CN105521704B - 一种基于可见光的烟气脱汞方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种基于可见光的烟气脱汞方法，包括：制作烟气脱汞所需要的催化剂；将催化剂与水混合制成反应液；由可见光照射脱汞装置中相互接触的反应液与原始烟气，反应液释放的强氧化性羟基自由基·OH、超氧自由基·O2 ‑、空穴h+与原始烟气中的Hg0发生氧化反应后，得到的脱汞烟气被排入大气。本发明具有脱汞效果好、成本低、操作维护比较简单等特点，可广泛应用于大气治理领域。

Description

一种基于可见光的烟气脱汞方法

技术领域

[0001] 本发明涉及污染防治技术，特别是涉及一种基于可见光的烟气脱汞方法。

背景技术

[0002] 目前，汞污染因其危害程度大的原因已在世界范围内引起广泛的关注。实际生产 生活中，燃煤电站是人为汞排放的主要来源。在我国，约有38%的汞污染与燃煤有关。燃煤 烟气中的汞主要以单质汞Hg'二价汞Hg2+和颗粒态汞Hgp三种形式存在;其中，单质汞Hgt3熔 点低、易挥发且难溶于水，与二价汞Hg2+和颗粒态汞Hgp相比，单质汞Hgt3更难从烟气中去除。

[0003] 汞的脱除方法主要有三种:第一种是吸附法，其采用活性炭等吸附汞;但由于其吸 附能力有限，无法长时间使用，且价格也较昂贵;而且，活性炭喷射技术还会影响飞灰的再 利用价值。第二种是催化氧化法，即金属氧化物与HCl或O2结合将单质汞Hgt3催化氧化成二价 汞Hg2+后被吸收液脱除，由于该方法需要额外添加脱汞装置，故会增加燃煤电站的运行成 本，而且使用后的催化剂放置也是一个需要解决的问题。第三种方法是利用常规污染物脱 除设备的方法，该方法可以利用湿法脱硫和除尘装置脱除二价汞Hg2+和颗粒态汞Hgp，但该 方法对Hgt3的脱除效果甚微。

[0004] 由此可见，在现有技术中，烟气脱汞方法存在脱汞效果差、成本高、操作维护复杂 等问题。

发明内容

[0005] 有鉴于此，本发明的主要目的在于提供一种脱汞效果好、成本低、操作维护比较简 单的基于可见光的烟气脱汞方法。

[0006] 为了达到上述目的，本发明提出的技术方案为：

[0007] —种基于可见光的烟气脱汞方法，包括如下步骤：

[0008] 步骤1、制作烟气脱汞所需要的催化剂。

[0009] 步骤2、将催化剂与水按1〜5克/升的比例混合制成反应液。

[0010] 步骤3、由可见光照射石英玻璃类脱汞装置中相互接触的反应液与原始烟气，反应 液释放的强氧化性羟基自由基· 0H、超氧自由基· O2'空穴h+与原始烟气中的Hgt3发生氧化 反应后，得到的脱汞烟气被排入大气。

[0011] 步骤1具体包括如下步骤：

[0012] 步骤11、取17.16克AgNO3溶于300mL去离子水中，并均匀搅拌，得到AgNO3溶液。 [0013]步骤12、取7.23克恥2冊〇4，12!12〇、2.14克恥2〇)3同时溶于15〇1^去离子水中，得到 第一混合溶液。

[0014] 步骤13、将第一混合溶液加入AgNO3溶液中，并采用磁力方式搅拌30分钟后，得到 第二混合溶液。

[0015] 步骤14、将第二混合溶液置于60 °C〜80 °C水浴条件中预热培养30分钟，同时在第 二混合液中加入5mL〜20mL的乙二醇，得到第三混合溶液。

[0016] 步骤15、对第三混合溶液采用磁力方式进行搅拌的同时加入0.86毫升、2.58毫升、 4.30毫升、6.01毫升或者7.73毫升的HCl，或加入0.59克、1.77克、2.95克、4.13克或者5.31 克的NaCl，或加入0.75克、2.26克、3.77克、5.27克或者6.78克的KCl，得到的第四混合溶液； 之后，采用磁力方式搅拌30分钟后静置12小时。

[0017] 步骤16、用去离子水对经过静置的第四混合溶液洗涤至中性后，置于60°C烘箱中 干燥24小时，得到干燥固态物质。

[0018] 步骤17、对干燥固态物质进行研磨并筛分至120目以上，筛分后得到的物质即为 八8(：1含量为10%、30%、50%、70%或90%的六8(：1/^以六82〇)3-六83?04);其中，如果步骤15中 第三混合溶液中加入0.86毫升、2.58毫升、4.30毫升、6.01毫升或者7.73毫升的HCl时，则 AgCl在筛分后得到的物质AgCVAgAAg2⑶3-Ag3P〇4)中的含量对应为10 %、30 %、50 %、 70%、90%。

[0019] 如果步骤15中第三混合溶液中加入0.59克、1.77克、2.95克、4.13克或者5.31克的 NaCl时，则AgCl在筛分后得到的物质AgCVAgAAg2CO3-Ag3PO4)中的含量对应为10%、30%、 50%、70%、90%〇

[0020] 如果步骤15中第三混合溶液中加入0.75克、2.26克、3.77克、5.27克或者6.78克的 KCl时，则AgCl在筛分后得到的物质AgCl/AgAAg2CO3-Ag3PO4)中的含量对应为10 %、30 %、 50%、70%、90%〇

[0021] 综上所述，本发明所述基于可见光的烟气脱汞方法中，由可见光照射脱汞装置中 相互接触的反应液与原始烟气，通过强氧化性羟基自由基· 0H、超氧自由基· O2'空穴h+与 原始烟气中的Hgt3发生一系列的氧化反应，脱除烟气中的Hg'并且脱除Hgt3的效果较好、成本 低。另外，由于本发明方法操作起来比较简单，故其维护也比较简单。

附图说明

[0022] 图1为本发明所述基于可见光的烟气脱汞方法的总体流程示意图。

[0023] 图2为本发明所述催化剂制备方法的流程示意图。

具体实施方式

[0024] 为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合附图及具体实施例对 本发明作进一步地详细描述。

[0025] 图1为本发明所述基于可见光的烟气脱汞方法的总体流程示意图。如图1所示，本 发明所述基于可见光的烟气脱汞方法，包括如下步骤：

[0026] 步骤1、制作烟气脱汞所需要的催化剂。

[0027] 步骤2、将催化剂与水按1〜5克/升的比例混合制成反应液。

[0028] 步骤3、由可见光照射石英玻璃类脱汞装置中相互接触的反应液与原始烟气，反应 液释放的强氧化性羟基自由基· 0H、超氧自由基· O2'空穴h+与原始烟气中的Hgt3发生氧化 反应后，得到的脱汞烟气被排入大气。

[0029] 本发明所述基于可见光的烟气脱汞方法中，可见光照射的反应液与烟气发生如下 反应过程：

Figure CN105521704BD00041

Figure CN105521704BD00051

[0034] 这里，表示可见光的能量。

[0035] 总之，本发明所述基于可见光的烟气脱汞方法中，由可见光照射脱汞装置中相互 接触的反应液与原始烟气，通过强氧化性羟基自由基· 0H、超氧自由基· O2'空穴h+与原始 烟气中的Hgt3发生一系列的氧化反应，脱除烟气中的Hgt3;而且，本发明方法采用Ag2CO3与 Ag3PO4复合的方法有利于Ag3PO4的分离，且可使光催化能垒降低，使得脱汞效果更好。另外， 由于本发明方法操作起来比较简单，故其维护也比较简单。

[0036] 本发明中，催化剂为AgCVAgAAg2⑶3-Ag3P〇4);其中，AgCl占催化剂总质量的质量 比为 10 %、30 %、50 %、70 % 或90 % ; Ag2CO3与Ag3PO4的摩尔比为 1:1。

[0037] 图2为本发明所述催化剂制备方法的流程示意图。如图2所示，本发明所述催化剂 制备方法，即上述步骤1，具体包括如下步骤：

[0038] 步骤11、取17.16克AgNO3溶于300mL去离子水中，并均匀搅拌，得到AgNO3溶液。

[0039] 步骤12、取7.23克Na2HPO4 · 12H20、2.14克Na2CO3同时溶于150mL去离子水中，得到 第一混合溶液。

[0040] 步骤13、将第一混合溶液加入AgNO3溶液中，并采用磁力方式搅拌30分钟后，得到 第二混合溶液。

[0041] 这里，磁力搅拌是在盛放第一混合溶液与AgNO3溶液的容器中放置转子，磁力搅拌 器推动转子旋转，从而实现对第一混合溶液与AgNO3溶液的搅拌。

[0042] 步骤14、将第二混合溶液置于60°C〜80°C水浴条件中预热培养30分钟，同时在第 二混合液中加入5mL〜20mL的乙二醇，得到第三混合溶液。

[0043] 步骤15、对第三混合溶液采用磁力方式进行搅拌的同时加入0.86毫升、2.58毫升、 4.30毫升、6.01毫升或者7.73毫升的HCl，或加入0.59克、1.77克、2.95克、4.13克或者5.31 克的NaCl，或加入0.75克、2.26克、3.77克、5.27克或者6.78克的KCl，得到第四混合溶液;之 后，采用磁力方式搅拌30分钟后静置12小时。

[0044] 这里，对第三混合溶液采用磁力方式进行搅拌与上述磁力搅拌方法相同。

[0045] 步骤16、用去离子水对经过静置的第四混合溶液洗涤至中性后，置于60°C烘箱中 干燥24小时，得到干燥固态物质。

[0046] 步骤17、对干燥固态物质进行研磨并筛分至120目以上，筛分后得到的物质即为 八8(：1含量为10%、30%、50%、70%或90%的六8(：1/^以六82〇)3-六83?04);其中，如果步骤15中 第三混合溶液中加入0.86毫升、2.58毫升、4.30毫升、6.01毫升或者7.73毫升的HCl时，则 AgCl在筛分后得到的物质AgCVAgAAg2⑶3-Ag3P〇4)中的含量对应为10 %、30 %、50 %、 70%、90%;如果步骤15中第三混合溶液中加入0.59克、1.77克、2.95克、4.13克或者5.31克 的NaCl时，则AgCl在筛分后得到的物质AgCVAgAAg2⑶3-Ag3P〇4)中的含量对应为10%、 30 %、50 %、70 %、90 % ;如果步骤15中第三混合溶液中加入0.75克、2.26克、3.77克、5.27克 或者6.78克的KCl时，则AgCl在筛分后得到的物质AgCVAgAAg2CO3-Ag3PO4)中的含量对应 为 10%、30%、50%、70%、90%〇

[0047] 这里，筛分后得到的物质是筛子下留有的物质。

[0048] 采用本发明所述基于可见光的烟气脱汞方法，对如表1所示的第一种烟气脱汞参 数、如表2所示的第二种烟气脱汞参数、如表3所示的第三种烟气脱汞参数、如表4所示的第 四种烟气脱汞参数进行脱汞。表1〜表4的其他实验参数为:实验采用模拟烟气，模拟烟气由 他、02、0)2、302和勵组成;其中，犯、02和0)2为基本烟气成分，02和0)2的体积含量分别为8%和 12%，N2为平衡气体。模拟烟气总流量为1.2升/分钟，通过汞渗透管的N2流量为0.2升/分钟， SO2和NO的浓度分别为600毫克/米3和350毫克/米3。反应容器内径为10厘米，反应管内置带 石英玻璃套管水冷却功能的可见光光源，可见光光源的功率为12瓦的荧光灯、相近功率白 炽灯或相近功率的LED灯。反应液体积约为1升，反应液高度约为15厘米。反应器放置于具备 磁力搅拌和水浴加热功能的设备中，保证反应液中催化剂的有效混合和反应液恒定的反应 温度。另外，反应器底部还设有布气管，保证模拟烟气均匀的充满整个反应容器。反应前后 Hgt3浓度采用德国VM3000在线测汞仪进行在线记录。这里，脱汞实验的台架和反应容器均为 现有技术，此处不在赘述。

[0049] 按照上述实验参数，利用上述脱汞设备，采用本发明所述基于可见光的烟气脱汞 方法进行脱汞后得到相应的脱汞效果：

[0050]表1第一种烟气脱萊参数

Figure CN105521704BD00061

[0052]针对第一种烟气脱汞参数，本发明所述基于可见光的烟气脱汞方法对Hgt3的脱除 效率约为92 %。

[0053]表2第一种烟气脱萊参数

Figure CN105521704BD00062

[0055] 针对第二种烟气脱汞参数，本发明所述基于可见光的烟气脱汞方法对Hgt3的脱除 效率约为89 %。

[0056] 表3第三种烟气脱汞参数

Figure CN105521704BD00063

[0058] 针对第三种烟气脱汞参数，本发明所述基于可见光的烟气脱汞方法对Hgt3的脱除 效率约为75 %。

[0059] 表4第四种烟气脱汞参数

Figure CN105521704BD00071

[0061] 针对第四种烟气脱汞参数，本发明所述基于可见光的烟气脱汞方法对Hgt3的脱除 效率约为85 %。

[0062] 根据上述实验可知，反应温度、烟气成分、催化剂用量等因素对Hgt3的脱除效率均 有重要影响。实际应用中，应根据实际需要选择合适的烟气脱汞参数。

[0063] 综上所述，以上仅为本发明的较佳实施例而已，并非用于限定本发明的保护范围。 凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的 保护范围之内。

Claims (2)

1. 一种基于可见光的烟气脱汞方法，其特征在于，所述烟气脱汞方法包括如下步骤： 步骤1、制作烟气脱汞所需要的催化剂； 步骤2、将催化剂与水按1〜5克/升的比例混合制成反应液； 步骤3、由可见光照射石英玻璃类脱汞装置中相互接触的反应液与原始烟气，反应液释 放的强氧化性羟基自由基· 0H、超氧自由基· O2'空穴h+与原始烟气中的Hgt3发生氧化反应 后，得到的脱汞烟气被排入大气； 步骤1具体包括如下步骤： 步骤11、取17.16克AgNO3溶于300mL去离子水中，并均匀搅拌，得到AgNO3溶液； 步骤12、取7.23克Na2HPO4 · 12H20、2.14克Na2CO3同时溶于150mL去离子水中，得到第一 混合溶液； 步骤13、将第一混合溶液加入AgNO3溶液中，并采用磁力方式搅拌30分钟后，得到第二混 合溶液； 步骤14、将第二混合溶液置于60°C〜80°C水浴条件中预热培养30分钟，同时在第二混 合液中加入5mL〜20mL的乙二醇，得到第三混合溶液； 步骤15、对第三混合溶液采用磁力方式进行搅拌的同时加入0.86毫升、2.58毫升、4.30 毫升、6.01毫升或者7.73毫升的HCl，或加入0.59克、1.77克、2.95克、4.13克或者5.31克的 NaCl，或加入0.75克、2.26克、3.77克、5.27克或者6.78克的KCl，得到第四混合溶液;之后， 采用磁力方式搅拌30分钟后静置12小时； 步骤16、用去离子水对经过静置的第四混合溶液洗涤至中性后，置于60°C烘箱中干燥 24小时，得到干燥固态物质； 步骤17、对干燥固态物质进行研磨并筛分至120目以上，筛分后得到的物质即为AgCl含 量为10%、30%、50%、70%或90%的六8(：1/^以482〇)3-483?04);其中，如果步骤15中第三混 合溶液中加入〇. 86晕升、2.58晕升、4.30晕升、6.01晕升或者7.73晕升的HCl时，贝IjAgCl在筛 分后得到的物质AgCl/AgAAg2C03-Ag3P〇4)中的含量对应为10 %、30 %、50 %、70 %、90 % ; 如果步骤15中第三混合溶液中加入0.59克、1.77克、2.95克、4.13克或者5.31克的NaCl 时，则AgCl在筛分后得到的物质AgCVAgAAg2⑶3-Ag3P〇4)中的含量对应为10 %、30%、 50%、70%、90%; 如果步骤15中第三混合溶液中加入0.75克、2.26克、3.77克、5.27克或者6.78克的KCl 时，则AgCl在筛分后得到的物质AgCVAgAAg2⑶3-Ag3P〇4)中的含量对应为10 %、30%、 50%、70%、90%〇
2. 根据权利要求1所述的基于可见光的烟气脱汞方法，其特征在于，所述催化剂为 AgCVAgAAg2CO3-Ag3PO4);其中，AgCl占催化剂总质量的质量比为10 %、30 %、50%、70 %或 90 % ; Ag2CO3与Ag3PO4的摩尔比为 1:1。
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