CN104247173B - 氮化物半导体发光元件 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种氮化物半导体发光元件，其具备包含III族氮化物半导体、且具有发光端面的半导体层叠体(50)；和以覆盖半导体层叠体(50)的发光端面的方式形成的、具有多个绝缘性膜的多层保护膜(30)。多层保护膜(30)具有第一保护膜(31)和覆盖该第一保护膜(31)的第二保护膜(32)。第一保护膜(31)包含含有铝的氮化物，是至少在其一部分中包含结晶化区域的结晶性膜。第二保护膜(32)包含含有铝的氧化物，是至少在其一部分中包含结晶化区域的结晶性膜。

Description

氮化物半导体发光元件
技术领域
本公开涉及一种氮化物半导体发光元件，特别涉及在发光端面设有保护膜的氮化物半导体发光元件。
背景技术
在半导体发光装置中，半导体激光器装置被作为以光盘(CD)、数字多功能光盘(DVD)及蓝光光盘(Blu-ray Disc)(注册商标)等为代表的光盘介质的再生及记录用的光源广泛地使用。特别是，对于半导体激光器装置，要求高速度的信息记录动作，为了在短时间内记录大量的信息，半导体激光器装置的高输出化就必不可少。近年来，作为投影仪等的显示器用光源或激光退火等的加工用光源来说，也是作为廉价而稳定的固体光源要求高输出的半导体激光器装置。
但是，已知半导体激光器装置一般来说一旦光输出增大就会产生工作电流慢慢地增大的劣化现象、甚至产生被称作光学破坏的半导体激光器装置不能激发的现象。因此，为了实现半导体激光器装置的高输出化，正在积极地进行抑制或防止此种半导体激光器装置的劣化的研究及开发。特别是，由于伴随着光学破坏的顿死是在构成半导体激光元件的共振器的作为光射出面的前端面产生，因此采取了实现覆盖该共振器的端面的保护膜的牢固化及稳定化等对策。一般来说，半导体激光元件的共振器端面由保护膜覆盖，该保护膜起到控制共振器端面的反射率、防止异物的附着及防止氧化的作用。图13中，表示出以下举出的专利文献1中记载的以往的氮化物半导体激光元件的示意性剖面构成。如图13中所示，以往的氮化物半导体激光元件具有包含活性层(发光层)和夹持该活性层的n型半导体层及p型半导体层的激光结构体400。虽然未图示，然而在p型半导体层中形成p侧电极，在n型半导体层中形成n侧电极。
在激光结构体400的作为共振器的反射镜发挥作用的后端面，设有氧化硅(SiO2)或氧化铝(Al2O3)等金属氧化物的多层膜、即保护膜406。在共振器的前端面，使用氮化铝(AlN)或氧氮化铝(AlON)作为第一保护膜407，在第一保护膜407的外侧，使用氧化铝(Al2O3)作为第二保护膜408。
这里，认为高输出化中的半导体激光元件的劣化原因之一是因为，因激光结构体400的发热和光吸收而产生的第一保护膜407等与半导体层的端面的固相反应、以及各保护膜中的残留氧或封装件中的氧随着激光器激发而在保护膜中扩散后将共振器端面氧化等共振器端面的界面反应。
另外，由于激光器激发时的发热，还会因各保护膜从激光结构体400剥落、或在激光结构体400中产生裂纹等而产生物理的破坏。图13中所示的以往的作为第一保护膜407的AlN、或氧的组成比为0.2以下的AlON是结晶性薄膜，因此牢固且导热性好，作为端面保护膜来说是非常优异的材料。特别是，AlN由于与氮化物半导体相同，是氮化物，因此还可以抑制与激光结构体400的固相反应。但是，已知在这些材料中在波长为400nm的附近存在有由缺陷等引起的光吸收带，因而可以认为，由于激光器激发时的光吸收，会引起发热及氧的扩散或氧化反应。
因此，以下举出的专利文献2中，为了抑制氧的扩散，记载有将添加了稀土类元素的AlN作为保护膜使用的构成。通过将稀土类元素添加到AlN或AlON中，稀土类元素就会与氧结合，从而可以抑制氧的扩散。通过使用此种添加了稀土类元素的AlN膜，与使用通常的AlN膜的情况相比可以防止共振器端面的氧化及膜剥落，端面的劣化及光学破坏得到抑制，从而可以实现长时间的激光器工作。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2007-318088号公报
专利文献2：日本特开2008-147363号公报
发明内容
发明所要解决的问题
专利文献2中记载的添加了钇(Y)等稀土类元素的AlN膜或AlON膜利用稀土类元素的效果促进氧化，因此阻碍氧到达半导体的激光器激发端面。但是，AlN膜因氧化反应而形成铝氮氧化(AlON)膜，所形成的AlON膜因氧化反应而使氧的组成比增大。其结果是，由于膜应力的变化及体积的膨胀，在AlN膜或AlON膜与Al2O3膜之间产生膜剥落。此种端面保护膜的内部的劣化成为半导体激光元件顿死的新的原因。
本公开的目的在于，解决上述问题，获得如下的端面保护膜，即，即使在高输出工作时也可以抑制保护膜的内部的劣化，不会引起伴随着膜剥落的光学破坏。
用于解决问题的方法
为了达成所述目的，本公开采用如下的构成，即，在氮化物半导体发光元件的发光端面的保护膜中，使用包含含有铝的氮化物的结晶性膜、和由包含含有铝的氧化物的结晶性膜。
本公开的氮化物半导体发光元件的一个方式具备：包含III族氮化物半导体、且具有发光端面的半导体层叠体，和以覆盖半导体层叠体的发光端面的方式形成、且具有多个绝缘性膜的多层保护膜，多层保护膜具有第一保护膜和覆盖该第一保护膜的第二保护膜，第一保护膜是包含含有铝的氮化物、且至少在其一部分中含有结晶化区域的结晶性膜，第二保护膜是包含含有铝的氧化物、且至少在其一部分中含有结晶化区域的结晶性膜。
根据本公开的一个方式，通过使用包含含有铝的氧化物、且至少在其一部分中含有结晶化区域的结晶性膜作为第二保护膜，就可以抑制第一保护膜中的氧化反应。其结果是，可以抑制在多层保护膜中产生的膜剥落，因此可以实现高输出且长寿命的氮化物半导体发光元件。
在本公开的一个方式中，也可以是多层保护膜具有覆盖第二保护膜的第三保护膜，第三保护膜是非晶质的铝氧化物或非晶质的铝氮氧化物。
如果如此设置，就可以实现作为第二保护膜的结晶性的铝氧化膜的薄膜化，因此可以实现第二保护膜的膜应力的减少和防止该膜中的裂纹的产生，从而可以实现高输出且长寿命的氮化物半导体发光元件。
该情况下，也可以是第三保护膜是非晶质的铝氧化物，多层保护膜具有覆盖第三保护膜的第四保护膜，第四保护膜是铝氮氧化物。
另外，该情况下，也可以是铝氮氧化物中的氮的组成比为23原子％以下。
如果如此设置，则铝氮氧化物的伴随着其氧化的折射率的变化较小，与铝氧化物相比具有较高的结晶化温度，因此可以阻碍来自保护膜外部的氧的扩散，抑制该保护膜的内部的劣化。这样，就可以实现高输出且长寿命的氮化物半导体发光元件。
在本公开的一个方式中，也可以是多层保护膜的最外层是包含所述第一保护膜和所述第二保护膜的层叠膜。
如果如此设置，则设于最外层的结晶性的铝氧化物可以阻碍氧的透过，防止氧向保护膜的内部侵入。这样，就可以实现高输出且长寿命的氮化物半导体发光元件。
在本公开的一个方式中，也可以是第一保护膜直接覆盖发光端面。
发明效果
根据本公开的氮化物半导体发光元件，即使在高输出工作时也可以抑制保护膜的氧化反应，可以获得不会引起光学破坏的牢固的端面保护膜，因此可以实现长寿命且具有高可靠性的氮化物半导体发光元件。
附图说明
图1(a)及图1(b)表示第一实施方式的氮化物半导体发光元件，图1(a)是表示形成脊形波导路前的状态的概略剖面图，图1(b)是形成脊形波导路后的与共振器的长度方向垂直的方向的概略剖面图。
图2是第一实施方式的氮化物半导体发光元件的与共振器的长度方向平行的方向的概略剖面图。
图3(a)～图3(d)是表示第一实施方式的氮化物半导体发光元件的端面保护膜的制作方法的工序顺序的概略剖面图。
图4是表示第一实施方式的一个变形例的氮化物半导体发光元件的概略剖面图。
图5(a)～图5(c)表示第一实施方式的氮化物半导体发光元件的端面保护膜的观察图像，图5(a)是透射电子显微镜图像的照片，图5(b)及图5(c)是透射电子束衍射图案的照片。
图6是表示将第一实施方式的氮化物半导体发光元件安装于封装件中的半导体激光器装置的剖面图。
图7(a)是以往例的氮化物半导体发光元件的端面保护膜的加速试验后的透射电子显微镜像的照片。图7(b)是第一实施方式的氮化物半导体发光元件的端面保护膜的加速试验后的透射电子显微镜像的照片。
图8是表示第二实施方式的氮化物半导体发光元件的概略剖面图。
图9是表示构成第二实施方式的氮化物半导体发光元件的端面保护膜的AlON膜在成膜时氧流量与原子组成的关系的曲线图。
图10是表示构成第二实施方式的氮化物半导体发光元件的端面保护膜的AlON膜的氧流量与折射率的关系的曲线图。
图11是表示构成第二实施方式的氮化物半导体发光元件的端面保护膜的AlON膜的N原子组成比与折射率的关系的曲线图。
图12是表示第三实施方式的氮化物半导体发光元件的概略剖面图。
图13是表示以往的氮化物半导体发光元件的概略剖面图。
符号说明
11   n型基板
12   n型GaN层
13   n型包层
14   n型光导层
15   多重量子阱活性层
16   p型光导层
17   p型电子阻挡层
18   p型超晶格包层
19   p型接触层
20   掩模层
21   p侧电极
22   n侧电极
25   多层保护膜(后端面)
30   多层保护膜(前端面)
31   第一保护膜
32   第二保护膜
33   第三保护膜
40   激光条
41   靶
42   等离子体生成室
43   电压源
50   半导体层叠体
50a  脊形波导路
51   半导体激光器装置
52   管座
52a  电极端子
52b  激光器保持部
53   帽
53a  窗部
54   玻璃板
55   气体
60   半导体层叠体
61   发光端面
62   结晶性的AlN膜(第一保护膜)
63   结晶性的Al2O3膜(第二保护膜)
64   非晶质的Al2O3膜(第三保护膜)
70   半导体层叠体
71   第一保护膜(结晶性的AlN膜)
72   第三保护膜(非晶质的Al2O3膜)
73   白色的层(AlON层)
74   结晶性的Al2O3膜
120  前端面的多层保护膜
121  第一保护膜(结晶性的AlN膜)
122  第二保护膜(结晶性的Al2O3膜)
220  多层保护膜(前端面)
221  第一保护膜(结晶性的AlN膜)
222  第二保护膜(结晶性的Al2O3膜)
223  第三保护膜
224  第四保护膜(非晶质的AlON膜)
225  第五保护膜
320  多层保护膜(前端面)
321  第一保护膜(结晶性的AlN膜)
322  第二保护膜(非晶质的Al2O3膜)
323  第三保护膜(结晶性的AlN膜)
324  第四保护膜(结晶性的Al2O3膜)
具体实施方式
(第一实施方式)
在参照附图的同时，对第一实施方式进行说明。
将第一实施方式的氮化物半导体发光元件设为氮化镓(GaN)系半导体蓝紫色激光元件，与其制造方法一起进行说明。
首先，如图1(a)所示，例如利用有机金属气相淀积(MOCVD)法，在包含n型GaN的n型基板11上，利用外延生长形成包含多个III族氮化物半导体的半导体层叠体50。
具体来说，在以面方位的c面(即(0001)面)作为主面的n型基板11的主面上，依次生长：厚度约为1μm且作为n型掺杂剂的硅(Si)的浓度为1×1018cm-3的n型GaN层12、厚度约为1.5μm且Si的浓度为5×1017cm-3的、包含n型Al0.05Ga0.95N的n型包层13、厚度约为0.1μm且Si的浓度为5×1017cm-3的、包含n型GaN的n型光导层14、包含InGaN的多重量子阱活性层15、厚度约为0.1μm且作为p型掺杂剂的镁(Mg)的浓度为1×1019cm-3的、包含p型GaN的p型光导层16、厚度约为10nm且Mg的浓度为1×1019cm-3的、包含p型Al0.2Ga0.8N的p型电子阻挡层17、包含p型AlGaN的p型超晶格包层18、以及厚度约为20nm且Mg的浓度为1×1020cm-3的、包含p型GaN的p型接触层19。
这里，多重量子阱活性层15具有利用厚度约为7nm的包含未掺杂的InGaN的阱层、和厚度为20nm的包含未掺杂的In0.02Ga0.98N的垒层所构成的双重量子阱结构。阱层的In组成被调整为激发波长为405nm。另外，p型超晶格包层18具有Mg浓度分别为1×1019cm-3且厚度约为2nm的、包含p型Al0.1Ga0.9N和p型GaN的超晶格结构，该超晶格结构的总膜厚为0.5μm。
然后，如图1(b)所示，在p型接触层19上，形成包含氧化硅(SiO2)的掩模层20。接下来，利用光刻法及蚀刻法，对掩模层20以相对于n型基板11的结晶轴沿<1-100>方向延伸进行条纹状构图。接下来，通过使用以条纹状进行了构图的掩模层20，对p型接触层19及p型超晶格包层18进行干式蚀刻，而在p型接触层19及p型超晶格包层18中，形成沿结晶轴的<1-100>方向延伸的条纹状脊形波导路50a。这里，p型超晶格包层18中的脊形波导路50a的侧方部分的厚度(剩余膜厚)设为约0.1μm。另外，脊形波导路50a的下部的宽度设为约10μm，脊形波导路50a的上部的宽度设为约8μm。
然后，如图2所示，除去掩模层20，其后，利用光刻法及真空蒸镀法等，在构成脊形波导路50a的p型接触层19上，形成包含钯(Pd)的p侧电极21。接下来，对n型基板11进行薄膜化(背面研磨)，使之容易裂开。其后，在n型基板11的背面，形成包含钛(Ti)的n侧电极22。
接下来，以使形成于半导体层叠体50的脊形波导路50a的下方的共振器的长度约为800μm或约为1000μm的方式，使n型基板11及半导体层叠体50裂开。利用该裂开，在半导体层叠体50中，形成相互面对的2个端面反射镜，也就是面方位为包含m面(即(1-100)面)的前端面(发光端面)及后端面(反射端面)。而且，在本说明书中，附加在结晶轴及面方位的指数中的符号“-”是出于方便考虑地表示接在该符号之后的负的指数的反转。其后，在共振器的各端面，以覆盖该端面的方式形成包含绝缘性多层膜的多层保护膜25及30。多层保护膜25及30是为了防止半导体层叠体50的端面的劣化、并且调整该端面的反射率而设置的。
具体来说，如图2所示，在激光射出的前端面(发光端面)，形成包含具有结晶性的氮化铝(AlN)的涂膜来作为直接覆盖该前端面的第一保护膜31，接下来，形成包含氧化铝(Al2O3)且为结晶性的涂膜作为覆盖该第一保护膜的第二保护膜32。本公开中，所谓结晶性的膜，不仅意味着单晶的状态，也意味着多晶状态或部分地结晶化了的状态。接下来，作为覆盖第二保护膜32的第三保护膜33，形成包含非晶质的氧化铝的涂膜。本公开中，所谓非晶质的膜，是指不含有结晶化区域的膜。而且，AlN及Al2O3的组成严格来说不需要如这些所示，也可以添加钇(Y)或镧(La)等稀土类元素。例如，第一保护膜31也可以是YAlN或LaAlN等，第二保护膜32也可以是YAlO或LaAlO等。即，只要是含有铝(Al)的氮化物、和含有铝的氧化物即可。
在与前端面相面对的后端面，形成将氧化铝(Al2O3)/氧化锆(ZrO2)以多对层叠而成的多层保护膜25。但是，后端面只要是可以获得所需的反射率的构成，则也可以取代这些Al2O3/ZrO2，而采用将AlON/SiO2、Al2O3/SiO2、或AlN/Al2O3以多对层叠而成的构成。这里，在后端面中也是，特别是在与后端面接触的第一保护膜中，也可以与前端面相同地使用AlN膜。AlN膜牢固且导热性优异，因而在不射出光的后端面中，也适合用作保护膜。本实施方式中，作为一例，将前端面的反射率设为约6％，后端面的反射率设为约95％。而且，前端面及后端面的各保护膜的膜厚可以按照能够获得所需的反射率的方式适当地设计。
在第一实施方式中，使用电子回旋共振(ECR)溅射法形成包含结晶性的AlN的第一保护膜31及包含结晶性的Al2O3的第二保护膜32。可以取代ECR溅射法，而使用高频(RF)溅射法或磁控溅射法。
图3(a)～图3(d)中，表示出使用了ECR溅射的端面保护膜的制造方法。
首先，如图3(a)所示，从分别包含多个半导体激光元件作为芯片形成区域的晶片(未图示)中，沿与相互平行地延伸的多个脊形波导路的延伸方向分别交叉的方向裂开，得到多个激光条(laser bar)。
然后，如图3(b)所示，利用ECR溅射装置，在多个激光条40的前(发光)端面，分别形成含有多个电介质层的多层保护膜30。从保护前端面的观点考虑，也优选使该前端面比后端面先成膜。因此，在如图3(c)所示，形成多层保护膜30后，如图3(d)所示，将与前端面相反一侧的后端面作为ECR溅射装置的成膜面，形成多层保护膜25。
但是，图3(b)中所示的ECR溅射法一般来说不是将溅射离子(Ar+离子)向激光条40的裂开端面直接照射，因此可以降低离子照射所引起的半导体表面的晶体缺陷的密度。由此，适合用作半导体激光元件的端面涂层的成膜法。而且，构成第一保护膜31的AlN可以利用反应性溅射来成膜，所述反应性溅射作为溅射中所用的靶材41与反应性气体的组合利用了包含AlN的靶材与氮(N2)气、或包含Al的靶材与氮气的组合。本实施方式中，可以利用金属精炼容易地提高纯度，在包含Al的金属靶材中，组合使用作为基准气体的氩气(Ar)和作为反应性气体的氮气。通过使用Al金属靶材，如果将反应性气体从氮置换为氧，则可以不更换靶材地连续地形成Al2O3的膜。
这里，第一保护膜31的膜厚设定为约6nm。AlN膜如前所述，是结晶性的膜，由于其膜应力大，因此当在激光条40的裂开端面以50nm以上的厚膜形成AlN膜时，就会产生膜剥落。另外，为了抑制由光吸收造成的发热，最好缩短第一保护膜31中的光的光路长度，从这一点考虑第一保护膜31的膜厚也可以是50nm以下。与之不同，在作为小于5nm的薄膜形成AlN膜的情况下，氧等容易透过AlN膜，因此成为激光条40的端面被氧化的主要原因。另外，薄膜难以控制加工过程，会在膜厚中产生不均。从这一点考虑，第一保护膜31的膜厚也可以是5nm以上。基于以上情况，包含AlN的第一保护膜31的膜厚也可以是5nm以上且为50nm以下。
第一保护膜31的成膜中的各气体的流量条件分别是在室温下，将氩(Ar)气设为30ml/min，将氮(N2)气设为5.2ml/min。
本实施方式中，构成第二保护膜32的Al2O3具有结晶性。对于结晶性的Al2O3的制造方法说明如下。
一般来说，非晶质的Al2O3可以通过使用Al金属靶材作为ECR溅射法中的靶材、并组合使用基准气体的Ar和作为反应气体的氧气而容易地形成。另一方面，由于Al2O3的结晶化温度高达850℃以上，因此为了获得结晶性的Al2O3，需要将成膜样品加热，或提供与之相当的能量。在激光设备中，已知当进行高温溅射时，电极等就会产生热损伤，引起激光设备的物理特性的劣化。因此，本实施方式中，在ECR溅射法中，通过增大由离子照射带来的能量的供应，而将对激光条40的加热设为最小限地形成结晶性的Al2O3的膜。
离子照射的离子种类是成为等离子体源的Ar+离子。在图3(b)中所示的等离子体生成室42中，利用强磁场下的微波照射，Ar气体分子分离为Ar+离子和电子，形成等离子体状态。在进行回旋运动的离子和电子中，由于电子的质量小，因此会先从等离子体生成室42向成膜区域流出，在该等离子体生成室42的内部，Ar+离子的浓度与电子相比相对地变高。可知其结果是，在等离子体生成室42与成膜区域之间产生电位梯度。将其称作自偏压。利用该自偏压，将Ar+离子加速，分别向成膜中的激光条40照射。为了增大该离子照射的能量，大致上分有2个方法。其一是增大离子所具有的动能的方法，为此只要增大自偏压的值即可。另一个是增大离子流的密度的方法，通过提高等离子体生成室42内的Ar气的压力，提高离子流的密度，就可以增大成膜时所供应的能量的总量。而且，如果使压力过高，则电子与Ar+离子复合的概率就会增大，因此自偏压减少。而且，被加速了的Ar+离子在到达各激光条40前因分子碰撞而丧失能量，因而动能进一步减少。另一方面，当降低压力时，自偏压就会变大，Ar+离子的每单位离子的动能变大，然而离子密度变小。由此，两者处于相反的关系。因此，本实施方式中，如图3(b)所示，在金属靶材与各激光条40之间连接电压源43，对该金属靶材与各激光条40施加规定的电压。这样，除了自偏压以外还可以进行施加电压部分的加速，从而可以增大离子照射能量。由通常的自偏压造成的电压为10V～50V左右，本实施方式中，又施加了50V的电压。而且，当施加100V以上的电压时，Ar+离子的加速能量就会变大，对各激光条40造成损伤，使激光器特性劣化。因此，对各激光条40施加的施加电压优选为100V以下。另外，本实施方式中，采用了不加热各激光条40的所谓非加热成膜。但是，通过加热各激光条40，可以促进Al2O3的结晶化，因此也可以适当地进行加热成膜。该情况下，需要在激光设备不会发生热劣化的温度范围中成膜，从防止电极的氧化的观点考虑，最好将加热温度设为400℃以下。
对于第一实施方式的包含结晶性的Al2O3的第二保护膜32的成膜中的各气体的流量，分别在室温下，将氩(Ar)气设为30ml/min，将氧(O2)气设为1.0ml/min。这里，如果结晶性的Al2O3膜是在结晶性的AlN膜上，则可以形成优质的结晶性Al2O3膜。将其称作基板效应，是在热力学上利用基板降低结晶化温度或结晶化的活化能量的现象。
形成于结晶性的AlN膜上的Al2O3膜也受到作为基底膜的AlN的影响，利用特定的周期性及方向性推进成膜。因此，在Al2O3膜的基底膜为非晶质的情况下，即使增大自偏压电位也无法获得结晶性的Al2O3。另外，结晶性的Al2O3因AlN的基板效应而结晶化，当膜厚加大时，就会转变为非晶质下的成膜生长模式。在本实施方式的条件下，室温下的结晶性的Al2O3的最大膜厚为30nm。因此，本实施方式中，将结晶性的Al2O3膜的膜厚设为30nm。但是，通过进行加热成膜，可以将结晶性的Al2O3膜的最大膜厚加厚到50nm左右。由此，也可以像图4中所示的本实施方式的一个变形例那样，作为前端面侧的多层保护膜120，在最外层不设置非晶质的Al2O3膜，即设为最外层包含第一保护膜121与第二保护膜122的层叠膜的双层涂膜结构。该情况下，形成结晶性的AlN膜作为第一保护膜121，形成结晶性的Al2O3作为第二保护膜122。此时，通过将基板温度加热到400℃而成膜，就可以促进Al2O3的结晶化，增大最大膜厚。
但是，一个变形例中所示的包含结晶性的AlN和结晶性的Al2O3的双层涂膜中，作为多层保护膜120的整体来说在其膜厚方面产生限制。由此，无法从多层保护膜120中获得任意的端面反射率。因此，如果如图2所示，形成非晶质的Al2O3膜作为覆盖结晶性的Al2O3膜的外侧的第三保护膜，控制作为低折射率的Al2O3膜的膜厚，则可以实现任意的反射率。这里，非晶质的Al2O3膜的成膜条件是相对于结晶性的Al2O3膜的成膜条件而言，将金属靶材与激光条40的施加电压的值设为0V。这样，由于没有提供对Al2O3膜的结晶化来说足够的能量，因此可以形成非晶质的Al2O3膜。
图5(a)中，表示出如下状态的透射电子显微镜像，即，在包含III族氮化物半导体的半导体层叠体60中的、面方位为m面的发光端面61上，形成结晶性的AlN膜62作为第一保护膜，此外，利用上述的方法，形成结晶性的Al2O3膜63作为第二保护膜，形成非晶质的Al2O3膜64作为第三保护膜，分别以30nm及60nm的膜厚成膜。从图5(a)中所示的透射电子显微镜像可知，结晶性的Al2O3膜63发生了多晶化。
图5(b)及图5(c)中，表示出结晶性的Al2O3膜63及非晶质的Al2O3膜64的各自的透射电子束衍射图案。如图5(b)所示，由于结晶性的Al2O3膜63在电子束衍射图案中可以得到衍射线，由此可以确认发生了多晶化。另一方面，非晶质的Al2O3膜64在透射电子显微镜像中也没有得到多晶那样的原子像，在图5(c)中所示的电子束衍射图案中，也没有得到衍射图案，由此可以断定是非晶质。
本实施方式中，作为相当于第三保护膜的低折射率的非晶质层使用了Al2O3，然而从控制射出端面的反射率的观点考虑，也可以在折射率的控制中使用SiO2。但是，为了在结晶性的Al2O3膜上形成SiO2膜，需要更换靶材，由此从缩短制造时间的观点考虑，优选Al2O3膜。
图6中，表示形成构成多层保护膜30的多个保护膜后的、被封装了的状态的半导体激光器装置51。如图6所示，半导体激光器装置51被固着在例如在一个面上形成多个电极端子52a、在另一个面上形成激光器保持部52b的、由金属制成的管座52的激光器保持部52b上。在管座52中，固着有由金属制成的帽53，其将半导体激光元件及激光器保持部52b覆盖，并且在与该半导体激光元件的前端面相对的位置具有窗部53a。在该窗部53a中，从内侧固着有玻璃板54，将由管座52、帽53和玻璃板54构成的空间密闭。被密闭了的帽53的内部填充有包含不含有水分的干燥空气或氩气等稀有气体的气体55。
图7(a)及图7(b)是表示形成于包含III族氮化物半导体的半导体层叠体70的发光端面上的保护膜的、基于结晶性的Al2O3膜的有无进行加速试验后的各保护膜的状态的透射电子显微镜像。图7(a)是没有使用结晶性Al2O3膜的以往的激光元件的借助通电的加速试验后的端面的状态。保护膜是2层涂膜，第一保护膜71是结晶性的AlN膜，其膜厚是30nm。在设于其上的第三保护膜72中，使用了非晶质的Al2O3膜。在第一保护膜71与第二保护膜72之间，存在有白色的层73，而该层在通电前不存在，是因激光元件的激发而形成的层。利用基于能量色散型X射线分光法的组成分析及电子束衍射，可以鉴定该白色的层73是铝的氮氧化物层(AlON层)。可以认为，该层如前所述，是因激光器激发而使氧在保护膜中扩散，将作为第一保护膜71的结晶性的AlN膜氧化而生成的层。因该白色的层73的生成而产生膜剥落和光吸收，它们成为顿死的原因。
与之不同，图7(b)是本实施方式的构成，是在第一保护膜71与第三保护膜72之间设有作为第二保护膜74的结晶性的Al2O3膜的构成。尽管是在与图7(a)中所示的试样相同条件下的通电试验后，但没有看到作为第一保护膜71的AlN膜的氧化。从这一点可以认为，作为第二保护膜74的结晶性的Al2O3膜对于氧(O)的扩散具有屏蔽性，通过阻碍氧的透过，而抑制了AlN膜的氧化反应。利用该效果，可以实现即使在高输出工作中也具有高可靠性的半导体激光元件。
(第二实施方式)
以下，在参照附图的同时，对第二实施方式进行说明。
图8中，表示出作为第二实施方式的氮化物半导体发光元件的GaN系蓝紫色半导体激光元件的示意性剖面构成。
图8中，对于构成半导体激光元件的半导体层叠体50的各构成构件及各电极21、22使用相同的符号，这里，对设于前端面的多层保护膜220进行说明。多层保护膜220首先与第一实施方式的激光元件相同，形成结晶性的AlN膜作为构成多层保护膜220的第一保护膜221，在第一保护膜221上，形成结晶性的Al2O3膜222作为第二保护膜222。继而，在第二保护膜222上，形成非晶质的Al2O3膜或非晶质的SiO2膜作为第三保护膜223。接下来，形成非晶质的AlON膜作为第四保护膜224，在其上形成非晶质的Al2O3膜或非晶质的SiO2膜作为第五保护膜225。
这里，作为第二保护膜222的结晶性的Al2O3膜可以利用与第一实施方式相同的方法成膜。而且，作为第四保护膜224的AlON膜也可以设为直接覆盖作为第二保护膜222的结晶性的Al2O3膜的膜，即也可以省略第三保护膜223。
在第一实施方式中，利用作为第二保护膜的结晶性的Al2O3膜阻碍从外部扩散来的氧的透过，抑制作为第一保护膜221的AlN膜的氧化，从而实现高可靠性。但是，虽然结晶性的Al2O3膜的氧屏蔽性高，然而其氧屏蔽性并不完全。因此，从进行半导体发光元件的进一步的高温工作及高输出工作方面考虑，要求更加彻底的氧扩散的防止。
因此，在第二实施方式中，通过将作为铝氮氧化物的AlON膜配置在作为第二保护膜222的结晶性的Al2O3膜的外侧作为氧捕捉层，可以进一步提高对于扩散氧的屏蔽性。此时，以使作为第四保护膜224的AlON膜中的氮原子(N)的组成比为23原子％以下的方式成膜。这里，所谓氮的原子组成，是如以下的(式1)所示地定义。
(式1)
N的原子组成＝{N的原子数/(Al的原子数+N的原子数+O的原子数)}×100
构成第四保护膜224的AlON作为靶材与反应性气体的组合，可以使用1)AlN靶材与氧(O2)气的组合、2)Al2O靶材与氮(N2)气的组合、3)AlON靶材与氧(O2)气或氮(N2)气或氧(O2)及氮(N2)的混合气体的组合、4)Al靶材与氧(O2)及氮(N2)的混合气体的组合的任意一种。
在第二实施方式中，在形成AlON膜的情况下，将O2与N2的混合气体作为反应性气体使用。而且，为了控制成膜速度，同时将氩(Ar)气导入ECR室中。本实施方式中，在AlON膜的成膜中，为了控制该AlON膜中的氮的组成比，将Ar的流量设为20ml/min，将N2的流量设为5.5ml/min，此外，使O2的流量变化。这里，各气体的流量设为标准状态(25℃、1个大气压)(以下相同。)。另外，在第二实施方式中，使O2的流量从0ml/min变化到1.0ml/min，形成AlON膜。但是，各气体的流量是一个例子，并不限定于此。
图9中，表示出AlON膜的成膜时的O2流量与AlON的各元素组成的关系。此时的气体流量是，Ar为20ml/min，N2为5.5ml/min。从图9可知，伴随着O2的流量增大，N的组成减少并且O的组成增大。另外，由于作为溅射的气氛气体使用Ar，因此从膜中检测出若干的Ar。伴随着该组成的变化，AlON的物性也发生变化。
图10表示出对于波长λ为405nm的光的AlON的折射率与O2流量的关系。不含有氧的AlN膜的折射率约为2.1，不含有氮的Al2O3膜的折射率为1.65。从图10可知，AlON膜的折射率随着O2的流量增大，从接近AlN的折射率向接近Al2O3的折射率慢慢地减少。
图11中，表示出第二实施方式中制作的AlON膜中的N的原子组成与对于波长λ为405nm的光的折射率的关系。图11的横轴以原子％表示出AlON膜中所含的氮原子的原子组成，纵轴表示AlON膜的折射率。在N的原子组成为0原子％的情况下，即为Al2O3，在N的原子组成为50原子％的情况下，即为AlN。如图11所示，可知就N的原子组成而言，分为折射率相互不同的3个组。这里，将N的原子组成为0原子％～23原子％的组称作组A，将N的原子组成为24原子％～40原子％的组称作组B，将N的原子组成为40原子％以上的组称作组C。本发明人等发现，随着N的原子组成从23原子％到24原子％的1原子％的变化，折射率从1.75大幅度地变化为1.87。另外可知，在相当于组C的N的原子组成为40原子％以上的情况下，折射率为2.0左右，显示出大致上与AlN相同的折射率。
在半导体激光元件的激光器激发中，图8中所示的构成第四保护膜224的AlON膜因氧化而使构成该AlON膜的N的组成比相对地减少。从图11中可以清楚地看到，如果AlON膜的N的原子组成为23％以下，则相对于由AlON的氧化造成的N的组成比的变化，折射率的减少轻微。因此，即使因伴随着激光器激发产生的AlON膜的氧化而将氧捕获，也不会改变该AlON膜的折射率。由此，该AlON膜可以不改变其光学特性地阻碍氧的扩散，因而可以实现即使激光元件进行高输出工作也具有高可靠性的半导体激光元件。而另一方面，如果N的原子组成为24％以上，则会在因激光器激发所致的氧化反应而使N的原子组成减少，从24％变为23％时，折射率大幅度减少。该折射率的变化意味着端面反射率的变化，在激光器激发中激光器特性改变，成为工作特性的波动的原因。
根据以上情况，作为第四保护膜224而设置的AlON膜的N的原子组成最好为23％以下。
(第三实施方式)
以下，在参照附图的同时，对第三实施方式进行说明。
图12中，表示出第三实施方式的作为氮化物半导体发光元件的GaN系半导体蓝紫色激光元件的示意性剖面构成。
图12中，对于构成半导体激光元件的半导体层叠体50的各构成构件及各电极21、22使用相同的符号，在第三实施方式中，也对设于前端面的多层保护膜320进行说明。本实施方式的多层保护膜320是4层结构，使用结晶性的AlN膜作为第一保护膜321，使用非晶质的Al2O3膜作为第二保护膜322。作为覆盖第二保护膜322的第三保护膜323及第四保护膜324，分别使用结晶性的AlN膜及结晶性的Al2O3膜。
在前述的第一实施方式及第二实施方式中，使用结晶性的Al2O3膜作为第二保护膜。如前所述，在形成结晶性的Al2O3膜时，通过施加高数值的偏压来形成结晶性的Al2O3膜，因此向作为该Al2O3膜的基底膜的AlN膜照射具有高动能的Ar+离子。AlN膜如前所述，如果意图减少膜应力和光吸收，则难以将其厚膜化。由此，溅射中的高速离子会透过AlN膜，对GaN系半导体层的端面造成损伤，产生降低可靠性的现象。
因此，如图12所示，本实施方式中，在多层保护膜320的最外层，配置有结晶性的Al2O3膜作为第四保护膜324。像这样，通过使结晶性的Al2O3膜远离GaN系半导体层的端面，就可以减少在GaN系半导体层的端面产生的离子损伤。
如前所述，在形成结晶性的Al2O3膜时，优选在结晶性的AlN膜上成膜，因此在作为结晶性的Al2O3膜的基底膜的第三保护膜323中配置结晶性的AlN膜。即，本实施方式中，多层保护膜320的最外层当中的2层由包含结晶性的AlN膜和结晶性Al2O3膜的层叠膜构成。另外，虽然在本实施方式的第二保护膜322中，使用了非晶质的Al2O3膜，然而并不需要限定于此，也可以是SiO2膜或第二实施方式中所示的AlON膜。
根据本实施方式，由于能够抑制生成结晶性的Al2O3膜时由高能量的离子造成的对GaN系半导体层的端面的损伤，可以配置氧屏蔽性高的结晶性的Al2O3膜，因此可以实现即使在高输出工作中也具有高可靠性的GaN系半导体激光元件，即，可以实现氮化物半导体发光元件。
产业上的可利用性
本发明的氮化物半导体发光元件可以获得即使在激光器激发中也不会变质并且不会引起光学破坏的保护膜作为活性层的端面保护膜。特别是，对于具有保护包括露出了的活性层的端面的保护膜的氮化物半导体发光元件等十分有用。

Claims (9)

1.一种氮化物半导体发光元件，其具备：
半导体层叠体，其包含III族氮化物半导体，具有发光端面；以及
多层保护膜，其以覆盖所述半导体层叠体的所述发光端面的方式形成，具有多个绝缘性膜，
所述多层保护膜具有第一保护膜和覆盖该第一保护膜的第二保护膜，
所述第一保护膜是包含含有铝的结晶性的氮化物的膜，所述第二保护膜是包含含有铝的结晶性的氧化物、且与第一保护膜接触的膜。
2.根据权利要求1所述的氮化物半导体发光元件，其中，
所述多层保护膜具有覆盖所述第二保护膜的第三保护膜，
所述第三保护膜是非晶质的铝氧化物或非晶质的铝氮氧化物。
3.根据权利要求2所述的氮化物半导体发光元件，其中，
所述第三保护膜是非晶质的铝氧化物，
所述多层保护膜具有覆盖所述第三保护膜的第四保护膜，
所述第四保护膜是铝氮氧化物。
4.根据权利要求2或3所述的氮化物半导体发光元件，其中，
所述铝氮氧化物中的氮的组成比为23原子百分比以下。
5.根据权利要求1所述的氮化物半导体发光元件，其中，
所述多层保护膜的最外层是包含所述第一保护膜和所述第二保护膜的层叠膜。
6.根据权利要求1至3和5中任一项所述的氮化物半导体发光元件，其中，所述第一保护膜直接覆盖所述发光端面。
7.根据权利要求4所述的氮化物半导体发光元件，其中，所述第一保护膜直接覆盖所述发光端面。
8.根据权利要求1所述的氮化物半导体发光元件，其中，
所述第一保护膜的结晶性和所述第二保护膜的结晶性具有特定的周期性及方向性。
9.根据权利要求2或3所述的氮化物半导体发光元件，其中，
所述第二保护膜和所述第三保护膜连续地形成。
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