聚合物掺合物组合物展示等于或大于0.4W/mK的通过平面导热性、等于或大于1.0W/mK的面内导热性，并且其中形成的热塑性聚合物掺合物组合物展示与缺少化学活性冲击改性剂的相同的参考聚合物掺合物组合物相比更高的根据ASTM D256测量的缺口IZOD冲击强度。
本公开内容的另外方面将部分在下面的描述中展示，并且部分根据描述将是明显的，或可通过本公开的实践而获悉。本公开内容的优势通过所附权利要求中具体指出的要素和组合将被被认识和获得。将被理解的是，上述一般描述和下面详细的描述只是示例性的和说明的，并且不限制要求保护的本公开内容。
详细描述
如上面所简述的，本公开内容通常涉及热传导热塑性组合物，其包括聚合物基体、化学活性冲击改性剂和热传导无机填料。
如下面所更充分地描述的，已发现将化学活性冲击改性剂并入聚碳酸酯掺合物来提高组合物的冲击强度和延展性而没有不利地影响组合物的导热性。因此，本公开内容的方面通常提供热传导热塑性组合物，其包括：a)聚合物基体；b)冲击改性剂组合物，其具有化学活性冲击改性剂，和，任选地，无化学活性的冲击改性剂和c)热传导无机填料；其中热传导热塑性组合物展示等于或大于0.4W/mK的通过平面导热性、等于或大于1.0W/mK的面内导热性，并且其中热传导热塑性组合物展示与缺少化学活性冲击改性剂的相同的参考聚合物掺合物组合物相比更高的根据ASTM D256测量的缺口IZOD冲击强度。
一方面，公开的热传导热塑性组合物展示在室温下约60焦耳每米(J/m)至约500J/m的缺口IZOD冲击强度。在另外的方面，公开的组合物展示约80J/m至约400J/m的缺口IZOD冲击强度。在又进一步方面，要求保护的组合物展示约100J/m至约300J/m的缺口IZOD冲击强度。在其它方面，缺口IZOD冲击强度可包括约70J/m、100J/m、150J/m、200J/m、250J/m、300J/m、350J/m、400J/m、450J/m、500J/m的示例性的值。在另外的方面，缺口IZOD冲击强度可以在源自上面任何两个值的任何范围内。
一方面，热传导热塑性组合物具有约0.4W/mk至约2.0W/mK的通过平面导热性。在另外的方面，组合物具有约0.4W/mK至约1.5W/mK的通过平面导热性。在又进一步方面，组合物具有约0.4W/mK至约1.0W/mK的通过平面导热性。在另外的方面，面内导热性可以是源自上面列出的任何两个值的任何范围内的任何值。
在另外的方面，掺合的热塑性聚合物组合物具有约1.0W/mK至约4.0W/mK的面内导热性。在另外的方面，掺合的热塑性聚合物组合物具有约1.0W/mK至约3.0W/mK的面内导热性。在又进一步方面，掺合的热塑性聚合物组合物具有约1.0W/mK至约2.0W/mK的面内导热性。在另外的方面，示例性的面内导热性的值是1.2W/mK、1.4W/mK、1.6W/mK、1.8W/mK、2.0W/mK、2.2W/mK、2.4W/mK、2.6W/mk、2.8W/mK和3.0W/mK。在另外的方面，面内导热性可以是源自上面列出的任何两个值的任何范围内的任何值。
在各个方面，本公开内容涉及热传导热塑性组合物，其包括聚合物基体、热传导无机填料和具有化学活性冲击改性剂的冲击改性剂组合物。冲击改性剂组合物可任选地包括无化学活性的冲击改性剂。一方面，聚合物基体包括聚碳酸酯(PC)、聚酰胺(PA)、聚对苯二甲酸丁二酯(PBT)、和聚对苯二甲酸乙二酯(PET)或其任何组合。
一方面，聚合物基体以组合物的总重量的约30wt％至约80wt％的量存在于热传导热塑性组合物中。在另外的方面，聚合物基体以约40wt％至约70wt％的量存在于热塑性聚合物掺合物组合物中。然而又进一步方面，聚合物基体以约40wt％至约60wt％的量存在。一方面，聚合物基体以包括30wt％、35wt％、40wt％、45wt％、50wt％、55wt％、60wt％、65wt％、70wt％和75wt％的示例性的值的量存在。在另外的方面，聚合物基体可以以源自上面列出的任何两个值的任何范围内的任何值存在。在热塑性聚合物基体包括两种或多种选自聚碳酸酯(PC)、聚碳酸酯共聚物、聚酰胺(PA)、聚对苯二甲酸丁二酯(PBT)和聚对苯二甲酸乙二酯(PET)的聚合物的掺合物的方面，应当理解，存在于热塑性聚合物基体内的每个选择的聚合物可以以相对于热塑性聚合物基体总量的任何期望的量存在。例如，聚碳酸酯聚合物可以以相对于聚合物组合物中热塑性聚合物基体总重量的约10重量％至约80重量％，约20重量％至约60重量％或约50重量％至约75重量％存在。
另一方面，热传导热塑性组合物包括以约0.5wt％至约10wt％的量存在的化学活性冲击改性剂。在其它方面，化学活性冲击改性剂以1wt％、1.5wt％、2.0wt％、2.5wt％、3.0wt％、3.5wt％、4.0wt％、4.5wt％、5.0wt％、5.5wt％、6.0wt％、6.5wt％、7.0wt％、7.5wt％、8.0wt％、8.5wt％、9.0wt％和9.5wt％的示例性的值存在。在另外的方面，化学活性冲击改性剂可以以源自上面列出的任何两个值的任何范围内的任何值存在。
一方面，化学活性冲击改性剂是具有选自但不限于以下的活性官能团的乙烯共聚物：酸酐、羧基、羟基或环氧。另一方面，化学活性冲击改性剂包括马来酸酐接枝的乙烯共聚物。另一方面，马来酸酐接枝的乙烯共聚物选自，但不限于，乙烯-丙烯聚合物、乙烯-丙烯-二烯烃三元聚合物、乙烯-辛烯共聚物、乙烯-丁烯共聚物或苯乙烯-乙烯/丁二烯-苯乙烯。
在另外的方面，热传导热塑性组合物可任选地进一步包括大于0至约20wt％的无化学活性的冲击改性剂，包括1wt％、2wt％、3wt％、4wt％、5wt％、6wt％、7wt％、8wt％、9wt％、10wt％、11wt％、12wt％、13wt％、14wt％、15wt％、16wt％、17wt％、18wt％和19wt％的示例性的值。在另外的方面，无化学活性的冲击改性剂可以以源自上面列出的任何两个值的任何范围内的任何值存在。如本文所用，术语“无化学活性的冲击改性剂”指聚合物主链和聚合物侧链中都不含有化学活性基团的冲击改性剂。一方面，无化学活性的冲击改性剂选自，但不限于，聚碳酸酯-硅氧烷共聚物、支化聚碳酸酯、丙烯酸共聚物、甲基丙烯酸酯-丁二烯-苯乙烯或其任何组合。
另一方面，热传导热塑性组合物包括以约10wt％至约50wt％的量存在的热传导无机填料，包括10wt％、15wt％、20wt％、25wt％、30wt％、35wt％、40wt％、45wt％和50wt％的示例性的值。在另外的方面，填料可以以源自上面列出的任何两个值的任何范围内的任何值存在。
一方面，热传导热塑性组合物包括具有大于聚合物基体的导热性的热传导无机填料，其选自但不限于氮化铝、碳化铝、氧化铝、氮化硼、氮氧化铝、氮化镁硅、氮化硅、氮化硅、石墨、膨胀石墨(expanded graphite)、石墨烯(graphene)、碳纤维、硫化锌、氧化钙、氧化镁、氧化锌、氧化钛、氢氧化镁、滑石、一水软铝石、氢氧化铝、硬水铝石氢氧化铝(diasporealuminum hydroxide)、三水铝石氢氧化铝(gibbsite aluminum hydroxide)、碳酸钙、云母、氧化钡、硫酸钡、硅酸钙、氧化锆、氧化硅、玻璃珠、氧化镁铝、碳酸钙镁、涂覆陶瓷的石墨、粘土和其任何组合。
一方面，热传导无机填料是具有等于或大于50W/mK的导热性的高热传导填料。另一方面，热传导填料是具有约10至约50W/mK范围内的导热性的中导热性填料，包括12W/mK、15W/mK、18W/mK、20W/mK、22W/mK、25W/mK、28W/mK、30W/mK、35W/mk、40W/mK和45W/mK的示例性的值。在另外的方面，热传导填料是具有小于约10W/mK的导热性的低热传导填料，包括大于0W/mK、0.5W/mK、0.1W/mK、1W/mK、2W/mK、3W/mK、4W/mK、5W/mK、6W/mK、7W/mK、8W/mK和9W/mK的示例性的值。在另外的方面，导热性可以是源自上面列出的任何两个值的任何范围内的任何值。在另外的方面，热传导填料是高热传导填料、中热传导填料、和低热传导填料的任何组合。
在再一个方面，热传导无机填料以规则或不规则形状或形式存在，包括球形、晶须、薄片(flake)、微粒形式、纤维形式或其组合。在某些方面，热传导填料是具有1和200之间的纵横比的单层或多层薄片或片状体(platelet)，其中纵横比指具体的填料颗粒、晶须、薄片和/或片状体的最长尺寸与最短尺寸的比。填料可具有约100纳米(nm)至约1500微米(μm)范围内的最大尺寸和约10nm至约100μm范围内的最小尺寸。
一方面，热传导热塑性组合物进一步包括增强填料。另一方面，增强填料包括粘土、云母、玻璃纤维或其任何组合中的一种或多种。在再一个方面，玻璃纤维具有圆形、非圆形的横断面或其组合。
一方面，热传导热塑性组合物进一步包括大于0至约2wt％的以下中的一种或多种：抗氧化剂、热稳定剂、流动性促进剂、脱模剂、着色剂、颜料或其任何组合，包括0.1wt％、0.5wt％、0.8wt％、1wt％、1.1wt％、1.2wt％、1.3wt％、1.4wt％、1.5wt％、1.6wt％。1.7wt％、1.8wt％、和1.9wt％的示例性的值。
如本文所用，术语聚碳酸酯不意欲仅指特定的聚碳酸酯或一组聚碳酸酯，而是指含有碳酸酯基团的重复链的一类化合物中的任何一个。一方面，聚碳酸酯可包括美国专利号7,786,246中公开和描述的那些聚碳酸酯中的任何一种或多种，该专利在此以其全部通过引用被并入用于公开各种聚碳酸酯组合物和制备其的方法的特定目的。
一方面，聚碳酸酯可包括源自二羟基化合物——如例如双酚——的另外的碳酸酯单元。示例性的双酚化合物可包括1，1-二(4-羟苯基)甲烷、1，1-二(4-羟苯基)乙烷、2，2-二(4-羟苯基)丙烷(在下文中″双酚A″或″BPA″)、2，2-二(4-羟苯基)丁烷、2，2-二(4-羟苯基)辛烷、1，1-二(4-羟苯基)丙烷、1，1-二(4-羟苯基)正丁烷、2，2-二(4-羟基-1-甲苯基)丙烷、1，1-二(4-羟基-叔丁基苯基)丙烷、3，3-二(4-羟苯基)苯并[c]吡咯酮、2-苯基-3，3-二(4-羟苯基)苯并[c]吡咯酮(″PPPBP″)和9，9-二(4-羟苯基)芴。也可使用包括至少一种二羟基芳香族化合物的组合。另一方面，其它类型的二醇可以存在于聚碳酸酯中。
一方面，热塑性聚合物基体包括聚酯-聚碳酸酯共聚物，并且具体地其中式(1)的酯单元包括软嵌段(soft block)酯单元的聚酯-聚碳酸酯共聚物，该软嵌段酯单元在本文中也称作脂肪族二羧酸酯单元。这样的包括软嵌段酯单元的聚酯-聚碳酸酯共聚物在本文中也称作聚(脂肪族酯)-聚碳酸酯。
其中R2是源自二羟基化合物的二价基团，并可以是，例如，C2-10亚烷基、C6-20脂环族基团、C6-20芳香族基团或聚氧化烯基团——其中亚烷基含有2至约6个碳原子，具体地2、3或4个碳原子；并且T是源自二羧酸(脂肪族、芳香族、或烷基芳香族)的二价基团，并可以是，例如，C4-18脂肪族基团、C6-20亚烷基、C6-20亚烷基、C6-20脂环族基团、C6-20烷基芳香族基团或C6-20芳香族基团。
R2可以是具有直链、支链、或环状(包括多环)结构的C2-10亚烷基。可选地，R2可源自式(2)的芳香族二羟基化合物、或源自式(3)的芳香族二羟基化合物。
软嵌段酯单元可以是C6-20脂肪族二羧酸酯单元(其中C6-20包括末端羧基)，并可以是直链(即，无支链的)或支链二羧酸、含有环烷基或环亚烷基的二羧酸单元或这些结构单元的组合。一方面，C6-20脂肪族二羧酸酯单元包括含有亚甲基(-CH2-)重复单元的直链亚烷基。在一个具体方面，有用的软嵌段酯单元包括式(1a)的单元：
其中m是4至18。在式(1a)的一个具体方面，m是8至10。聚(脂肪族酯)-聚碳酸酯可包括小于或等于25wt％的软嵌段单元。一方面，聚(脂肪族酯)-聚碳酸酯包括基于聚(脂肪族酯)-聚碳酸酯总重量的0.5至10wt％，具体地1至9wt％，和更具体地3至8wt％的量的式(1a)的单元。
聚(脂肪族酯)-聚碳酸酯是软嵌段酯单元和碳酸酯单元的共聚物。聚(脂肪族酯)-聚碳酸酯在式(1b)中显示：
其中每个R2独立地源自式(2)或(3)的二羟基芳香族化合物，m是4至18，和x和y每个表示聚(脂肪族酯)-聚碳酸酯的平均重量百分比，其中平均重量百分比的比x∶y是10∶90至0.5∶99.5，具体地9∶91至1∶99，更具体地8∶92至3∶97，其中x+y是100。
软嵌段酯单元，如本文所定义的，可源自α、ωC6-20脂肪族二羧酸或其活性衍生物。在一个具体方面，软嵌段酯单元可以源自α、ωC10-12脂肪族二羧酸或其活性衍生物。在另一个具体方面，式(1a)的脂肪族酯单元的羧化物部分——其中末端羧化物基团通过重复的亚甲基(-CH2-)单元的链连接(其中m如式(1a)所定义)——源自相应的二羧酸或其活性衍生物，如酰基卤(具体地，酰基氯)、酯等等。示例性的α、ω二羧酸(相应的酰基氯可从其衍生)包括α、ωC6二羧酸如己二酸(也称作脂肪酸)；α、ωC10二羧酸如癸二酸(decanedioic acid)(也称作癸二酸(sebacic acid))；和α、ωC12二羧酸如十二烷二酸(有时缩写为DDDA)。将理解，脂肪族二羧酸不限于这些示例性的碳链长度，并且可使用C6-20限制内的其它链长。具有包括直链亚甲基基团和双酚A聚碳酸酯基团的软嵌段酯单元的聚(脂肪族酯)-聚碳酸酯的具体方面在式(1c)中显示：
其中m是4至18，并且x和y如式(1b)所定义。在具体的示例性的方面，有用的聚(脂肪族酯)-聚碳酸酯共聚物包括癸二酸酯单元和双酚A碳酸酯单元(式(1c)，其中m是8，x∶y的平均重量比是6∶94)。
期望地，聚(脂肪族酯)-聚碳酸酯具有110至145℃、具体地115至145℃、更具体地120至145℃、更具体地128至139℃和仍然更具体地130至139℃的玻璃转化温度(Tg)。
一方面，任何特定的聚碳酸酯的分子量可以通过，例如，使用基于聚苯乙烯(PS)标准物的普适校正法的凝胶渗透色谱法来测定。通常，聚碳酸酯可具有基于PS标准物的大于约5,000克每摩尔(g/mol)的重均分子量(Mw)。一方面，聚碳酸酯可具有基于PS标准物的大于或等于约20,000g/mol的Mw。另一方面，聚碳酸酯具有基于PS标准物的约20,000至100,000g/mol——包括例如30,000g/mol、40,000g/mol、50,000g/mol、60,000g/mol、70,000g/mol、80,000g/mol或90,000g/mol——的Mw。在另外的方面，聚碳酸酯具有基于PS标准物的约22,000至约50,000g/mol的Mw。在另外的方面，聚碳酸酯具有基于PS标准物的约25,000至40,000g/mol的Mw。
如本文所述的分子量(Mw和Mn)和从其计算的多分散性可使用凝胶渗透色谱法(GPC)——使用交联的苯乙烯-二乙烯基苯柱、和规定的PS或PC标准物——来测定。GPC样品可以在溶剂如二氯甲烷或氯仿中以约1mg/ml的浓度制备，并可以以约0.2至1.0毫升每分钟(ml/min)的流速洗脱。一方面，聚碳酸酯的玻璃转化温度(Tg)可以小于或等于约160℃、小于或等于约150℃、小于或等于约145℃、小于或等于约140℃、或小于或等于约135℃。在另外的方面，聚碳酸酯的玻璃转化温度可以是约85℃至约160℃、约90℃至约160℃、约90℃至约150℃、或约90℃至约145℃。在另外的方面，聚碳酸酯的玻璃转化温度可以是约85℃至约130℃、约90℃至约130℃、约90℃至约125℃、或约90℃至约120℃。
一方面，聚合物组合物可包括热塑性聚合物基体，该热塑性聚合物基体包括一种或多种聚酰胺。一方面，聚酰胺可以以任何期望的量存在于热塑性聚合物基体中。例如，其中聚酰胺存在于热塑性聚合物基体中，它可以以相对于热塑性聚合物基体总重量的大于0重量％至约100重量％的范围内的量存在，包括相对于聚合物组合物中热塑性聚合物基体总重量的5重量％、10重量％、15重量％、20重量％、25重量％、30重量％、35重量％、40重量％、45重量％、50重量％、55重量％、60重量％、65重量％、70重量％、75重量％、80重量85重量％、90重量％和95重量％的示例性的值。在另外的方面，聚酰胺可以以源自上面列出的任何两个值的任何范围存在于热塑性聚合物基体中。例如，聚酰胺可以以相对于聚合物组合物中热塑性聚合物基体总重量的约10重量％至约80重量％、约20重量％至约60重量％、或约50重量％至约75重量％存在。
聚酰胺通常源自具有4至12个碳原子的有机内酰胺的聚合。一方面，内酰胺可具有式
其中n是约3至约11。一方面，内酰胺是n等于5的的ε-己内酰胺。
聚酰胺也可由具有4至12个碳原子的氨基酸合成。一方面，氨基酸具有式
其中n是约3至约11。一方面，氨基酸是n等于5的ε-氨基己酸。
聚酰胺也可从具有4至12个碳原子的脂肪族二羧酸和具有2至12个碳原子的脂肪族二胺聚合。一方面，脂肪族二胺可具有式
H2N-(CH2)n——NH2
其中n是约2至约12。一方面，脂肪族二胺是六亚甲基二胺(H2N(CH2)6NH2)。二羧酸与二胺的摩尔比可以是约0.66至约1.5。在该范围内，摩尔比可以大于或等于约0.81、或等于约0.96。一方面，该范围是小于或等于约1.22，例如，小于或等于约1.04的量。一方面，聚酰胺是尼龙6、尼龙6，6、尼龙4，6、尼龙6，12、尼龙10等等、或包括上述尼龙中至少一种的组合。另一方面，聚酰胺可以是尼龙6。另一方面，聚酰胺可以是尼龙6，6。
如所公开的，聚合物组合物可包括热塑性聚合物基体，该热塑性聚合物基体包括一种或多种聚对苯二甲酸亚烷基酯。一方面，聚对苯二甲酸亚烷基酯可以以任何期望的量存在于热塑性聚合物基体中。例如，其中聚对苯二甲酸亚烷基酯存在于热塑性聚合物基体中，它可以以相对于热塑性聚合物基体总重量的大于0重量％至约100重量％的范围内的量存在，包括相对于聚合物组合物中热塑性聚合物基体总重量的5重量％、10重量％、15重量％、20重量％、25重量％、30重量％、35重量％、40重量％、45重量％、50重量％、55重量％、60重量％、65重量％、70重量％、75重量％、80重量85重量％、90重量％和95重量％的示例性的值。在另外的方面，聚对苯二甲酸亚烷基酯可以以源自上面列出的任何两个值的任何范围存在于热塑性聚合物基体中。例如，聚对苯二甲酸亚烷基酯可以以相对于聚合物组合物中热塑性聚合物基体总重量的约10重量％至约80重量％、约20重量％至约60重量％、或约50重量％至约75重量％存在。
一方面，聚对苯二甲酸亚烷基酯可以选自聚对苯二甲酸乙二酯(PET)、聚对苯二甲酸丁二酯(PBT)、聚萘二甲酸乙二酯(PEN)、聚萘二甲酸丁二酯(PBN)和聚对苯二甲酸1，3-丙二酯(poly1，3-propylene terephthalate)(PPT)。一方面，聚对苯二甲酸亚烷基酯可以是聚对苯二甲酸乙二酯。另一方面，聚对苯二甲酸亚烷基酯可以是聚对苯二甲酸丁二酯。其它合适的聚对苯二甲酸亚烷基酯包括聚(对苯二甲酸1，4-亚环己二甲酯)(PCT)、聚(环己烷-1，4-二羧酸1，4-亚环己二甲酯)——也称作聚(环己烷-1，4-二羧酸环己烷-14-二甲醇酯)(PCCD)和聚(对苯二甲酸1，4-亚环己二甲酯-共-间苯二甲酸酯)(poly(1，4-cyclohexylenedimethylene terephthalate-co-isophthalate))(PCTA)。
一方面，聚对苯二甲酸亚烷基酯可具有小于10,000道尔顿的分子量。另一方面，聚对苯二甲酸亚烷基酯可具有小于20,000道尔顿的分子量。在再一个方面，聚对苯二甲酸亚烷基酯可具有小于30,000道尔顿的分子量。
一方面，聚对苯二甲酸亚烷基酯可具有1,000道尔顿至100,000道尔顿的分子量。
一方面，公开的热传导热塑性组合物包括冲击改性剂。一方面，公开的热传导热塑性组合物包括化学活性冲击改性剂。一方面，化学活性冲击改性剂具有至少一个活性基团，并且当加入到聚合物组合物中时，其改良组合物的冲击性质——以缺口IZOD冲击的值表示。
一方面，热塑性聚合物掺合物组合物包括橡胶状冲击改性剂。橡胶冲击改性剂通常是在室温能下在去除力之后能够基本上恢复形状和大小的聚合材料。然而，橡胶状冲击改性剂应通常具有小于0℃的玻璃转化温度。在某些方面，玻璃转化温度(Tg)小于-5℃.、-10℃.、-15℃.，小于-30℃的Tg通常提供更好的性能。代表性的橡胶状冲击改性剂可包括，例如，功能化的聚烯烃乙烯-丙烯酸酯三元聚合物，如乙烯-丙烯酸酯-马来酸酐(MAH)或甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)。
功能化的橡胶状聚合物可任选地在其主链中含有重复单元，重复单元源自含有单体的酸酐基团，如马来酸酐。在另一个方案中，功能化的橡胶状聚合物可含有酸酐部分，其在后聚合步骤中接枝到聚合物上。
在再一个方面，化学活性冲击改性剂包括马来酸酐接枝的乙烯共聚物，其选自乙烯-丙烯聚合物(MAH-g-EPM)、乙烯-丙烯-二烯烃三元聚合物(MAH-g-EPDM)、乙烯-辛烯共聚物(MAH-g-POE)、乙烯-丁烯共聚物(MAH-g-EBR)和苯乙烯-乙烯/丁二烯-苯乙烯(MAH-g-SEBS)。一方面，示例性的化学活性冲击改性剂在商业上可获得和包括，但不限于以商品名称EXXELOR销售的那些，和可获自Exxon Mobile。
在该公开内容的一些方面，热传导热塑性组合物可包括无化学活性的冲击改性剂。一方面，无化学活性的冲击改性剂可包括THPE支化的聚碳酸酯。在再一个方面，无化学活性的冲击改性剂可包括聚碳酸酯-聚硅氧烷聚碳酸酯。在再一个方面，无化学活性的冲击改性剂可包括丙烯酸共聚物。在再一个方面，无化学活性的冲击改性剂可包括甲基丙烯酸酯-丁二烯-苯乙烯。
如本文所用，术语聚碳酸酯-聚硅氧烷共聚物相当于聚硅氧烷-聚碳酸酯共聚物、聚碳酸酯-聚硅氧烷聚合物或聚硅氧烷-聚碳酸酯聚合物。在各个方面，聚碳酸酯-聚硅氧烷共聚物可以是包括一种或多种聚碳酸酯嵌段和一种或多种聚硅氧烷嵌段的嵌段共聚物。聚硅氧烷-聚碳酸酯共聚物包括聚二有机硅氧烷(polydiorganosiloxane)嵌段，其包括下面的通式(13)的结构单元：
其中聚二有机硅氧烷嵌段长度(E)是约20至约60；其中每个R基团可以相同或不同，和选自C1-13一价有机基团；其中每个M可以相同或不同，和选自卤素、氰基、硝基、C1-C8烷硫基(alkylthio)、C1-C8烷基、C1-C8烷氧基、C2-C8烯基、C2-C8链烯氧基基团、C3-C8环烷基、C3-C8环烷氧基(cycloalkoxy)、C6-C10芳基、C6-C10芳氧基、C7-C12芳烷基、C7-C12芳烷氧基、C7-C12烷基芳基、或C7-C12烷基芳氧基，其中每个n独立地是0、1、2、3或4。聚硅氧烷-聚碳酸酯共聚物也包括聚碳酸酯嵌段，其包括下面的通式(14)的结构单元：
其中总数的至少60％的R1基团包括芳香族部分，其余包括脂肪族、脂环族或芳香族部分。
根据本公开内容的示例性非限制方面，聚碳酸酯-聚硅氧烷嵌段共聚物包括下面的通式(15)的二有机聚硅氧烷嵌段：
其中x表示约20至约60的整数。根据这些方面的聚碳酸酯嵌段可源自BPA单体。
上面式(15)的二有机聚硅氧烷嵌段可源自式(16)的相应的二羟基化合物：
其中x如上所述。该类型的化合物和其它化合物进一步在Kress等的美国专利号4,746,701和Carrillo的美国专利号8,017,0697中描述。该式的化合物可通过适当的二羟基亚芳基化合物与，例如，α、ω-二乙酰氧基聚二有机硅氧烷在相转移条件下的反应获得。
这样的二羟基聚硅氧烷可以通过在式(17)的硅氧烷氢化物和脂肪族不饱和一元酚如丁香酚之间添加催化量的铂以产生式(16)的化合物而制备：
其中x是先前定义的。
有用的聚碳酸酯-聚硅氧烷共聚物在商业上可获得和包括，但不限于，以商品名称LEXANTM EXL聚合物销售的那些，并可获自SABIC Innovative Plastics(原来GEPlastics)，包括具有不同性质的LEXANTM EXL聚合物的掺合物。
在另外的方面，本公开内容的公开的热传导热塑性组合物可包括冲击改性剂，其基本上是源自烯烃、单乙烯基芳香族单体、丙烯酸和甲基丙烯酸、和它们的衍生物，以及共轭二烯烃的弹性材料。弹性材料可以是均聚物或共聚物的形式，包括无规则、嵌段、自由基嵌段、接枝和核-壳共聚物。也可使用冲击改性剂的组合。一方面，冲击改性剂不催化聚碳酸酯的水解降解。
如本文所述，热传导热塑性组合物可进一步包括热传导无机填料。有用的热传导填料选自由三氧化二铝(氧化铝)、氧化锌、氧化镁和二氧化硅组成的氧化物粉末、薄片和纤维；由氮化硼、氮化铝和氮化硅组成的氮化物粉末、薄片和纤维；由金、银、铝、铁、铜、锡、用作无铅焊料的锡基合金组成的金属和金属合金粉末、薄片和纤维；碳纤维、石墨片或纤维；碳化硅粉末；硫化锌、碳酸镁和氟化钙粉末；等等。为了该描述的目的，“由……组成”通常具有与“包括”相同的意思。这些填料可以独立使用，或可以使用它们中的两种或多种的组合。
一方面，热传导无机填料包括具有等于或大于50W/mK的导热性的高导热性填料。另一方面，高导热性填料选自氮化铝(AlN)、碳化铝(Al4C3)、氧化铝(Al2O3)、氮化硼(BN)、氮氧化铝(AlON)、氮化镁硅(MgSiN2)、氮化硅(SiC)、氮化硅(Si3N4)、石墨、膨胀石墨、石墨烯、碳纤维和其任何组合。
一方面，热传导无机填料包括具有约10至约30W/mK范围内的导热性的中导热性填料。另一方面，中导热性填料选自硫化锌(ZnS)、氧化钙(CaO)、氧化镁(MgO)、氧化锌(ZnO)、氧化钛(TiO2)和其任何组合。
在另外的方面，热传导无机填料包括具有小于约10W/mK的导热性的低导热性填料。在再一个方面，低导热性填料选自氢氧化镁(Mg(OH)2)、滑石(H2Mg3(SiO3)4)、一水软铝石氢氧化铝(γ-AlO(H))、硬水铝石氢氧化铝(α-AlO(OH))、三水铝石氢氧化铝(Al(OH)3)、碳酸钙(CaCO3)、云母、氧化钡(BaO)、硫酸钡(BaSO4)、硅酸钙(CaSiO3)、氧化锆(ZrO2)、氧化硅(SiO2)、玻璃珠、氧化镁铝(MgO·xAl2O3)、碳酸钙镁CaMg(CO3)2、涂覆陶瓷的石墨、粘土和其任何组合。
热传导填料可以以微粒或纤维形式存在。一方面，热传导填料可具有宽的粒度分布。如果填料的粒径太小，则掺合期间树脂的粘度可增加到填料的完全分散不能实现的程度。因此，可能不能获得具有高导热性的树脂。如果填料的粒径太大，则将热传导树脂注入树脂注射腔的细的部分特别是与热辐射部件相关的那些，变得不可能。优选地，最大平均粒度小于300微米(μm)，和更优选地，小于200μm；如例如，通过使用用由Coulter K.K.生产的Selas Granulometer“920型”或激光衍射散射法粒径分布测量装置“LS-230”的激光衍射型粒径分布，使用AccuSizer Model 780A(Particle Sizing Systems，Santa Barbara，Calif.)所测量的。优选地，平均粒度在1μm至100μm之间，和更优选地，5μm至60μm之间。也可使用在其粒度中具有多峰大小分布的颗粒或颗粒体。特别优选的热传导填料是具有约1至约100μm和优选地约5至约60μm粒度的氟化钙、碳酸镁或氧化镁。
一方面，为了改进填料表面和基体树脂之间的界面结合的目的，热传导填料、或具有小于5W/mK导热性的填料的表面可用偶联剂处理。偶联剂的实例包括硅烷系列、钛酸盐系列、锆酸盐系列、铝酸盐系列和锆铝酸盐(zircoaluminate)系列偶联剂。有用的偶联剂包括含有周期表的IIIa至VIIIa、Ib、IIb、IIIb和IVb族的那些元素和镧系元素的金属氢氧化物和醇化物。具体的偶联剂是选自Ti、Zr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Al和B的金属的金属氢氧化物和醇化物。
公开的热塑性聚合物掺合物组合物可进一步包括一种或多种增强填料。另一方面，增强填料组分可包括，例如，TiO2；包括石棉的纤维或类似纤维；硅酸盐和二氧化硅粉末、硅酸铝(莫来石)、合成硅酸钙、硅酸锆、熔融石英、晶态二氧化硅石墨、天然硅砂等等；硼粉末、氮化硼粉末、硼-硅酸盐粉末等等；氧化铝；氧化镁(镁土)；硫酸钙(如它的酸酐、二水合物或三水合物)；碳酸钙、白垩、石灰石、大理石、合成沉淀的碳酸钙等等；滑石，包括但不限于纤维状的、模块化的(modular)、针形的、层状滑石等等；硅灰石；表面处理的硅灰石；玻璃球体，包括但不限于空心和实心的玻璃球体、硅酸盐球体、空心微珠、铝矽酸盐(armospheres)等等；高岭土，包括但不限于硬质高岭土、软质高岭土、煅烧高岭土、包括多种本领域已知促进与聚合的基体树脂相容性的涂层的高岭土等等；单晶纤维或“晶须”，包括但不限于碳化硅、氧化铝、碳化硼、铁、镍、铜；玻璃纤维，(包括连续纤维和短纤维)，包括但不限于E、A、C、ECR、R、S、D、和NE玻璃和石英等等；硫化物，包括但不限于硫化钼、硫化锌等等；钡化合物，包括但不限于钛酸钡、亚铁酸钡、硫酸钡、重晶石等等；金属和金属氧化物，包括但不限于微粒或纤维铝、青铜、锌、铜和镍等等；片状填料，包括但不限于如玻璃鳞片、片状碳化硅、二硼化铝、薄铝片、薄钢片(steel flake)等等；纤维填料，例如短的无机纤维，包括但不限于源自包括硅酸铝、氧化铝、氧化镁和半水硫酸钙等中至少一个的掺合物的那些；天然填料和增强物，包括但不限于通过将木材粉碎而获得的木屑、纤维制品如纤维素、棉花、剑麻、黄麻、淀粉、软木粉(cork flour)、木质素、研磨的坚果壳、谷物、稻谷壳；从能形成纤维的有机聚合物形成的增强有机纤维填料，包括但不限于聚(醚酮)、聚酰亚胺、聚苯并唑、聚(苯硫醚)、聚酯、聚乙烯、芳香族聚酰胺、芳香族聚酰亚胺、聚醚酰亚胺、聚四氟乙烯、丙烯酸树脂、聚(乙烯醇)等等；以及另外的填料和增强剂，包括但不限于云母、粘土、长石、烟尘、惰性硅酸盐微球、石英、石英岩、珍珠岩、硅藻岩、硅藻土、炭黑等等，或包括上述填料或增强剂中至少一种的组合。
一方面，公开的热传导热塑性组合物进一步包括增强填料，所述增强填料包括玻璃纤维、矿物填料、或碳纤维或其组合。在另外的方面，增强填料包括玻璃纤维，其中玻璃纤维具有可以是圆形、非圆形、或扁平的横截面。另一方面，玻璃纤维，例如，可以是Nittobo(扁平的)玻璃纤维、CSG3PA820和CSG3PA830。在甚至另外的方面，玻璃纤维具有圆形或扁平的横截面。
除了上述组分，公开的热塑性聚合物掺合物组合物可任选地包括余量的一种或多种通常并入该类型热塑性组合物的添加剂材料，条件是选择添加剂以没有显著不利地影响热塑性组合物的期望的性质。可使用添加剂的组合。这样的添加剂可在用于形成组合物的组分的混合期间合适在的时间混合。可存在公开于的热塑性组合物中的添加剂材料的示例性和非限制的实例包括抗氧化剂、稳定剂(包括例如热稳定剂、水解稳定剂或光稳定剂)、UV吸收添加剂、增塑剂、润滑剂、脱模剂、加工助剂、抗静电剂、着色剂(例如，颜料和/或染料)或其任何组合。这样的材料通常以约0.1wt％至约20wt％、任选地约1wt％至约10wt％聚碳酸酯掺合物组合物的量使用。
在各个方面，本公开内容的公开的掺合的聚碳酸酯组合物可用于制备物品。可将公开的热传导热塑性组合物通过许多种方式形成有用形状的物品，所述方式如注塑、挤出、滚塑、压塑、吹塑、板材或薄膜挤塑、仿型、气体辅助成型(gas assist molding)、结构泡沫塑料成型和热塑成型。也可将本文描述的热传导热塑性组合物制成薄膜和板材以及层压材料系统的组分。在另外的方面，制造物品的方法包括将组合物挤成期望的物品。在另外的方面，挤出用同向和反向旋转双螺杆挤出机、单螺杆挤出机、共捏合机(co-kneaders)、盘组处理机(disc-pack processor)和多种其它类型的挤出装置进行。形成的物品包括，例如，任何计算机、智能电话、和商业机器外壳、汽车零件如仪表盘、杯座、手套箱、内部覆盖物等等。在各种另外的方面，形成的物品包括，但不限于，食品服务项目、医疗装置、动物笼、电接插件、电气设备的外壳、电动机零件、配电设备、通信设备、计算机等等，包括已在卡扣配合接插件中成型的装置、受保护的图形如标记、户外机柜(outdoor enclosure)如电信和电接线盒、建筑应用如屋顶部分、围墙、户外家具、飞行器部件、船和海上设备、舷外发动机外壳、测深器外壳、个人水运工具、游泳池；温泉浴场(spa)；热水浴缸；台阶、台阶覆盖物；窗户、地板、装潢用的窗户装饰或用品；处理的玻璃罩、园艺拖拉机、割草机、和工具、运动设备和玩具、高尔夫球场标示物；实用坑盖、键盘、外壳、照明设备、头盔和个人防护装备、涂层纺织品、薄膜和印刷品、涂层物品、和类似的应用。
在各个方面，本公开涉及和包括至少下面的方面。
方面1：热传导热塑性组合物，其包括：(a)聚合物基体；(b)冲击改性剂组合物，其具有化学活性冲击改性剂，和，任选地，无化学活性的冲击改性剂，和(c)热传导无机填料；其中热塑性聚合物掺合物组合物展示等于或大于0.4W/mK的通过平面导热性、等于或大于1.0W/mK的面内导热性，并且其中热塑性聚合物掺合物组合物展示与缺少化学活性冲击改性剂的相同的参考聚合物掺合物组合物相比更高的根据ASTM D256测量的缺口IZOD冲击强度。
方面2：热传导热塑性组合物，其包括：(a)约30wt％至约80wt％的聚合物基体；(b)约0.5wt％至约10wt％的化学活性冲击改性剂和(c)约10wt％至约50wt％的热传导无机填料；其中热传导热塑性组合物展示等于或大于0.4W/mK的通过平面导热性、等于或大于1.0W/mK的面内导热性，并且其中热塑性聚合物掺合物组合物展示与缺少化学活性冲击改性剂的相同的参考聚合物掺合物组合物相比更高的根据ASTM D256测量的缺口IZOD冲击强度。
方面3：方面1-2中任一个所述的热传导热塑性，其中聚碳酸酯组分包括双酚A聚碳酸酯聚合物。
方面4：方面1-3中任一个所述的热传导热塑性组合物，其中化学活性冲击改性剂包括马来酸酐接枝的乙烯共聚物。
方面5：方面1-4中任一个所述的热传导热塑性组合物，其中马来酸酐接枝的乙烯共聚物选自乙烯-丙烯聚合物(MAH-g-EPM)、乙烯-丙烯-二烯烃三元聚合物(MAH-g-EPDM)、乙烯-辛烯共聚物(MAH-g-POE)、乙烯-丁烯共聚物(MAH-g-EBR)、苯乙烯-乙烯/丁二烯-苯乙烯(MAH-g-SEBS)。
方面6：方面1-5中任一个所述的热传导热塑性组合物，进一步包括大于0至约20wt％的第二冲击改性剂。
方面7：方面1-6中任一个所述的热传导热塑性组合物，其中第二冲击改性剂包括聚碳酸酯-硅氧烷共聚物、支化聚碳酸酯、丙烯酸共聚物、甲基丙烯酸酯-丁二烯-苯乙烯或其任何组合中的一种或多种。
方面8：方面1-7中任一个所述的热传导热塑性组合物，其中导热性填料选自但不限于氮化铝、碳化铝、氧化铝、氮化硼、氮氧化铝、氮化镁硅、氮化硅、氮化硅、石墨、膨胀石墨、石墨烯、氢氧化镁、滑石、一水软铝石氢氧化铝、硬水铝石氢氧化铝、三水铝石氢氧化铝、碳酸钙、云母、氧化钡、硫酸钡、硅酸钙、氧化锆、氧化硅、玻璃珠、氧化镁铝、碳酸钙镁、涂覆陶瓷的石墨、粘土、硫化锌、氧化钙、氧化镁、氧化锌、氧化钛、碳纤维和其任何组合。
方面9：方面1-8中任一个所述的热传导热塑性组合物，其中热传导无机填料包括具有等于或大于50W/mK的导热性的高导热性填料。
方面10：方面1-9中任一个所述的热传导热塑性组合物，其中热传导无机填料包括具有约10至约30W/mK范围内的导热性的中导热性填料。
方面11：方面1-10中任一个所述的热传导热塑性组合物，其中热传导无机填料包括具有小于约10W/mK的导热性的低导热性填料。
方面12：方面1-10中任一个所述的热传导热塑性组合物，其中导热性填料是滑石、氮化硼、TiO2或石墨。
方面13：方面1-12中任一个所述的热塑性聚合物掺合物组合物，其中热传导无机填料以微粒形式，纤维形式或其组合存在。
方面14：方面1-13中任一个所述的热传导热塑性组合物，其中增强填料包括粘土、云母、玻璃纤维、碳纤维或其任何组合中的一种或多种。
方面15：方面1-14中任一个所述的热传导热塑性组合物，进一步包括大于0至约2wt％的抗氧化剂、热稳定剂、流动性促进剂、脱模剂、着色剂、颜料或其任何组合中的一种或多种。
方面16：由方面1-15中任一个形成的物品。
方面17：制备热传导热塑性组合物的方法，其包括：a)提供(i)聚合物基体；(ii)化学活性冲击改性剂，和，任选地，无化学活性的改性剂，和(iii)热传导无机填料；和b)混合所有组分以产生不超过100wt％的混合物，其中所有的重量百分比值基于组合物的总重量；并且其中热传导热塑性组合物展示等于或大于0.4W/mK的通过平面导热性、等于或大于1.0W/mK的面内导热性，并且形成的热塑性聚合物掺合物组合物展示与缺少化学活性冲击改性剂的相同的参考聚合物掺合物组合物相比更高的根据ASTM D256测量的缺口IZOD冲击强度。
方面18：制备热传导热塑性组合物的方法，其包括：a)提供(i)约30wt％至约80wt％的聚合物基体；(ii)约0.5wt％至约10wt％的化学活性冲击改性剂和(iii)约10wt％至约50wt％的热传导无机填料；b)混合所有组分以产生不超过100wt％的混合物，其中所有的重量百分比值基于组合物的总重量；并且其中热传导热塑性组合物展示等于或大于0.4W/mK的通过平面导热性、等于或大于1.0W/mK的面内导热性，并且形成的热塑性聚合物掺合物组合物展示与缺少化学活性冲击改性剂的相同的参考聚合物掺合物组合物相比更高的根据ASTM D256测量的缺口IZOD冲击强度。
虽然本公开内容的方面可在特定的法定分类如系统法定分类中被描述和要求保护，但是这只是为了方便，而且本领域技术人员将理解，本公开内容的每个方面可在任何法定分类中被描述和要求保护。除非另外清楚地说明，决不想要本文列出的任何方法或方面被解释为要求其步骤以特定顺序进行。因此，当方法权利要求没有在权利要求或说明书中特别说明步骤将被限制到特定顺序时，决不想要在任何方面，顺序被推断。这适用针对解释的任何可能的非表达基础，包括关于步骤或操作流程的排列、源自语法组织或标点的简单意思、或说明书中描述的方面的数目或类型的逻辑情况。
实施例
一般的材料和方法
本文描述的所有样品通过将表1中列出的原料的预掺合聚合物混合物从一个或多个进料器进料至Toshiba SE37双螺杆挤出机、或将每种原料从一个或多个多进料器分开地进料至挤出机经由熔融挤出来制备。一种或任何前面提到的粉末或小片形状的有机聚合物、或任何聚合物组合可首先被干燥掺合在一起，或与前面提到的填料或添加剂的任何组合干燥掺合，然后从一个或多个多进料器进料至挤出机。可选地，每种组分可以从一个或多个多进料器分开地进料至挤出机。通常，聚合物基体、冲击改性剂和其它添加剂通过主喉漏斗进料至挤出机，而热传导填料通过下游侧面进料器进料至挤出机。
在本文描述的实施例中，Toshiba SE37双螺杆同向旋转挤出机用于基于设计的配方制备组合物。将除热传导填料外的所有组分预掺合和进料至主喉漏斗。热传导填料通过下游侧面进料器进料至挤出机。
混合期间挤出机的桶温度可设在任何温度，其中至少部分有机聚合物已达到大于或等于约半结晶树脂的熔化温度、或等于无定形树脂的玻璃转化温度的温度。
进一步理解的是，如需要，包括上述提到的有机聚合物和填料中的一种或多种的可模塑的组合物可经历多个掺合和形成步骤。例如，可模塑的组合物可首先被挤出和形成小片。小片可进料至造型机以形成任何期望的形状或产品。可选地，源于单熔体掺合器的可模塑的组合物可进一步形成片或股并经历挤出后过程如退火、和单轴或双轴定向。
在本文描述的实施例中，样品使用双螺杆挤出机(Toshiba TEM-37BS，L/D＝40.5)来制备，挤出机桶的温度设在250～300℃。然后将从挤出机挤出的小片注塑成80x10x3mm条和切成10x10x3毫米(mm)正方形样品用于通过平面导热性(TC)测量。为了评价面内导热性(TC)，将小片塑造成Φ100x0.4片和切成Φ25x0.4mm圆形样品。
样品的热扩散系数(α，平方厘米每秒(cm2/s))和比热(Cp，焦耳每克每开尔文(J/g-K))使用NANOFLASH LFA447对照具有相似厚度的耐高温陶瓷参考来测量。样品的密度(ρ，克每立方厘米(g/cm3))使用水浸法(ASTM D792)来测量。然后通过平面和面内方向的导热性(k，W/m-K)已被计算为热扩散系数、比热和密度的积：κ＝α(T)Cp(T)ρ(T)。每个点重复三次以保证结果的可重复性。
将从挤出机挤出的小片也注塑成标准测试条用于根据可用的ASTM方法的冲击强度和另外的物理和机械性质测试。
热变形温度(″HDT″)使用ASTM D648标准在1.82MPa下在3.2mm条上测定。HDT以℃的单位报告。
缺口IZOD冲击(“NII”)试验在3.2mm条上根据ASTM D 256在23℃和-20℃下进行。NII以J/m单位报告。无缺口IZOD冲击根据ASTM D4812在室温下进行。
包括通过平面和面内的导热性(Tc)已根据ASTM E1461标准测量。
抗拉性质(拉伸强度和拉伸长度)在3.2mm条上根据ASTM D638来测量。拉伸强度和拉伸模量以MPa的单位报告，和拉伸长度以百分比(％)报告。
熔体体积流动速率(melt volume rate)(“MVR”)在300℃/1.2千克力(kgf)负荷下根据ASTM D1238来测量。MVR以立方厘米每10分钟(cm3/10min)的单位报告。
如本文所用的″熔体体积流动速率″(MVR)可测量热塑性组合物在预先规定的温度和负荷下通过孔口的挤出速度。MVR测量是在熔体相的聚合物的流速，如使用方法ASTM-D1238-10所测定的。熔化的聚合物的MVR通过在固定温度下使用标准重量测定在指定的时间内流过特定温度的毛细管的聚合物的量来测量。MVR以在特定温度每重量值下立方厘米每10分钟(cm3/10min)表示。MVR可在300℃下在1.2千克(kg)下根据方法ASTM-D1238-10来测量。在特定温度下聚合物的MVR值越高，在该特定温度该聚合物的流动越大。
原料
下面实施例中的组合物由表1中描述的组分来制备。表1.原料组分。
实施例组1
为了研究化学活性冲击改性剂(CRIM)对填充有滑石的聚碳酸酯组合物的效果，制备实施例1-4。滑石的量已保持恒定，具体地，针对所有实施例，滑石的量是15wt％。表2显示使用现存的ASTM标准针对实施例1-4测量的性质。化学活性冲击改性剂的量从1wt％(实施例1)逐渐增加到5wt％(实施例4)，结果呈现在表3中。可以看出，组合物的冲击性质随着将CRIM的量从1增加到3wt％(实施例1-3)而改良，并随着CRIM的进一步添加而达到平稳值(实施例3-4)。对样品的导热性没有观察到显著的变化。
表2.实施例1-4的测试方法。
表3.活性冲击改性剂(RIM)对填充有滑石的聚碳酸酯的影响
为了研究各种冲击改性剂对掺合物的机械和物理性质的效果，制备实施例1A-8A。测量的性质和ASTM标准列在表4中。结果显示在表5中。不同冲击改性剂的重量百分比不同。实施例1A-4A具有不同量的冲击改性剂，不存在任何化学活性冲击改性剂(CRIM)。实施例5A只含有化学活性冲击改性剂，其中实施例6A-8A含有恒定量的化学活性冲击改性剂和不同量的其它改性剂。可以看出，当单独使用时，与分别含有10％的PC/硅氧烷、10％分支的聚碳酸酯、5％的丙烯酸共聚物和5％MBS基冲击改性剂的实施例1A-4A相比，含有2％CRIM的实施例5A产生更高的冲击强度。另外，可以清除地看出，含有2wt％的化学活性冲击改性剂与用作冲击改性剂的10wt％的PC/硅氧烷共聚物、或5％的丙烯酸丁酯基冲击改性剂(来自Rohm&Haas的EXL 3330)、或10wt％的PC/硅氧烷共聚物和THPE分支的PC树脂冲击改性剂的混合物组合的实施例6A-8A表明改良的冲击和延展性性质。选自EXL PC、分支的PC或丙烯酸丁酯基冲击改性剂的一种或多种冲击改性剂与活性冲击改性剂的组合表明极好的协同效应。
表4.实施例1A-8A的测试方法。
表5.填充有15％滑石的聚碳酸酯中不同冲击改性剂的比较。
相似的趋势已在氮化硼填充的聚碳酸酯中确定，如表6-7所示。当与单独使用PC/硅氧烷、分支的PC或丙烯酸酯基冲击改性剂比较时，单独使用的化学活性冲击改性剂表明改良的冲击和延展性性质。化学活性冲击改性剂与PC/硅氧烷、分支的PC或丙烯酸酯基冲击改性剂的组合表明强的协同效应和改良的冲击和延展性性质。
表6.实施例1B-10B的测试方法。
表7.填充有氮化硼的聚碳酸酯的CRIM的实施例。
相似地，针对具有包括20％滑石和20％的TiO2的无机填料的聚碳酸酯掺合物，化学活性冲击改性剂与PC/硅氧烷基、分支的聚碳酸酯和丙烯酸酯基冲击改性剂的组合导致最佳的冲击和延展性性能(表8-9)。
表8.实施例1C-7C的测试方法。
表9.填充有滑石&TiO2的聚碳酸酯的实施例。
也表明，针对包括三种不同无机填料的聚碳酸酯掺合物，化学活性冲击改性剂与PC/硅氧烷、分支的PC或丙烯酸酯基冲击改性剂组合的添加显著提高掺合物的冲击和延展性性质。也观察到，活性冲击改性剂的添加不影响掺合物的导热性(表10)。
表10.不同CRIM提高填充有多种类型热传导填料的聚碳酸酯的冲击强度的实施例。
表11显示没有添加化学活性冲击改性剂的聚碳酸酯掺合物的比较实施例1E-5E。可以看出，在缺少CRIM时，与含有CRIM的聚碳酸酯组合物相比，该聚碳酸酯组合物显示差的冲击和延展性性质。
表11.没有CRIM的填充聚碳酸酯的更多的比较实施例。
表12显示添加或不添加化学活性冲击改性剂的PA6组合物的比较实施例1F-6F。可以看出，丙烯酸酯基冲击改性剂显著改良组合物的冲击和延展性性质，特别是针对玻璃纤维增强的基体。也观察到活性冲击改性剂的添加不影响掺合物的导热性(表12)。
表12.填充PA6的更多的比较实施例。

Claims (13)

1.热传导热塑性组合物，其包括：
a)30wt％至80wt％的聚碳酸酯组分；
b)0.5wt％至10wt％的包括马来酸酐接枝的乙烯共聚物的化学活性冲击改性剂；
c)大于0wt％至20wt％的包括聚碳酸酯-硅氧烷共聚物的无化学活性的冲击改性剂；和
d)10wt％至50wt％的热传导无机填料；
其中所述热传导热塑性组合物展示等于或大于0.4W/mK的通过平面导热性、等于或大于1.0W/mK的面内导热性，并且其中所述热传导热塑性组合物展示与缺少所述化学活性冲击改性剂的相同的参考热传导热塑性组合物相比更高的根据ASTM D256测量的缺口IZOD冲击强度。
2.权利要求1所述的热传导热塑性组合物，其中所述聚碳酸酯组分包括双酚A聚碳酸酯聚合物。
3.权利要求1或2所述的热传导热塑性组合物，其中所述马来酸酐接枝的乙烯共聚物包括乙烯-丙烯聚合物(MAH-g-EPM)、乙烯-丙烯-二烯烃三元聚合物(MAH-g-EPDM)、乙烯-辛烯共聚物(MAH-g-POE)、乙烯-丁烯共聚物(MAH-g-EBR)和苯乙烯-乙烯/丁二烯-苯乙烯(MAH-g-SEBS)中的一种或多种。
4.权利要求1或2所述的热传导热塑性组合物，其中所述热传导无机填料包括氮化铝(AlN)、碳化铝(Al4C3)、氧化铝(Al2O3)、氮化硼(BN)、氮氧化铝(AlON)、氮化镁硅(MgSiN2)、氮化硅(SiC)、氮化硅(Si3N4)、石墨、膨胀石墨、石墨烯、氢氧化镁(Mg(OH)2)、滑石、一水软铝石氢氧化铝(γ-AlO(H))、硬水铝石氢氧化铝(α-AlO(OH))、三水铝石氢氧化铝(Al(OH)3)、碳酸钙(CaCO3)、云母、氧化钡(BaO)、硫酸钡(BaSO4)、硅酸钙(CaSiO3)、氧化锆(ZrO2)、氧化硅(SiO2)、玻璃珠、氧化镁铝、碳酸钙镁(CaMg(CO3)2)、涂覆陶瓷的石墨、粘土、硫化锌(ZnS)、氧化钙(CaO)、氧化镁(MgO)、氧化锌(ZnO)和氧化钛(TiO2)中的一种或多种。
5.权利要求1或2所述的热传导热塑性组合物，其中所述热传导无机填料具有等于或大于50W/mK的导热性。
6.权利要求1或2所述的热传导热塑性组合物，其中所述热传导无机填料具有10至30W/mK范围内的导热性。
7.权利要求1或2所述的热传导热塑性组合物，其中所述热传导无机填料具有小于10W/mK的导热性。
8.权利要求1或2所述的热传导热塑性组合物，其中所述热传导无机填料是滑石、氮化硼或石墨。
9.权利要求1或2所述的热传导热塑性组合物，其中所述热传导无机填料以微粒形式、纤维形式或其组合存在。
10.权利要求1或2所述的热传导热塑性组合物，进一步包括增强填料，所述增强填料包括二氧化钛、粘土、云母、玻璃纤维和碳纤维中的一种或多种。
11.权利要求1或2所述的热传导热塑性组合物，进一步包括大于0至2wt％的抗氧化剂、热稳定剂、流动性促进剂、脱模剂、着色剂、颜料或其任何组合中的一种或多种。
12.由权利要求1-11中任一项所述的热传导热塑性组合物形成的物品。
13.制备热传导热塑性组合物的方法，其包括：
将以下组分混合在一起
a)30wt％至80wt％的聚碳酸酯组分，
b)0.5wt％至10wt％的包括马来酸酐接枝的乙烯共聚物的化学活性冲击改性剂，
c)大于0wt％至20wt％的包括聚碳酸酯-硅氧烷共聚物的无化学活性的冲击改性剂，和
d)10wt％至50wt％的热传导无机填料，
以形成不超过100wt％的热传导热塑性组合物，其中所有的重量百分比值基于所述组合物的总重量，并且其中所述热传导热塑性组合物展示等于或大于0.4W/mK的通过平面导热性、等于或大于1.0W/mK的面内导热性，并且形成的热传导热塑性组合物展示与缺少所述化学活性冲击改性剂的相同的参考热传导热塑性组合物相比更高的根据ASTM D256测量的缺口IZOD冲击强度。
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