CN103730579A - 有机电致发光器件及其制备方法 - Google Patents

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CN103730579A CN201210384457.8A CN201210384457A CN103730579A CN 103730579 A CN103730579 A CN 103730579A CN 201210384457 A CN201210384457 A CN 201210384457A CN 103730579 A CN103730579 A CN 103730579A
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周明杰
王平
冯小明
张振华
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Shenzhen Oceans King Lighting Science and Technology Co Ltd
Shenzhen Oceans King Lighting Engineering Co Ltd
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Oceans King Lighting Science and Technology Co Ltd
Shenzhen Oceans King Lighting Engineering Co Ltd
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Abstract

本发明提供一种有机电致发光器件，包括依次层叠的基板、阳极、有机发光功能层和阴极，还包括设置于有机发光功能层和阴极之间的pn结层。pn结层包括依次层叠于有机发光功能层上的n型层和p型层，n型层由n型材料掺杂于电子传输材料中形成，n型材料占n型层的质量百分比为2~20%；p型层的材料为金属氧化物。上述有机电致发光器件工作时，pn结层在外部电场的作用下发生空穴和电子分离，使电子直接从pn结层注入到有机发光功能层中，提高了电子注入效率，使得有机电致发光装置的发光效率较高。本发明还提供一种有机电致发光器件的制备方法。

Description

有机电致发光器件及其制备方法
技术领域
本发明涉及发光技术领域，特别是涉及一种有机电致发光器件及其制备方法。
背景技术
有机电致发光(Organic Light Emission Diode)，以下简称OLED，具有亮度高、材料选择范围宽、驱动电压低、全固化主动发光等特性，同时拥有高清晰、广视角，以及响应速度快等优势，是一种极具潜力的显示技术和光源，符合信息时代移动通信和信息显示的发展趋势，以及绿色照明技术的要求，是目前国内外众多研究者的关注重点。
目前，OLED的发展十分迅速，为了获得其更多的应用领域，更简单的制作工艺，研究者们开发了多种结构的OLED发光装置，例如顶发射发光装置，倒置型发光装置。目前应用于显示装置的OLED器件中，通常采用顶发射的结构，这是因为通常显示装置需要不透明的硅材料作为衬底，出光只能从顶部的阴极发射。而顶部阴极的材质通常是采用薄层金属薄膜，但是薄层金属薄膜的透过率只有60%~70%，严重影响发光器件的出光效率。目前采用的透明导电氧化物薄膜如铟锡氧化物(ITO)薄膜具有高达80%以上的透过率，其导电性能也非常优异，但是ITO薄膜的功函高达4.7eV，将其作为阴极使用时，其功函过高导致电子注入困难，使发光器件的发光效率很低。
发明内容
基于此，有必要提供一种发光效率较高的有机电致发光器件及其制备方法。
一种有机电致发光器件，包括依次层叠的基板、阳极、有机发光功能层和阴极，其特征在于，还包括设置于所述有机发光功能层和阴极之间的pn结层，所述pn结层包括依次层叠于所述有机发光功能层上的n型层和p型层，所述n型层由n型材料掺杂于电子传输材料中形成，所述n型材料占所述n型层的质量百分比为2~20%；所述p型层的材料为金属氧化物；所述有机发光功能层包括依次层叠于阳极上的空穴注入层、空穴传输层、发光层和电子传输层。
在其中一个实施例中，所述n型材料为碳酸锂、叠氮化锂、碳酸铷、叠氮化铯、碳酸铯或氟化铯。
在其中一个实施例中，所述电子传输材料为(8-羟基喹啉)-铝、4,7-二苯基-邻菲咯啉、1,3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯、2,9-二甲基-4,7-联苯-1,10-邻二氮杂菲或1,2,4-三唑衍生物。
在其中一个实施例中，所述金属氧化物为氧化银、二氧化钛、氧化镍、三氧化钨、二氧化钼或三氧化钼。
在其中一个实施例中，所述n型层的厚度为5~20纳米。
在其中一个实施例中，所述p型层的厚度为4~15纳米。
在其中一个实施例中，所述空穴注入层和空穴传输层的材料为酞菁锌、酞菁铜、酞菁氧钒、酞菁氧钛、酞菁铂、4,4',4″-三(2-萘基苯基氨基)三苯基胺、4,4',4″-三(1-萘基苯基氨基)三苯基胺、N,N'-二苯基-N,N'-二(1-萘基)-1,1'-联苯-4,4'-二胺、N,N′-二(α-萘基)-N,N′-二苯基-4,4′-联苯胺、4,4',4″-三(N-3-甲基苯基-N-苯基氨基)三苯胺、N,N'-二苯基-N,N'-二(3-甲基苯基)-1,1'-联苯-4,4'-二胺、(N,N,N',N’-四甲氧基苯基)-对二氨基联苯、2,7-双(N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基)-9,9-螺二芴、4,4',4″-三(咔唑-9-基)三苯胺、1，1-二(4-(N,N′-二(p-甲苯基)氨基)苯基)环己烷及2,2′,7,7′-四(N,N-二苯胺基)-9,9′-螺二芴中的一种；
所述发光层的材料为4-(二腈甲基)-2-丁基-6-(1,1,7,7-四甲基久洛呢啶-9-乙烯基)-4H-吡喃、二(2-甲基-8-羟基喹啉)-(4-联苯酚)铝、4-(二腈甲烯基)-2-异丙基-6-(1,1,7,7-四甲基久洛呢啶-9-乙烯基)-4H-吡喃、二甲基喹吖啶酮、8-羟基喹啉铝、5,6,11,12-四苯基萘并萘、4,4'-二(2,2-二苯乙烯基)-1,1'-联苯、双(4,6-二氟苯基吡啶-N,C2)吡啶甲酰合铱、双(4,6-二氟苯基吡啶)-四(1-吡唑基)硼酸合铱、双(4,6-二氟-5-氰基苯基吡啶-N,C2)吡啶甲酸合铱、二(2′,4′-二氟苯基)吡啶](四唑吡啶)合铱、二(2-甲基-二苯基[f，h]喹喔啉)(乙酰丙酮)合铱、二(1-苯基异喹啉)(乙酰丙酮)合铱、乙酰丙酮酸二(2-苯基吡啶)铱、三(1-苯基-异喹啉)合铱或三(2-苯基吡啶)合铱中的至少一种；
所述电子传输层的材料为2-(4-联苯基)-5-(4-叔丁基)苯基-1,3,4-噁二唑、(8-羟基喹啉)-铝、4,7-二苯基-邻菲咯啉、1,3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯、2,9-二甲基-4,7-联苯-1,10-邻二氮杂菲、1,2,4-三唑衍生物及双(2-甲基-8-羟基喹啉-N1,O8)-(1,1'-联苯-4-羟基)铝中的一种。
在其中一个实施例中，所述阳极的材料为金、铜、镍或铂。
在其中一个实施例中，所述阴极的材料为铟锡氧化物、铟锌氧化物、铝锌氧化物或镓锌氧化物。
一种有机电致发光器件的制备方法，包括如下步骤：
采用热蒸发或电子束蒸发在基板上形成阳极；
采用真空蒸镀在所述阳极上形成有机发光功能层；
采用热蒸发或电子束蒸发在所述有机发光功能层上形成n型层，所述n型层由n型材料掺杂于电子传输材料中形成，所述n型材料占所述n型层的质量百分比为2~20%；
采用热蒸发或电子束蒸发在所述n型层上形成p型层，得到pn结层；所述p型层由金属氧化物形成；及
采用磁控溅射在所述p型层上形成阴极，得到有机电致发光器件。
上述有机电致发光器件工作时，pn结层在外部电场的作用下发生空穴和电子分离，使电子直接从pn结层注入到有机发光功能层中，提高了电子注入效率，使得有机电致发光装置的发光效率较高。
附图说明
图1为一实施方式的有机电致发光器件的结构示意图；
图2为一实施方式的有机电致发光器件的制备方法流程图；
图3为实施例1与对比例1的有机电致发光器件的电压-电流密度特性曲线对比图。
具体实施方式
为使本发明的上述目的、特征和优点能够更加明显易懂，下面结合附图对本发明的具体实施方式做详细的说明。在下面的描述中阐述了很多具体细节以便于充分理解本发明。但是本发明能够以很多不同于在此描述的其它方式来实施，本领域技术人员可以在不违背本发明内涵的情况下做类似改进，因此本发明不受下面公开的具体实施的限制。
请参阅图1，一实施方式的有机电致发光器件100，包括依次层叠的基板110、阳极120、有机发光功能层130、pn结层140和阴极150。
基板110为透明基板，可以采用透明玻璃或聚醚砜树脂基板。本实施方式采用透明玻璃。
阳极120的材料为金(Au)、铜(Cu)、镍(Ni)或铂(Pt)。阳极的厚度为100纳米。
有机发光功能层130包括依次层叠于阳极120上的空穴注入层131、空穴传输层132、发光层133和电子传输层134。
空穴注入层131和空穴传输层132的材料为酞菁锌(ZnPc)、酞菁铜(CuPc)、酞菁氧钒(VOPc)、酞菁氧钛(TiOPc)、酞菁铂(PtPc)、4,4',4″-三(2-萘基苯基氨基)三苯基胺(2-TNATA)、4,4',4″-三(1-萘基苯基氨基)三苯基胺(1-TNATA)、N,N'-二苯基-N,N'-二(1-萘基)-1,1'-联苯-4,4'-二胺(NPB)、N,N′-二(α-萘基)-N,N′-二苯基-4,4′-联苯胺(α-NPD)、4,4',4″-三(N-3-甲基苯基-N-苯基氨基)三苯胺(m-MTDATA)、N,N'-二苯基-N,N'-二(3-甲基苯基)-1,1'-联苯-4,4'-二胺(TPD)、(N,N,N',N’-四甲氧基苯基)-对二氨基联苯(MeO-TPD)、2,7-双(N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基)-9,9-螺二芴(MeO-Sprio-TPD)、4,4',4″-三(咔唑-9-基)三苯胺(TCTA)、1,1-二(4-(N,N′-二(p-甲苯基)氨基)苯基)环己烷(TAPC)及2,2′,7,7′-四(N,N-二苯胺基)-9,9′-螺二芴(S-TAD)中的一种形成。
在同一有机电致发光器件中，空穴注入层131和空穴传输层132的材料分别选自上述材料中的不同的两种材料。
空穴注入层131的厚度为20纳米。
空穴传输层132的厚度为30纳米。
发光层133的材料为4-(二腈甲基)-2-丁基-6-(1,1,7,7-四甲基久洛呢啶-9-乙烯基)-4H-吡喃(DCJTB)、二(2-甲基-8-羟基喹啉)-(4-联苯酚)铝(BALQ)、4-(二腈甲烯基)-2-异丙基-6-(1,1,7,7-四甲基久洛呢啶-9-乙烯基)-4H-吡喃(DCJTI)、二甲基喹吖啶酮(DMQA)、8-羟基喹啉铝(Alq3)、5,6,11,12-四苯基萘并萘(Rubrene)、4,4'-二(2,2-二苯乙烯基)-1,1'-联苯(DPVBi)、双(4,6-二氟苯基吡啶-N,C2)吡啶甲酰合铱(FIrpic)、双(4,6-二氟苯基吡啶)-四(1-吡唑基)硼酸合铱(FIr6)、双(4,6-二氟-5-氰基苯基吡啶-N,C2)吡啶甲酸合铱(FCNIrpic)、二(2′,4′-二氟苯基)吡啶](四唑吡啶)合铱(FIrN4)、二(2-甲基-二苯基[f，h]喹喔啉)(乙酰丙酮)合铱(Ir(MDQ)2(acac))、二(1-苯基异喹啉)(乙酰丙酮)合铱(Ir(piq)2(acac))、乙酰丙酮酸二(2-苯基吡啶)铱(Ir(ppy)2(acac))、三(1-苯基-异喹啉)合铱(Ir(piq)3)或三(2-苯基吡啶)合铱(Ir(ppy)3)中的至少一种。
发光层133的厚度为15纳米。
电子传输层134的材料为2-(4-联苯基)-5-(4-叔丁基)苯基-1,3,4-噁二唑(PBD)、(8-羟基喹啉)-铝(Alq3)、4,7-二苯基-邻菲咯啉(Bphen)、1,3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯(TPBi)、2,9-二甲基-4,7-联苯-1,10-邻二氮杂菲(BCP)、1,2,4-三唑衍生物(TAZ)及双(2-甲基-8-羟基喹啉-N1,O8)-(1,1'-联苯-4-羟基)铝(BAlq)中的一种。
电子传输层134的厚度为30纳米。
pn结层140包括依次层叠于有机发光功能层130上的n型层141和p型层142。
n型层141由n型材料掺杂于电子传输材料中形成。n型材料占n型层141的质量百分比为2~20%，优选为10%。
n型材料是指具有多余电子的半导体材料。本实施方式中，n型材料优选为碳酸锂(LiCO3)、叠氮化锂(LiN3)、碳酸铷(Rb2CO3)、叠氮化铯(CsN3)、碳酸铯(Cs2CO3)或氟化铯(CsF)。
电子传输材料为(8-羟基喹啉)-铝(Alq3)、4,7-二苯基-邻菲咯啉(Bphen)、1,3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯(TPBi)、2,9-二甲基-4,7-联苯-1,10-邻二氮杂菲(BCP)或1,2,4-三唑衍生物(TAZ)。
n型层142的厚度为5~20纳米，优选为10纳米。
P型层142由金属氧化物形成。金属氧化物为氧化银(AgO)、二氧化钛(TiO2)、氧化镍(NiO)、三氧化钨(WO3)、二氧化钼(MoO2)或三氧化钼(MoO3)。
P型层142的厚度为4~15纳米，优选为10纳米。
阴极150为透明导电氧化物形成的薄膜。透明导电氧化物可以为铟锡氧化物(ITO)、铟锌氧化物(IZO)、铝锌氧化物(AZO)或镓锌氧化物(GZO)。
阴极150的厚度为50~100纳米。
上述几种透明导电氧化物薄膜具有较高的透过率，使得有机电致发光器件100的发光效果较好。
有机电致发光器件100工作时，pn结层140在外部电场的作用下发生空穴和电子分离，使电子直接从pn结层140注入到有机发光功能层130中，提高了电子注入效率，使得有机电致发光装置100的发光效率较高。
pn结层140的设置，解决了电子注入问题，使得有机电致发光器件100能够采用高透过率的铟锡氧化物(ITO)薄膜、铟锌氧化物(IZO)薄膜、铝锌氧化物(AZO)薄膜或镓锌氧化物(GZO)薄膜作为阴极，获得较高的出光效率和较高的导电性能，提高了有机电致发光器件100的综合性能。
p型层由氧化银(AgO)、二氧化钛(TiO2)、氧化镍(NiO)、三氧化钨(WO3)、二氧化钼(MoO2)或三氧化钼(MoO3)形成，这几种金属氧化物的功函较高，其功函数均大于5.0eV，能够实现较好的电荷分离效果，提高电子注入效率。
请同时参阅图2，一实施方式的有机电致发光器件的制备方法，包括如下步骤：
步骤S110：采用热蒸发或电子束蒸发在基板上形成阳极。
基板采用透明玻璃或聚醚砜树脂基板。
首先清洗基板，以避免基板上的污染物对倒置型有机电致发光器件的性能产生不良影响。将基板放在含有洗涤剂的去离子水中进行超声清洗，清洗干净后依次用异丙醇，丙酮在超声波中处理20分钟，然后再用氮气吹干，备用。
采用热蒸发或电子束蒸发在干燥、洁净的基板上形成金属薄膜，得到阳极。阳极的材料为金(Au)、铜(Cu)、镍(Ni)或铂(Pt)。阳极的厚度为100纳米。
步骤S120：采用真空蒸镀在阳极上形成有机发光功能层。
有机发光功能层包括依次层叠于阳极上的空穴注入层、空穴传输层、发光层和电子传输层。
采用真空蒸镀在阳极上依次形成空穴注入层、空穴传输层、发光层和电子传输层，得到有机发光功能层。
真空度为5×10-4Pa。在真空度5×10-4Pa下进行蒸镀能够避免沉积形成的膜产生缺陷，有利于提高成膜质量，从而得到性能稳定的有机电致发光器件。
空穴注入层和空穴传输层的材料为酞菁锌(ZnPc)、酞菁铜(CuPc)、酞菁氧钒(VOPc)、酞菁氧钛(TiOPc)、酞菁铂(PtPc)、4,4',4″-三(2-萘基苯基氨基)三苯基胺(2-TNATA)、4,4',4″-三(1-萘基苯基氨基)三苯基胺(1-TNATA)、N,N'-二苯基-N,N'-二(1-萘基)-1,1'-联苯-4,4'-二胺(NPB)、N,N′-二(α-萘基)-N,N′-二苯基-4,4′-联苯胺(α-NPD)、4,4',4″-三(N-3-甲基苯基-N-苯基氨基)三苯胺(m-MTDATA)、N,N'-二苯基-N,N'-二(3-甲基苯基)-1,1'-联苯-4,4'-二胺(TPD)、(N,N,N',N’-四甲氧基苯基)-对二氨基联苯(MeO-TPD)、2,7-双(N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基)-9,9-螺二芴(MeO-Sprio-TPD)、4,4',4″-三(咔唑-9-基)三苯胺(TCTA)、1,1-二(4-(N,N′-二(p-甲苯基)氨基)苯基)环己烷(TAPC)及2,2′,7,7′-四(N,N-二苯胺基)-9,9′-螺二芴(S-TAD)中的一种。
空穴注入层的厚度为20纳米。
空穴传输层的厚度为30纳米。
发光层的材料为4-(二腈甲基)-2-丁基-6-(1,1,7,7-四甲基久洛呢啶-9-乙烯基)-4H-吡喃(DCJTB)、二(2-甲基-8-羟基喹啉)-(4-联苯酚)铝(BALQ)、4-(二腈甲烯基)-2-异丙基-6-(1,1,7,7-四甲基久洛呢啶-9-乙烯基)-4H-吡喃(DCJTI)、二甲基喹吖啶酮(DMQA)、8-羟基喹啉铝(Alq3)、5,6,11,12-四苯基萘并萘(Rubrene)、4,4'-二(2,2-二苯乙烯基)-1,1'-联苯(DPVBi)、双(4,6-二氟苯基吡啶-N,C2)吡啶甲酰合铱(FIrpic)、双(4,6-二氟苯基吡啶)-四(1-吡唑基)硼酸合铱(FIr6)、双(4,6-二氟-5-氰基苯基吡啶-N,C2)吡啶甲酸合铱(FCNIrpic)、二(2′,4′-二氟苯基)吡啶](四唑吡啶)合铱(FIrN4)、二(2-甲基-二苯基[f，h]喹喔啉)(乙酰丙酮)合铱(Ir(MDQ)2(acac))、二(1-苯基异喹啉)(乙酰丙酮)合铱(Ir(piq)2(acac))、乙酰丙酮酸二(2-苯基吡啶)铱(Ir(ppy)2(acac))、三(1-苯基-异喹啉)合铱(Ir(piq)3)或三(2-苯基吡啶)合铱(Ir(ppy)3)中的至少一种。
发光层的厚度为15纳米。
电子传输层的材料为2-(4-联苯基)-5-(4-叔丁基)苯基-1,3,4-噁二唑(PBD)、(8-羟基喹啉)-铝(Alq3)、4,7-二苯基-邻菲咯啉(Bphen)、1,3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯(TPBi)、2,9-二甲基-4,7-联苯-1,10-邻二氮杂菲(BCP)、1,2,4-三唑衍生物(TAZ)及双(2-甲基-8-羟基喹啉-N1,O8)-(1,1'-联苯-4-羟基)铝(BAlq)中的一种。
电子传输层的厚度为30纳米。
步骤S130：采用热蒸发或电子束蒸发在有机发光功能层上形成n型层。
n型层由n型材料掺杂于电子传输材料中形成。n型材料占n型层的质量百分比为2~20%，优选为10%。
n型材料为碳酸锂(LiCO3)、叠氮化锂(LiN3)、碳酸铷(Rb2CO3)、叠氮化铯(CsN3)、碳酸铯(Cs2CO3)或氟化铯(CsF)。
电子传输材料为(8-羟基喹啉)-铝(Alq3)、4,7-二苯基-邻菲咯啉(Bphen)、1,3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯(TPBi)、2,9-二甲基-4,7-联苯-1,10-邻二氮杂菲(BCP)或1,2,4-三唑衍生物(TAZ)。
n型层的厚度为5~20纳米，优选为10纳米。
步骤S140：采用热蒸发或电子束蒸发在n型层上形成p型层，得到pn结层。
P型层由金属氧化物形成。金属氧化物为氧化银(AgO)、二氧化钛(TiO2)、氧化镍(NiO)、三氧化钨(WO3)、二氧化钼(MoO2)或三氧化钼(MoO3)。
上述金属氧化物的稳定性较好，在后续制备阴极时，能够很好地保护有机发光功能层，有利于提高有机电致发光器件的使用稳定性。
P型层的厚度为4~15纳米，优选为10纳米。
n型层和P型层依次层叠得到pn结层。
步骤S150：采用磁控溅射在p型层上形成阴极，得到有机电致发光器件。
阴极为透明导电氧化物形成的薄膜。透明导电氧化物可以为铟锡氧化物(ITO)、铟锌氧化物(IZO)、铝锌氧化物(AZO)或镓锌氧化物(GZO)。
阴极150的厚度为50~100纳米。
上述有机电致发光器件的制备方法工艺简单，并且由于在有机发光功能层上制备了pn结层、然后在pn结层上制备阴极，pn结层很好地保护了有机发光功能层，有利于提高有机电致发光器件的使用稳定性。
以下为具体实施例。
实施例1
结构为：Glass/Cu/α-NPD/ZnPc/DCJTB:Alq3/TPBi/Li2CO3:TPBi/WO3/ITO的有机电致发光器件。
该有机电致发光器件的制备方法如下：
(1)提供透明玻璃作为基板，表示为Glass。将透明玻璃放在含有洗涤剂的去离子水中进行超声清洗，清洗干净后依次用异丙醇，丙酮在超声波中处理20分钟，再用氮气吹干；
(2)采用热蒸发在基板上形成阳极。阳极的材料为铜(Cu)，阳极的厚度为100纳米；
(3)采用真空蒸镀在阳极上形成空穴注入层。真空度为5×10-4Pa。空穴注入层的材料为N,N′-二(α-萘基)-N,N′-二苯基-4,4′-联苯胺(α-NPD)，空穴注入层的厚度为20纳米；
(4)采用真空蒸镀在空穴注入层上形成空穴传输层。真空度为5×10-4Pa。空穴传输层的材料为酞菁锌(ZnPc)，空穴传输层的厚度为30纳米；
(5)采用真空蒸镀在空穴传输层上形成发光层。真空度为5×10-4Pa。发光层由4-(二腈甲基)-2-丁基-6-(1,1,7,7-四甲基久洛呢啶-9-乙烯基)-4H-吡喃(DCJTB)掺杂于(8-羟基喹啉)-铝(Alq3)中形成，表示为DCJTB:Alq3。DCJTB占发光层的质量百分比为8%。发光层的厚度为15纳米；
(6)采用真空蒸镀在发光层上形成电子传输层。真空度为5×10-4Pa。电子传输层的材料为1,3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯)(TPBi)。电子传输层的厚度为30纳米，空穴注入层、空穴传输层、发光层和电子传输层依次层叠得到有机发光功能层；
(7)采用热蒸发在有机发光功能层上形成n型层。n型层由n型材料碳酸锂(Li2CO3)掺杂于电子传输材料1,3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯)(TPBi)中形成，表示为Li2CO3:TPBi。Li2CO3占n型层的制备百分比为10%。n型层的厚度为15纳米；
(8)采用热蒸发在n型层上形成p型层。p型层的材料为三氧化钨(WO3)。p型层的厚度为8纳米，n型层和p型层依次层叠得到pn结层；
(9)采用磁控溅射在p型层上形成阴极，得到有机电致发光器件。阴极为由铟锡氧化物(ITO)形成的ITO薄膜。阴极的厚度为80纳米。
实施例2
结构为：Glass/Au/α-NPD/CuPc/DCJTB:Alq3/TPBi/Cs2CO3:Bphen/MoO2/GZO的有机电致发光器件。
该有机电致发光器件的制备方法如下：
(1)提供透明玻璃作为基板，表示为Glass。将透明玻璃放在含有洗涤剂的去离子水中进行超声清洗，清洗干净后依次用异丙醇，丙酮在超声波中处理20分钟，再用氮气吹干；
(2)采用热蒸发在基板上形成阳极。阳极的材料为金(Au)，阳极的厚度为100纳米；
(3)采用真空蒸镀在阳极上形成空穴注入层。真空度为5×10-4Pa。空穴注入层的材料为N,N′-二(α-萘基)-N,N′-二苯基-4,4′-联苯胺(α-NPD)，空穴注入层的厚度为20纳米；
(4)采用真空蒸镀在空穴注入层上形成空穴传输层。真空度为5×10-4Pa。空穴传输层的材料为酞菁铜(CuPc)，空穴传输层的厚度为30纳米；
(5)采用真空蒸镀在空穴传输层上形成发光层。真空度为5×10-4Pa。发光层由4-(二腈甲基)-2-丁基-6-(1,1,7,7-四甲基久洛呢啶-9-乙烯基)-4H-吡喃(DCJTB)掺杂于(8-羟基喹啉)-铝(Alq3)中形成，表示为DCJTB:Alq3。DCJTB占发光层的质量百分比为8%。发光层的厚度为15纳米；
(6)采用真空蒸镀在发光层上形成电子传输层。真空度为5×10-4Pa。电子传输层的材料为1,3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯)(TPBi)。电子传输层的厚度为30纳米，空穴注入层、空穴传输层、发光层和电子传输层依次层叠得到有机发光功能层；
(7)采用热蒸发在有机发光功能层上形成n型层。n型层由n型材料碳酸铯(Cs2CO3)掺杂于电子传输材料4,7-二苯基-邻菲咯啉(Bphen)中形成，表示为Cs2CO3:Bphen。Cs2CO3占n型层的制备百分比为20%。n型层的厚度为20纳米；
(8)采用热蒸发在n型层上形成p型层。p型层的材料为二氧化钼(MoO2)。p型层的厚度为15纳米，n型层和p型层依次层叠得到pn结层；
(9)采用磁控溅射在p型层上形成阴极，得到有机电致发光器件。阴极为由镓锌氧化物(GZO)形成的GZO薄膜。阴极的厚度为50纳米。
实施例3
结构为：Glass/Pt/α-NPD/2-TNATA/DCJTB:Alq3/TPBi/LiN3:Alq3/AgO/IZO的有机电致发光器件。
该有机电致发光器件的制备方法如下：
(1)提供透明玻璃作为基板，表示为Glass。将透明玻璃放在含有洗涤剂的去离子水中进行超声清洗，清洗干净后依次用异丙醇，丙酮在超声波中处理20分钟，再用氮气吹干；
(2)采用热蒸发在基板上形成阳极。阳极的材料为铂(Pt)，阳极的厚度为100纳米；
(3)采用真空蒸镀在阳极上形成空穴注入层。真空度为5×10-4Pa。空穴注入层的材料为N,N′-二(α-萘基)-N,N′-二苯基-4,4′-联苯胺(α-NPD)，空穴注入层的厚度为20纳米；
(4)采用真空蒸镀在空穴注入层上形成空穴传输层。真空度为5×10-4Pa。空穴传输层的材料为4,4',4″-三(2-萘基苯基氨基)三苯基胺(2-TNATA)，空穴传输层的厚度为30纳米；
(5)采用真空蒸镀在空穴传输层上形成发光层。真空度为5×10-4Pa。发光层由4-(二腈甲基)-2-丁基-6-(1,1,7,7-四甲基久洛呢啶-9-乙烯基)-4H-吡喃(DCJTB)掺杂于(8-羟基喹啉)-铝(Alq3)中形成，表示为DCJTB:Alq3。DCJTB占发光层的质量百分比为8%。发光层的厚度为15纳米；
(6)采用真空蒸镀在发光层上形成电子传输层。真空度为5×10-4Pa。电子传输层的材料为1,3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯)(TPBi)。电子传输层的厚度为30纳米，空穴注入层、空穴传输层、发光层和电子传输层依次层叠得到有机发光功能层；
(7)采用热蒸发在有机发光功能层上形成n型层。n型层由n型材料叠氮化锂(LiN3)掺杂于电子传输材料(8-羟基喹啉)-铝(Alq3)中形成，表示为LiN3:Alq3。LiN3占n型层的制备百分比为2%。n型层的厚度为5纳米；
(8)采用热蒸发在n型层上形成p型层。p型层的材料为氧化银(AgO)。p型层的厚度为4纳米，n型层和p型层依次层叠得到pn结层；
(9)采用磁控溅射在p型层上形成阴极，得到有机电致发光器件。阴极为由铟锌氧化物(IZO)形成的IZO薄膜。阴极的厚度为100纳米。
实施例4
结构为：Glass/Ni/α-NPD/2-TNATA/DCJTB:Alq3/TPBi/Rb2CO3:TAZ/NiO/AZO的有机电致发光器件。
该有机电致发光器件的制备方法如下：
(1)提供透明玻璃作为基板，表示为Glass。将透明玻璃放在含有洗涤剂的去离子水中进行超声清洗，清洗干净后依次用异丙醇，丙酮在超声波中处理20分钟，再用氮气吹干；
(2)采用热蒸发在基板上形成阳极。阳极的材料为镍(Ni)，阳极的厚度为100纳米；
(3)采用真空蒸镀在阳极上形成空穴注入层。真空度为5×10-4Pa。空穴注入层的材料为N,N′-二(α-萘基)-N,N′-二苯基-4,4′-联苯胺(α-NPD)，空穴注入层的厚度为20纳米；
(4)采用真空蒸镀在空穴注入层上形成空穴传输层。真空度为5×10-4Pa。空穴传输层的材料为4,4',4″-三(2-萘基苯基氨基)三苯基胺(2-TNATA)，空穴传输层的厚度为30纳米；
(5)采用真空蒸镀在空穴传输层上形成发光层。真空度为5×10-4Pa。发光层由4-(二腈甲基)-2-丁基-6-(1,1,7,7-四甲基久洛呢啶-9-乙烯基)-4H-吡喃(DCJTB)掺杂于(8-羟基喹啉)-铝(Alq3)中形成，表示为DCJTB:Alq3。DCJTB占发光层的质量百分比为8%。发光层的厚度为15纳米；
(6)采用真空蒸镀在发光层上形成电子传输层。真空度为5×10-4Pa。电子传输层的材料为1,3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯)(TPBi)。电子传输层的厚度为30纳米，空穴注入层、空穴传输层、发光层和电子传输层依次层叠得到有机发光功能层；
(7)采用热蒸发在有机发光功能层上形成n型层。n型层由n型材料碳酸铷(Rb2CO3)掺杂于电子传输材料1,2,4-三唑衍生物(TAZ)中形成，表示为Rb2CO3:TAZ。Rb2CO3占n型层的制备百分比为10%。n型层的厚度为10纳米；
(8)采用热蒸发在n型层上形成p型层。p型层的材料为氧化镍(NiO)。p型层的厚度为8纳米，n型层和p型层依次层叠得到pn结层；
(9)采用磁控溅射在p型层上形成阴极，得到有机电致发光器件。阴极为由铝锌氧化物(AZO)形成的AZO薄膜。阴极的厚度为80纳米。
实施例5
结构为：Glass/Cu/α-NPD/2-TNATA/DCJTB:Alq3/TPBi/CsN3:BCP/TiO2/IZO的有机电致发光器件。
该有机电致发光器件的制备方法如下：
(1)提供透明玻璃作为基板，表示为Glass。将透明玻璃放在含有洗涤剂的去离子水中进行超声清洗，清洗干净后依次用异丙醇，丙酮在超声波中处理20分钟，再用氮气吹干；
(2)采用热蒸发在基板上形成阳极。阳极的材料为铜(Cu)，阳极的厚度为100纳米；
(3)采用真空蒸镀在阳极上形成空穴注入层。真空度为5×10-4Pa。空穴注入层的材料为N,N′-二(α-萘基)-N,N′-二苯基-4,4′-联苯胺(α-NPD)，空穴注入层的厚度为20纳米；
(4)采用真空蒸镀在空穴注入层上形成空穴传输层。真空度为5×10-4Pa。空穴传输层的材料为4,4',4″-三(2-萘基苯基氨基)三苯基胺(2-TNATA)，空穴传输层的厚度为30纳米；
(5)采用真空蒸镀在空穴传输层上形成发光层。真空度为5×10-4Pa。发光层由4-(二腈甲基)-2-丁基-6-(1,1,7,7-四甲基久洛呢啶-9-乙烯基)-4H-吡喃(DCJTB)掺杂于(8-羟基喹啉)-铝(Alq3)中形成，表示为DCJTB:Alq3。DCJTB占发光层的质量百分比为8%。发光层的厚度为15纳米；
(6)采用真空蒸镀在发光层上形成电子传输层。真空度为5×10-4Pa。电子传输层的材料为1,3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯)(TPBi)。电子传输层的厚度为30纳米，空穴注入层、空穴传输层、发光层和电子传输层依次层叠得到有机发光功能层；
(7)采用热蒸发在有机发光功能层上形成n型层。n型层由n型材料叠氮化铯(CsN3)掺杂于电子传输材料2,9-二甲基-4,7-联苯-1,10-邻二氮杂菲(BCP)中形成，表示为CsN3:BCP。CsN3占n型层的制备百分比为10%。n型层的厚度为12纳米；
(8)采用热蒸发在n型层上形成p型层。p型层的材料为二氧化钛(TiO2)。p型层的厚度为5纳米，n型层和p型层依次层叠得到pn结层；
(9)采用磁控溅射在p型层上形成阴极，得到有机电致发光器件。阴极为由铟锌氧化物(IZO)形成的IZO薄膜。阴极的厚度为60纳米。
实施例6
结构为：Glass/Au/α-NPD/TiOPc/DCJTB:Alq3/TPBi/CsF:BCP/MoO3/IZO的有机电致发光器件。
该有机电致发光器件的制备方法如下：
(1)提供透明玻璃作为基板，表示为Glass。将透明玻璃放在含有洗涤剂的去离子水中进行超声清洗，清洗干净后依次用异丙醇，丙酮在超声波中处理20分钟，再用氮气吹干；
(2)采用热蒸发在基板上形成阳极。阳极的材料为金(Au)，阳极的厚度为100纳米；
(3)采用真空蒸镀在阳极上形成空穴注入层。真空度为5×10-4Pa。空穴注入层的材料为N,N′-二(α-萘基)-N,N′-二苯基-4,4′-联苯胺(α-NPD)，空穴注入层的厚度为20纳米；
(4)采用真空蒸镀在空穴注入层上形成空穴传输层。真空度为5×10-4Pa。空穴传输层的材料为酞菁氧钛(TiOPc)，空穴传输层的厚度为30纳米；
(5)采用真空蒸镀在空穴传输层上形成发光层。真空度为5×10-4Pa。发光层由4-(二腈甲基)-2-丁基-6-(1,1,7,7-四甲基久洛呢啶-9-乙烯基)-4H-吡喃(DCJTB)掺杂于(8-羟基喹啉)-铝(Alq3)中形成，表示为DCJTB:Alq3。DCJTB占发光层的质量百分比为8%。发光层的厚度为15纳米；
(6)采用真空蒸镀在发光层上形成电子传输层。真空度为5×10-4Pa。电子传输层的材料为1,3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯)(TPBi)。电子传输层的厚度为30纳米，空穴注入层、空穴传输层、发光层和电子传输层依次层叠得到有机发光功能层；
(7)采用热蒸发在有机发光功能层上形成n型层。n型层由n型材料氟化铯(CsF)掺杂于电子传输材料2,9-二甲基-4,7-联苯-1,10-邻二氮杂菲(BCP)中形成，表示为CsF:BCP。CsN3占n型层的制备百分比为10%。n型层的厚度为15纳米；
(8)采用热蒸发在n型层上形成p型层。p型层的材料为三氧化钼(MoO3)。p型层的厚度为10纳米，n型层和p型层依次层叠得到pn结层；
(9)采用磁控溅射在p型层上形成阴极，得到有机电致发光器件。阴极为由铟锌氧化物(IZO)形成的IZO薄膜。阴极的厚度为60纳米。
对比例1
结构为：Glass/Cu/α-NPD/ZnPc/DCJTB:Alq3/TPBi/ITO的有机电致发光器件。
该有机电致发光器件的结构与实施例1的有机电致发光器件的结构区别在于有机发光功能层和阴极之间没有设置pn结层。
对比例1的有机电致发光器件的制备方法同实施例1。
图3为实施例1与对比例1的有机电致发光器件的电压-电流密度特性曲线对比图。由图3可看出，由于实施例1的有机电致发光器件的电子注入更加容易，因此在相同的驱动电压下，实施例1的有机电致发光器件具有更高的注入电流。
由下表1可看出，由于实施例1~6的有机电致发光器件的电子注入势垒降低，可以有效地提高电子的注入效率，从而获得较低的启动电压和较高的发光效率。
表1实施例1~6与对比例1的有机电致发光器件的发光性能数据
  启动电压   发光效率(lm/W)
  实施例1   2.8   15.8
  实施例2   2.8   16.1
  实施例3   2.9   14.2
  实施例4   2.8   15.1
  实施例5   2.9   16.4
  实施例6   2.8   14.5
  对比例1   3.4   9.2
以上所述实施例仅表达了本发明的几种实施方式，其描述较为具体和详细，但并不能因此而理解为对本发明专利范围的限制。应当指出的是，对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干变形和改进，这些都属于本发明的保护范围。因此，本发明专利的保护范围应以所附权利要求为准。

Claims (10)

1.一种有机电致发光器件，包括依次层叠的基板、阳极、有机发光功能层和阴极，其特征在于，还包括设置于所述有机发光功能层和阴极之间的pn结层，所述pn结层包括依次层叠于所述有机发光功能层上的n型层和p型层，所述n型层由n型材料掺杂于电子传输材料中形成，所述n型材料占所述n型层的质量百分比为2~20%；所述p型层的材料为金属氧化物；所述有机发光功能层包括依次层叠于阳极上的空穴注入层、空穴传输层、发光层和电子传输层。
2.根据权利要求1所述的有机电致发光器件，其特征在于，所述n型材料为碳酸锂、叠氮化锂、碳酸铷、叠氮化铯、碳酸铯或氟化铯。
3.根据权利要求1所述的有机电致发光器件，其特征在于，所述电子传输材料为(8-羟基喹啉)-铝、4,7-二苯基-邻菲咯啉、1,3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯、2,9-二甲基-4,7-联苯-1,10-邻二氮杂菲或1,2,4-三唑衍生物。
4.根据权利要求1所述的有机电致发光器件，其特征在于，所述金属氧化物为氧化银、二氧化钛、氧化镍、三氧化钨、二氧化钼或三氧化钼。
5.根据权利要求1所述的有机电致发光器件，其特征在于，所述n型层的厚度为5~20纳米。
6.根据权利要求1所述的有机电致发光器件，其特征在于，所述p型层的厚度为4~15纳米。
7.根据权利要求1所述的有机电致发光器件，其特征在于，所述空穴注入层和空穴传输层的材料为酞菁锌、酞菁铜、酞菁氧钒、酞菁氧钛、酞菁铂、4,4',4″-三(2-萘基苯基氨基)三苯基胺、4,4',4″-三(1-萘基苯基氨基)三苯基胺、N,N'-二苯基-N,N'-二(1-萘基)-1,1'-联苯-4,4'-二胺、N,N′-二(α-萘基)-N,N′-二苯基-4,4′-联苯胺、4,4',4″-三(N-3-甲基苯基-N-苯基氨基)三苯胺、N,N'-二苯基-N,N'-二(3-甲基苯基)-1,1'-联苯-4,4'-二胺、(N,N,N',N’-四甲氧基苯基)-对二氨基联苯、2,7-双(N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基)-9,9-螺二芴、4,4',4″-三(咔唑-9-基)三苯胺、1，1-二(4-(N,N′-二(p-甲苯基)氨基)苯基)环己烷及2,2′,7,7′-四(N,N-二苯胺基)-9,9′-螺二芴中的一种；
所述发光层的材料为4-(二腈甲基)-2-丁基-6-(1,1,7,7-四甲基久洛呢啶-9-乙烯基)-4H-吡喃、二(2-甲基-8-羟基喹啉)-(4-联苯酚)铝、4-(二腈甲烯基)-2-异丙基-6-(1,1,7,7-四甲基久洛呢啶-9-乙烯基)-4H-吡喃、二甲基喹吖啶酮、8-羟基喹啉铝、5,6,11,12-四苯基萘并萘、4,4'-二(2,2-二苯乙烯基)-1,1'-联苯、双(4,6-二氟苯基吡啶-N,C2)吡啶甲酰合铱、双(4,6-二氟苯基吡啶)-四(1-吡唑基)硼酸合铱、双(4,6-二氟-5-氰基苯基吡啶-N,C2)吡啶甲酸合铱、二(2′,4′-二氟苯基)吡啶](四唑吡啶)合铱、二(2-甲基-二苯基[f，h]喹喔啉)(乙酰丙酮)合铱、二(1-苯基异喹啉)(乙酰丙酮)合铱、乙酰丙酮酸二(2-苯基吡啶)铱、三(1-苯基-异喹啉)合铱或三(2-苯基吡啶)合铱中的至少一种；
所述电子传输层的材料为2-(4-联苯基)-5-(4-叔丁基)苯基-1,3,4-噁二唑、(8-羟基喹啉)-铝、4,7-二苯基-邻菲咯啉、1,3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯、2,9-二甲基-4,7-联苯-1,10-邻二氮杂菲、1,2,4-三唑衍生物及双(2-甲基-8-羟基喹啉-N1,O8)-(1,1'-联苯-4-羟基)铝中的一种。
8.根据权利要求1所述的有机电致发光器件，其特征在于，所述阳极的材料为金、铜、镍或铂。
9.根据权利要求1所述的有机电致发光器件，其特征在于，所述阴极的材料为铟锡氧化物、铟锌氧化物、铝锌氧化物或镓锌氧化物。
10.一种有机电致发光器件的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
采用热蒸发或电子束蒸发在基板上形成阳极；
采用真空蒸镀在所述阳极上形成有机发光功能层；
采用热蒸发或电子束蒸发在所述有机发光功能层上形成n型层，所述n型层由n型材料掺杂于电子传输材料中形成，所述n型材料占所述n型层的质量百分比为2~20%；
采用热蒸发或电子束蒸发在所述n型层上形成p型层，得到pn结层；所述p型层由金属氧化物形成；及
采用磁控溅射在所述p型层上形成阴极，得到有机电致发光器件。
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