CN104427871A - 飞虱类的防除方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种飞虱类的防除方法，在稻的移植栽培中，具有将有效量的以式(I)表示的化合物[式中，各记号表示说明书中记载的定义。]、

Description

飞虱类的防除方法
技术领域
本发明涉及一种飞虱类的防除方法。
背景技术
由于飞虱类对米的产量造成很大的影响，因此其防除在稻的栽培中是必需的，已知有可以在飞虱类的防除中使用的各种药剂(例如参照专利文献1及专利文献2。)。但是，使用了这些药剂的防除方法的效果不一定充分，要求提供具有更高的效果的防除方法。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开昭61-267575号公报
专利文献2：日本特开昭63-316771号公报
发明内容
发明所要解决的问题
本发明的课题在于，提供一种飞虱类的防除方法。
用于解决问题的方法
本发明人深入研究了对于飞虱类的防除有效的方法，结果发现，在稻的移植栽培中，通过将有效量的以下述式(I)表示的化合物、或有效量的含有以下述式(I)表示的化合物和选自下述组(A)中的1种以上的化合物的飞虱类防除组合物向稻的育苗地中施用，就可以防除飞虱类。
即，所谓本发明如以下的[1]～[8]所示。
[1]一种飞虱类的防除方法，在稻的移植栽培中，具有将有效量的以式(I)表示的化合物向稻的育苗地中施用的工序：
[式中，
R1表示可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷基、可以具有1个以上的卤素原子的C2-C4烯基、可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷氧基、可以具有1个以上的卤素原子的C1-C3烷硫基、氰基、卤素原子或R4，
n表示0～3的任意一个整数，
R4表示以下面的式(R4a)及(R4b)表示的任意一个基团：
{式中，
R5a及R5b相同或不同，表示可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷基、可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷氧基、氰基或卤素原子，
Za及Zb相同或不同，表示0、1或2，
在R5a及R5b分别有2个的情况下(即，Za及Zb为2的情况下)，各个R5a及R5b既可以相同也可以不同。}，
R2表示以下面的式(R2a)、(R2b)及(R2c)表示的任意一个基团：
{式中，
R3a及R3b相同或不同，表示可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷基或卤素原子，
Xa及Xb相同或不同，表示0或1。}。
而且，在n为2或3的情况下，多个R1可以彼此不同。]。
[2]根据[1]中记载的飞虱类的防除方法，其中，
以所述式(I)表示的化合物是在该式(I)中R2为以下面的式(R2a)及(R2b)表示的任意一个基团的化合物：
[式中，
R3a及R3b相同或不同，表示可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷基或卤素原子，
Xa及Xb相同或不同，表示0或1。]
[3]根据[1]或[2]中记载的飞虱类的防除方法，其中，
将有效量的以式(I)表示的化合物在稻的移植5天前～2天前施用。
[4]一种飞虱类的防除方法，在稻的移植栽培中，具有将有效量的含有以式(I)表示的化合物和选自组(A)中的1种以上的化合物的飞虱类防除组合物向稻的育苗地中施用的工序：
[式中，
R1表示可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷基、可以具有1个以上的卤素原子的C2-C4烯基、可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷氧基、可以具有1个以上的卤素原子的C1-C3烷硫基、氰基、卤素原子或R4，
n表示0～3的任意一个整数，
R4表示以下面的式(R4a)及(R4b)表示的任意一个基团：
{式中，
R5a及R5b相同或不同，表示可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷基、可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷氧基、氰基或卤素原子，
Za及Zb相同或不同，表示0、1或2，
在R5a及R5b分别有2个的情况下，各个R5a及R5b既可以相同也可以不同。}，
R2表示以下面的式(R2a)、(R2b)及(R2c)表示的任意一个基团：
{式中，
R3a及R3b相同或不同，表示可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷基或卤素原子，
Xa及Xb相同或不同，表示0或1。}。
而且，在n为2或3的情况下，多个R1可以彼此不同。]。
组(A)：包含异噻菌胺、噻菌灵、噻酰菌胺、三环唑、肟醚菌胺及咯喹酮的组。
[5]根据[4]中记载的飞虱类的防除方法，其中，
以所述式(I)表示的化合物是在该式(I)中R2为以下面的式(R2a)及(R2b)表示的任意一个基团的化合物：
[式中，
R3a及R3b相同或不同，表示可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷基或卤素原子，
Xa及Xb相同或不同，表示0或1。]
[6]根据[4]或[5]中记载的飞虱类的防除方法，其中，
使用以式(I)表示的化合物与选自组(A)中的1种以上的化合物的含量的比以重量比计为10∶1～1∶100的飞虱类防除组合物。
[7]根据[4]～[6]中任一项记载的飞虱类的防除方法，其中，将有效量的飞虱类防除组合物在稻的移植5天前～2天前施用。
[8]根据[1]～[7]中任一项记载的飞虱类的防除方法，其中，飞虱类是褐飞虱、白背飞虱或灰飞虱。
[发明的效果]
根据本发明，可以防除飞虱类。
具体实施方式
本发明的飞虱类的防除方法的特征在于，在稻的移植栽培中，具有将有效量的以所述式(I)表示的化合物(以下记作本介离子化合物。)、或有效量的含有以所述式(I)表示的化合物和所述选自组(A)中的1种以上的化合物(以下记作本化合物A。)的飞虱类防除组合物(以下记作本防除组合物。)向稻的育苗地中施用的工序。
作为式(I)中的以R1、R2a、R2b、R2c、R3a、R3b、R4a、R4b、R5a及R5b表示的各取代基，可以分别举出下面的例子。
本发明中，所谓C1-C4烷基，是指碳原子数为1～4个的直链状或支链状的烷基，例如可以举出甲基、乙基、丙基、1-甲基乙基、丁基、1-甲基丙基、2-甲基丙基、1，1-二甲基乙基。
本发明中，所谓C2-C4烯基，是指碳原子数为2～4个的直链状或支链状、并且在分子内具有1个或2个以上的双键的不饱和烃基，例如可以举出乙烯基、1-丙烯基、2-丙烯基、1-甲基乙烯基、1-丁烯基、2-丁烯基、3-丁烯基、2-甲基-2-丙烯基。
本发明中，所谓C1-C4烷氧基，是指碳原子数为1～4个的直链状或支链状的以烷基-O-表示的基团，例如可以举出甲氧基、乙氧基、丙氧基、1-甲基乙氧基、丁氧基、1-甲基丙氧基、2-甲基丙氧基及1，1-二甲基乙氧基。
本发明中，所谓C1-C3烷硫基，是指碳原子数为1～3个的以烷基-S-表示的基团，例如可以举出甲硫基、乙硫基、丙硫基及异丙硫基。
本发明中，所谓“可以具有1个以上的卤素原子”，在具有2个以上的卤素原子的情况下，这些卤素原子既可以彼此相同，也可以彼此不同。另外，所谓“1个以上的”，只要没有特别指出，就是指1个以上、并且是原子或基团可以键合的最大的个数以下。
作为以R1、R3a、R3b、R5a及R5b表示的卤素原子，例如可以举出氟原子、氯原子、溴原子及碘原子。
作为以R1、R3a、R3b、R5a及R5b表示的、可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷基，例如可以举出甲基、氟甲基、二氟甲基、三氟甲基、氯甲基、二氯甲基、三氯甲基、乙基、五氟乙基、2，2，2-三氟乙基、2，2，2-三氯乙基、丙基、1-甲基乙基、1-三氟甲基四氟乙基、丁基、2-甲基丙基、1-甲基丙基及1，1-二甲基乙基。
作为以R1表示的、可以具有1个以上的卤素原子的C2-C4烯基，例如可以举出2-丙烯基、3-氯-2-丙烯基、2-氯-2-丙烯基、3，3-二氯-2-丙烯基、2-丁烯基、3-丁烯基及2-甲基-2-丙烯基。
作为以R1、R5a及R5b表示的、可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷氧基，例如可以举出甲氧基、三氟甲氧基、乙氧基、2，2，2-三氟乙氧基、丙氧基、1-甲基乙氧基、丁氧基、2-甲基丙氧基、1-甲基丙氧基及1，1-二甲基乙氧基。
作为以R1表示的、可以具有1个以上的卤素原子的C1-C3烷硫基，例如可以举出甲硫基、乙硫基、丙硫基、异丙硫基、三氟甲硫基、2，2，2-三氟乙硫基及五氟乙硫基。
作为R2a，例如可以举出6-氟-3-吡啶基、6-氯-3-吡啶基、6-溴-3-吡啶基、6-甲基-3-吡啶基、3-吡啶基、2-吡啶基。
作为R2b，例如可以举出2-氟-5-噻唑基、2-氯-5-噻唑基、2-溴-5-噻唑基、2-甲基-5-噻唑基、5-噻唑基。
作为R2c，例如可以举出5-嘧啶基。
作为R4a，例如可以举出苯基、2-氟苯基、3-氟苯基、4-氟苯基、3-氯苯基、4-氯苯基、3-氰基苯基、4-氰基苯基、2，4-二氯苯基、2，5-二氟苯基、2-氟-4-氰基苯基、2-甲基-4-氯苯基、4-氯-2-氟苯基、3-(三氟甲氧基)苯基、4-(三氟甲基)苯基、2-氯-4-(三氟甲基)苯基、2-氟-4-(三氟甲基)苯基、2-氟-5-(三氟甲基)苯基、2-氟-5-(三氟甲氧基)苯基、2-甲基-4-(三氟甲基)苯基。
作为R4b，例如可以举出6-氟-3-吡啶基、6-氯-3-吡啶基、2，6-二氯-3-吡啶基、4，6-二氯-3-吡啶基、6-三氟甲基-3-吡啶基。
作为本介离子化合物的形态，例如可以举出下面的化合物。
在式(I)中满足如下条件的化合物，即，n为1，R1为氟原子、氯原子、溴原子、甲基、甲氧基、三氟甲基、三氟甲氧基或三氟甲硫基，R2为2-氯-5-噻唑基或5-嘧啶基；
在式(I)中满足如下条件的化合物，即，n为2，R1彼此相同或不同，为氟原子、氯原子、溴原子、甲基、甲氧基、三氟甲基或三氟甲氧基，R2为2-氯-5-噻唑基或5-嘧啶基；
在式(I)中满足如下条件的化合物，即，n为1，R1为氟原子，R2为2-氯-5-噻唑基或5-嘧啶基；
在式(I)中满足如下条件的化合物，即，n为1，R1为氟原子、氯原子、溴原子、甲基、甲氧基、三氟甲基、三氟甲氧基或三氟甲硫基，R2为2-氯-5-噻唑基；
在式(I)中满足如下条件的化合物，即，n为2，R1彼此相同或不同，为氟原子、氯原子、溴原子、甲基、甲氧基、三氟甲基或三氟甲氧基，R2为2-氯-5-噻唑基；
在式(I)中满足如下条件的化合物，即，n为1，R1为氟原子，R2为2-氯-5-噻唑基；
在式(I)中满足如下条件的化合物，即，n为1，R1为6-氯-3-吡啶基、2，6-二氯-3-吡啶基或6-三氟甲基-3-吡啶基，R2为2-氯-5-噻唑基；
在式(I)中满足如下条件的化合物，即，n为2，R1彼此相同或不同，为氟原子、氯原子、三氟甲氧基、6-氯-3-吡啶基、2，6-二氯-3-吡啶基或6-三氟甲基-3-吡啶基，R2为2-氯-5-噻唑基；
在式(I)中满足如下条件的化合物，即，n为1，R1为苯基、2，4-二氯苯基、2，5-二氟苯基、4-氯-2-氟苯基、3-(三氟甲氧基)苯基、4-(三氟甲基)苯基、2-氯-4-(三氟甲基)苯基、2-氟-4-(三氟甲基)苯基、2-氟-5-(三氟甲基)苯基、2-氟-5-(三氟甲氧基)苯基或2-甲基-4-(三氟甲基)苯基，R2为2-氯-5-噻唑基；
在式(I)中满足如下条件的化合物，即，n为2，R1彼此相同或不同，为氟原子、氯原子、氰基、甲基、甲氧基、三氟甲基、三氟甲氧基、苯基、2，4-二氯苯基、2，5-二氟苯基、4-氯-2-氟苯基、3-(三氟甲氧基)苯基、4-(三氟甲基)苯基、2-氯-4-(三氟甲基)苯基、2-氟-4-(三氟甲基)苯基、2-氟-5-(三氟甲基)苯基、2-氟-5-(三氟甲氧基)苯基或2-甲基-4-(三氟甲基)苯基，R2为2-氯-5-噻唑基；
在式(I)中满足如下条件的化合物，即，n为1或2，R1为可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷基、可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷氧基、卤素原子或R4(在n为2的情况下，R1既可以相同也可以不同。)，R4为以式(R4a)表示的基团，R5a为可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷基、可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷氧基、或卤素原子(R5a既可以相同也可以不同。)，Za为2，R2为以式(R2b)表示的基团，R3b为卤素原子，Xb为1；
在式(I)中满足如下条件的化合物，即，n为1或2，R1为可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷基、可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷氧基、卤素原子或R4(在n为2的情况下，R1既可以相同也可以不同。)，R4为以式(R4a)表示的基团，R5a为可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷基、可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷氧基、或卤素原子(R5a既可以相同也可以不同。)，Za为2，R2为2-氯-5-噻唑基；
下面，给出本发明中所用的本介离子化合物的具体例。
以式(I-a)表示的化合物：
[式中，n及R1的组合表示[表1]、[表2]及[表3]中所示的任意-个组合。]
[表1]
[表2]
[表3]
而且，[表1]、[表2]及[表3]中的R1中的“3-(CH＝CH2)”及“3-OCF3”等的“3-”的记载表示所述式(I-a)中的苯环上的取代位置为3位。
以式(I-b)表示的化合物：
[式中，n及R1的组合表示[表4]中所示的任意一个组合。]
[表4]
而且，[表4]中的R1中的“3-CF3”及“3-OCF3”等的“3-”的记载表示所述式(I-b)中的苯环上的取代位置为3位。
在本介离子化合物中，除了式(I)中所示的结构以外，还存在有以其他的结构式表示的离子化的形态，这些形态的任意一种可以单独地存在，或者混合2种以上地存在，而本介离子化合物包含这些形态。
本介离子化合物可以利用国际公开第2011/017342号中记载的方法制造。
本发明中所用的噻菌灵、噻酰菌胺、三环唑、肟醚菌胺及咯喹酮都是公知的化合物，例如记载于《The Pesticide Manual-15th edition(BCPC刊)；ISBN 978-1-901396-18-8》的927、1134、1163、840及999页等中。这些化合物可以由市售的制剂得到，或通过利用公知的方法制造而得到。
本发明中所用的异噻菌胺是公知的化合物，例如可以利用国际公开第99/024413号中记载的方法来制造。
本发明中，本介离子化合物可以直接使用，然而通常是将本介离子化合物与惰性载体混合，根据需要添加表面活性剂、其他的制剂用辅助剂，制剂化为油剂、乳剂、流动剂、可湿性粉剂、颗粒可湿性粉剂、粉剂、粒剂等而使用。
该含有本介离子化合物的制剂中的本介离子化合物的含量通常为0.01～100重量％，优选为0.1～90重量％，更优选为0.5～70重量％。
本防除组合物可以是将本介离子化合物与本化合物A单纯地混合的组合物，然而通常是将本介离子化合物、本化合物A和惰性载体混合，根据需要添加表面活性剂或其他的制剂用辅助剂，制剂化为油剂、乳剂、流动剂、可湿性粉剂、颗粒可湿性粉剂、粉剂、粒剂等而使用。
该含有本介离子化合物和本化合物A的制剂中的本介离子化合物与本化合物A的合计量通常为0.1％～100重量％，优选为0.1～90重量％，更优选为0.5～70重量％。
作为制剂化时所用的惰性载体，可以举出固体载体、液体载体。作为所述的固体载体，例如可以举出由高岭土、凹凸棒石黏土、膨润土、蒙脱石、酸性白土、叶腊石、滑石、硅藻土、方解石等矿物；玉米芯粉、胡桃壳粉等天然有机物；尿素等合成有机物；碳酸钙、硫酸铵等盐类；合成含水氧化硅等合成无机物等所组成的微粉末或者粒状物，作为液体载体，例如可以举出二甲苯、烷基苯、甲基萘等芳香族烃类；2-丙醇、乙二醇、丙二醇、乙二醇单乙醚等醇类；丙酮、环己酮、异佛尔酮等酮类；大豆油、棉籽油等植物油；石油系脂肪族烃类；酯类；二甲基亚砜、乙腈及水。
作为表面活性剂，例如可以举出烷基硫酸酯盐、烷基芳基磺酸盐、二烷基磺基琥珀酸盐、聚氧亚乙基烷基芳基醚磷酸酯盐、木质素磺酸盐、萘磺酸盐甲醛缩聚物等阴离子表面活性剂及聚氧亚乙基烷基芳基醚、聚氧亚乙基烷基聚氧亚丙基嵌段共聚物、脱水山梨糖醇脂肪酸酯等非离子表面活性剂、及烷基三甲基铵盐等阳离子表面活性剂。
作为其他的制剂用辅助剂，例如可以举出聚乙烯醇、聚乙烯吡咯烷酮等水溶性高分子；阿拉伯胶、海藻酸及其盐、CMC(羧甲基纤维素)、黄原胶等多糖类；硅酸铝镁、氧化铝溶胶等无机物；防腐剂、着色剂以及PAP(酸式磷酸异丙酯)、BHT(2，6-二叔丁基-4-甲基苯酚)等稳定化剂。
本防除组合物中的本介离子化合物与本化合物A的含量的比没有特别限定，然而以重量比计通常为10∶1～1∶100，优选为5∶1～1∶50，更优选为5∶1～1∶25。
本发明可以通过将本介离子化合物或本防除组合物向稻的育苗地中施用来进行。此处，所谓稻的育苗地，是指从稻的播种后到进行移植之前的期间栽培稻苗的场所，与本田区别开。就该稻的育苗地而言，可以使用水田土、旱田土、山土等土壤、人工培土及人工成型培养基等。
本发明中，可以还混用或并用其他的杀虫剂、杀菌剂。
作为可以利用本发明防除的飞虱类，例如可以举出褐飞虱(Nilaparvata lugens)、白背飞虱(Sogatella furcifera)及灰飞虱(Laodelphax striatellus)。
利用本发明，可以抑制飞虱类对移植后的稻的危害。作为由该飞虱类造成的危害，可以举出稻的枯死、稻的分蘖数的减少等。
在将本介离子化合物或本防除组合物向稻的育苗地中施用后，移植稻。作为移植稻的场所，可以举出水田等进行了漫灌的土壤、旱田等。
本发明中，施用本介离子化合物或本防除组合物的时期只要是从稻的播种后到移植时的期间就没有特别限定，然而优选为移植5天前到移植2天前。
本发明中，本介离子化合物或本防除组合物的施用量可以根据作为防除对象的飞虱类的种类或发生程度、制剂形态、气象条件等而变化，然而作为本介离子化合物量、或本介离子化合物与本化合物A的合计量，每1m2稻的育苗地中，通常为0.01～1000g，优选为0.1～200g。
本发明中，对于稻的育苗地为稻的育苗箱的情况下的施用量，作为本介离子化合物量、或本介离子化合物与本化合物A的合计量，在每1箱育苗箱(横约60cm、纵约30cm)中通常为0.01～35g，优选为0.02～20g。
在本发明中所用的本介离子化合物或本防除组合物的制剂形态为粒剂、粉剂等情况下，通常可以不用稀释地直接施用。在乳剂、可湿性粉剂、颗粒可湿性粉剂、流动剂等情况下，可以直接施用，然而通常用水稀释后施用。该情况下，本介离子化合物的浓度、或本介离子化合物与本化合物A的合计的浓度通常为0.00001～10重量％，优选为0.0001～5重量％。
本发明中，稻的品种没有特别限定。另外，可以是利用基于转基因技术、杂交的育种法赋予了除草剂耐性、对有害生物的耐性或环境应力耐性的稻。
实施例
以下，利用制剂例及试验例对本发明进行更详细的说明，然而本发明并不仅限定为以下的例子。而且，在以下的例子中，只要没有特别指出，份就是表示重量份。另外，在以下的例子中由『本介离子化合物(化合物No.1)』等记载特定出的化合物是指由表1至表4中记载的对应的“化合物No.”特定出的化合物。
首先，给出制剂例。
制剂例1(粒剂)
将本介离子化合物(化合物No.1～69)4份、合成含水氧化硅1份、木质素磺酸钙2份、膨润土30份及余量的高岭土的混合物100份充分地粉碎混合，加入水而充分地捏合后，进行造粒干燥，由此得到粒剂。
制剂例2(粒剂)
将本介离子化合物(化合物No.1～69)4份、异噻菌胺2份、合成含水氧化硅1份、木质素磺酸钙2份、膨润土30份及余量的高岭土的混合物100份充分地粉碎混合，加入水而充分地捏合后，进行造粒干燥，由此得到粒剂。
制剂例3～9(粒剂)
除了代替2份的异噻菌胺而以[表5]记载的各个化合物及使用量使用以外，进行与制剂例2相同的操作，得到各个粒剂。
[表5]
制剂例 化合物 使用量[份]
3 噻菌灵 10
4 噻菌灵 20
5 噻菌灵 24
6 噻酰菌胺 12
7 三环唑 4
8 肟醚菌胺 7
9 咯喹酮 12
制剂例10(粒剂)
将本介离子化合物(化合物No.1～69)1份、合成含水氧化硅1份、木质素磺酸钙2份、膨润土30份及余量的高岭土的混合物100份充分地粉碎混合，加入水而充分地捏合后，进行造粒干燥，由此得到粒剂。
制剂例11(粒剂)
将本介离子化合物(化合物No.1～69)1份、异噻菌胺2份、合成含水氧化硅1份、木质素磺酸钙2份、膨润土30份及余量的高岭土的混合物100份充分地粉碎混合，加入水而充分地捏合后，进行造粒干燥，由此得到粒剂。
制剂例12～18(粒剂)
除了代替2份的异噻菌胺而以[表6]记载的各个化合物及使用量使用以外，进行与制剂例11相同的操作，得到各个粒剂。
[表6]
制剂例 化合物 使用量[份]
12 噻菌灵 10
13 噻菌灵 20
14 噻菌灵 24
15 噻酰菌胺 12
16 三环唑 4
17 肟醚菌胺 7
18 咯喹酮 12
制剂例19(可湿性粉剂)
将本介离子化合物(化合物No.1～69)10份加入到将月桂基硫酸钠4份、木质素磺酸钙2份、合成含水氧化硅微粉末20份及余量的硅藻土混合而得的材料中，充分地搅拌混合而得到可湿性粉剂100份。
制剂例20(可湿性粉剂)
将本介离子化合物(化合物No.1～69)10份及异噻菌胺2份加入到将月桂基硫酸钠4份、木质素磺酸钙2份、合成含水氧化硅微粉末20份及余量的硅藻土混合而得的材料中，充分地搅拌混合而得到可湿性粉剂100份。
制剂例21～25(可湿性粉剂)
除了代替2份的异噻菌胺而以[表7]记载的各个化合物及使用量使用以外，进行与制剂例20相同的操作，得到可湿性粉剂100份。
[表7]
制剂例 化合物 使用量[份]
21 噻菌灵 24
22 噻酰菌胺 12
23 三环唑 4
24 肟醚菌胺 7
25 咯喹酮 12
制剂例26(流动剂)
将本介离子化合物(化合物No.1～69)5份、含有聚氧亚乙基烷基醚硫酸铵盐50份的白炭黑30份及余量的水混合，将所得的混合物100份利用湿式粉碎法微粉碎，由此得到流动剂。
制剂例27(流动剂)
将本介离子化合物(化合物No.1～69)5份、异噻菌胺2份、含有聚氧亚乙基烷基醚硫酸铵盐50份的白炭黑30份及余量的水混合，将所得的混合物100份利用湿式粉碎法微粉碎，由此得到流动剂。
制剂例28～32(流动剂)
除了代替2份的异噻菌胺而以[表8]记载的各个化合物及使用量使用以外，进行与制剂例27相同的操作，得到各个流动剂。
[表8]
制剂例 化合物 使用量[份]
28 噻菌灵 10
29 噻酰菌胺 12
30 三环唑 4
31 肟醚菌胺 7
32 咯喹酮 12
下面，利用试验例给出本发明的效果。
试验例1
将本介离子化合物(化合物No.6)、本介离子化合物(化合物No.7)及异噻菌胺的规定量分别溶解在含有5％(w/v)的SORGEN TW-20(第一工业制药制)的丙酮(和光纯药工业制)0.2ml中后，以达到规定浓度的方式用水稀释。
将本介离子化合物(化合物No.6)或本介离子化合物(化合物No.7)的水稀释液、和异噻菌胺的水稀释液混合，以达到表9及表10中记载的施用量的方式制备出试验用药液。
移植12天前，向种植在纸盆中的茎数为6根的稻(Oryza sativa、品种：星之梦(ほしのゆめ)、播种8天后、稻高度7cm、1.3叶期)1株的植株根部土壤施用所述试验用药液0.5ml，放置于温室(23℃)中。
移植5天前，向种植在纸盆中的茎数为6根的稻(Oryza sativa、品种：星之梦、播种15天后、稻高度9cm、1.8叶期)1株的植株根部土壤施用所述试验用药液0.5ml，放置于温室(23℃)中。
移植2天前，向种植在纸盆中的茎数为6根的稻(Oryza sativa、品种：星之梦、播种18天后、稻高度11cm、2.1叶期)1株的植株根部土壤施用所述试验用药液0.5ml，放置于温室(23℃)中。
移植当天，向种植在纸盆中的茎数为6根的稻(Oryza sativa、品种：星之梦、播种20天后、稻高度13cm、2.4叶期)1株的植株根部土壤施用所述试验用药液0.5ml。
将施用了所述试验用药液的稻移植到1/10000a瓦氏盆中的漫灌了的土壤中，放置于温室(23℃)中。将稻的植株根部用塑料制杯子覆盖，放入饲养褐飞虱的4龄幼虫和成虫各10只，将稻整体和塑料制杯子用尼龙制网覆盖。将其称作处理区。
另一方面，与处理区相同地移植未施用所述试验用药液而种植在纸盆中的茎数为6根的稻(播种20天后、稻高度13cm、2.4叶期)，放置于温室中，放入饲养褐飞虱的4龄幼虫和成虫各10只。将其称作无处理区。
放入饲养10天后观察供试验的虫的生死和稻的茎的枯死数。根据其观察结果，利用式1)算出死虫率，利用式2)算出校正死虫率，利用式3算出枯死茎率。而且，反复进行2次试验。将其平均值表示于表9及表10中。
式1)：死虫率(％)＝(供试验虫数-生存虫数)/供试验虫数×100
式2)：校正死虫率(％)＝{(处理区死虫率-无处理区死虫率)/(100-无处理区死虫率)}×100
式3)：枯死茎率(％)＝枯死茎数/供试验茎数×100
[表9]
[表10]
试验例2
本介离子化合物(化合物No.6)及肟醚菌胺分别以规定量溶解在含有5％(w/v)的SORGEN TW-20(第一工业制药制)的丙酮(和光纯药工业制)0.2ml中后，以达到规定浓度的方式用水稀释。
将本介离子化合物(化合物No.6)的水稀释液、和肟醚菌胺的水稀释液混合，以达到表11中记载的施用量的方式制备出试验用药液。
移植5天前，向种植在纸盆中的茎数为6根的稻(Oryza sativa、品种：星之梦、播种17天后、稻高度10cm、2叶期)1株的植株根部土壤施用所述试验用药液0.5ml，放置于温室(23℃)中。
移植2天前，向种植在纸盆中的1株的茎数为6根的稻(Oryza sativa、品种：星之梦、播种20天后、稻高度12cm、2.3叶期)1株的植株根部土壤施用所述试验用药液0.5ml，放置于温室(23℃)中。
将施用了所述试验用药液的稻移植到1/10000a瓦氏盆中的漫灌了的土壤中，放置于温室(23℃)中。将稻的植株根部用塑料制杯子覆盖，放入饲养褐飞虱的4龄幼虫和成虫各10只，将稻整体和塑料制杯子用尼龙制网覆盖。将其称作处理区。
另一方面，将未施用所述试验用药液地种植在纸盆中的茎数为6根的稻(播种22天后、稻高度14cm、2.5叶期)与处理区相同地移植，放置于温室中，放入饲养褐飞虱的4龄幼虫和成虫各10只。将其称作无处理区。
放入饲养10天后观察供试验的虫的生死和稻的茎的枯死数。根据其观察结果，与试验1相同地利用式1)算出死虫率，利用式2)算出校正死虫率，利用式3)算出枯死茎率。而且，反复进行了2次试验。将其平均值表示于表11中。
[表11]
试验例3
本介离子化合物(化合物No.7)及肟醚菌胺分别以规定量溶解在含有5％(w/v)的SORGEN TW-20(第一工业制药制)的丙酮(和光纯药工业制)0.2ml中后，以达到规定浓度的方式用水稀释。
将本介离子化合物(化合物No.7)的水稀释液、和肟醚菌胺的水稀释液混合，以达到表12中记载的施用量的方式制备出试验用药液。
移植12天前，向种植在纸盆中的茎数为6根的稻(Oryza sativa、品种：星之梦、播种8天后、稻高度7cm、1.3叶期)1株的植株根部土壤施用所述试验用药液0.5ml，放置于温室(23℃)中。
移植5天前，向种植在纸盆中的茎数为6根的稻(Oryza sativa、品种：星之梦、播种15天后、稻高度9cm、1.8叶期)1株的植株根部土壤施用所述试验用药液0.5ml，放置于温室(23℃)中。
移植2天前，向种植在纸盆中的茎数为6根的稻(Oryza sativa、品种：星之梦、播种18天后、稻高度11cm、2.1叶期)1株的植株根部土壤施用所述试验用药液0.5ml，放置于温室(23℃)中。
移植当天，向种植在纸盆中的茎数为6根的稻(Oryza sativa、品种：星之梦、播种20天后、稻高度13cm、2.4叶期)1株的植株根部土壤施用所述试验用药液0.5ml。
将施用了所述试验用药液的稻移植到1/10000a瓦氏盆中的漫灌了的土壤中，放置于温室(23℃)中。将稻的植株根部用塑料制杯子覆盖，放入饲养褐飞虱的4龄幼虫和成虫各10只，将稻整体和塑料制杯子用尼龙制网覆盖。将其称作处理区。
另一方面，将未施用所述试验用药液地种植在纸盆中的茎数为6根的稻(播种20天后、稻高度13cm、2.4叶期)与处理区相同地移植，放置于温室中，放入饲养褐飞虱的4龄幼虫和成虫各10只。将其称作无处理区。
放入饲养10天后观察供试验的虫的生死和稻的茎的枯死数。根据其观察结果，与试验1相同地利用式1)算出死虫率，利用式2)算出校正死虫率，利用式3)算出枯死茎率。而且，反复进行了2次试验。将其平均值表示于表12中。
[表12]
试验例4
将本介离子化合物(化合物No.6)、本介离子化合物(化合物No.7)及噻菌灵分别以规定量溶解在含有5％(w/v)的SORGEN TW-20(第一工业制药制)的丙酮(和光纯药工业制)0.2ml中后，以达到规定浓度的方式用水稀释。
将本介离子化合物(化合物No.6)或本介离子化合物(化合物No.7)的水稀释液、和噻菌灵的水稀释液混合，以达到表13中记载的施用量的方式制备出试验用药液。
移植12天前，向种植在纸盆中的茎数为6根的稻(Oryza sativa、品种：星之梦、播种8天后、稻高度8cm、1.3叶期)1株的植株根部土壤施用所述试验用药液0.5ml，放置于温室(23℃)中。
在移植5天前，向种植在纸盆中的茎数为6根的稻(Oryza sativa、品种：星之梦、播种15天后、稻高度10cm、1.8叶期)1株的植株根部土壤施用所述试验用药液0.5ml，放置于温室(23℃)中。
在移植2天前，向种植在纸盆中的茎数为6根的稻(Oryza sativa、品种：星之梦、播种18天后、稻高度12cm、2.1叶期)1株的植株根部土壤施用所述试验用药液0.5ml，放置于温室(23℃)中。
将施用了所述试验用药液的稻移植到1/10000a瓦氏盆中的漫灌了的土壤中，放置于温室(23℃)中。将稻的植株根部用塑料制杯子覆盖，放入饲养褐飞虱的4龄幼虫和成虫各10只，将稻整体和塑料制杯子用尼龙制网覆盖。将其称作处理区。
另一方面，与处理区相同地移植未施用所述试验用药液地种植在纸盆中的茎数为6根的稻(播种20天后、稻高度13cm、2.4叶期)，放置于温室中，放入饲养褐飞虱的4龄幼虫和成虫各10只。将其称作无处理区。
放入饲养10天后观察供试验的虫的生死和稻的茎的枯死数。根据其观察结果，与试验1相同地利用式1)算出死虫率，利用式2)算出校正死虫率，利用式3)算出枯死茎率。而且，反复进行了2次试验。将其平均值表示于表13中。
[表13]
试验例5
将本介离子化合物(化合物No.41)、本介离子化合物(化合物No.55)、异噻菌胺、噻菌灵及肟醚菌胺分别以规定量溶解在含有5％(w/v)的SORGEN TW-20(第一工业制药制)的丙酮(和光纯药工业制)0.2ml中后，以达到规定浓度的方式用水稀释。
将本介离子化合物(化合物No.41)或本介离子化合物(化合物No.55)的水稀释液、和异噻菌胺、噻菌灵或肟醚菌胺的水稀释液混合，以达到表14中记载的施用量的方式制备出试验用药液。
在移植2天前，向种植在纸盆中的茎数为6根的稻(Oryza sativa、品种：星之梦、播种20天后、稻高度12cm、2.3叶期)1株的植株根部土壤施用所述试验用药液0.5ml，放置于温室(23℃)中。
将施用了所述试验用药液的稻移植到1/10000a瓦氏盆中的漫灌了的土壤中，放置于温室(23℃)中。将稻的植株根部用塑料制杯子覆盖，放入饲养褐飞虱的4龄幼虫和成虫各10只，将稻整体和塑料制杯子用尼龙制网覆盖。将其称作处理区。
另一方面，与处理区相同地移植未施用所述试验用药液地种植在纸盆中的茎数为6根的稻(播种22天后、稻高度14cm、2.5叶期)，放置于温室中，放入饲养褐飞虱的4龄幼虫和成虫各10只。将其称作无处理区。
放入饲养10天后观察供试验的虫的生死和稻的茎的枯死数。根据其观察结果，与试验1相同地利用式1)算出死虫率，利用式2)算出校正死虫率，利用式3)算出枯死茎率。而且，反复进行了2次试验。将其平均值表示于表14中。
[表14]
试验例6
将本介离子化合物(化合物No.10)、本介离子化合物(化合物No.16)、本介离子化合物(化合物No.21)、异噻菌胺、噻菌灵及肟醚菌胺分别以规定量溶解在含有5％(w/v)的SORGEN TW-20(第一工业制药制)的丙酮(和光纯药工业制)0.2ml中后，以达到规定浓度的方式用水稀释。
将本介离子化合物(化合物No.10)、本介离子化合物(化合物No.16)或本介离子化合物(化合物No.21)的水稀释液、和异噻菌胺、噻菌灵或肟醚菌胺的水稀释液混合，以达到表15～表17中记载的施用量的方式制备出试验用药液。
在移植5天前，向种植在纸盆中的茎数为6根的稻(Oryza sativa、品种：星之梦、播种17天后、稻高度10cm、2叶期)1株的植株根部土壤施用所述试验用药液0.5ml，放置于温室(23℃)中。
在移植2天前，向种植在纸盆中的茎数为6根的稻(Oryza sativa、品种：星之梦、播种20天后、稻高度12cm、2.3叶期)1株的植株根部土壤施用所述试验用药液0.5ml，放置于温室(23℃)中。
将施用了所述试验用药液的稻移植到1/10000a瓦氏盆中的漫灌了的土壤中，放置于温室(23℃)中。将稻的植株根部用塑料制杯子覆盖，放入饲养褐飞虱的4龄幼虫和成虫各10只，将稻整体和塑料制杯子用尼龙制网覆盖。将其称作处理区。
另一方面，与处理区相同地移植未施用所述试验用药液地种植在纸盆中的茎数为6根的稻(播种22天后、稻高度14cm、2.5叶期)，放置于温室中，放入饲养褐飞虱的4龄幼虫和成虫各10只。将其称作无处理区。
放入饲养10天后观察供试验的虫的生死和稻的茎的枯死数。根据其观察结果，与试验1相同地利用式1)算出死虫率，利用式2)算出校正死虫率，利用式3)算出枯死茎率。而且，反复进行了2次试验。将其平均值表示于表15～表17中。
[表15]
[表16]
[表17]

Claims (8)

1.一种飞虱类的防除方法，在稻的移植栽培中，具有将有效量的以式(I)表示的化合物向稻的育苗地中施用的工序：
式中，
R1表示可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷基、可以具有1个以上的卤素原子的C2-C4烯基、可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷氧基、可以具有1个以上的卤素原子的C1-C3烷硫基、氰基、卤素原子或R4，
n表示0～3的任意一个整数，
R4表示以下面的式(R4a)及(R4b)表示的任意一个基团：
式中，
R5a及R5b相同或不同，表示可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷基、可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷氧基、氰基或卤素原子，
Za及Zb相同或不同，表示0、1或2，
在R5a及R5b分别有2个的情况下，各个R5a及R5b既可以相同也可以不同，
R2表示以下面的式(R2a)、(R2b)及(R2c)表示的任意一个基团：
式中，
R3a及R3b相同或不同，表示可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷基或卤素原子，
Xa及Xb相同或不同，表示0或1，
而且，在n为2或3的情况下，多个R1可以彼此不同。
2.根据权利要求1所述的飞虱类的防除方法，其中，
以所述式(I)表示的化合物是在该式(I)中R2为以下面的式(R2a)及(R2b)表示的任意一个基团的化合物：
式中，
R3a及R3b相同或不同，表示可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷基或卤素原子，
Xa及Xb相同或不同，表示0或1。
3.根据权利要求1或2所述的飞虱类的防除方法，其中，
在稻的移植5天前～2天前施用有效量的以式(I)表示的化合物。
4.一种飞虱类的防除方法，在稻的移植栽培中，具有将有效量的含有以式(I)表示的化合物和选自组(A)中的1种以上的化合物的飞虱类防除组合物向稻的育苗地中施用的工序：
式中，
R1表示可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷基、可以具有1个以上的卤素原子的C2-C4烯基、可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷氧基、可以具有1个以上的卤素原子的C1-C3烷硫基、氰基、卤素原子或R4，
n表示0～3的任意一个整数，
R4表示以下面的式(R4a)及(R4b)表示的任意一个基团：
式中，
R5a及R5b相同或不同，表示可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷基、可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷氧基、氰基或卤素原子，
Za及Zb相同或不同，表示0、1或2，
在R5a及R5b分别有2个的情况下，各个R5a及R5b既可以相同也可以不同，
R2表示以下面的式(R2a)、(R2b)及(R2c)表示的任意一个基团：
式中，
R3a及R3b相同或不同，表示可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷基或卤素原子，
Xa及Xb相同或不同，表示0或1，
而且，在n为2或3的情况下，多个R1可以彼此不同，
组(A)：包含异噻菌胺、噻菌灵、噻酰菌胺、三环唑、肟醚菌胺及咯喹酮的组。
5.根据权利要求4所述的飞虱类的防除方法，其中，
以所述式(I)表示的化合物是在该式(I)中R2为以下面的式(R2a)及(R2b)表示的任意一个基团的化合物：
式中，
R3a及R3b相同或不同，表示可以具有1个以上的卤素原子的C1-C4烷基或卤素原子，
Xa及Xb相同或不同，表示0或1。
6.根据权利要求4或5所述的飞虱类的防除方法，其中，
使用以式(I)表示的化合物与选自组(A)中的1种以上的化合物的含量的比以重量比计为10∶1～1∶100的飞虱类防除组合物。
7.根据权利要求4～6中任一项所述的飞虱类的防除方法，其中，
在稻的移植5天前～2天前施用有效量的飞虱类防除组合物。
8.根据权利要求1～7中任一项所述的飞虱类的防除方法，其中，
飞虱类为褐飞虱、白背飞虱或灰飞虱。
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