CN103084164A - 五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂的制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂的制备方法，以氧化石墨为基体，利用商用五氧化二钽配置了所述催化剂的前驱体，通过双氧水等试剂对五氧化二钽前驱液的调节，辅助超声的方法，实现了五氧化二钽纳米颗粒在石墨烯表面的生长，得到了五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂。所制备得到的五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂，由于石墨烯的电子接收作用，以及纳米五氧化二钽的紫外光催化性，在光催化分解有机污染物、光解水制氢等方面具有广阔的应用前景。
Description
技术领域
本发明涉及光催化技术领域的纳米复合催化剂的制备方法，尤其是涉及一种五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂的制备方法。
背景技术
光催化反应是利用太阳能进行物质转化的一种方法，在光照下利用光催化剂将光能转化成化学反应所需要的能量，使催化反应顺利进行。其中光解水是指催化剂在光照条件下使周围水分子分解成氢气和氧气的反应。半导体光催化剂在合适波长的光的照射下产生光生电子和空穴，引发吸附的水分子产生氧化还原反应，产生氢气和氧气。
其中五氧化二钽作为紫外光下产氢性能较好的光解水材料之一，在催化剂领域引起了颇多关注。一方面，这种材料中共角八面体TaO6结构有利于光生电子与空穴的分离。另一方面，五氧化二钽的导带Ta5d的电位比TiO2的导带Ti3d的电位更负，因此更有利于还原水生成氢气。但是，在紫外光照射下，光生载荷即电子和空穴极易在缺陷或晶界处重新结合，从而大大降低了Ta2O5的光催化性能。怎样最大限度地提高光生电子和空穴的分离，成为提高Ta2O5光催化效率的关键。为了提高Ta2O5的催化效率，科学家做了一系列的努力。许多研究致力于将五氧化二钽与其他物质复合来解决这个难题。例如，Nicholas Ndiege等人(Synthesis，Characterization，and Photoactivity of Ta2O5-Grafted SiO2Nanoparticles，Chem.Eur.J，2011，17，7685-7693(Ta2O5-SiO2纳米颗粒的制备，表征及光催化性能))通过制备Ta2O5/SiO2复合物，将Ta2O5纳米颗粒均匀分散在SiO2基体上，复合物中Ta2O5的导带与价带的位置同时发生改变，从而提高了催化性能；Xu leilei等人(Preparationof crystallized mesoporous CdS/Ta2O5composite assisted by silica reinforcement forvisible light photocatalytic hydrogen evolution，catalysis communications，2012，25，54-58(用于可见光下制氢的二氧化硅增强的结晶状介孔Ta2O5/CdS复合物的制备))通过制备Ta2O5/CdS复合光催化剂，提高了光生电子和空穴的分离效率，同时实现了这种复合光催化剂在可见光下分解水制备氢气的可能。
石墨烯具有单层的二维原子结构，它由碳原子以sp2杂化连接的单原子层构成，其基本结构单元是有机材料中最稳定的苯六元环，晶体中层间距为0.34nm，片层之间以范德华力结合，是目前所发现的最薄的二维材料。石墨烯在室温下稳定存在，具有超凡的物理及电化学性质，比如高比表面积，高导电性，高机械强度，易于修饰，极易在其二维平面上修饰-COOH，-OH等含氧基团，因此非常适合用作纳米颗粒的载体材料。制成以石墨烯为基体的半导体复合光催化剂，其中的石墨烯作为优秀的电子接受体，可以提高光生电子和空穴的分离效率，提高材料的光催化性能。
发明内容
本发明的目的就是为了克服上述现有技术存在的缺陷而提供五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂的制备方法。首次将五氧化二钽与石墨烯复合，致力于提高光生电子、空穴分离效率。同时通过采用双氧水、氨水等试剂制备了五氧化二钽前驱体溶液，提供了一种控制五氧化二钽微粒形貌的新方法。得到的五氧化二钽纳米粒子均匀分散在导电性良好的石墨烯片层上，该复合光催化剂催化性能优异。
本发明的目的可以通过以下技术方案来实现：
五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂的制备方法，将五氧化二钽前驱体粉末溶解于双氧水试剂中，得到五氧化二钽前驱体溶液，然后将氧化石墨超声分散于前驱体溶液中，水热反应后离心过滤并干燥制备得到五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂。
作为优选的实施方式，所述的五氧化二钽前驱体粉末采用以下方法制备得到：将五氧化二钽粉末溶解在氢氟酸中，再依次滴入氨水和双氧水，于50-80℃水浴加热至白色沉淀析出，得到五氧化二钽前驱体粉末。
作为更加优选的实施方式，所述的五氧化二钽粉末与氢氟酸的比例为0.1g/3-5ml，所述的氢氟酸、氨水、双氧水的体积比为3-5∶1-10∶2-10。
作为优选的实施方式，所述的氧化石墨通过以下方法处理得到：冰水浴条件下，向浓硫酸溶液中加入NaNO3和鳞片石墨，加入高锰酸钾，升温至10-15℃，搅拌1h；升温到35-40℃，保持1h；加入去离子水后缓慢升温至100℃，滴加5wt％的双氧水溶液，搅拌1-2h；用5wt％的稀盐酸溶液多次洗涤；离心过滤后，60-80℃真空干燥48h，得到氧化石墨。
作为更加优选的实施方式，所述的NaNO3、鳞片石墨、高锰酸钾的重量比为1-2∶2-4∶3-9。
作为优选的实施方式，所述的超声分散的功率为200W-300W，超声时间为1-3h。
作为优选的实施方式，所述的水热反应的温度为100-200℃，反应时间为3-12h。
作为优选的实施方式，所述的离心过滤是将水热反应制备得到的复合物滴入离心管中，用去离子水离心分离2-5次，再用无水乙醇离心分离1-3次。
作为优选的实施方式，所述的干燥是将离心分离得到的沉淀放入鼓风干燥箱内，60-80℃温度下干燥24-48h。
与现有技术相比，本发明首次将五氧化二钽与石墨烯复合，通过将Ta2O5前驱溶液与氧化石墨超声原位复合，后经水热反应得到高度分散的Ta2O5纳米颗粒/石墨烯复合物。其中氧化石墨经水热反应后被还原成石墨烯，石墨烯良好的导电性使其成为光生电子的优良导体，起到接收并传导电子的作用，因此电子、空穴分离效率得到提高。同时通过适量的双氧水试剂溶解五氧化二钽前驱体粉末并控制了后期水热反应中Ta2O5的晶粒尺寸，提供了一种控制五氧化二钽微粒形貌的新方法。得到的五氧化二钽纳米粒子均匀分散在导电性良好的石墨烯片层上，该复合光催化剂催化性能优异。
附图说明
图1为实施例1中制备得到的五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂扫描电镜图片。
具体实施方式
五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂的制备方法，将五氧化二钽前驱体粉末溶解于双氧水试剂中，得到五氧化二钽前驱体溶液，然后将氧化石墨超声分散于前驱体溶液中，水热反应后离心过滤并干燥制备得到五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂。
使用的五氧化二钽前驱体粉末采用以下方法制备得到：将五氧化二钽粉末溶解在氢氟酸中，再依次滴入氨水和双氧水，五氧化二钽粉末与氢氟酸的比例为0.1g/3-5ml，所述的氢氟酸、氨水、双氧水的体积比为3-5∶1-10∶2-10，于50-80℃水浴加热至白色沉淀析出，得到五氧化二钽前驱体粉末。
氧化石墨通过以下方法处理得到：冰水浴条件下，向浓硫酸溶液中加入NaNO3和鳞片石墨，加入高锰酸钾，NaNO3、鳞片石墨、高锰酸钾的重量比为1-2∶2-4∶3-9，升温至10-15℃，搅拌1h；升温到35-40℃，保持1h；加入去离子水后缓慢升温至100℃，滴加5wt％的双氧水溶液，搅拌1-2h；用5wt％的稀盐酸溶液多次洗涤；离心过滤后，60-80℃真空干燥48h，得到氧化石墨。
在制备过程中，超声分散的功率为200W-300W，超声时间为1-3h；水热反应的温度为100-200℃，反应时间为3-12h离心过滤是将水热反应制备得到的复合物滴入离心管中，用去离子水离心分离2-5次，再用无水乙醇离心分离1-3次干燥是将离心分离得到的沉淀放入鼓风干燥箱内，60-80℃温度下干燥24-48h。
本发明采用紫外光下催化分解水制氢的实验来验证上述复合物的催化活性，实验条件为：称量50mg五氧化二钽/石墨烯颗粒，加入到75ml的水溶液中，加入甲醇作为牺牲剂，采用氙灯作为光源，用紫外滤波片使200-400nm的紫外光通过滤波片，照射到样品上，间隔一定时间记录取样点。
下面结合附图和具体实施例对本发明进行详细说明。
实施例1
五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂的制备方法，包括以下步骤：
第一步，制备氧化石墨的具体步骤如下：所述的氧化石墨通过以下方式制备得到：冰水浴条件下，向40ml浓度为98wt.％的硫酸溶液中加入1g NaNO3和2g鳞片石墨，搅拌30min；往上述混合溶液中加入3g高锰酸钾，温度控制在10℃，搅拌1h；升温到35℃，保持1h；滴加60ml去离子水后缓慢升温至100℃，滴加5％双氧水溶液，搅拌1h；用5％的HCL溶液多次洗涤；离心过滤后，60℃真空干燥48h，得到所需的氧化石墨。
第二步，五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合物的前躯体溶液配置过程如下：取0.1g Ta2O5粉末，加入3ml氢氟酸，溶解后依次滴入2ml氨水和2ml双氧水，60℃水浴加热至白色沉淀析出，得到五氧化二钽前驱体粉末。将该前驱体粉末重新溶解于3ml双氧水中，得到可溶性的五氧化二钽前驱体溶液，接着加入0.1g氧化石墨，搅拌均匀。
第三步，将上述溶液放入超声仪器，200W的功率下常温超声1h。
第四步，将上述制备得到的溶液放入水热釜中，烘箱内100℃温度下水热反应3h。
第五步，水热反应后得到的复合物用去离子水和乙醇离心分离数次后在鼓风干燥箱内60℃烘24h。
五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂扫描电镜图片如图1所示，五氧化二钽的粒子直径在10nm左右，并且颗粒大小均一，高度分散在二维石墨烯片层上，未发现任何团聚现象。可见所述的制备方法确实可以得到分散性良好的五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合催化剂，通过XRD、SEM、TGA等测试分析，制备得到的五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂中五氧化二钽含量为80％，粒子大小为5-10nm，比表面积为166m2/g。复合光催化剂的制氢性能是纯的五氧化二钽纳米颗粒的1.5倍。
实施例2
五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂的制备方法，包括以下步骤：
第一步，制备氧化石墨的具体步骤如下：所述的氧化石墨通过以下方式制备得到：冰水浴条件下，向60ml浓度为98wt.％的硫酸溶液中加入1.5g NaNO3和3g鳞片石墨，搅拌50min；往上述混合溶液中加入6g高锰酸钾，温度控制在15℃，搅拌1h；升温到38℃，保持1h；滴加100ml去离子水后缓慢升温至100℃，滴加5％双氧水溶液，搅拌1.5h；用5％的HCL溶液多次洗涤：离心过滤后，80℃真空干燥24h，得到所需的氧化石墨。
第二步，五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合物的前躯体溶液的配置过程如下：取0.1g Ta2O5粉末，加入5ml氢氟酸，溶解后依次滴入5ml双氧水和8ml氨水，60℃水浴加热至白色沉淀析出，得到五氧化二钽前驱体粉末。将该前驱体粉末重新溶解于8ml双氧水中，得到可溶性的五氧化二钽前驱体溶液，接着加入0.05g氧化石墨，搅拌均匀。
第三步，将上述溶液混合均匀后放入超声仪器，250W的功率下常温超声2h。
第四步，将复合物前驱液放入水热釜中，烘箱内150℃条件下水热反应6h。
第五步，水热反应后得到的复合物用去离子水和乙醇离心分离数次后在鼓风干燥箱内60℃烘48h。
通过XRD、SEM、TGA等测试分析，制备得到的五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂中五氧化二钽含量为50％，粒子大小为10-15nm，比表面积为200m2/g。复合光催化剂的制氢性能是纯的五氧化二钽纳米颗粒的2倍。
实施例3
五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂的制备方法，包括以下步骤：
第一步，制备氧化石墨的具体步骤如下：所述的氧化石墨通过以下方式制备得到：冰水浴条件下，向80ml浓度为98wt.％的硫酸溶液中加入2g NaNO3和4g鳞片石墨，搅拌60min；往上述混合溶液中加入9g高锰酸钾，温度控制在15℃，搅拌1h；升温到40℃，保持1h；滴加120ml去离子水后缓慢升温至100℃，滴加5％双氧水溶液，搅拌1-2h；用5％的HCL溶液多次洗涤；离心过滤后，80℃真空干燥48h，得到所需的氧化石墨。
第二步，五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合物的前躯体溶液配置过程如下：取0.2g Ta2O5粉末，加入5ml氢氟酸，溶解后滴入10ml氨水，60℃水浴加热至白色沉淀析出，得到五氧化二钽前驱体粉末。将该前驱体粉末重新溶解于3ml双氧水中，得到可溶性的五氧化二钽前驱体溶液，接着加入0.1g氧化石墨，搅拌均匀。
第三步，将上述溶液混合均匀后放入超声仪器，300W的功率下常温超声3h。
第四步，将复合物前驱液放入水热釜中，烘箱内240℃条件下水热反应24h。
第五步，水热反应后得到的复合物用去离子水和乙醇离心分离数次后在鼓风干燥箱内60℃烘24h。
通过XRD、SEM、TGA等测试分析，制备得到的五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂中五氧化二钽含量为75％，粒子大小为2-6nm，比表面积为123m2/g。复合光催化剂的制氢性能是纯的五氧化二钽纳米颗粒的1.8倍。
制备得到的五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂，由于石墨烯的电子接收作用，以及纳米五氧化二钽的紫外光催化性，在光催化分解有机污染物、光解水制氢等方面具有广阔的应用前景。
Claims (9)
1.五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂的制备方法，其特征在于，该方法将五氧化二钽前驱体粉末溶解于双氧水试剂中，得到五氧化二钽前驱体溶液，然后将氧化石墨超声分散于前驱体溶液中，水热反应后离心过滤并干燥制备得到五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂。
2.根据权利要求1所述的五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂的制备方法，其特征在于，所述的五氧化二钽前驱体粉末采用以下方法制备得到：将五氧化二钽粉末溶解在氢氟酸中，再依次滴入氨水和双氧水，于50-80℃水浴加热至白色沉淀析出，得到五氧化二钽前驱体粉末。
3.根据权利要求2所述的五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂的制备方法，其特征在于，所述的五氧化二钽粉末与氢氟酸的比例为0.1g/3-5ml，所述的氢氟酸、氨水、双氧水的体积比为3-5∶1-10∶2-10。
4.根据权利要求1所述的五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂的制备方法，其特征在于，所述的氧化石墨通过以下方法处理得到：冰水浴条件下，向浓硫酸溶液中加入NaNO3和鳞片石墨，加入高锰酸钾，升温至10-15℃，搅拌1h；升温到35-40℃，保持1h；加入去离子水后缓慢升温至100℃，滴加5wt％的双氧水溶液，搅拌1-2h；用5wt％的稀盐酸溶液多次洗涤；离心过滤后，60-80℃真空干燥48h，得到氧化石墨。
5.根据权利要求4所述的五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂的制备方法，其特征在于，所述的NaNO3、鳞片石墨、高锰酸钾的重量比为1-2∶2-4∶3-9。
6.根据权利要求1所述的五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂的制备方法，其特征在于，所述的超声分散的功率为200W-300W，超声时间为1-3h。
7.根据权利要求1所述的五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂的制备方法，其特征在于，所述的水热反应的温度为100-200℃，反应时间为3-12h。
8.根据权利要求1所述的五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂的制备方法，其特征在于，所述的离心过滤是将水热反应制备得到的复合物滴入离心管中，用去离子水离心分离2-5次，再用无水乙醇离心分离1-3次。
9.根据权利要求1所述的五氧化二钽纳米颗粒/石墨烯复合光催化剂的制备方法，其特征在于，所述的干燥是将离心分离得到的沉淀放入鼓风干燥箱内，60-80℃温度下干燥24-48h。
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