CN105140594A - 一种铝-空电池电解液复配添加剂及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明一种铝-空电池电解液复配添加剂，由ZnO、羧甲基纤维素、氢氧化钠和水组成，在添加剂中，所述的ZnO的浓度为1-8g/L，所述的羧甲基纤维素的浓度为10-10000mg/L，所述的氢氧化钠溶液的浓度为3~5mol/L，余量为水。本发明还提供了上述电解液复配添加剂的制备方法。本发明不仅能有效的抑制铝合金阳极的析氢自腐蚀速率，而且能使铝合金阳极的开路电位负移。在恒电流放电测试中，当电流密度从5mAcm-2变为35mAcm-2时，电位从-1.51V变为-1.38V，铝合金阳极具有良好的放电性能，满足碱性铝-空电池放电的要求，具有非常好的发展前景。
Description
技术领域
本发明属于化学燃料电池领域，尤其涉及一种电解液添加剂，具体来说是一种铝-空电池电解液复配添加剂及其制备方法。
背景技术
铝-空电池是以铝及其合金为阳极，空气电极为阴极的半燃料电池，具有环境友好、比能量高、充电时间短等优点，其应用日趋广泛。铝-空电池的电解液一般为中性电解液、无水电解液和碱性电解液。在中性和无水电解液中，铝阳极会发生严重的钝化，使得铝阳极的电极电位升高。在碱性电解液中，铝阳极发生析氢自腐蚀和极化，降低了铝阳极的放电效率，这是影响碱性电解液作为铝-空电池电解液的最主要障碍。
目前主要通过两种方法来降低铝在碱性溶液中的腐蚀速率：一是用铝合金来代替铝；二是通过在电解液中使用添加剂来抑制铝的析氢自腐蚀。大量实验研究了不同合金元素对铝阳极的腐蚀抑制作用，如Mg、Zn、Pb、Sn、Ga、In、Mn、Ti、Bi等。添加合金元素后，提高了铝阳极析氢过电位，抑制了铝阳极的析氢自腐蚀。Na2SnO3和ZnO等无机缓蚀剂作为碱性电解液添加剂能抑制铝的腐蚀，提高铝-空电池的放电性能。
单一的添加剂虽然能抑制铝合金阳极的析氢自腐蚀，但是以牺牲阳极活性为代价。而使用复配型缓蚀剂一方面能满足减小铝合金阳极的析氢自腐蚀，另一方面甚至可以提高铝合金阳极的活性。对于一般的复配型添加剂，其成分复杂，造成了资源浪费，部分成分对环境产生污染，不满足环保的要求。因此研究新型的复配型添加剂，既能抑制铝合金阳极的析氢自腐蚀又能显著提高铝阳极活性，具有重要意义。
发明内容
针对现有技术中的上述技术问题，本发明提供了一种铝-空电池电解液复配添加剂及其制备方法，所述的这种铝-空电池电解液复配添加剂及其制备方法解决了现有技术中的电解液复配添加剂在抑制铝合金阳极的析氢自腐蚀的同时会以牺牲阳极活性的技术问题。
本发明提供了一种铝-空电池电解液复配添加剂，由ZnO、羧甲基纤维素、氢氧化钠和水组成，在添加剂中，所述的ZnO的浓度为1-8g/L，所述的羧甲基纤维素的浓度为10-10000mg/L，所述的氢氧化钠溶液的浓度为3～5mol/L，余量为水。
进一步的，所述的ZnO的浓度为8g/L。
进一步的，所述的羧甲基纤维素钠的浓度为10000mg/L。
进一步的，所述的氢氧化钠溶液的浓度为4mol/L。
本发明还提供了上述的一种铝-空电池电解液复配添加剂的制备方法，先配制3～5mol/L的氢氧化钠溶液，冷却，然后称取ZnO，添加到氢氧化钠溶液中，使得ZnO的浓度为1-8g/L，再称取羧甲基纤维素钠，添加到氢氧化钠溶液中，使得羧甲基纤维素的浓度为10-10000mg/L，搅拌溶解完全即为铝-空电池电解液复配添加剂。
进一步的，所述的氢氧化钠溶液的浓度为4mol/L。
本发明使用化物氧化锌(ZnO)来降低铝合金阳极的析氢自腐蚀速率并提高铝合金阳极活性。ZnO是一种碱性氧化物，在碱性溶液中溶解后，Zn2+不能在阳极极化过程中沉积在铝合金阳极的表面，但在阳极极化结束后，Zn2+能够能快速沉积，在阳极表面形成一种保护膜，阳极的电位负移。当再次进行阳极极化时，沉积在阳极表面的金属锌先溶解，暴露铝合金基体，使阳极在较低的电位下发生阳极溶解。此外，和其它的无机盐添加剂相比较，氧化锌具有无毒无污染的优点，满足环保要求。
本发明使用复配添加剂羧甲基纤维素钠(CMC)，其中适量的CMC能有效的抑制析氢，使阳极电位正移。但是对于单一的ZnO添加剂加入后，阳极表面形成一种疏松的保护膜，容易脱落。并且沉积的Zn层和阳极表面的结合力较弱，影响了铝阳极的在电池中的安全使用。为此，必须改善沉积的Zn层。使用复配添加剂CMC后，CMC吸附于Zn层表面，加固了Zn层的稳定性，使电池的性能更加良好。
本发明和已有技术相比，其技术进步是显著的。本发明铝-空电池电解液复配添加剂的组成具有结构简单，无毒、无污染、成本低、安全等优点，符合低价环保要求。不仅能有效的抑制铝合金阳极的析氢自腐蚀速率，而且能使铝合金阳极的开路电位负移。在恒电流放电测试中，当电流密度从5mAcm-2变为35mAcm-2时，电位从-1.51V变为-1.38V，铝合金阳极具有良好的放电性能，满足碱性铝-空电池放电的要求，具有非常好的发展前景。
附图说明
图1为AA5052铝合金阳极在含有不同添加剂的4mol/L氢氧化钠溶液中的极化曲线：(a)单一的CMC添加剂；(b)单一的ZnO添加剂；(c)复配的ZnO+CMC添加剂；
图2为AA5052铝合金阳极在含有不同添加剂的4mol/L氢氧化钠溶液中的交流阻抗：(a)单一的CMC添加剂；(b)单一的ZnO添加剂；(c)复配的ZnO+CMC添加剂；
图3为AA5052铝合金在阳极在浸泡1h后的扫描电镜图(SEM)。
图4为AA5052铝合金阳极在不同电流下的恒电流放电曲线图。
图5为AA5052铝合金阳极在30mAcm-2电流下间隔放电放电曲线图。
具体实施方式
下面通过实施例并结合附图对本发明进一步阐述，但并不限制本发明。
本发明的一种铝-空电池电解液复配添加剂的制备方法的评价测试用电化学工作站(Solartron1287ElectrochemicalInterface)进行理论研究，通过扫面电子显微镜(SU-1500，日本Hitachi公司)观察试样的表面形貌。
电化学分析
电化学实验使用三电极体系进行测量，用Pt电极作为辅助电极，饱和甘汞电极(SCE)作为参比电极。工作电极用环氧树脂密封，露出1cm×0.5cm工作面，之后用前处理方法进行处理。电化学测量在Solartron1287ElectrochemicalInterface测试系统上进行。极化曲线的扫描速率为1mV/min，扫描范围为相对于开路电位±300mV；电化学阻抗谱测试的频率为10-2–105Hz，阻抗测量信号幅值为5mV正弦波。
实施例1
本实施例中的铝-空电池电解液复配添加剂，其中电解液的母液为4mol/L的氢氧化钠溶液，添加剂采用采用羧甲基纤维素钠(CMC)，浓度为10-10000mg/L。该电解液的制备方法为：配置浓度为4mol/L的氢氧化钠溶液，冷却至室温，加入CMC，搅拌溶解。
利用收集气体法测试AA5052铝合金阳极在本实施例制备电解液中的析氢腐蚀速率，测试时间为30min，结果见表1。通过电化学测试测试AA5052铝合金阳极在上述电解液中的极化曲线和交流阻抗，结果见图1(a),图2(a)和表2，温度控制在25℃。
从表1、表2、图1(a)和图2(a)可以看出，添加CMC后，腐蚀电位稍微正移，析氢腐蚀速率降低，腐蚀电流密度下降，阻抗的圆弧半径增加。由此可知：AA5052铝合金在本实施例电解液中的腐蚀速率有所减小。
实施例2
本实施例中的铝-空电池电解液复配添加剂，其中电解液的母液为4mol/L的氢氧化钠溶液，添加剂采用采用氧化锌(ZnO)，浓度为1-8g/L。该电解液的制备方法为：配置浓度为4mol/L的氢氧化钠溶液，冷却至室温，加入ZnO，搅拌溶解。
利用收集气体法测试AA5052铝合金阳极在本实施例制备电解液中的析氢腐蚀速率，测试时间为30min，结果见表1。通过电化学测试测试AA5052铝合金阳极在上述电解液中的极化曲线和交流阻抗，结果见从表2、图1(b)和图2(b)，温度控制在25℃。
从表1、表2、图1(b)和图2(b)可以看出，添加ZnO后，腐蚀电位负移，析氢腐蚀速率降低，腐蚀电流密度下降，阻抗的圆弧半径增加。由此可知：AA5052铝合金在本实施例电解液中的腐蚀速率有所减小。
实施例3
本实施例中的铝-空电池电解液复配添加剂，其中电解液的母液为4mol/L的氢氧化钠溶液，添加剂采用采用氧化锌(ZnO)，浓度为8g/L，复配添加CMC的溶度为10-10000mg/L。该电解液的制备方法为：配置浓度为4mol/L的氢氧化钠溶液，冷却至室温，加入8g/LZnO，完全溶解后，再加入CMC，搅拌溶解。
利用收集气体法测试AA5052铝合金阳极在本实施例制备电解液中的析氢腐蚀速率，测试时间为30min，结果见表1。通过电化学测试测试AA5052铝合金阳极在上述电解液中的极化曲线和交流阻抗，结果见表2、图1(c)和图2(c)，温度控制在25℃。
从表1、表2、图1(c)和图2(c)以看出，添加复配添加剂ZnO和CMC后，腐蚀电位负移，析氢腐蚀速率降低，腐蚀电流密度下降，阻抗的圆弧半径增加。由图3可知，ZnO和CMC复配后，CMC稳固了锌层，在阳极形成了一层致密的保护膜。由此可知：AA5052铝合金在本实施例电解液中的腐蚀速率有所减小。
实施例4
本实施例中的铝-空电池电解液复配添加剂，其中电解液的母液为4mol/L的氢氧化钠溶液，添加剂采用采用氧化锌(ZnO)，浓度为8g/L，复配添加CMC的溶度为10000mg/L。该电解液的制备方法为：配置浓度为4mol/L的氢氧化钠溶液，冷却至室温，加入8g/LZnO，完全溶解后，再加入CMC，搅拌溶解。
利用电化学工作站测试AA5052铝合金阳极在本实施例制备电解液中的恒电流放电，测试时间为1h，结果见图4。
从图4可以看出，添加复配添加剂ZnO和CMC后，当电流密度从5mAcm-2变为35mAcm-2时，电位从-1.51V变为-1.38V，铝合金阳极具有良好的放电性能。
实施例5
本实施例中的铝-空电池电解液复配添加剂，其中电解液的母液为4mol/L的氢氧化钠溶液，添加剂采用采用氧化锌(ZnO)，浓度为8g/L，复配添加CMC的溶度为10000mg/L。该电解液的制备方法为：配置浓度为4mol/L的氢氧化钠溶液，冷却至室温，加入8g/LZnO，完全溶解后，再加入CMC，搅拌溶解。
利用电化学工作站测试AA5052铝合金阳极在本实施例制备电解液中的间隔放电，先测试1h的开路电位，之后控制电流为3mAcm-2，测试1h的恒电流放电，依次循环，结果见图5。
从图5可以看出，添加复配添加剂ZnO和CMC后，铝合金阳极在长时间内具有良好的放电性能。
以上所述内容仅为本发明构思下的基本说明，而依据本发明的技术方案所作的任何等效变换，均应属于本发明的保护范围。
表1为AA5052铝合金阳极在含有不同添加剂的4mol/L氢氧化钠溶液中的析氢腐蚀速率
表2为AA5052铝合金阳极在含有不同添加剂的4mol/L氢氧化钠溶液中的计划曲线拟合数据
Claims (6)
1.一种铝-空电池电解液复配添加剂，其特征在于：由ZnO、羧甲基纤维素、氢氧化钠和水组成，在添加剂中，所述的ZnO的浓度为1-8g/L，所述的羧甲基纤维素的浓度为10-10000mg/L，所述的氢氧化钠溶液的浓度为3~5mol/L，余量为水。
2.根据权利要求1所述的一种铝-空电池电解液复配添加剂，其特征在于：所述的ZnO的浓度为8g/L。
3.根据权利要求1所述的一种铝-空电池电解液复配添加剂，其特征在于：所述的羧甲基纤维素钠的浓度为10000mg/L。
4.根据权利要求1所述的一种铝-空电池电解液复配添加剂，其特征在于：所述的氢氧化钠溶液的浓度为4mol/L。
5.权利要求1所述的一种铝-空电池电解液复配添加剂的制备方法，其特征在于：先配制3~5mol/L的氢氧化钠溶液，冷却，然后称取ZnO，添加到氢氧化钠溶液中，使得ZnO的浓度为1-8g/L，再称取羧甲基纤维素钠，添加到氢氧化钠溶液中，使得羧甲基纤维素的浓度为10-10000mg/L，搅拌溶解完全即为铝-空电池电解液复配添加剂。
6.根据权利要求5所述的一种铝-空电池电解液复配添加剂的制备方法，其特征在于：所述的氢氧化钠溶液的浓度为4mol/L。
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