CN104226259B - 一种苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂及其应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂及其应用，该吸附剂由以下步骤制备而得：碱处理凹凸棒土、烧制和苏氨酸改性。本发明制备的吸附剂对印染废水和重金属废水有优异吸附容量，其中对亚甲基蓝和酸性品红饱和吸附量可高达650和1380mg/g，对铜和铬重金属废水的饱和吸附量为143和81mg/g。同时，本发明的凹凸棒土吸附剂原料来源丰富、耐高温和成本低廉，制备方法简单易行，在印染废水处理领域具有非常广阔的应用前景。
Description
技术领域
本发明属于改性矿材吸附剂材料制备及水处理净化技术领域，具体涉及苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂及其应用。
背景技术
近年来，随着乡镇企业的飞速发展和农村城镇建设的进一步加快，各种生活污水、工业废水的排放日渐增加，对其进行相应处理已成为环境治理中越来越突出的问题。
纺织印染废水是加工棉、麻、化学纤维及其混纺产品为主的印染厂排出的废水。其具有水量大、有机污染物含量高、碱性大、水质变化大等特点，属难处理的工业废水，经过常规生物处理后，出水色度有所降低，但难以达到排放标准。重金属指比重大于5的金属，其化学性质一般比较稳定。近年来重金属引起的海水污染已经成为全世界的问题，这些金属易在海产品体内富集，造成严重的食品安全问题。
传统的处理印染及重金属废水的方法有膜分离法、絮凝法、电化学法、生物法、高级氧化法和活性炭吸附法等。其中活性炭吸附因其方法简单，操作简易和去除效率高等诸多优势已成为目前应用最广的染料废水处理技术，但耗量大、成本高及再生会产生二次污染等不良因素限制了其进一步的发展应用。
凹凸棒土是一种具有独特的层链状结构特征的含水镁铝硅酸盐粘土矿物，资源丰富，是一种天然的纳米材料，含有不定量的Na+、Ca2+、Fe3+、Al3+，具有耐高温、抗盐碱等良好的胶体性质、较高的吸附脱色和离子交换等能力。
尽管目前已有众多使用凹凸棒土制备吸附剂用于重金属和印染废水处理的研究，但多数都存在着很大的缺点，如中国专利CN201110205090.4(《利用聚苯胺改性凹凸棒土去除水中六价铬的方法》)通过综合改性的方法得到聚苯胺改性的凹凸棒土复合微粒，虽去除率高，但是吸附速率低，反应速度慢。专利CN201210447695.9(《一种利用聚天冬氨酸改性凹凸棒土制备复合吸附剂的方法及其产品和应用》)使用原位合成方法在凹凸棒土内部和表面合成聚天冬的方法得到复合吸附剂，吸附剂对多种金属离子有很好的吸附性，但也存在吸附时间较长、反应速率较慢的问题。专利CN201110386621.4(《一种鱼油中去除重金属离子的新型吸附剂及其制备方法》)将壳聚糖负载于凹凸棒土表面而制成的微球型吸附剂，具有强度高、吸附速率快、无污染、吸附量较高，但其制备方法较麻烦，难以实现。
中国专利CN201310001866.X(《一种用于印染废水脱色的改性凹凸棒土的制备方法》)采用混合浸渍法制备，具有对甲基蓝脱色率高、见效快、工艺简单等特点，但吸附量低。专利CN201210199961.0(《一种净化甲基蓝的复合净化剂及制备方法》)将吸附性强的氢氧化镁结合在凹凸棒土表面上，提高了对印染废水的脱色效果，对偏碱性的印染废水具有较好的脱色效果，但对偏酸性的印染废水并没有较较好的作用，且吸附量低。
为了克服这些不足，本发明选用具有广泛应用前景、较大表面积、机械强度高和化学稳定性良好的凹凸棒土，使用L-苏氨酸对其进行改性，用于重金属和印染废水的吸附处理。
发明内容
发明目的：为解决现有技术中存在的问题，本发明提出一种苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂及其应用，本发明利用常用化学药剂苏氨酸对选用具有独特分散、耐高温、抗盐碱等良好的胶体性质和较高的吸附脱色能力的凹凸棒土进行改性，得到对印染染料和重金属废水有优异吸附容量的改性凹凸棒土吸附剂。
技术方案：为实现上述技术目的，本发明提出一种苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂，其由以下步骤制备而得：
(1)凹凸棒土的预处理：
研磨凹凸棒土并过筛，将得到的凹凸棒土粉末加入到碱溶液中，搅拌反应0.5～3h，得到凹凸棒土稠液；通过对凹凸棒土粉末进行碱性处理，可以使凹凸棒土表面变得疏松多孔，从而有利于下一步苏氨酸的修饰。
(2)烧制：
将步骤(1)得到的凹凸棒土稠液离心去除上清液后放入管式炉在氮气环境中进行高温烧制，然后在氮气环境中降至室温，研磨过筛，得到凹凸棒土粉末备用；
(3)苏氨酸改性：
将步骤(2)所得凹凸棒土粉末投于有机溶剂和苏氨酸水溶液的混合溶液中，然后置于超声发生器中超声，反应完成后用蒸馏水洗涤，最后于60～105℃下烘干，研磨过筛，即得苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂。
其中，步骤(1)、步骤(2)和步骤(3)中的过筛条件为过40～200目筛，优选地，所述过筛条件为过200目筛。所得的粉末的粒径越小，比表面积越大，越利于苏氨酸的修饰和后期吸附剂的应用。
优选地，步骤(1)中，氢氧化钾溶液的浓度为0.1～2mol/L，更为优选地为1mol/L；凹凸棒土粉末与氢氧化钾溶液的质量体积比为0.1～0.5g/ml，优选地为0.15～0.2g/ml。
优选地，步骤(2)中的离心转速为2000～6000rpm，优选地，离心转速为4000～6000rpm。
作为优选，步骤(2)中，高温烧制的条件为：在200～400℃下烧制3～12h，升温速率为25～50℃/min，更为优选地，所述高温烧制的条件为250～300℃下烧制8～10h，升温速度为25～30℃/min。
优选地，步骤(3)中，凹凸棒土粉末、有机溶剂、苏氨酸和水的重量份数比为(10～12)∶(40～120)∶(0.025～0.8)∶(5～20)；更为优选地，凹凸棒土粉末、有机溶剂、苏氨酸和水的重量份数比为(10～12)∶(55～70)∶(0.2～0.4)∶(15～20)。其中，所述的有机溶剂为乙醇、甲醇、丙酮和甲苯中的任意一种。优选地，所述的有机溶剂为乙醇，苏氨酸优选地在使用时现配实用。
优选地，步骤(3)中，超声的条件为：超声发生器功率为30～60W，超声10～60min，更为优选地，所述的超声的条件为：超声发生器功率为50～60W，超声40～60min。
本发明还提出了上述苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂在印染废水和重金属废水处理方面应用。
具体地，所述印染废水可以为阳离子染料亚甲基蓝和阴离子染料酸性品红中的一种或两种。
所述重金属废水为铜重金属废水和铬重金属废水中的一种或两种。
有益效果：与现有技术相比，本发明较好地利用了凹凸棒土较高的吸附脱色能力强的特点，使用碱液和苏氨酸对其进行改性，得到对印染废水和重金属废水有优异吸附效果的改性凹凸棒土吸附剂。经研究发现通过本方法改性的凹凸棒土吸附剂对印染废水对亚甲基蓝和阴离子染料酸性品红饱和吸附量可高达650和1380mg/g，对铜和铬重金属废水的吸附量可达143mg/g和81mg/g，相较于未改性的凹凸棒土有了很大的提高，且凹凸棒土矿产丰富、成本低廉，本发明制备方法简单易行，在印染废水和重金属废水处理领域具有非常广阔的应用前景。
附图说明
图1为改性凹凸棒土吸附剂对染料废水中亚甲基蓝和酸性品红吸附量随pH值的变化规律图；
图2为改性凹凸棒土吸附剂对染料废水中亚甲基蓝和酸性品红吸附量与投加量的关系图；
图3为改性凹凸棒土吸附剂对染料废水中亚甲基蓝和酸性品红吸附量与吸附时间的关系图；
图4为改性凹凸棒土吸附剂对染料废水中亚甲基蓝和酸性品红吸附量与初始浓度的变化图；
图5为改性凹凸棒土吸附剂对重金属废水中铜和铬吸附量随pH值的变化规律图；
图6为改性凹凸棒土吸附剂对重金属废水中铜和铬吸附量与投加量的关系图；
图7为改性凹凸棒土吸附剂对重金属废水中铜和铬吸附量与吸附时间的关系图；
图8为改性凹凸棒土吸附剂对重金属废水中铜和铬吸附量与初始浓度的变化图；
图9为未改性凹凸棒土吸附剂的SEM扫描电镜图；
图10为改性凹凸棒土吸附剂的SEM扫描电镜图；
图11为未改性凹凸棒土吸附剂的EDX图；
图12为改性凹凸棒土吸附剂的EDX图。
具体实施方式
以下的实施例是本发明的进一步说明，而不是限制本发明的范围。其中，所用的有机溶剂均为分析纯，所用的苏氨酸均现用现配。
实施例1
一种苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂的制备方法，包括以下步骤：
(1)碱处理凹凸棒土：将凹凸棒土充分研磨，过200目筛，然后将过筛后的凹凸棒土粉末加入到0.1mol/L氢氧化钾溶液或氢氧化钠溶液中，投加的凹凸棒土粉末的质量与碱液的质量体积比为0.2g/ml，搅拌反应0.5h，反应后可观察到烧杯中呈现凹凸棒土稠液；
(2)烧制：将步骤(1)所得的凹凸棒土稠液在2000rpm速度下离心去除上清液后于管式炉中在300℃氮气环境中烧制，调节升温速度为50℃/min，烧制时间定为3h，而后于氮气环境中降至室温，研磨成粉末，并过200目筛备用。
(3)苏氨酸改性：取步骤(2)所得凹凸棒土粉末12g投于50mL甲苯和5mL浓度为5g/L苏氨酸的混合溶液中，然后置于超声发生器中超声60min，调节发生器功率为30W，反应完成后用蒸馏水洗涤5～6次后于105℃下烘干，研磨并过200目筛，即得苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂成品。
实施例2
一种苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂的制备方法，包括以下步骤：
(1)碱预处理凹凸棒土：将凹凸棒土充分研磨，过200目筛，然后将过筛后的凹凸棒土粉末加入到0.1mol/L氢氧化钾或氢氧化钠溶液中，投加的凹凸棒土粉末的质量与碱液的质量体积比为0.5g/ml，搅拌反应2h，反应后可观察到烧杯中呈现凹凸棒土稠液；
(2)烧制：将步骤(1)所得的凹凸棒土稠液在2000rpm速度下离心去除上清液后于管式炉中200℃氮气环境中烧制，调节升温速度为35℃/min，烧制时间定为3h，而后同于氮气环境中降至室温，研磨成粉末，并过200目筛备用；
(3)苏氨酸改性取步骤(2)所得凹凸棒土粉末12g投于70mL甲醇和10mL浓度为5g/L苏氨酸混合溶液中，然后置于超声发生器中超声10min，调节发生器功率为40W，反应完成后用蒸馏水洗涤5～6遍后于105℃下烘干，研磨并过200目筛即得苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂成品。
实施例3
一种苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂的制备方法，包括以下步骤：
(1)碱处理凹凸棒土：将凹凸棒土充分研磨，过200目筛，然后将过筛后的凹凸棒土粉末加入到0.5mol/L氢氧化钾溶液或氢氧化钠溶液中，投加的凹凸棒土粉末的质量与碱液的质量体积比为0.5g/ml，搅拌反应1h，反应后可观察到烧杯中呈现凹凸棒土稠液；
(2)烧制：将步骤(1)所得的凹凸棒土稠液在4000rpm速度下离心去除上清液后于管式炉中300℃氮气环境中烧制，调节升温速度为35℃/min，烧制时间定为5h，而后同于氮气环境中降至室温，研磨成粉末，并过200目筛备用；
(3)苏氨酸改性：取步骤(2)所得凹凸棒土粉末12g投于70mL丙酮和10mL浓度为10g/L苏氨酸混合溶液中，然后置于超声发生器中超声30min，调节发生器功率为40W，反应完成后用蒸馏水洗涤多遍后于80℃下烘干，研磨并过200目筛，即得苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂成品。
实施例4
一种苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂的制备方法，包括以下步骤：
(1)碱处理凹凸棒土：将凹凸棒土充分研磨，过200目筛，然后将过筛后的凹凸棒土粉末加入到0.5mol/L氢氧化钾溶液或氢氧化钠溶液中，并使得投加的质量体积比为1/8，搅拌反应1h，反应后烧杯中呈现凹凸棒土稠液；
(2)烧制：将步骤(1)所得的凹凸棒土稠液在4000rpm速度下离心去除上清液后于管式炉中200℃氮气环境中烧制，调节升温速度为25℃/min，烧制时间定为8h，而后同于氮气环境中降至室温，研磨成粉末，并过200目筛备用；
(3)苏氨酸改性：取步骤(2)所得凹凸棒土粉末12g投于150mL乙醇和5mL浓度为20g/L苏氨酸混合溶液中，而后置于超声发生器中超声30min，调节发生器功率为60W，反应完成后用蒸馏水洗涤6～8遍后于60℃下烘干，研磨并过200目筛，即得苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂成品。
实施例5
一种苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂的制备方法，包括以下步骤：
(1)碱处理凹凸棒土：将凹凸棒土充分研磨，过200目筛，然后将过筛后的凹凸棒土粉末加入到2mol/L氢氧化钾溶液或氢氧化钠溶液中，投加的凹凸棒土粉末的质量与碱液的质量体积比为0.1g/ml，搅拌反应3h，反应后可观察到烧杯中呈现凹凸棒土稠液；
(2)烧制：将步骤(1)所得的凹凸棒土稠液在5000rpm速度下离心去除上清液后于管式炉中在400℃氮气环境中烧制，调节升温速度为50℃/min，烧制时间定为12h，而后同于氮气环境中降至室温，研磨成粉末，并过200目筛备用；
(3)苏氨酸改性：取步骤(2)所得凹凸棒土粉末12g投于100mL乙醇和20mL浓度为40g/L苏氨酸混合溶液中，而后置于超声发生器中超声10min，调节发生器功率为50W，反应完成后用蒸馏水洗涤6～8次后于80℃下烘干，研磨并过200目筛，即得苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂成品。
实施例6
一种苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂的制备方法，包括以下步骤：
(1)碱处理凹凸棒土：将凹凸棒土充分研磨，过200目筛，然后将过筛后的凹凸棒土粉末加入到1mol/L氢氧化钾溶液或氢氧化钠溶液中，投加的凹凸棒土粉末的质量与碱液的质量体积比为0.125g/ml，搅拌反应1h，反应后可观察到烧杯中呈现凹凸棒土稠液；
(2)烧制：将步骤(1)所得的凹凸棒土稠液在6000rpm速度下离心去除上清液后于管式炉中在300℃氮气环境中烧制，调节升温速度为30℃/min，烧制时间定为8h，而后同于氮气环境中降至室温，研磨成粉末，并过200目筛备用；
(3)苏氨酸改性：取步骤(2)所得凹凸棒土粉末12g凹凸棒土粉末投于70mL乙醇和20mL浓度为20g/L苏氨酸混合溶液中，而后置于超声发生器中超声60min，调节发生器功率为50W，反应完成后用蒸馏水洗涤6～8遍后于60℃下烘干，研磨并过200目筛即得苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂成品。
实施例7
一种苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂的制备方法，包括以下步骤：
(1)碱处理凹凸棒土：将凹凸棒土充分研磨，过200目筛，然后将过筛后的凹凸棒土粉末加入到1mol/L氢氧化钾溶液或氢氧化钠溶液中，投加的凹凸棒土粉末的质量与碱液的质量体积比为0.2g/ml，搅拌反应3h，反应后烧杯中呈现凹凸棒土稠液；
(2)烧制：将步骤(1)所得的凹凸棒土稠液在4000rpm速度下离心去除上清液后于管式炉中在250℃氮气环境中烧制，调节升温速度为25℃/min，烧制时间定为8h，而后同于氮气环境中降至室温，研磨成粉末，并过200目筛备用；
步骤三，苏氨酸改性：
(3)苏氨酸改性：取步骤(2)所得凹凸棒土粉末12g投于70mL乙醇和20mL浓度为10g/L苏氨酸混合溶液中，而后置于超声发生器中超声40min，调节发生器功率为50W，反应完成后用蒸馏水洗涤6～8遍后于60℃下烘干，研磨并过200目筛即得苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂成品。
实施例8苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂的吸附试验。
利用实施例1～7中制备的改性凹凸棒土吸附剂吸附印染染料废水溶液亚甲基蓝和酸性品红、铜和铬。各实施例的吸附试验条件如下：
印染废水亚甲基蓝及酸性品红染料废液浓度均为200mg/L，铜和铬重金属废液初始浓度均为50mg/L，分别向两印染废水和两重金属废水中投加改性凹凸棒土吸附剂0.025g和0.075g，后于室温恒温振荡器中振荡30min，振荡速度为160rpm。待吸附达到平衡后，取出溶液，并用高速离心机离心后，测定上清液中残余染料浓度，计算去除率。
实施例1～7各吸附剂吸附亚甲基蓝和酸性品红、铜和铬废水的去除率如下表1所示：
表1
| 实施例 | 亚甲基蓝 | 酸性品红 | 铜 | 铬 |
| 1 | 81.0％ | 86.5％ | 92.9％ | 87.4％ |
| 2 | 84.3％ | 90.2％ | 94.4％ | 90.7％ |
| 3 | 85.3％ | 92.9％ | 96.2％ | 91.3％ |
| 4 | 87.1％ | 95.9％ | 97.1％ | 92.0％ |
| 5 | 87.2％ | 96.1％ | 97.3％ | 92.2％ |
| 6 | 91.0％ | 96.5％ | 97.5％ | 93.2％ |
| 7 | 92.7％ | 98.6％ | 99.6％ | 93.0％ |
从上述结果可知，通过该方法制得的改性凹凸棒土吸附剂对染料废水溶液中的印染废水和重金属废水都具有较好的去除率。
实施例9苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂的吸附效果的影响因素。
下面以实施例7制得的改性凹凸棒土吸附剂为例，考察不同条件下改性吸附剂对印染废水和重金属废水的吸附能力情况。
(1)对亚甲基蓝和酸性品红印染废水：
a)pH的影响：
在室温下，亚甲基蓝和酸性品红溶液的初始浓度为200mg/L，改性凹凸棒土加入量为2g/L和1g/L，160rpm振荡吸附120min。如图1所示，改性凹凸棒土对两种染料废水的吸附受溶液初始pH的影响较大，当pH为5～6，即初始pH下吸附量达到最高的水平，并同时考虑经济性和可行性，改性凹凸棒土吸附的适宜pH即为初始pH值。
b)吸附剂加入量的影响：
在室温下，分别将不同质量的改性凹凸棒土吸附剂加入至初始浓度为200mg/L的活性艳红K-2BP溶液中。如图2所示，随着改性凹凸棒土吸附剂加入量的增加，其对两种染料的去除率也不断增大，但吸附量逐渐减小。
c)吸附时间的影响：
在室温下，向初始浓度为200mg/L的亚甲基蓝和酸性品红印染废水投加入改性吸附剂量为0.5g/L和0.4g/L，160rpm下振荡吸附0～120min。如图3所示，改性凹凸棒土吸附剂对印染废水的去除率随吸附时间的增加而增加，当吸附时间30min后基本达到吸附平衡，所以选择吸附时间为30min。
d)染料初始浓度的影响：
在室温下，取一系列初始浓度为50～1500mg/L的染料废水，改性凹凸棒土吸附剂对亚甲基蓝和酸性品红印染废水加入量分别为1.5g/L和0.5g/L，于恒温振荡器中160rpm振荡30min。如图4所示，改性凹凸棒土吸附剂对亚甲基蓝和酸性品红饱和吸附量可高达650和1380mg/g。
(2)对铜和铬重金属废水：
a)pH的影响：
在室温下，含铜和铬重金属溶液的初始浓度为50mg/L，改性凹凸棒土加入量为0.4g/L和1g/L，160rpm振荡吸附120min。如图5所示，改性凹凸棒土对两种重金属废水的吸附受溶液初始pH的影响较大，当pH为5～6，即初始pH下吸附量达到最高的水平，并同时考虑经济性和可行性，改性凹凸棒土吸附的适宜pH即为初始pH值。
b)吸附剂加入量的影响：
在室温下，分别将不同质量的改性凹凸棒土吸附剂加入至初始浓度为50mg/L的重金属溶液中。如图6所示，随着改性凹凸棒土吸附剂加入量的增加，其对两种重金属的去除率也不断增大，但吸附量逐渐减小。
c)吸附时间的影响：
在室温下，初始浓度为50mg/L的含铜和铬的重金属溶液投加入改性吸附剂量为0.4g/L和1g/L，160rpm下振荡吸附0～120min。如图7所示，改性凹凸棒土吸附剂对印染废水的去除率随吸附时间的增加而增加，当吸附时间20min后基本达到吸附平衡，所以选择吸附时间为20min。
d)染料初始浓度的影响：
在室温下，取一系列初始浓度为5～150mg/L的染料废水，改性凹凸棒土吸附剂对铜和铬重金属废水加入量分别为0.4g/L和1g/L，于恒温振荡器中160rpm振荡20min。如图8所示，改性凹凸棒土吸附剂对亚甲基蓝和酸性品红饱和吸附量可高达143和81mg/g。
Claims (8)
1.一种苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂，其特征在于，其由以下步骤制备而得：
(1)凹凸棒土的预处理：
研磨凹凸棒土并过筛，将得到的凹凸棒土粉末加入到碱溶液中，搅拌反应0.5～3h，得到凹凸棒土稠液，其中，所述的碱溶液为氢氧化钾溶液或氢氧化钠溶液，浓度为0.1～2mol/L，凹凸棒土粉末与碱溶液的质量体积比为0.1～0.5g/ml；
(2)烧制：
将步骤(1)得到的凹凸棒土稠液离心去除上清液后放入管式炉在氮气环境中进行高温烧制，然后在氮气环境中降至室温，研磨过筛，得到凹凸棒土粉末备用，其中，高温烧制的条件为：在200～400℃下烧制3～12h，升温速率为25～50℃/min；
(3)苏氨酸改性：
将步骤(2)所得凹凸棒土粉末投于有机溶剂和苏氨酸水溶液的混合溶液中，然后置于超声发生器中超声，反应完成后用蒸馏水洗涤，最后于60～105℃下烘干，研磨过筛，即得苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂。
2.根据权利要求1所述的苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂，其特征在于，步骤(1)、步骤(2)和步骤(3)中，过筛的条件为过40～200目筛。
3.根据权利要求1所述的苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂，其特征在于，步骤(2)中的离心转速为2000～6000rpm。
4.根据权利要求1所述的苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂，其特征在于，步骤(3)中，凹凸棒土粉末、有机溶剂、苏氨酸和水的重量份数比为(10～12)：(40～120)：(0.025～0.8)：(5～20)，其中，所述的有机溶剂为乙醇、甲醇、丙酮和甲苯中的任意一种。
5.根据权利要求1所述的苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂，其特征在于，步骤(3)中，超声的条件为：超声发生器功率为30～60W，超声10～60min。
6.权利要求1所述的苏氨酸改性凹凸棒土吸附剂在印染废水和重金属废水处理方面应用。
7.根据权利要求6所述的应用，其特征在于，所述印染废水为阳离子染料亚甲基蓝和阴离子染料酸性品红中的一种或两种。
8.根据权利要求6所述的应用，其特征在于，所述重金属废水为铜重金属废水和铬重金属废水中的一种或两种。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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