CN101572327A - 石墨烯为负极材料的锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种石墨烯为负极材料的锂离子电池，以低温方法制备的石墨烯材料为负极材料的锂离子电池包括金属壳体、电极板、电解液和隔膜。正极电极板所用活性物质为常用锂离子电池正极材料，包括钴酸锂、磷酸铁锂、锰酸锂、镍酸锂、镍钴锰酸锂三元材料等；电解液是锂离子电池用六氟磷酸锂电解液。石墨烯材料为负极材料的锂离子电池，负极采用石墨烯材料。石墨烯负极材料的锂离子电池首次放电容量可以达到400－800mAh/g，首次充放电效率可以达到40－90％，在经过二十个循环后，其放电容量仍可达到380－450mAh/g。本发明具有如下优点：石墨烯材料制备过程简单，且易于操作，成本低；石墨烯作为负极材料的锂离子电池，放电容量高，循环性能较好。

Description

石墨烯为负极材料的锂离子电池
技术领域
本发明涉及一种石墨烯为负极材料的锂离子电池，属于新型电源技术。
背景技术
从1994年至今，对锂离子电池负极材料的研究，主要集中在碳材料、合金材料和复合材料等方面。碳材料是最早为人们研究并实现商品化的锂离子电池负极材料，至今仍是大家关注和研究的重点之一。天然石墨和人造石墨是应用最为广泛的碳基负极材料。通过对可石墨化碳如石油焦等采取掺杂、结构调整或表面修饰并经高温石墨化处理等方法制得的人工石墨，比容量可以达到330-350mAh/g左右，具有良好的循环性能和较低的价格。无定形碳是一种结构无定型的碳材料，通常经由高分子材料低温裂解而制得。无定形碳材料具有较高的比容量、与电解液相容性较好，可以在碳酸丙烯醋(PC)有机电解液体系中正常工作，但却具有较难克服的缺点，如电压滞后现象、不可逆容量损失大及循环性能不理想等。随着热解温度的提高，热解碳中氢等非碳成分减少，不可逆容量也随之减小，同时嵌锂量也有所下降。目前对碳负极的研究主要是采用各种手段对石墨材料和无定形碳电极材料进行改性，对人造石墨再进行表面处理将进一步增加制造成本，今后研究的重点是如何更好地利用廉价天然石墨并对其进行有效改性和开发有价值的无定形碳材料。
石墨烯是近年发现的二维碳原子晶体，是一种单层或多层极薄的石墨材料，它是目前碳质材料和凝聚态物理领域的研究热点之一。石墨烯是构筑零维富勒烯、一维碳纳米管、三维体相石墨等Sp2杂化碳的基本结构单元。石墨烯具有很多奇特的性质。石墨烯是一种没有能隙的物质，显示金属性；单层的石墨烯中，每个碳原子都有一个未成键的电子，因此具有非常好的导电性；石墨烯中的空穴和电子相互分离，导致了新的电子传导现象的产生，例如不规则的量子霍尔效应。石墨烯具有非常广阔的应用前景，它的奇特性质提供了良好的物理实验平台，还是制造纳米电子器件-高频晶体管和单电子晶体管的最佳材料，在显微滤网和超导方面也有很广阔的应用前景。此外，石墨烯也显示良好的电化学活性，是性能优异的储能材料，作为锂离子电池负极材料具有巨大的应用空间。
通过负压低温膨化方法，以天然石墨和人造石墨为原料可以低成本制备石墨烯[杨全红等，高电化学容量氧化石墨烯及其低温制备方法和应用，中国专利，申请号：200810151807.X，公开号：CN101367516]。这种方法具有原料广泛，成本低，工艺简单等优点，并且在不需要进一步还原的情况下就具有良好导电性。依照现有的低温法工艺条件制备的石墨烯为负极材料的锂离子电池，首次放电容量可以到达到400-800mAh/g，稳定后的容量可以达到380-450mAh/g，明显高于基于常规石墨材料的锂离子电池，其首次充放电效率可以达到40-90％。这说明，以低温法制备得到的石墨烯应用于锂离子电池负极材料，不论从原料的制备方法还是这种新方法得到的原料性能来说，都是锂离子电池发展过程中新的突破。因此，将低温制备法得到的石墨烯用于锂电负极材料具有很大的应用价值。
发明内容
本发明的目的在于提供石墨烯为负极材料的锂离子电池。该电池具有良好的电化学容量，其制备过程简单，应用前景广泛。
本发明的石墨烯为负极材料的锂离子电池，是锂离子电池的负极材料为低温法制备的石墨烯。锂离子电池的负极电极板是由石墨烯材料压制在铜箔集流体上制成。
本发明的石墨烯为负极材料的锂离子电池，是包括电池壳、电极板、电解液和隔膜；电极板包括正极电极板和负极电极板，其中正极电极板是含锂活性物质压制在铝箔集流体上制成。
所述的正极电极板所用活性物质为常用锂离子电池正极材料，包括钴酸锂、磷酸铁锂、锰酸锂、镍酸锂或者镍钴锰酸锂三元材料等。
所述的电解液是锂离子电池用六氟磷酸锂电解液。
所述的正极电极板的制备方法包括步骤：取正极活性物质、粘结剂聚偏氟乙烯(PVDF)或丁苯橡胶与导电碳黑按照85∶10∶5混合，滴加N-甲基-2-吡咯烷酮或无水乙醇将上述混合物混合均匀成浆状，烘至半干时将其均匀压制在集流体上，然后将正极片在真空下100-150℃下烘干，得到正极电极板。
所述的负极电极板的制备方法包括步骤：石墨烯粉末与粘结剂聚偏氟乙烯(PVDF)或丁苯橡胶按质量比9-10∶1混合，滴加N-甲基-2-吡咯烷酮或无水乙醇将上述混合物混合均匀成浆状，烘至半时将其压制在集流体上，然后将其在真空下100-150℃下烘干，得到负极电极板。
上述的锂离子电池在真空手套箱中组装完成。
本发明具有如下优点：制备过程简单，且易于操作，成本低，石墨烯锂离子电池负极材料比容量高，首次放电容量可以到达到400-800mAh/g，首次充放电效率可以达到40-90％，稳定后的容量可以达到380-450mAh/g。
石墨烯为负极材料的锂离子电池，是石墨烯在储能器件应用领域的突破，也是锂离子电池负极材料新的突破。这种材料的微观结构具有两个特点：“薄层”(石墨片层数较小，1～10层)和“小尺度”(石墨烯层的尺度较小)。作为锂离子电池的负极材料，兼具石墨材料的优点和硬炭材料的特点，同时具有较大的储锂容量和功率特性，是一种非常理想的高功率电池负极材料。虽然也有一些问题，即比表面积偏大，可能会造成较大的SEI膜，经过各种表面处理，可望解决相关问题。石墨烯材料以很薄的片状存在，通过一定的手段可以控制石墨烯片层堆积的方式，进而影响其储存锂离子的性能，并且有望实现大倍率充放电。
具体实施方式
实施例1
石墨烯粉体材料的低温制备方法参照已公开发明专利(杨全红等，高电化学容量氧化石墨烯及其低温制备方法和应用，中国专利，申请号：200810151807.X，公开号：CN101367516)。
取25.0g低温法制备的石墨烯材料，加入2.5g PVDF作为粘结剂，滴加N-甲基-2-吡咯烷酮将上述混合物混合均匀成浆状，烘至半干时按电池极板制作工艺，将其压制在铜箔集流体上，然后将负极电极板在真空下100-150℃下烘干，得到锂离子电池负极。取正极活性物质钴酸锂、PVDF与导电碳黑分别为100.0g、11.8g与5.9g混合，滴加N-甲基-2-吡咯烷酮将上述混合物混合均匀成浆状，烘至半干时按电池极板制作工艺，将其均匀压制在铝箔集流体上，然后将正极电极板在真空下100-150℃下烘干，制得锂离子电池正极。在真空手套箱中，将正极、负极、隔膜以及电解液按照电池制作工艺组装成锂离子电池。组装完毕后，放置一天后进行充放电试验。首次充放电的放电容量可以达到530mAh/g，首次充放电效率可以达到40％，在经过二十个循环后，稳定放电容量仍可以达到380mAh/g。
实施例2
取25.0g低温法制备的石墨烯材料，加入2.5g PVDF作为粘结剂，滴加N-甲基-2-吡咯烷酮将上述混合物混合均匀成浆状，烘至半干时按式电池制作工艺，将其压制在铜箔集流体上，然后将负极电极板在真空下100-150℃下烘干，得到锂离子电池负极电极板。取正极活性物质磷酸铁锂、PVDF与导电碳黑分别为125.0g、14.8g与7.4g混合，滴加N-甲基-2-吡咯烷酮将上述混合物混合均匀成浆状，烘至半干时按电池制作工艺，将其均匀压制在铝箔集流体上，然后将正极电极板在真空下100-150℃下烘干，制得锂离子电池正极。在真空手套箱中，将正极、负极、隔膜以及电解液按照电池制作工艺组装成纽锂离子电池。组装完毕后，放置一天后进行充放电试验。首次充放电的放电容量可以达到580mAh/g，首次充放电效率可以达到43％，在经过二十个循环后，稳定放电容量仍可以达到420mAh/g。
实施例3
取25.0g低温法制备的石墨烯材料，加入2.5g丁苯橡胶作为粘结剂，滴加无水乙醇将上述混合物混合均匀成浆状，烘至半干时按电池制作工艺，将其压制在铜箔集流体上，然后将负极电极板在真空下100-150℃下烘干，得到锂离子电池负极。取正极活性物质尖晶石锰酸锂、丁苯橡胶与导电碳黑分别为150.0g、17.6g与8.8g混合，滴加无水乙醇将上述混合物混合均匀成浆状，烘至半干时按电池制作工艺，将其均匀压制在铝箔集流体上，然后将正极电极板在真空下100-150℃下烘干，制得锂离子电池正极。在真空手套箱中，将正极、负极、隔膜以及电解液按电池制作工艺组装成锂离子电池。组装完毕后，放置一天后进行充放电试验。首次充放电的放电容量可以达800mAh/g，首次充放电效率可以达到90％，在经过二十个循环后，稳定放电容量仍可以达到445mAh/g。
实施例4
取25.0g低温法制备的石墨烯材料，加入2.5g丁苯橡胶作为粘结剂，滴加无水乙醇将上述混合物混合均匀成浆状，烘至半干时按电池制作工艺，将其压制在铜箔集流体上，然后将负极电极板在真空下100-150℃下烘干，得到锂离子电池负极。取正极活性物质镍酸锂、丁苯橡胶与导电碳黑分别为95.0g、11.2g与5.6g混合，滴加无水乙醇将上述混合物混合均匀成浆状，烘至半干时按电池制作工艺，将其均匀压制在铝箔集流体上，然后将正极电极板在真空下100-150℃下烘干，制得锂离子电池正极。在真空手套箱中，将正极、负极、隔膜以及电解液按照电池制作工艺组装成锂离子电池。组装完毕后，放置一天后进行充放电试验。首次充放电的放电容量可以达到556mAh/g，首次充放电效率可以达到60％，在经过二十个循环后，稳定放电容量仍可以达到425mAh/g。
实施例5
取25.0g低温法制备的石墨烯材料，加入2.5g丁苯橡胶作为粘结剂，滴加无水乙醇将上述混合物混合均匀成浆状，烘至半干时按电池制作工艺，将其压制在铜箔集流体上，然后将负极电极板在真空下100-150℃下烘干，得到锂离子电池负极。取正极活性物质镍钴锰酸锂三元材料、丁苯橡胶与导电碳黑分别为120.0g、14.2g与7.1g混合，滴加无水乙醇将上述混合物混合均匀成浆状，烘至半干时按电池制作工艺，将其均匀压制在铝箔集流体上，然后将正极电极板在真空下100-150℃下烘干，制得锂离子电池正极。在真空手套箱中，将正极、负极、隔膜以及电解液按照电池制作工艺组装成锂离子电池。组装完毕后，放置一天后进行充放电试验。首次充放电的放电容量可以达680mAh/g，首次充放电效率可以达到75％，在经过二十个循环后，稳定放电容量仍可以达到450mAh/g。
本发明提出的石墨烯为负极材料的锂离子电池，已通过实施例进行了描述，相关技术人员明显能在不脱离本发明内容、精神和范围内对本文所述的石墨烯为负极材料的锂离子电池和制作方法进行改动或适当变更与组合，来实现本发明技术。特别需要指出的是，所有相类似的替换和改动对本领域技术人员来说是显而易见的，他们都被视为包括在本发明精神、范围和内容中。

Claims (3)

1.石墨烯为负极材料的锂离子电池，其特征是锂离子电池的负极材料为低温方法制备的石墨烯。
2.如权利要求1所述的石墨烯为负极材料的锂离子电池，其特征是：负极电极板是由石墨烯材料压制在铜箔集流体制成。
3.如权利要求1或2所述的石墨烯为负极材料的锂离子电池，其特征是锂离子电池包括金属壳体、电极板、电解液和隔膜；电极板包括正极电极板和负极电极板，其中正极电极板是由含锂的活性物质压制在铝箔集流体制成。
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